Введение к работе
Актуальность: Исследования закономерностей энерговыделения в конденсированных взрывчатых веществах (ВВ) под действием ударных волн ведутся с целью выяснения механизмов инициирования и развития реакции взрывчатого превращения, поиска способов регулирования чувствительности ВВ к интенсивным импульсным воздействиям, а также получения информации, необходимой для прогнозирования ударно-волновых и детонационных процессов.
Благодаря развитию экспериментальных методов, обладающих высоким временным разрешением, стало возможным исследовать структуру зоны реакции непосредственно за ударным скачком, характер течения в которой определяется кинетикой разложения ВВ. Появилась, таким образом, уникальная возможность изучения химических процессов, протекающих при высоких давлениях и температурах в наносекундном интервале времён.
Наиболее информативными объектами исследования с точки зрения получения информации о кинетике детонационного превращения являются жидкие ВВ. Это гомогенные среды, химические реакции в которых протекают однородно во всем объеме, а не зависят от природы, концентрации, размеров и других, часто неконтролируемых параметров «горячих точек», определяющих скорость химических реакций в прессованных ВВ. Поэтому кинетические закономерности, полученные для жидких ВВ, являются исходным базисом для построения моделей детонационного превращения гетерогенных сред.
Следует отметить и другое важное обстоятельство, из-за которого исследование жидких ВВ представляется весьма актуальным. Во многих из них, особенно при приближении к критическим условиям, связанным, например, с уменьшением диаметра заряда, либо с увеличением концентрации инертного разбавителя, наблюдается потеря устойчивости
детонационного фронта. И если закономерности пульсирующей детонации достаточно подробно изучались [1], то сам процесс перехода течения от устойчивого к неустойчивому практически не исследован. Поскольку распределение параметров в зоне реакции, так же как и устойчивость детонационного фронта, определяется кинетикой, то регистрация закономерностей изменения структуры зоны реакции при добавлении инертного разбавителя дает важную информацию для выявления физических причин потери устойчивости течения.
Цель работы: Экспериментальное исследование структуры зоны реакции в тетранитрометане (ТНМ), нитрометане (НМ), бис(2-фтор-2,2-динитроэтил)формаль (ФИФО) и изучение влияния концентрации инертных разбавителей на устойчивость детонационных волн в смесях ТНМ/метанол, НМ/метанол, ФИФО/нитробензол.
Методы исследований: Метод исследований основан на непрерывной регистрации скорости на границе жидких ВВ с водяным окном с помощью лазерного интерферометра VISAR, обладающего наносекундным временным разрешением, и последующем анализе волновых профилей. Одновременно в каждом опыте измерялась скорость детонации установившегося детонационного режима.
Выбор объектов исследования: При выборе индивидуальных жидких ВВ, наряду с их доступностью, важно было исследовать ряд ВВ, позволяющий получить максимально широкий диапазон давлений и включающий в себя как устойчивые, так и неустойчивые детонационные режимы. Эта цель достигается при использовании ТНМ, НМ и ФИФО.
При приготовлении смесей ВВ с разбавителями необходимо учитывать следующие требования: компоненты исследуемых смесей должны быть химически устойчивы и достаточно инертны по отношению друг к другу, как можно менее чувствительными и токсичными, доступными в количестве, достаточном для проведения работ; желательно, чтобы приготовляемые
смеси детонировали в достаточно широкой области их концентраций. Метанол и нитробензол в смесях с ТНМ, НМ и ФИФО удовлетворяют всем перечисленным требованиям.
Достоверность и обоснованность: Достоверность полученных в диссертации результатов и выводов обусловлена физической корректностью постановки задач, тщательным и всесторонним анализом детонационных явлений и применением наиболее информативного и достоверного экспериментального метода, основанного на непрерывной регистрации волновых профилей на границе исследуемых ВВ с окном. Достоверность подтверждается также сопоставлением полученных результатов с другими известными экспериментальными данными и расчетами.
На защиту выносятся положения:
Результаты определения детонационных параметров, характера течения в зоне реакции и устойчивости детонационных волн в ТНМ, НМ и ФИФО.
Экспериментально обнаруженное влияние диаметра заряда на скорость детонации и течение в зоне реакции в ТНМ.
Исследование влияния метанола на амплитуду химпика в смеси ТНМ/метанол вблизи стехиометрии и неустойчивость детонационных волн при больших концентрациях разбавителя.
4. Результаты исследования развития неустойчивости в смеси
НМ/метанол при увеличении концентрации инертного разбавителя и
определение критической концентрации метанола.
5. Результаты исследования стабилизации детонационного фронта в
смеси ФИФО/нитробензол при добавлении 10-20% разбавителя и
определение критической концентрации нитробензола.
6. Методика регистрации газодинамических параметров, как в
устойчивых, так и неустойчивых детонационных волнах, лазерным
допплеровским измерителем скорости VISAR при одновременном измерении скорости детонации.
Научная новизна: С применением лазерного интерферометра VISAR, обладающего наносекундным временным разрешением, исследована структура зоны реакции и определены детонационные параметры ТНМ, НМ, ФИФО и их смесей с инертными разбавителями. Показано, что во всех исследованных жидких ВВ скорость реакции максимальна непосредственно за ударным скачком, т.е. период индукции отсутствует.
Показано, что детонация ТНМ и НМ устойчива, тогда как в ФИФО зарегистрирован неустойчивый детонационный фронт. Впервые наблюдалось качественное изменение структуры детонационных волн в жидких ВВ при добавлении в них инертных разбавителей: подавление неустойчивости течения при разбавлении ФИФО нитробензолом и резкое уменьшение амплитуды химпика в смеси ТНМ/метанол, состав которой близок к стехиометрическому.
Практическая полезность: Полученные в работе экспериментальные значения давления и массовой скорости в химпике и точке Чепмена-Жуге, данные о характерном времени реакции и устойчивости детонационных волн в ТНМ, НМ и ФИФО, а также изученное влияние инертных разбавителей на характер течения в зоне реакции, являются основой для построения моделей, необходимых при расчетах детонационных и ударно-волновых явлений в реальных изделиях. Необходимо отметить, что результаты проведенных исследований, представляя самостоятельный научный интерес для химической физики, важны для решения вопросов безопасности производства, транспортировки и применения не только ВВ, но и, например, лекарственных препаратов и удобрений, производство которых часто осуществляется в жидкой фазе и является взрывоопасным.
Личный вклад автора: состоит в обсуждении актуальных задач детонации, планировании, подготовке и проведении экспериментов по
исследованию жидких ВВ методом лазерной интерферометрии; обработке полученных данных; анализе и интерпретации результатов, формулировке основных научных выводов и написании статей.
Апробация работы: Результаты работы докладывались на Международной конференции "Уравнения состояния вещества" (п. Эльбрус, 2006 г.), Международных конференциях «Ударные волны в конденсированных средах» (Санкт-Петербург, 2006 г. 2008 г., 2010 г.), Международной конференции «New models and hydrocodes for shock wave processes in condensed matter» (Португалия, 2008 г.), Международной конференции Американского физического общества «Shock Compression of Condensed Matter» (США, 2009 г.), Международных конференциях "Экстремальные состояния вещества. Детонация. Ударные волны" (Сэров, 2007 г., 2009 г.); Международной конференции «X Забабахинские научные чтения» (г.Снежинск, 2010 г.); 14-м Международном детонационном симпозиуме (США, 2010 г.), а также на научных семинарах и конкурсах научных работ в ИПХФ РАН.
Структура и объем диссертации. Диссертационная работа объемом 108 страниц состоит из введения, пяти глав, заключения, содержащего основные результаты работы, и списка литературы из 91 ссылки. В работе содержится 51 рисунок и 3 таблицы.
