Введение к работе
Актуальность работы. Большинство промышленных каталитических процессов осуществляется в реакторах с неподвижным слоем катализатора. Эксплуатация таких реакторов подчас осложняется высокой параметрической чувствительностью (ПЧ) или неединственностью технологических режимов. Попытки оценить область множественности, практической устойчивости и определить ПЧ технологического режима (особенно в случае сильно экзотермических процессов) по традиционной методике в предположении известной линейной скорости газового потока, однородного по слою, могут приводить к существенным погрешностям. Применение двумерного математического описания, учитывающего аэродинамику реагирующего потока внутри слоя катализатора, затруднено ввиду проблемы адекватного определения математической модели и ее параметров.
Поэтому нахождение простейшего математического описания, позволяющего исследовать проблему множественности и влияние пространственных неоднородностей на характеристики технологического режима, и анализ такой модели представляют существенный интерес с точки зрения теории и практики каталитических реакторов с неподвижным слоем.
Основная задача исследования состоит в теоретическом изучении поведения реакторов с неподвижным слоем катализатора при условии, что величина гидравлического сопротивления слоя фиксирована. Рассмотрены как стационарные процессы, так и режимы с периодическим реверсом направления подачи газовой смеси. Поставленная задача решается путем разработки и анализа одномерных по пространственным координатам математических моделей, исследования на основе метода математического моделирования влияния параметров управления процессом на -его технологические характеристики.
Научная новизна работы. В диссертации проведено математическое моделирование процессов в каталитическом реакторе для условий, когда зафиксировано гидравлическое сопротивление зернистого слоя, а скоросгь фильтрации газовой смеси является определяемой величиной, что позволяет на основе анализа одномерной модели получать информацию о влиянии пространственных неоднородностей (структуры слоя, концентрации или температуры) на характеристики технологического режима.
Математическое описание представляет собой неклассическую задачу: система дифференциальных уравнений относительно неизвестных функций (распределений концентраций и температуры по длине слоя катализатора) содержит параметр, также подлежащий определению (скоросгь фильтрации реакционной смеси); кроме традиционных условий на входе в слой катализатора (для стационарных процессов) или краевых условий (для процессов с реверсом направления подачи газовой смеси), задается интегральное соотношение на решениях рассматриваемой задачи (величина гидравлического сопротивления).
В работе доказано, что такая задача всегда разрешима, и разработана методика ее решения. Более того, показано, что в случае необратимой реакции первого порядка в параметрическом пространстве исследуемых математических моделей существуют области множественности решений, причем в случае стационарных процессов - даже для режима идеального вытеснения. Обнаружено, что учет предложенного условия (известно гидравлическое сопротивление) приводит к повышению параметрической чувствительности каталитического процесса к возмущениям входных условий и структурных характеристик зернистого слоя.
Практическая ценность. Изучение причин возможной неединственности стационарных режимов либо повышения параметрической чувствительности их технологических характеристик к возмущениям входных условий и неоднородностям структуры зернистого слоя позволяет на основе метода математического моделирования, используя относительно простое описание, предложенное и исследованное в данной работе, определять условия проведения процесса, гарантирующие устойчивую и безопасную работу каталитического реактора. Предсказание скачкообразных изменений показателей динамических режимов представляет интерес особенно для теории и практики осуществления промышленных каталитических процессов в искусственно создаваемых нестационарных условиях.
Полученные в работе результаты являются достаточно общими, так как качественные выводы справедливы для различных экзотермических реакций, осуществляемых в аппаратах с неподвижным слоем катализатора, который может иметь различные структурные характеристики.
Апробация работы. Основные результаты, изложенные в диссертации, обсуждались на семинарах лаборатории нестационарных процессов в химических реакторах, на проблемном семинаре Института катализа, на Всесоюзных научных конференциях "Нестационарные процессы в катализе" (1979, 1986 гг., Новосибирск), "Математические методы в химии" (1989 г., Новочеркасск), на 13-м Европейском симпозиуме CHEMPLANT (1980 г., Хевиц, Венгрия), на IX Национальном симпозиуме по катализу "(1988 г., Мадрас, Индия), на Международных конференциях "Unsteady State Processes in Catalysis" (1990 г., Новосибирск), CHISA'90 и CHISA'93 (1990 и 1993 гг., Прага, Чехословакия), ISCRE-13 (1994 г., Балтимор, США).
Публикации. Основные результаты работы изложены в [1-11].
Объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Работа изложена на 132 машинописных страницах, содержит 26 рисункоз н список литературы, включающий 68 наименований публикаций отечественных и зарубежных авторов.