Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Анализ состояния вопроса 13
1.1. Критический анализ состояния методической и нормативной базы по экологии и процессам обращения с РАО на флоте 13
1.2. Основные проблемы обращения с «корабельными» РАО 17
1.3. Принципиальные методы и схемы переработки и кондиционирования РАО 27
1.3.1. Жидкие радиоактивные отходы 27
1.3.2. Твердые радиоактивные отходы 50
1.4. Способы хранения и захоронения РАО 54
Глава 2. Объект и методы исследования. Основные принципы комплексного подхода к проблемам обращения с РАО транспортных ЯЭУ 59
2.1. Объект исследования 59
2.2. Методы исследования 60
2.3. Основы комплексного подхода 62
Глава 3. Исследование источников и путей формирования объемов и активности выбросов, сбросов и ЖРО при нормальной эксплуатации транспортной ЯЭУ 64
3.1. Газо-аэрозольные выбросы 64
3.2. Водные сбросы 68
3.3. Жидкие радиоактивные отходы 7
3.3.1. Анализ объемов ЖРО... 80
3.3.2. Анализ активности ЖРО 86
3.3.3. Анализ химического составаЖРО 96
3.3.4. Исследование сбора и переработки ЖРО на ММСУ 103
3.3.5. Поиск наполнителей для блока селективной сорбции ММСУ 106
3.3.6. Исследование заключительной стадии обращения с РАО на МУЦ : 116
Глава 4. Оптимизация способов сбора, переработки и кондиционирования ЖРО транспортной ЯЭУ 119
4.1. Обоснование классификации ЖРО в зависимости от физико-химического состава 119
4.2. Предлагаемые способы раздельной переработки ЖРО 123
4.3. Сравнительная оценка существующих и предлагаемых методов переработки и кондиционирования РАО 12->
4.3.1. Расчет стоимости переработки смешанных (объединенных) ЖРО транспортной ЯЭУ 125
4.3.2. Расчет стоимости переработки ЖРО с учетом разделения потоков по физико-химическому составу 129
4.4. Оценка экологической опасности обращения с РАО от существующих и предлагаемых методов переработки 134
Глава 5. Оценка и прогноз радиоэкологического воздействия хранения некондиционированных ТРО транспортной ЯЭУ... 145
5.1. Исследование путей формирования количества и активности ТРО. 145
5.2. Сбор и исследование параметров для численного моделирования воздействия ТРО на подземную гидросферу 148
5.2.1. Исследование радиоактивности жидкой фракции хранилищ СЧ« ТРО 150
5.2.2. Анализ радиационного состояния грунтовых вод в районе хранилищ ТРО 151
5.2.3. Исследование удерживающей способности грунтов по отношению к радионуклидам 156
5.3. Оценка радиоэкологической опасности ТРО транспортной ЛЭУ 171
5.3.1. Описание условий моделирования и калибровка модели 171
5.3.2. Прогнозные оценки 174
Глава 6. Оценка экологического воздействия транспортной ЯЭУ при нормальной эксплуатации 178
Глава 7. Методические и практические рекомендации по безопасному обращению с РАО транспортных ЯЭУ 181
ВЫВОДЫ 187
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННЫХ ИСТОЧНИКОВ 189
- Критический анализ состояния методической и нормативной базы по экологии и процессам обращения с РАО на флоте
- Основы комплексного подхода
- Поиск наполнителей для блока селективной сорбции ММСУ
Введение к работе
Развитие цивилизации сопряжено с антропогенным загрязнением природной среды. В области атомной промышленности загрязнение экологических систем неразрывно связано с накоплением и проблемами долговременного хранения все возрастающего количества отработавшего ядерного топлива и радиоактивных отходов. Обращение с РАО является острой современной проблемой атомного флота. Причина такого положения связана с неукоснительным выполнением флотом трех основополагающих обязательств, принятых Россией на федеральном и международном уровнях:
Лондонской конвенции о запрещении слива РАО в моря и океаны;
> введением в действие новых нормативных законов и документов (НРБ-99, ОСПОРБ-99, СПОРО-2002) [1-3], регулирующих более жесткие требования к системам обеспечения радиационной и экологической безопасности;
сокращением вооружения в связи с массовой утилизацией кораблей.
До принятия Лондонской конвенции был разрешен сброс низкоактивных
ЖРО транспортных ЯЭУ в море. Для этого смешанные по физико-химичес
кому составу ЖРО накапливались на ТНТ. Часть накопленных ЖРО в объ
единенном состоянии до сих пор находится на ТНТ, многие из которых уже
отработали срок службы.
Решение этих проблем поддерживается на федеральном уровне принятием целевой программы «Обращение с РАО и ОЯТ, их утилизация и захоронение на 1996-2005 годы». Программа направлена на всесторонний охват процессов обращения с РАО, включая разработку технологий и изготовление технических средств для обеспечения сбора, переработки, транспортирования и захоронения РАО. Ретроспективный анализ информации показывает, что при всем многообразии работ, проводимых в данном направлении, отсутствуют реализованные комплексные подходы к оптимизации обращения с «корабельными» РАО, охватывающие все этапы обращения. Т.е., направления исследований, как правило, касаются изучения разрозненных этапов обращения. Основное внимание разработок направлено на решение первоочередной проблемы: переработки и кондиционирования накопленных ЖРО - объединенных ЖРО сложного состава, для которых предлагаются универсальные технологии очистки, воплощенные в гиперустановках. Очевидно, что этот путь «универсализации» технологий бесперспективен, т.к. не рассматривает ресурсы минимизации отходов на более ранних стадиях обра-
*
'*
%
'*
щения: образования и сбора РАО. Систематизированные данные по начальным стадиям образования РАО российских транспортных ЯЭУ в открытых публикациях практически отсутствуют. Крайне низка информация и по последствиям хранения РАО флота.
Ключевое значение при обращении с «корабельными» РАО имеет оптимизация технологий обращения. Оптимизацию целесообразно проводить на основе углубленных исследований источников образования и путей формирования РАО и РАВ от реактора до внешней среды, чтобы при многовариантности технологий обращения найти наиболее приемлемый путь с точки зрения минимизации РАО и радиоэкологической безопасности.
Целью данной работы является разработка комплексного подхода, принципов и научно обоснованных рекомендаций к минимизации объемов и снижению экологической опасности РАО транспортных ЯЭУ по результатам комплексного анализа процессов обращения с РАО и РАВ на примере нормальной эксплуатации наземного прототипа транспортной ЯЭУ (стенд «КВ-1», НИТИ) и связанной с ним инфраструктуры: система сбора РАО; установка по переработке и компактированию РАО (НИТИ), хранилища РАО (ЛСК «РАДОН»), каналы выхода радионуклидов во внешнюю среду (вентиляционная труба, сбросной канал, НИТИ).
Основными направлениями исследований данной работы являются:
Формулировка методологических основ комплексного подхода к оценке радиоэкологического воздействия эксплуатации ЯЭУ и разработка принципиальных схем путей распространения РАО в системе «реактор - окружающая среда» посредством четырех источников выхода радионуклидов в ОС: газо-аэрозолъных выбросов, водных сбросов, жидких и твердых РАО.
Проведение детальной инвентаризации источников образования и транспортирования выбросов, сбросов, ТРО и ЖРО до конечного барьера. Оценка долевого вклада в общие объем и активность составляющих отдельных потоков ЖРО и в целом по всем каналам поступления радионуклидов с ЯЭУ.
Разработка оптимальных схем выполнения комплексного анализа ЖРО и адаптация радиохимических и химических методик для технологических проб, ЖРО и природных объектов. Комплексная физико-химическая классификация ЖРО транспортных ЯЭУ и разработка новых принципов переработки ЖРО по раздельным потокам.
Изучение эффективности работы существующей технологии переработки и кондиционирования ЖРО и исследование надежности удержания радио-
f
(
Щ.
нуклидов селективными материалами и сорбентами на основе природных матриц с целью оценки их применимости для очистки ЖРО и в качестве барьерных материалов при хранении РАО.
Оптимизация комплексных технологических схем сбора, переработки и кондиционирования РАО ЯЭУ, включая вторичные РАО. Оценка их экономической целесообразности по сравнению с существующими технологиями.
Исследование радиоэкологических последствий хранения ТРО ЯЭУ на основании сбора исходных данных для прогнозирования ареалов загрязнения подземных вод, разработки методик определения и количественных оценок сорбционных параметров по отношению к дозообразующим радионуклидам.
Расчет экологической опасности действующих и предлагаемых техно
логий обращения с РАО ЯЭУ и выработка ряда практических рекомендаций
для совершенствования системы обращения с РАО на флоте.
Научная новизна работы заключается в следующем:
Впервые для транспортных ЯЭУ предложен и реализован комплексный радиоэкологический подход к оптимизации процессов обращения' с РАО на основе всестороннего анализа выбросов, сбросов, ЖРО и ТРО. Впервые получены данные по развернутому химическому составу ЖРО за многолетний период текущей эксплуатации транспортной ЯЭУ. Определена структура ЖРО ЯЭУ по уровню активности, объему, химическому составу и предложена экономически обоснованная классификация ЖРО по физико-химическому составу для раздельных сбора и переработки. Результаты усовершенствования системы и способов обращения с РАО транспортных ЯЭУ подтверждены патентами [4-6]. Для оценки радиационного риска на население от загрязнения подземной гидросферы впервые получены обширные экспериментальные данные по удержанию радионуклидов региональными грунтами: изучены особенности сорбционных и десорбционных процессов, определены величины необратимости сорбции, коэффициентов распределения (Kd) и их пространственная изменчивость, и др. Разработана методика определения Kd радионуклидов в системе «грунт-вода».
Практическая ценность выполненной работы заключается в том, что:
Разработанная схема развернутого анализа радионуклидного и химичес
кого состава технологических сред, РАО и объектов ОС позволила получить
надежные данные, провести комплексные исследования и разработать реко
мендации по организации современного обращения с РАО транспортных ЯЭУ.
t(
*
Ф/
Ф
Предложенные рекомендации по организации современного обращения с РАО транспортных ЛЭУ на флотах охватывают основные этапы: сбор, разделение, переработку, кондиционирование и хранение. Рекомендации позволяют: дать способы минимизации объемов «корабельных» РАО; предложить набор оптимальных технологий переработки ЖРО; повысить эффективность и обеспечить экологическую безопасность хранения за счет разделения потоков и компактирования отходов; обновить методический и аппаратурный парк для выполнения паспортизации ЖРО и контроля «финишной» воды; выдать перечень обязательных радиоактивных и химических параметров, необходимых для принятия решения о способе переработки и кондиционирования РАО; предложить селективные сорбенты на основе природных матриц для извлечения радионуклидов из ЖРО и иммобилизации вторичных РАО в геоцементы.
Комплексные методы пробоподготовки и развернутые анализы по определению радиоактивных и химических параметров успешно использованы в опытно-промышленных испытаниях переработки ЖРО ЯЭУ на действующих в НИТИ установках переработки и цементирования. Рассчитана экологическая опасность хранения отвержденных продуктов и показано соответствие цементных компаундов нормативным документам.
Методические разработки в части оценки сорбционных параметров грунтов по отношению к радионуклидам позволили получить достоверный статистический материал по поведению радионуклидов в типовых грунтах района ЛСК «РАДОН» и провести прогноз миграции радиоактивного загрязнения в подземных водах от хранения ТРО в хранилищах. В результате обследования радиационного состояния грунтовых вод в районе протечек из хранилищ ТРО ЛСК выполнен комплекс инженерно-защитных мероприятий по снижению загрязнения грунтовых вод, что подтверждено данными их последующего мониторинга. Результаты прогнозов опубликованы [7, 8] и сняли необоснованное социальное напряжение о неблагополучной экологической обстановке в районе ЛСК.
Результаты работы могут найти применение при разработке проектной, методической и нормативной документации для действующих и перспективных транспортных ЯЭУ в части обращения с РАО на флоте; выполнении радиационного и химического контроля ЖРО на предприятиях атомно-промышленного комплекса; для оценки и прогноза миграции радиоактивных
\i
I.
У;
примесей в подземной пщросфере, как наиболее уязвимой части экосистемы при хранении РАО.
На защиту выносятся следующие результаты работы:
комплексные экологические исследования по систематизации источников и путей формирования объемов и активности выбросов, сбросов, ЖРО и ТРО транспортной ЯЭУ с оценкой долевого вклада составляющих потоков;
результаты изучения химического состава ЖРО ЯЭУ;
обоснование эффективности переработки смешанных ЖРО на ММСУ и отверждения концентрата ЖРО на МУЦ;
результаты исследования удержания радионуклидов региональными природными сорбентами с целью очистки ЖРО и использования в качестве защитных барьеров;
классификация ЖРО транспортных ЯЭУ и способы их переработки на основе разделения водопотоков;
результаты поведения радионуклидов в системе «грунт-вода» вблизи хранилищ ТРО ЛСК и данные прогнозирования миграции радионуклидов с грунтовыми водами от хранилищ;
оценки индивидуальных эффективных доз и радиационного риска для населения от газо-аэрозольных выбросов и водных сбросов с ЯЭУ;
методические и практические рекомендации по безопасному обращению с ЖРО транспортных ЯЭУ.
Основная часть диссертации представлена в семи главах, являющихся логически связанными отдельными этапами работы.
В первой главе выполнен анализ нормативной базы флота в области обращения с РАО и экологической безопасности; освещены основные проблемы флота по переработке и хранению РАО; проведен критический обзор методов, средств и технологий переработки и хранения РАО и сформулированы требования к наукоемким технологиям и установкам переработки РАО для специфических условий флота.
Во второй главе рассмотрены методологические основы комплексного подхода к проблемам обращения с РАО транспортных ЯЭУ и дано описание объектов и методов исследования.
В третьей главе исследованы источники образования и пути формирования радионуклидов в техно-экологической системе «реактор-окружающая среда»: разработаны схемы транспорта по четырем каналам выхода ра-
дионуклидов в ОС - с выбросами, сбросами, ЖРО, ТРО. По каждому каналу
г проведено ранжирование операций, формирующих активность радионукли-
\ф дов. Определены объемы поступлений, состав радионуклидов, ВХВ и доле-
чу вые вклады операций в общие показатели. Получена подробная поопераци-
онная структура ЖРО ЯЭУ, которая позволила провести их классификацию по физико-химическому составу. Исследована эффективность действующей технологии переработки и кондиционирования ЖРО, проведено сравнение удерживающих свойств по отношению к радионуклидам ряда селективных материалов и сорбентов на основе природных композиций для применимости в очистке ЖРО транспортных ЯЭУ.
В четвертой главе на основании предложенной классификации ЖРО*
обоснованы оптимальные способы раздельного сбора и дифференцированной
(^ переработки «корабельных» ЖРО с их последующим отверждением методом
\^1' цементирования. Проведен сравнительный анализ эффективности существу-
ющих и предлагаемых методов, переработки. Обоснованы экономический эффект и радиоэкологическая безопасность от их внедрения. Предложен комплект модулей для переработки и кондиционирования ЖРО до экологически безопасного состояния.
В пятой главе изучена структура формирования объемов и активности
ТРО ЯЭУ. Приведен анализ результатов натурных и лабораторных исследо
ваний удержания радионуклидов грунтами района хранилищ ТРО и другой
гидрогеологической информации, необходимой для прогнозирования загряз
нения подземных вод в районе хранилищ ЛСК. Даны результаты калибровки
i-v модельного комплекса и долгосрочного прогноза последствий радиоактивно-
Ш) го загрязнения грунтовых вод от хранения ТРО ЯЭУ.
В шестой главе представлены результаты оценки экологической безопасности нормальной эксплуатации транспортной ЯЭУ на основании расчета многолетних эффективных доз и радиационного риска на население от воздействия газо-аэрозольных выбросов и водных сбросов ЯЭУ.
В седьмой главе сформулированы практические рекомендации по оптимальному обращению с ЖРО на флоте, основанные на раздельном сборе, дифференцированной переработке и совместном отверждении всех вторичных РАО методом цементирования для долговременного хранения.
Критический анализ состояния методической и нормативной базы по экологии и процессам обращения с РАО на флоте
При обращении с РАО основополагающим гуманитарным принципом является защита настоящего и будущего поколений и ОС от чрезмерного воздействия радиации [9, 10]. Внедрение более 40 лет назад на кораблях Рос сии атомной техники привело к необходимости решения ранее не свойствен ной флоту проблемы обеспечения радиационной и экологической безопас ности при эксплуатации транспортных ЯЭУ. За эти годы в морском флоте создана и действует инфраструктура по обеспечению РБ, которая представ ляет совокупность технических средств, специальных сооружений и контин j гента специалистов и предназначена для непревышения допустимого воздей уш , ствия радиационных факторов на личный состав, местное население и ОС. Безопасность обращения с РАО на объектах ВМФ в настоящее время регламентируется следующими документами: НОРБ-ВМФ-2003, ПОПС-90, РКВС-90, РКО-94 [11-14]. С вводом в действие НРБ-99, ОСПОРБ-99, СПОРО-2002 [1-3], некоторые из указанных документов требуют пересмот ра. Это связано с введением более жестких основных дозовых пределов на персонал и население; новой терминологии (эффективная доза, радиацион ный риск, уровень вмешательства, детерминированный и стохастический эффекты излучения) и ее количественной интерпретации. В новые норма тивы вошли пороговые критерии для принятия решений по ограничению об лучения в условиях радиационных аварий, природного облучения и др. kgki Пересмотрены значения допустимых уровней ингаляционного и перораль 1х І ного облучения персонала и населения, которые напрямую связаны с новыми ПД. Новые нормативные документы опираются на законы РФ (РСФСР) по обеспечению экологической безопасности [15-18] и Международные нормы [19]. Ужесточение ПД связано с обеспечением максимальной осторожности при использовании ИИ, исходя из пороговой линейной зависимости радиобиологического эффекта от дозы излучения [20]. Для совершенствования системы обеспечения РБ в ВМФ разработан проект "Концепции обеспечения РБ в ВМФ, 1999 г", который устанавливает І систему взглядов, формирующих научно-техническую политику, правовые и радиационно-технические механизмы по обеспечению РБ на кораблях с ЯЭУ, судах и береговых объектах их обеспечения, а также защите населения и ОС [21]. В Концепции выделены четыре основных направления:
обеспечение РБ корабля, судна или берегового объекта как обеспечение его определенных свойств по ограничению до допустимых уровней воздействия ИИ на человека, сопрягаемые объекты и ОС;
обеспечение РБ личного состава кораблей, судов, береговых объектов в процессе их нормальной эксплуатации;
обеспечение РБ местного населения и защита ОС при нормальной эксплуатации радиационных объектов ВМФ;
защита личного состава и местного населения при радиационных авариях на кораблях с ЯЭУ, судах и береговых объектах их обеспечения.
В основе совершенствования этих направлений заложены: понятие эффективной дозы, как меры ущерба воздействия ИИ на организм человека; исключение облучения ограниченной части населения (ранее группа Б), т.е. появление в ВМФ личного состава двух групп (А — персонал, работающий с техногенными источниками и Б — находящийся по условиям работы в сфере их воздействия); обязательное установление дозовой квоты от техногенных источников для населения, проживающего в районах размещения сил атомного флота; классификация радиационных объектов ВМФ по относительной опасности. Существенно важным для эксплуатации транспортных ЯЭУ является снижение основных ГЩ по сравнению с ранее действующими в 2 раза для личного состава группы А и в 5 раз для личного состава вне работы с ИИИ и населения. Подготовка методологии и материальной базы флота для перехода системы РБ на новые принципы, нормы и правила в соответствии с федеральными требованиями предполагалось провести до 2003 гг, а окончательное их внедрение в практику ВМФ — с 2003 г.С подписанием Россией Лондонской Конвенции о запрещении слива РАО в моря и океаны была изменена концепция обращения с ЖРО на флоте [22]. Она включает создание региональных комплексов, обеспечивающих полный цикл изоляции РАО от биосферы. Как вспохмогательное звено рассматриваются плавсредства, которые, наряду с обычной доставкой РАО на стационарные комплексы, обеспечивают прием и переработку РАО вне районов базирования стационарных комплексов [23, 24]. Эта концепция предполагает разработку технологий переработки ЖРО, которые дают очистку от радионуклидов, формируя концентрации на выходе в ОС, сравнимые с фоновыми. В противном случае необходимо устанавливать КК радионуклидов для конкретного водоема (нормирование содержания радионуклидов в воде и донных осадках). Для стационарных условий и однородного загрязнения такие нормы разработаны [25]. Для нестационарных и неоднородных загрязнений открытых акваторий, характерных для флота, эти нормы не созданы [26]. Задача экологического нормирования водоемов достаточно сложна и требует проведения комплексных исследований в каждой акватории с организацией экспедиций и привлечением специалистов по ядерной энергетике, радиоактивности морских систем, теории массопереноса, океанологии, биологии моря, радиобиологии, ихтиологии [27-29].
К определению содержания радионуклидов на уровне ОС технические базы флота не готовы. Основная методико-аппаратурная часть радиоэкологического контроля опирается на ДКб по НРБ-76/87. Известно, что они относятся к питьевой воде. Слив воды после очистки ЖРО происходит, как правило, в морские водоемы, а поступление активности к человеку идет по рыбно-пищевой цепи, что требует определения других критериев - КК или ДК радионуклидов в воде и донных отложениях, применительно к конкретному водоему. Как правило, уровни КК существенно ниже бывших ДКб и приближаются к значениям фоновой активности природных вод [30]. Измерения изотопного состава и активности "фона" в водоемах (вода, водоросли, донные отложения) предопределяют парк низкофоновой спектрометрической аппаратуры: полупроводниковые у-спектрометры, малофоновые а-Р-радио-метры и более тонкие аналитические методы определения активности радионуклидов. Наряду с радиотоксичностью существенным является и химический состав сбрасываемых вод. Он может оказаться критическим для принятия решений на сброс в соответствии с требованиями САН ПиН-88 [31].
Аппаратурно-методический парк БТБ в полной мере не оснащен для реализации современного радиационного и химического контроля ОС. То же касается и НТД по экологической безопасности. Они не охватывают новые федеральные требования в области обращения с РАО и контроля ОС. В частности, Руководство [14] ориентирует переработку ЖРО на технологию, заложенную проектами корабельных станций переработки ЖРО на ТНТ "Амур" и "Пинега". Эти технологии физически и морально устарели. Они включают: реагентно-осадительную коагуляцию; ионообменную и выпарную очистки; битумирование радиоактивных концентратов [14]. Однако, наличиє в ЖРО СПАВ, комплексонов и повышенного СС ( 0,5 г/л) значительно снижает эффективность работы этой системы [32]. Выпарные аппараты и (щ битумирование являются энергоемкими процессами - на дистилляцию 1 м3 морской воды затрачивается свыше 60 кВт-ч [33]. Битумные компаунды РАО флота более безопасны, чем битумные компаунды ЖРО АЭС, т.к. не содержат нитратов, т.е. практически не поддерживают горения. Исключение составляют воды дезактивации, в состав которых входит МпОг. Однако битумирование - аппаратурно-сложный процесс, а битум - пожароопасный материал, который определяет горючесть компаундов, что не удовлетворяет современным требованиям безопасного захоронения РАО [34]. Кроме того, модернизация энергоемких и дорогостоящих технологических комплексов («Амур» и «Пинега») не рациональна из-за ужесточения нормативных У требований по обеспечению РБ. В последние годы больших успехов достигли безреагентные низкоэнергоемкие мембранные методы очистки ЖРО. В отличие от классических методов очистки (химическое осаждение, упаривание) при их использовании (осмос, ультрафильтрация и др.) разделе ние компонентов происходит на молекулярном уровне и поэтому не сопро вождается образованием новых фаз, от полноты разделения которых сущест венно зависит эффективность очистки. Ультрафильтрация эффективно очи щает ЖРО, когда большая часть радионуклидов ассоциируется на взвесях и коллоидах. Метод ОО позволяет эффективно удалять радионуклиды и в ион но-молекулярной форме, обеспечивая обессоливание отходов. Эти методы
хорошо зарекомендовали себя в практике очистки ЖРО на ТОФ и СФ [35 ij , 37]. В перспективных проектах АЭС в качестве более безопасного метода от 1-\1 верждения концентратов ЖРО предпочтение отдается цементированию [38].
Этот метод выгодно отличается от битумирования негорючестью, отсутствием пластичности у отвержденного продукта, дешевизной и простотой процесса смешения отходов с цементом.
Основы комплексного подхода
Объектом исследования является атомно-промышленный комплекс «НИТИ — ЛСК», включающий: наземный прототип транспортной ядерной энергетической установки с водным теплоносителем (стенд НИТИ); систему сбора РАО (НИТИ); установки по переработке и компактированию РАО (ММСУ и МУЦ, НИТИ); хранилища РАО (ЛСК «РАДОН»); каналы выхода радионуклидов и ВХВ в ОС (вентиляционная труба и сбросной канал, НИТИ).
НИТИ им. А.П. Александрова проводит комплексные испытания стен дов-прототипов транспортных ЯЭУ. Промплощадка института расположена щ\ в 5-ти км в южном направлении от г. Сосновый Бор, и удалена от побережья Финского залива на расстояние 1,5 км. СЗЗ предприятия — 5 км. Изучаемая транспортная ЯЭУ работает с 1975 г. Первая кампания: 1975 - 1982 гг, вторая кампания: 1983 - 1987 гг, третья кампания: с 1994 г по настоящее время. ( Источниками образования радионуклидов при эксплуатации ЯЭУ явля ются ядерное топливо и продукты коррозии конструкционных материалов ак тивной зоны и 1к реактора, активированные под действием нейтронного пото ка. Преодолев защитные барьеры (матрица ядерного топлива, оболочка ТВЭЛов, 1к) они выходят за их пределы, загрязняя технологические среды и поверхности оборудования. Жидкие технологические среды оборудования ЯЭУ по степени их загрязненности и контакта с радиоактивными мате Ш риалами можно условно расположить в ряд: 1к — БВ и ШВ — ІІк и Пік — ЦБЗ вспомогательное баковое хозяйство (дренажи, трапные воды установ ки и др.) IVK (техническая вода, охлаждающая ЯЭУ). Воды 1к - Шк, ЦБЗ и БВ представляют собой воду высокой чистоты (бидистиллят). Оборудование IVK охлаждает морская вода Финского залива с СС до 5 г/л. В различных системах водопользования широко используется пресная вода с СС до 0,2 г/л. Система обращения с РАО в НИТИ ориентирована на технологии ЛСК. ЖРО из НИТИ на переработку могут передаваться по трубопроводу. ЛСК — производство, локализующее в процессе своей деятельности РАО путем ор ганизации их транспортировки, переработки и долговременного хранения. щ\ Удаление ЛСК от Копорской губы - 0,9 км. СЗЗ зона предприятия - 1 км. Расстояние ЛСК - НИТИ - составляет 0,5 км. Твердые РАО ЯЭУ, после соответствующего разделения помещаются в спецконтейнеры, размещенные в зоне производства работ. По мере заполне \щ ния они спецтранспортом отправляются на ЛСК, где горючие ТРО оголяют ся, негорючие ТРО складируют в хранилище. Большая часть приповерхностных хранилищ ТРО загружена полностью и в настоящее вре мя законсервирована. Отмечен факт утечек радионуклидов из ряда хранилищ [61], результаты экологических последствий которых будут изложены в гл. 5. Жидкие РАО ЯЭУ до ноября 1998 г передавались на ЛСК по системе подземной спецканализации, организованной между территориями НИТИ и ЛСК. Технологическая структура сбора ЖРО с ЯЭУ в НИТИ предусматрива ет дублирование приемных емкостей (монжюсов, промежуточных и накопи тельных баков) для возможности маневрирования отходами. {Ш\ К0НЧа 9S г НИТИ перерабатывает все низкоактивные ЖРО с ЯЭУ М( на ММСУ. Производительность установки - 0,5 м"7час. Очищенная (в даль нейшем «финишная») вода после радиационного контроля на соответствие нормативам поступает через сбросной канал предприятия в Копорскую губу Финского залива. С 2000 г для кондиционирования концентрата ЖРО и вторичных отходов после установіси ММСУ введена в эксплуатацию МУЦ производительностью до 0,1 м3/час. Основными источниками воздействия ЯЭУ на ОС являются газо-аэро зольные выбросы и водные сбросы. Выбросы в атмосферу осуществляются через высокий источник (100 м труба). Максимальный расход газо-воздуш ной смеси составляет 105,3 м3/с. Источником сбросов с ЯЭУ в Копорскую fci губу Финского залива являются сточные воды, поступающие через систему Щ ПЛК и подземный сбросной коллектор от помещений ЯЭУ в сбросной ка нал НИТИ. Пропускная способность канала- 51000 м3/час. Ограничение поступления РАВ и ВХВ в ОС осуществляется в соответствии с природоохранными нормами и правилами (НРБ-99, САН ПиН-88), действующими Лимитами на сброс [162] и нормативами предприятия по ДВ [163] и ДС [164].Для выполнения поставленных задач были разработаны комплексные схемы радиохимических и химических анализов ЖРО, ТРО, выбросов и сбросов ЯЭУ, реализация которых позволила системно изучить перенос загрязнителей по основным технологическим линиям до поступления в ОС и пищевые цепи человека. Содержание у-излучающих радионуклидов в технологических средах, ЖРО, ТРО, выбросах, сбросах и пробах ОС измерялось с помощью полупроводниковой спектрометрии: детекторами ДГДК-125В-3, ДГДК-80В-3 и анализаторами импульсов LP-4900. Погрешность измерения препаратов с пробами ОС - не более 50 %, остальных проб - 5-20 %. Значения МДА 137Cs (Тизм = 3 часа, Р = 0,95) для аэрозольных выбросов -80MKBK/MJ(V=110 млн. м ) , для водных сбросов - 10 мБк/л (V = 100 л). Радиохимический анализ 90Sr в пробах в зависимости от уровня опреде ляемой активности и содержания примесей проводился: непосредственным выделением 90Sr после системы очисток на сульфатах или карбонатах 90Sr или по 90Y после установления радиоактивного равновесия между 90Sr и 90Y. Измерение активности (і-излучающих радионуклидов в препаратах ОС осу ществлялось на радиометре УМФ-2000, более активных технологических І 1 (\ сРеД на КРК-2. Погрешность определения 90Sr - 2-30 %. Измерение актив ів ности 3Н после предварительной обработки проводилось на РЖС-05. Химический анализ проб ОС и РАО на общий химсостав проводился в соответствии с действующими РД: экстракционно-фотоколориметрическим, весовым, кондуктометрическим, аргентометрическим, титриметрическим и другими методами. Содержание ТМ определялось на атомно-адсорбционном спектрофотометре "Сатурн". Погрешность определения ТМ — не более 10 %. Оценку и прогноз миграции загрязнения подземных вод от хранилищ РАО проводили по численным моделям фильтрации (MODFLOW), массо переноса и дисперсии (MT3D), позволяющие с высокой степенью детально сти описывать фильтрационные и миграционные потоки подземных вод. Ми f L нералогический состав образцов грунта - рентгеноструктурным анализом. Щі Расчет дозовых нагрузок и радиационного риска на население от выб росов, сбросов и загрязнения подзе мной гидросферы проведена согласно ДВ-98 [165], МХО ИА [166], НРБ-99 [1] и прикладных методик [167, 168]. В процессе работы проводились совершенствование и разработка методов: пробоподготовки, определения 90Sr в ЖРО, определения 137Cs, 90Sr, Со в сбросных и природных водах, определения 90Sr в отработанных ионитах, определения сорбционно-десорбционных параметров грунтов. Суть исследовательских методик и сводные результаты методических разработок даны в приложениях 1-4 настоящей работы.
Поиск наполнителей для блока селективной сорбции ММСУ
В качестве альтернативы дорогостоящих ИОС в МИО ММСУ перспек тивным является использование селективных сорбентов и сорбентов на основе природных матриц. При выборе сорбентов, наряду с сорбционными свойствами (Коч) необходимо учитывать экологическую безопасность конечного продукта. Природные сорбенты по сравнению с ИОС при отверждении дают выше степень наполнения компаунда при равной механической прочности [127]. В отличие от синтетических сорбентов и ИОС, природные сорбенты являются дешевым и доступным сырьем, после отверждения не вступают в противоречие с ОС и являются дополнительным барьером защиты при хранении РАО. Поэтому для переработки низкоактивных ЖРО, которые составляют 60 - 90 % ЖРО транспортных ЯЭУ флота, целесообраз но рассмотреть использование природных сорбентов, если Коч ФВ удовлет воряют требованиям на сброс. 1 В сферу изучения входили наиболее распространенные природные грунты, минералы и продукты их переработки, включая территорию Ленинг радской области. Наряду с ними исследовались и другие сорбенты, рекомен дованные специалистами флота с целью определения эффективности очистки ЖРО транспортных ЯЭУ. Все сорбенты испытывались в статических услови ях, лучшие - в режиме дина мической сорбции по единым методикам. В перечень включены следующие сорбенты: » Синтетические цеолиты с повышенной адсорбционной емкостью [179, 180], разработанные "Компании экологической продукции" (ООО "КЭП" г. Тутаев, Ярославская область, РФ). По сравнению с ИОС цеолиты обладают более высокой радиационной и термической стойкостью, что расширяет область их применения по очистке радиоактивно загрязненных вод. Цеолиты синтезированы гидротермальным методом из экологически чистых природных глин. Уникальность цеолитов в том, что в их гранулах полностью отсутствуют связующие вещества. Цеолит NaA - [6Na206Al203 12Si02] H20. Диаметр пор - 4 А. Цеолит NaX- [43Na2O 43Al2O3 106SiO2] H2O. Диаметр пор - 10 А. Цеолит Zk-5 - отличается от цеолита NaX 5 % масс, добавкой активированного угля. Сорбенты на основе органического сырья растительного и животного происхождения компании «СОРБЭК». Выбран сорбент № 728, рекомендо ванный РНЦ «Курчатовский институт». Емкость в статических условиях для элементов: Scu = 105 мг/г, Scs = 220 мг/г, Ssr= 280 мг/г, Suo2= 550 мг/г, SCd = 150 мг/г, SHg = 340 мг/г. Насыпной вес: 0,15 г/см3. Набухаемость сорбента в дистиллированной воде: 1,01. Вермикулит -минерал из месторождения Камчатки, измельченный методом дробления до зерен размером 1-5 мм. ДМТ - модифицированный сорбент, селективный по отношению к 90Sr, рекомендованный для испытаний 1 ЦНИИ МО РФ, разработчик ИФХ РАН. Состав - Мп02) связанный целлюлозой; рабочая область рН = 8-10. SSW - сорбционно-реагентный материал содержащий барий на основе ряда гидроксидов переходных элементов. Сорбент является продуктом золь гель перехода в неорганических гидроксидах, индуцированных введением двухвалентных металлов. Разработчик-ИХ Дальневосточной академии РАН. Для изучения удержания радионуклидов сорбентами были выбраны Sr и Cs, как основа радиоактивного состава ЖРО транспортных ЯЭУ. В качестве имитата морской воды различной степени разбавления использовали искусственную морскую воду следующего состава: NaCl - 68,2 %, MgCl2 - 14,5 %, Na2S04 - 11,4 %, СаС12 - 3,4 %, КС1 - 1,9 %, NaHC03 - 0,6 %, SrCl2 - 0,07 %. Имитаты готовились из концентрации 30 г/л путе ч разбав-ления до 10, 5 и 1 г/л. В растворы вносили радиоактивные метки Sr и Cs. Сорбцию каждого радионуклида исследовали отдельно. В течение эксперимента рН радиоактивного раствора поддерживали на нейтральном уровне рН= 6-7,5.
Условия и результаты проведения экспериментов по статической сорбции радионуклидов на сорбентах. Масса сорбента (т) - 1 г, объем ими-тата ЖРО (V) — 100 мл. Соотношение V/m = 100. Для установления концентрационного равновесия в системе «сорбент-ЖРО» проба при ежедневном перемешивании выдерживалась 5-7 суток при Т=(20±2) С. Для учета сорбции радионуклидов на химической посуде параллельные опыты сопровождались "холостой" пробой - имитат ЖРО без сорбента. Перед проведением замеров активности смесь отстаивалась в течение суток. Эффективность сорбции радионуклидов сорбентами определяли по остаточной активности радионуклида в растворе над слоем образца. Для этого в стандартные подложки отбирали квоту раствора (1мл) и доводили ее до сухого остатка для получения тонкослойного препарата. Объемную активность радионуклидов в препарате определяли на радиометре КРК-1 с блоком детектирования БДИБ-01. Скорость счета фона: 0,7-1,2 имп/с. Геометрия измерения: подложки с диаметром "активного" пятна - 35 мм. Активность 90Sr рассчитывали по разности общего счета (90Sr + 90Y) и счета 90Y от перекрытого алюминиевой фольгой плотностью 0,2092 г/см образца. После сорбции равновесные коэффициенты распределения (Ко) определяли по формуле:
Kd=[(NXO]l-Nocm)/NocnJ V/m, (1)
где NX0Jl — счет в квоте раствора «холостой» пробы, имп/с; Nocm - счет в квоте раствора после сорбции, имп/с; V — объем раствора в пробе, мл; т - масса сорбента в пробе, г.
