Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Обзор результатов исследований поведения оболочек твэлов реакторов с водой под давлением при авариях с потерей теплоносителя . 10
Глава 2. Результаты послереакторных исследований экспериментальных ТВС типа ВВЭР после испытаний в условиях, имитирующих аварию с потерей теплоносителя 25
2.1. Отличия и особенности экспериментов 25
2.2. Экспериментальное оборудование 28
2.3. Режимы реакторных испытаний 34
2.4. Послереакторные исследования 38
2.5. Обсуждение и анализ результатов 79
2.6. Заключение к главе 2 85
Глава 3. Результаты исследования одновременного растворения U02 и Z1O2 жидким циркониевым сплавом при температурах 2100 С, 2200 С 88
3.1. Исследуемые материалы и объект испытаний 88
3.2. Описание экспериментальной установки 92
3.3. Схема и матрица экспериментов 95
3.4. Методы исследований 97
3.5. Результаты экспериментов 101
3.6. Обсуждение и анализ результатов 112
3.7. Заключение к главе 3 118
Заключение 119
Список литер ату ры 121
- Обзор результатов исследований поведения оболочек твэлов реакторов с водой под давлением при авариях с потерей теплоносителя
- Экспериментальное оборудование
- Схема и матрица экспериментов
- Обсуждение и анализ результатов
Введение к работе
Актуальность работы
Энергетическая стратегия России предусматривает до 2020 г. ввод атомных электростанций суммарной мощностью не ниже 30 млн. кВт, причем основу составят энергетические установки типа ВВЭР-1000.
В современной стратегии развития атомной энергетики вопросы обеспечения надежности и безопасности как при эксплуатации имеющихся, так и при проектировании новых ЯЭУ являются актуальными.
В обеспечении безопасности реакторов с водой под давлением, как при нормальной эксплуатации, так и при аварийных ситуациях важная роль отводится оболочке твэла, которая является одним из главных защитных барьеров, препятствующих попаданию в контур топлива и продуктов деления.
Расчетные коды показывают, что при авариях с потерей теплоносителя вследствие возникновения кризиса теплообмена и (или) режима ухудшенного охлаждения происходит нарушение целостности оболочек твэлов. Основными видами повреждения оболочек в этих условиях являются: деформация оболочек под действием перепада давлений твэл-контур; деформация в результате термомеханического взаимодействия топливо-оболочка; окисление циркониевого сплава; высокотемпературные взаимодействия конструкционных материалов.
Во всех странах в настоящее время для получения разрешения на эксплуатацию реализуется процедура лицензирования топлива в связи с конкуренцией на рынке производителей топлива. Согласно требованиям лицензирования поведение топлива при авариях должно быть прогнозируемо расчетными моделями и кодами, а также обосновано экспериментально.
Для реакторов ВВЭР в начале 90-х годов отсутствовала экспериментальная проверка моделей поведения оболочек как необлученных, так и с высоким уровнем выгорания топлива твэлов в реакторных испытаниях в условиях, моделирующих аварии с потерей теплоносителя. Это, с точки зрения конкуренции, не выгодно отличало отечественное топливо от зарубежного, для которого эти данные уже были получены. Недостаток экспериментальных результатов имелся и в расчетных моделях, прогнозирующих процесс разрушения оболочек твэлов реакторов с водой под давлением при тяжелых авариях, в частности, по кинетике высокотемпературного взаимодействия материала оболочки, его оксида и топливной таблетки. Одним из решений проблемы уточнения расчетных моделей поведения оболочек при авариях является расширение экспериментальной базы с помощью стендовых испытаний модельных твэлов в условиях, максимально приближенных к реальным.
Актуальность данной работф подтверждается тем, что проводилась в рамка с Федеральной программы "Топливо и энергия", Постановление Правительства РФ №1265, по отраслевым программам "Программа испытаний твэлов ВВЭР при параметрах аварии «Малая течь»" и "Программа экспериментально-расчетных работ по изучению поведения топлива ВВЭР в условиях аварий", приказ Минатома РФ №297 от 08.07.94., а также в рамках проекта COLOSS (Core Loss During Severe Accident) 5-й Европейской рабочей программы.
Цель работы
Цель работы заключается в получении экспериментальных данных о поведении оболочек твэлов реакторов с водой под давлением в составе модельной ТВС в условиях аварии с потерей теплоносителя, а также о процессе совместного растворения диоксидов циркония и урана жидким сплавом оболочки, наблюдающегося при достижении высоких температур в активной зоне при данном типе аварии.
Для выполнения поставленной цели решены следующие задачи:
- выбраны и аттестованы твэлы ВВЭР, в том числе отработавшие в коммерческих реакторах, для испытаний в составе ТВС в условиях, моделирующих аварии с потерей теплоносителя;
- изготовлены из полномасштабных твэлов коммерческих реакторов и оснащены датчиками давления и температуры экспериментальные твэлы для испытаний в составе ТВС в реакторе МИР в условиях, моделирующих аварии с потерей теплоносителя;
- разработаны программы и проведены испытания четырех 19-ти твэльных и двух 7-й твэльных ТВС в реакторе МИР в условиях, моделирующих аварии с потерей теплоносителя;
- разработаны программы и выполнены комплексные послереакторные исследования состояния шести модельных ТВС ВВЭР после испытаний в реакторе МИР;
- разработано и изготовлено экспериментальное оборудование для исследования совместного растворения UO2 и ZrC 2 жидким циркониевым расплавом при температурах 2100 °С, 2200 °С; - проведено 14 экспериментов по совместному растворению тиглей из UO2 и стержней из ZrC 2 жидким циркониевым расплавом; выполнены исследования композиции U-Zr-O после проведения высокотемпературных экспериментов;
- проанализированы и представлены в виде базы данных результаты исследований поведения оболочек твэлов в составе модельной ТВС в условиях аварии с потерей теплоносителя и кинетики растворения UO2 и Z1O2 жидким циркониевым сплавом при температурах 2100 °С, 2200 °С;
Научная новизна
Получены экспериментальные данные о состоянии оболочек твэлов реакторов ВВЭР, в том числе твэлов коммерческих реакторов, с уровнем выгорания топлива 50-60 МВт-сут/кги, после испытаний в составе модельной ТВС в петле ПВП-2 реактора МИР в температурном диапазоне 540 - 1250 °С в условиях аварии с потерей теплоносителя. Определены формоизменение, условия разгерметизации и разрушения, окружная деформация, уровень окисления, механические свойства оболочек, имеющих существенные повреждения после реакторных испытаний.
Экспериментально показано, что отличие в поведении свежих и отработавших оболочек твэлов ВВЭР при сравнительных испытаниях в составе одной ТВС обусловлено разным давлением газа под оболочкой твэла, связанного с выходом газообразных продуктов деления из топлива, составившим величину 7-9 % при температуре периферийной части сердечника 850 - 1050 °С.
Продемонстрировано, что за счет вздутия под действием давления заполняющего газа при испытаниях, перекрытие проходного сечения теплоносителя в модельной ТВС не превысило 40%, таким образом, сохранилась охлаждаемость ТВС. Обнаружено, что за счет дополнительного отвода тепла от твэла через дистанционирующие решетки форма оболочек твэлов в районе решеток изменяется незначительно. Результаты по окружной деформации оболочек твэлов, полученные в интегральных экспериментах, совпадают с результатами, полученными на электрообогреваемых стендах с одиночными твэлами.
Разработана и испытана экспериментальная электрообогреваемая установка для высокотемпературного совместного растворения UO2 и Zr02 жидким циркониевым сплавом при температурах 2100 °С и 2200 °С.
Сделана оценка кинетики совместного растворения Zr02 и UO2 жидким циркониевым расплавом при температуре 2200 °С. Исследованы структуры и распределение фаз в композициях U-Zr-O, полученных после экспериментов по совместному растворению UO2 и ZrC 2 жидким циркониевым расплавом при температурах 2100 °С и 2200 °С.
Экспериментально показано влияние температурного градиента в зоне расплавления металлической части оболочки на скорость разрушения внешнего слоя Zr02 на оболочке твэла реактора с водой под давлением.
Автор защищает:
1. Результаты исследований состояния оболочек твэлов ВВЭР (необлученных и отработавших до уровня выгорания топлива 50-60 МВт-сут/KrU) после испытаний в реакторе МИР в составе модельной ТВС в режимах, имитирующих аварии с потерей теплоносителя, в температурном диапазоне 540 - 1250 °С, с временем выдержки при максимальной температуре от 3 до 25 мин и перепаде давления на оболочке до 7 МПа.
2. Экспериментально обоснованные механизмы разгерметизации оболочек необлученных и с высоким уровнем выгорания топлива твэлов ВВЭР в условиях реализованных сценариев аварий с потерей теплоносителя: пластичный разрыв под действием давления заполняющего твэл газа и хрупкое разрушение при высоком уровне окисления.
3. Результаты оценки возможности разбираемости активной зоны ВВЭР с точки зрения ликвидации последствий рассмотренных аварийных ситуаций на примере состояния реальных фрагментов твэлов в составе пучка после испытаний.
4. Разработанный экспериментальный стенд для изучения процесса совместного растворения UO2 и ZrC жидким циркониевым сплавом при высоких температурах, позволяющий достигать температуры 2200 °С со скоростью нагрева до 6°С/с.
5. Экспериментальные кинетические зависимости совместного растворения UO2 и ZrC 2 жидким циркониевым сплавом при температурах 2100 °С и 2200 °С.
6. Эффект влияния радиального температурного градиента в зоне расплавления металлической части оболочки твэла на скорость растворения ZrC 2 и UO2 при температурах 2100, 2200 °С.
Личный вклад автора
Лично автором выбраны и аттестованы твэлы ВВЭР для подготовки и проведения реакторных экспериментов. Под руководством и при непосредственном участии автора проведены исследования шести модельных ТВС после испытаний в ПВП-2 реактора МИР в условиях, моделирующих аварии с потерей теплоносителя.
Автором обработаны и представлены результаты исследований ТВС и твэлов, проанализированы механизмы окисления, разгерметизации, разрушения оболочек твэлов, результаты сведены в банк данных.
Автором разработано экспериментальное оборудование для изучения кинетики совместного растворения UO2 и ZrC 2 жидким циркониевым сплавом при температурах 2100 °С и 2200 °С.
Лично автором проведены эксперименты по совместному растворению UO2 и ZrC 2 жидким циркониевым сплавом при температурах 2100 °С и 2200 °С, проанализированы и представлены результаты в виде банка данных.
Представляемая работа выполнена соискателем в тесном творческом сотрудничестве со специалистами ГНЦ НИИ АР, ВНИИНМ, ОКБ "Гидропресс", ОАО "МСЗ", РНЦ "КИ", ИБРАЭ, FZK (Германия).
Практическая ценность работы
Полученные результаты исследований состояния оболочек твэлов после испытаний в составе модельных ТВС на реакторе МИР расширили накопленный экспериментальный банк данных о поведении топлива в условиях аварий с потерей теплоносителя, используемый для обоснования критериев безопасности проектов ВВЭР. Данная информация востребована разработчиками (ВНИИНМ, ОКБ "Гидропресс", ОКБМ, РНЦ "КИ") и изготовителями твэлов и ТВС ВВЭР (ОАО "МСЗ").
Результаты работы использованы для:
- верификации деформационной и коррозионной модели поведения оболочек расчетного кода РАПТА-5;
- обоснования безопасности активной зоны при переходе с 3-х на 4-х годичный топливный цикл реакторов ВВЭР;
- лицензирования топлива ВВЭР на АЭС Ловииза (IVO, Финляндия) для повышения мощности ВВЭР-440 до 500 МВт.
Результаты исследований кинетики растворения Zr02 и UO2 жидким расплавом оболочки при температурах 2100 и 2200 °С вошли в экспериментальный массив данных, используемых в расчетном коде SVECHA/QUENCH (ИБРАЭ), описывающим процессы деградации твэла в условиях тяжелой аварии при потере теплоносителя как зарубежных, так и отечественных реакторов с водой под давлением. Усовершенствованная модель совместного, растворения ZrC 2 и UO2 расплавом оболочки использована в различных европейских кодах по тяжелым авариям (в частности, ICARE/CATHARE) и учтена на конечной стадии международного проекта COLOSS при пересмотре расчетов по TMI-2.
Апробация работы
- на семинаре по динамике ЯЭУ "Математическое и физическое моделирование ядерных реакторов и петлевых установок, проблемы верификации", Димитровград, 12 сентября 199бг;
- на 5-й межотраслевой конференции по реакторному материаловедению. Димитровград, 8-12 сентября 1997г;
- на заседании международной рабочей группы по проблеме "Повторного залива" - Third International Quench Workshop, Forschungszentrum Karlsruhe, 2-4 December, 1997r;
- на методических семинарах Координационного научно-технического совета по реакторному материаловедению "Вопросы создания новых методик исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации", Димитровград, 2001 г, 2004г;
- на 7-й Российской конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 8-12 сентября 2003 г;
- на международных конференциях "Core Loss During a Severe Accident COLOSS" (Димитровград 2000г, Болонья 2002г, Мадрид 2002г, Моль 2003г);
Публикации
По результатам исследований опубликовано 24 работы, из них 13 печатных и 11 рукописных.
Структура и объем диссертации
Диссертационная работа изложена на 133 страницах машинописного текста, рисунков 53, таблиц 26, и состоит из введения, 3-х глав, заключения, списка литературы из 91 наименования.
Обзор результатов исследований поведения оболочек твэлов реакторов с водой под давлением при авариях с потерей теплоносителя
В Своде положений МАГАТЭ №50-SG-D14 указывается, что основные "цели безопасности при проектировании АЭС состоят в том, чтобы локализовать и контролировать все источники радиоактивности на площадке АЭС, обеспечить безопасность персонала станции и населения, а также регулирующим органом". Для достижения этих целей принят принцип "защиты в глубину", в соответствии с которым вводится ряд барьеров, затрудняющих утечку радиоактивности: - топливная матрица; - оболочка топливного элемента; - граница контура давления системы теплоносителя реактора; - система защитной оболочки реактора. Принципиальным моментом является то, что роль барьеров - в некоторых условиях не исключать, а затруднять утечку радиоактивности. Исходя из общих принципов, к каждому из барьеров безопасности предъявляются свои требования. Применительно к проектам активной зоны АЭС в руководстве МАГАТЭ по безопасности №50-SG-D14 конкретизированы следующие основные требования, которые позволяют обеспечить выполнение целей безопасности [1]. "Основная цель безопасности активной зоны, закладываемой в проект, состоит в ограничении выброса радиоактивных веществ из топливного элемента...Для постулируемых аварийных состояний, ведущих к аварийным условиям, цель должна обеспечивать положение, при котором степень повреждения топливного элемента всегда будет оставаться в рамках приемлемых значений". "...Конструкция твэлов должна быть такой, чтобы они удовлетворительно выдерживали облучение в активной зоне реактора, несмотря на все неблагоприятные условия, которые могут иметь место". Итак, для безопасности АЭС необходимо как обеспечение требуемых нормальных режимов эксплуатации, так и крайне важен реалистический прогноз характеристик барьеров безопасности и их поведения в режимах при нарушениях нормальных условий эксплуатации. Следовательно, целесообразно получение данных не только по определению границ работоспособности барьеров, но и по деградации их характеристик. Таким образом, исходя из принятых мировым сообществом подходов к безопасности, для реализации принципа "защиты в глубину" необходимо знать состояние защитных барьеров в режимах с отказом в работе оборудования, при ошибках в работе персонала и других воздействиях.
Особенно неблагоприятны с точки зрения возможного ущерба аварии, связанные с разгерметизацией первого контура теплоносителя, так как нарушение охлаждения активной зоны может привести к разгерметизации твэлов и выходу значительного количества продуктов деления из негерметичного корпуса реактора. Наибольшую опасность в этом отношении представляют аварии с полным или частичным осушением активной зоны LOCA (Loss of Coolant), поскольку именно при таких авариях достигаются наибольшие значения температур компонентов ТВС. Из выше перечисленных четырех барьеров безопасности в аварии LOCA возможна деградация характеристик трех барьеров: топливной матрицы; оболочки топливного элемента и первого контура реактора. По мере роста температур компонентов активной зоны (A3) тенденция ухудшения защитных функций барьеров начинает проявляться в первую очередь на оболочке твэла. Из возможных аварий LOCA наибольшую вероятность возникновения имеют аварии типа МАЛАЯ ТЕЧЬ (SBLOCA - Small Break Loss of Coolant) с недостаточным охлаждением и даже частичным осушением активной зоны из-за относительно малой потери теплоносителя в системе первого контура. Меньшую вероятность возникновения при общем весьма малом уровне имеет авария БОЛЬШАЯ ТЕЧЬ (LBLOCA - Large Break LOCA). Для нее характерна резкая потеря теплоносителя за короткий промежуток времени со значительным снижением давления в первом контуре до 1 МПа [2,3]. В процессе развития аварии, вызванной потерей теплоносителя, в реакторах с водой под давлением можно выделить три основные стадии: а) Разогрев неповрежденной активной зоны от номинальных температур, что в дальнейшем приводит к разгерметизации твэлов по различным причинам: вздутие, смятие, образование трещин! и т.п. На этой стадии основное значение имеют термомеханические процессы с учетом химических реакций: окисление, и охрупчивание оболочки; термомеханическое взаимодействие оболочки с топливом и дистанционирующими решетками; образование эвтектик.
Длительность стадии - от нескольких секунд (SBLOCA) до десятков минут (LBLOCA). б) Разрушение активной зоны вследствие образования эвтектик, расплавления оболочек твэлов и других конструкционных материалов, или фрагментации при резком охлаждении (повторном заливе); стекание и взаимодействие металлов и керамик; окисление топлива и конструкционных материалов; выход продуктов деления из A3 и первого контура. в) Взаимодействие расплавленной активной зоны с корпусом реактора. Знания о протекании каждой из этих стадий представляют определенный интерес как для анализа безопасности установки, так и поиска средств управления аварией. С этой точки зрения видна целесообразность изучения прежде всего первой стадии, так как принятие мер в этом интервале времени развития аварии наиболее эффективно. Точность оценки изменений в активной зоне в процессе аварии, а, следовательно, и возможность верного определения необходимых мер по управлению аварийной ситуацией во многом зависит от изученности процессов, влияющих на прочность твэлов и конструкционных элементов в активной зоне. Необходимая информация может быть получена путем исследования свойств материалов в условиях, моделирующих конкретную аварийную ситуацию.
Экспериментальное оборудование
Экспериментальные ТВС представляли собой фрагмент рабочей кассеты типа ВВЭР, который содержит 7 или 19 твэлов, расположенных по треугольной решетке с шагом 12,75 мм. В составе сборок МТ-2, МТ-3, БТ-1, БТ-2 испытаны 19 твэлов ВВЭР-1000, сборок МТ-5, МТ-5П - 7 твэлов ВВЭР-440. В экспериментах МТ-5, МТ-5П испытано по одному рефабрикованному твэлу ВВЭР-440, в составе ТВС БТ-2 - три рефабрикованных твэла ВВЭР-1000. Пучок твэлов заключен в шестигранный чехол из сплава Zr-l%Nb с толщиной стенки 2,1 мм и с размером "под ключ" 38 и 62,2 мм соответственно. ЭТВС имеет одну опорную и четыре/пять дистанционирующих решетки, изготовленных из нержавеющей стали. Необходимо отметить, что при испытаниях 19-ти элементной сборки реализуются все виды проходных ячеек в кассете ВВЭР - центральные, граничные и угловые, тем самым воспроизводится гидродинамика течения теплоносителя. Основные характеристики твэлов представлены в Табл. 2.1. Особо следует подчеркнуть, что начальное давление газа под оболочкой необлученных твэлов ВВЭР-440 МГ-5, МТ-5П было 0,6 МПа, а в рефабрикованном таким, каким оно является в штатном твэле высокого выгорания в конце компании 1,2 МПа. В ЭТВС МТ-2, МТ-3, БТ-1, БТ-2 начальное давление в твэлах типа ВВЭР 1000 составляло около 2,1 МПа. і Для контроля параметров испытаний ЭТВС оснащались типовыми средствами измерения [ 62,68,69]: термоэлектрическими преобразователями (далее ТЭП), количестве 2-3 шт. на твэл на различных высотных отметках осушенной части A3 сборки; - ТЭП в топливном сердечнике по одному на твэл на участке осушения ТВС, в том числе и в твэле с высоким выгоранием в ЭТВС БТ-2; - датчиками паросодержания теплоносителя на различных координатных отметках по высоте сборки в количестве 4шт.; ТЭП для измерения температуры теплоносителя, расположенные на входе и выходе из ТВС; - датчики давления заполняющего газа под оболочкой трех твэлов в ЭТВС БТ-2. Схемы размещения инструментованных твэлов в дистанционирующей решетке ЭТВС МТ-5П и БТ-2 приведены на (Рис.2.2.). Твэл с ТЭП внутри топливного сердечника Поставщиками модельных необлученных твэлов типовой геометрии ВВЭР для компоновки ЭТВС являлись организации, связанные с промышленным производством топлива.(ФГУП ГНЦ ВНИИНМ, ОАО МСЗ) Соответственно, исходные данные, характеризующие начальное состояние необлученных твэлов до испытаний, точно такие же как и при штатном изготовлении.
Рефабрикация облученных твэлов, сборка пучка твэлов, оснащение его датчиками контроля производилась в ФГУП ГНЦ РФ НИИАР. Для четкого понимания изменений, происходящих с облученными твэлами в процессе испытаний, после рефабрикации проведены дореакторные аттестационные исследования их состояния. Изготовление модельных облученных твэлов осуществлено на стенде рефабрикации, расположенной в горячей камере. Рефабрикованные твэлы были изготовлены из штатных твэлов, выбранных по результатам исследования отработавшей полномасштабной ТВС в качестве! типичных по своим свойствам для данного уровня выгорания топлива. После вырезки фрагмента штатного твэла и высверловки топлива с его торцов, с помощью сварки к фрагменту крепились газосборник с переходником и нижняя заглушка. Затем проводилось заполнение рефабрикованного твэла гелием до необходимого давления под оболочкой и последующая герметизация. В комплекс дореакторных аттестационных исследований входили следующие процедуры стандартного неразрушающего контроля твэлов: - контроль герметичности твэлов с помощью гелиевого течеискателя ПТИ -10 при температуре 350 С; - профилометрия оболочек твэлов в 2-х взаимно перпендикулярных плоскостях; - гамма-сканирование по длине топливного столба; - рентгеновская радиография твэла; - вихретоковая дефектоскопия оболочки; - измерение длины и объема твэлов; - измерение зазора между топливом и оболочкой. Испытания ЭТВС были проведены в реакторе МИР. Все ЭТВС были испытаны в составе облучательного устройства, установленного в канал, подключенный к пароводяной петле реактора. На (Рис.2.3.) приведен общий вид канала для испытаний. Это канал типа Фильда, состоящий из основного и защитного корпусов. На поверхности основного корпуса размещены датчики нейтронного потока, а также термоэлектрические преобразователи (ТЭП) для измерения температуры корпуса. Полость между корпусами вакуумируется. Конструкция облучательного устройства представлена на (Рис.2.4.) Теплоноситель поступает в канал через нижний патрубок, проходит вниз в кольцевом зазоре между корпусом канала и облучательным устройством, а затем направляется вверх, охлаждая ТВС. Из облучательного устройства теплоноситель выходит через отверстие в верхней части корпуса и верхний патрубок канала. Герметичность твэлов в процессе испытаний контролировалась по мощности экспозиционной дозы от выходного трубопровода канала. Канал с облучательным устройством был подсоединен к петлевой установке ПВП-2. Циркуляционные насосы создают постоянный градиент] давления и обеспечивают требуемый расход теплоносителя в контуре. Мощность ТВС недостаточна для поддержания температуры теплоносителя, аналогичной температуре в реакторе ВВЭР. Для поддержания требуемой температуры теплоносителя на входе в канал установлен подогреватель. Для моделирования режима LOCA основной поток циркулирующего теплоносителя подается на смеситель, меньшая часть через дроссель поступает в канал. Пароводяная смесь из канала поступает в смеситель и смешивается с основным потоком. Устойчивость циркуляции теплоносителя в канале обеспечивается постоянным градиентом давления на дросселе. Расход теплоносителя в канале регулируется путем изменения расхода теплоносителя в байпасной линии со смесителем. Более подробно технические детали испытательного оборудования представлены в работах [65-76]. Одной из основных особенностей испытаний ЭТВС в ПВП-2 реактора МИР было то, что заданный режим перегрева оболочек твэлов в конечной стадии аварии LOCA (моделирование конечного состояния A3) достигался при постоянном давлении в первом контуре снижением расхода теплоносителя. Методика и технология проведения имитационных экспериментов заключалась в выводе фрагмента ТВС в режим перегрева путем выпаривания теплоносителя из подъемного участка при пониженной мощности, при которой охлаждение твэлов переходит в закризисную область, минуя кризис 1 рода. Заданная динамика изменения температуры оболочки обеспечивалась воздействием на мощность энерговыделения ТВС изменением мощности реактора. При этом в верхней половине фрагмента ТВС реализуется дисперсный режим течения теплоносителя, который характерен как для условий аварий с частичным осушением активной зоны ВВЭР, так и для второй стадии МПА ВВЭР. Таким образом, в отличие от многих стендовых («Параметр») и реакторных (PBF, FR-2) экспериментов по режиму течения теплоносителя эксперименты на реакторе МИР в наибольшей степени приближены к прогнозируемой реальной ситуации, что важно для реалистичного анализа состояния элементов пучка и формирования вывода о разбираемости активной зоны после аварии. Основные стадии проведения испытаний можно охарактеризовать следующим образом: - выход реактора на уровень мощности, соответствующий условиям нормальной эксплуатации ВВЭР, в частности, по параметрам теплоносителя и тепловой нагрузке твэлов (в сборках с рефабрикованными твэлами qlm -200 Вт/см, в сборках только с необлученными твэлами ql m 450 Вт/см)
Схема и матрица экспериментов
Перед экспериментом печь вакуумировалась до давления -10 4 Па. Проводился медленный разогрев (менее 1 С/с) образца до температуры -1700 С по показаниям пирометра, после чего печь заполнялась аргоном высокой чистоты. Для исключения протечек воздуха эксперименты проводились при небольшом (0.03 МПа) избыточном относительно атмосферного давлении аргона. После выравнивания температуры объекта в течение 30 мин, он нагревался до заданной температуры со скоростью 6 С/с. Охлаждение образца после изотермической выдержки проводилось в два этапа: быстрое - до температуры -1500 С и медленное (-1,5 ч) -до комнатной температуры [ 80-82]. Первоначально было запланировано проведение] 10 экспериментов по совместному растворению UCh и ZrCb жидким циркалоем при температурах 2200 С (5 тестов) и 2300 С (5 тестов) с временами изотермической выдержки 100, 200, 300, 400, 500 с, а также два калибровочных теста по растворению жидким циркалоем UO2 - тиглей без 2г02-стержня при температурах 2100, 2200 С с временем изотермической выдержки 600 с. Однако, при выполнении основной серии экспериментов были выявлены обстоятельства, приведшие к изменению и дополнению запланированной матрицы экспериментов. В частности, было принято решение о нецелесообразности проведения экспериментов по совместному растворению при 2200 С и временах выдержки 300, 400, 500 с, так как при этой температуре уже на -260 с наблюдалось сквозное растворение стенки тигля UO2 , что привело к потере корректной информации о растворенных объемах UO2 и ZrC 2 и о расплаве (U, Zr, О). Таким образом, при температуре 2200 С совместное растворение было проведено только при временах 100,180, 260 с. Также были проведены эксперименты по оценке влияния температурного градиента между расплавом (U, Zr, О) и наружной поверхностью стенки тигля UO2, обусловленного потерей тепла расплавом за счет излучения, на степень растворения U02 и ZrC 2.
Для этого в экспериментах был использован теплоизолирующий керамический материал, располагавшийся снизу и сверху тигля, и ограничивающий теплоперенос в вертикальном направлении. (Рис. 3.5.) С теплоизоляцией было проведено 4 эксперимента: калибровочный 2100 С,.600 с (без стержня Z1O2); 2100 С, 200 с; 2100 С, 400 с и 2200 С, 180 с. После эксперимента тигли разрезались по образующей цилиндра алмазным диском. Одна половина образца использовалась далее для оптической и электронной микроскопии. Из второй половины вырезались образцы для химического анализа содержания урана, циркония и кислорода в расплаве. Схема вырезки образцов для химического анализа показана на (Рис.3.6.) Алмазным кругом перпендикулярно оси тигля отрезались дно тигля и его края выше уровня расплава. Далее резами в направлении, параллельном оси тигля, от расплава отделялись остатки стенок тигля и центрального стержня из диоксида циркония. Три вырезанных участка расплава представляли образец, использовавшийся далее для химического анализа. В зависимости от степени растворения центрального стержня и стенок тигля масса вырезанных образцов составляла от 1 до 4 г. Образец, представлявший продольное сечение тигля, подвергался шлифовке и полировке, после чего на оптическом микроскопе были сделаны фотографии с увеличением в 5, 100 и 200 раз, использовавшиеся далее для количественного анализа степени растворения стенок тигля UO2 и центрального стержня Zr02
Для определения растворенных объемов стенки тигля UO2 и центрального стержня ZrC 2 методом количественного анализа изображений использовали фотографии продольных сечений образцов. Растворенный объем тигля вычисляли , как полусумму объемов Vj и V2 фигур вращения относительно оси тигля, образуемых площадями растворенных стенок тигля в сечении: где s- элемент площади растворенной части тигля; і- номер элемента разбиения площади растворенной области к; г, - расстояние элемента площади до оси вращения; к= 1,2. (Рис.3.7.а) ; Растворенный объем стержня из ZrC 2 вычисляли как разность объемов исходного стержня и его фрагментов, сохранившихся после эксперимента. Объем каждого сохранившегося фрагмента стержня вычисляли как усредненный объем фигуры вращения образованной оставшейся частью стержня относительно его оси по алгоритму, аналогичному описанному выше. (Рис.3.7.6) Массу элементов, перешедших в расплав в результате растворения материала стенок тигля и центрального стержня, рассчитывали как M,= V, р,т,, где] Vt - растворенный объем, pt - плотность растворенного материала, m; - массовая доля элемента в растворенном материале. Массу расплава рассчитывали как сумму масс исходной загрузки циркалоя и масс элементов, перешедших в расплав из растворенных объемов стенки тигля и центрального стержня. Для оценки равномерности распределения урана и циркония по сечению полученной композиции с помощью растрового электронного микроскопа РЭММА на полированных шлифах получены изображения исследуемой композиции во вторичных электронах с увеличением в 200,480 и 1200 раз. Проведено сканирование по радиусу в режиме волновой дисперсии (WDX analyzer )с шагом 16 мкм. Методика определения массовой доли урана, циркония и кислорода в затвердевшем расплаве основана на прокаливании образца при температуре 800-1000 С для окисления всех компонентов до состава стехиометрических оксидов U3O8, Zr02, FQ2O3, CaO, Y2O3, SnC 2, Сг20з. Прокаленный образец взвешивали и обрабатывали азотной кислотой для избирательного растворения оксидов урана, железа, кальция и иттрия. Оксиды ZrC 2, SnCb, СГ2О3 остаются в осадке после окончания растворения. Вес образовавшегося осадка определяли после его тщательной сушки. Массовые доли урана, циркония и кислорода рассчитываются исходя из первоначальной массы образца, массы окисленного образца и массы образца после обработки его азотной кислотой с учетом содержания в нем катионных примесей. Массовые доли катионных примесей определяются спектрографическим методом. Для проведения количественных расчетов использовались образцы сравнения, аналогичные по своему составу анализируемым. Содержание компонентов в смеси оксидов и исходном расплаве рассчитывались из следующих соотношений
Обсуждение и анализ результатов
Важнейшим параметром в исследовании совместного растворения ZrC 2 и UO2 расплавом необлученной оболочки, непосредственно определяющим физику процесса, является температура металлического расплава (U, Zr, О). Достоверность измерений этой температуры позволяет корректно использовать получаемые результаты в математическом описании процесса. В рассматриваемом цикле экспериментов была осуществлена попытка измерять температуру расплава в динамике испытания впрямую с помощью оптического пирометра (дистанционно), в отличие от, скажем, подобных экспериментов в работе [44], где температура расплава оценивалась по показаниям ТЭП, располагавшейся над уровнем поверхности расплава на расстоянии 20 мм.
Как было отмечено, температура расплава измерялась пирометром в серии экспериментов без использования теплоизоляции, и различие в показаниях пирометра и ТЭП, контролировавших температуру наружной поверхности стенки тигля, в ряде случаев достигло 100 С. Такая величина AT не перекрывалась систематическими погрешностями измерительных приборов, составлявшими 1,5 и 1 % от измеряемой величины для пирометра и ТЭП соответственно, что подтвердило существование предполагаемого значимого градиента температуры по радиусу образца между наружной поверхностью стенки тигля и расплавом.
В экспериментах с теплоизоляцией удалось установить, что градиент температуры по радиусу тигля не только снижается на стадии резкого разогрева (не более 45 С), но и после 150с выхода на заданный температурный режим практически исчезает, и значения температур областей, находящихся вблизи наружной и внутренней поверхности стенки тигля, в конце изотермического участка почти совпадают. Безусловно, неоднозначно утверждать, что температура расплава в конце изотермического участка в экспериментах с теплоизоляцией, а уж тем более без нее, где присутствует эффект потери тепла расплавом за счет излучения, будет такой же, как и температура наружной поверхности стенки тигля. Тем не менее, появились основания полагать, что различие в показаниях пирометра и ТЭП в конце изотермического участка в экспериментах без теплоизоляции не могло быть настолько велико, и что в нескольких экспериментах пирометр занижал истинные значения температуры расплава. Причин, объясняющих занижение пирометром температуры расплава, может быть несколько. Во-первых, поверхность расплава, куда был сфокусирован пирометр, могла изменять свои отражающие способности из-за конвективного перемешивания компонентов и образования частиц второй фазы (керамическая фаза і і (U, Zr)02-x)- Во-вторых, в течении эксперимента могла произойти расфокусировка пирометра, которая не регулировалась автоматически в процессе испытания. В-третьих, каким-то образом могло сказаться влияние стержня ZrC"2 в случае падения в расплав его верхней части при полном растворении середины в область фокусировки пирометра. Тем не менее, достоверность измерений ТЭП во всех проведенных экспериментах, не вызвала никаких сомнений. Хорошее совпадение показаний двух ТЭП зафиксировано в каждом эксперименте. Именно показания ТЭП использованы для интерпретации полученных экспериментальных результатов и учтены в расчетной модели кода СВЕЧА. б) Характеристика исследованных композиций
Анализ результатов исследований композиций после цикла проведенных экспериментов подтвердил, что процесс совместного растворения Zr02 и UO2 расплавом необлученной оболочки проходит в два этапа. Как и в предыдущих работах [42-44] зафиксировано существование инкубационной фазы "насыщения", при которой происходит быстрое растворение диоксидов (до 100 с) за счет насыщения кислородом жидкого металлического расплава как за счет диффузии из твердых керамик, так и за счет интенсивного конвективного перемешивания компонентов. После 100 с отмечено, что процесс растворения перешел во вторую послеинкубационную стадию "преципитации", характеризующуюся снижением скорости растворения диоксидов как за счет истощения запасов кислорода, способного диффундировать в расплав из керамик, так и, главным образом, за счет падения интенсивности конвективного перемешивания компонентов в результате увеличения вязкости расплава из-за формирования в нем частиц второй фазы — керамики (U, Zr)02-X Структура застывшего расплава представляет собой дендриты, равномерно распределенные по объему матрицы композиции. Равномерность распределения фаз в расплаве подтверждено отсутствием градиента концентрации урана и циркония по радиусу композиции. На одном из образцов проведена проверка фазового состава в расплаве после охлаждения, которая показала, что, как и в работах [42-44], расплав состоит из трех основных фаз: дендритной керамической - (U, Zr)02-X); матрицы из Zr(O); включений из U(O) как в керамике, так и в матрице.
Скорость роста количества кислорода в расплаве по результатам химического анализа, определяющего весь кислород, поступивший в расплав как за счет диффузии из керамик, так и за счет конвективного перемешивания, заметно снижается после 150 с. Такая же тенденция наблюдается со скоростью роста количества кислорода, определенного методом количественной обработки изображений, что говорит о снижении диффузионного потока кислорода из тигля иОг и стержня Zr02- Однако нельзя однозначно утверждать, что только уменьшение диффузионного потока ответственно за снижение скорости роста общего количества кислорода в расплаве. Безусловно, свой вклад в этот процесс вносит и уменьшение интенсивности конвективного перемешивания компонентов. Необходимо отметить, что в данной работе не рассматривалось влияние отдельно одного и другого механизма поступления кислорода в расплав на процесс растворения в целом, ввиду того, что, как уже упоминалось, в работах по растворению тиглей UO2 жидким расплавом оболочки эти явления уже изучены и найдена взаимосвязь этих механизмов с геометрическими параметрами исследуемых тиглей.
По результатам химического анализа и количественной обработки изображений проведено сравнение значений массового содержания урана и циркония в расплаве (Табл.3.9.). Расчетные значения U/(U+Zr) в расплаве (Рис.3.13.), полученные двумя независимыми методами, хорошо совпадают. В пределах разброса данных значения U/(U+Zr), полученные в данной работе методом химического анализа, с учетом поправки к истинной температуре расплава, согласуются с результатами ранее проведенных экспериментов (Рис.3.14.)
Полученные в работе результаты как в экспериментах с теплоизоляцией, так и в экспериментах без нее использованы в расчетном коде СВЕЧА. На (Рис. 3.15-3.17) представлены результаты экспериментов с теплоизоляцией, в которых наиболее достоверно измерена температура расплава, в сравнении с результатами расчета по коду СВЕЧА, выполненного специалистами ИБРАЕ [ 89]. Некоторое расхождение экспериментально полученных значений растворенных объемов иОг (вычислены методом количественного анализа изображений) при температуре 2100 С с результатами расчета, может быть связано с неточным попаданием анализируемого сечения в диаметральную плоскость тигля на стадии подготовки образцов, что приводит к занижению значения растворенного объема UO2 по сравнению с истинным.
