Введение к работе
Актуальность работы. Наиболее активными и широко применяемыми в промышленности катализаторами гидродеалкилирования являются алюмохромовые системы. Их основные недостатки: алюмохромовые системы начинают эффективно деалкилировать лишь при температурах свыше 600 С и имеют низкую активность при превращении серодержащих соединений. При температуре 600 С и выше интенсивно протекают процессы коксообразования, для подавления которых требуются большие расходы водорода и частая регенерация катализатора.
Жесткие высокотемпературные условия проведения реакции гидродеалкилирования в присутствии алюмохромовых систем диктуют повышенные требования к аппаратурному оформлению процесса, а также приводят к значительным энергозатратам и росту себестоимости продукции. Поэтому поиск новых низкотемпературных поликомпонентных катализаторов, отличающихся высокой активностью как в реакциях гидродеалкилирования алкилароматических углеводородов, так и в процессах превращения сернистых соединений, представляет собой важную научную и практическую задачу.
Цель работы. Создание новой каталитической системы для гидродеалкилирования толуола и толуолсодержащих фракций, способствующей ведению процесса в относительно мягких температурных условиях.
Для достижения указанной цели были поставлены следующие задачи:
- изучить физико-химические и каталитические свойства новых
№0-У205/у-АІ20з и ЫЮ-У205-МоОз/у-АЬ03 каталитических систем для гидродеал
килирования толуола;
изучить влияние алюмооксидного носителя на гидродеалкилирующие свойства №0-У20з бинарных систем;
изучить фазовый состав и состояние активных компонентов, образующихся на поверхности NiO-X^Os/y-AbOs катализатора, на активность каталитической системы в реакциях гидродеалкилирования толуола;
- установить оптимальное количество МоОз в качестве обессеривающего ком
понента в МО-УгОз-МоОз/у-АЬОз катализаторе для более эффективного протека
ния реакции десульфуризации;
- определить оптимальное соотношение активных компонентов и порядок
приготовления каталитических систем;
Научная новизна. Предложена новая МЮ-УгОз-МоОз/у-АЬОз каталитическая система для гидродеалкилирования толуола и толуолсодержащих фракций на основе оксидов Ni, V, Mo. Установлен фазовый состав и структура активных компонентов каталитической системы, подобраны условия приготовления катализатора.
Практическая значимость работы. Установлена возможность переработки толуола и толуолсодержащих фракций с помощью разработанного катализатора с получением бензола. Полученные данные могут быть использованы для разработки технико-экономического обоснования и технологического регламента на промышленную установку.
Личный вклад автора. Непосредственное участие в постановке цели и задач исследования, планировании и проведении экспериментальных работ, обработке и обсуждении результатов, формулировании выводов.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на Международной научно-технической конференции: "Современные материалы и технологии" (Пенза, 2002); V Международной конференции "Химия нефти и газа" (Томск, 2003); на Международных научно-практических конференциях "Химия - XXI век: новые технологии, новые продукты" (Кемерово, 2003,2004,2005,2009); на Международной научно-практической конференции "Состояние и перспективные направления развития углехимии" (Караганда, 2004); "Seventh European Congress on Catalysis" (Sofia, Bulgaria, 2005); "International symposium on air pollution abatement catalysis" (Cracow, Poland 2005); на Международной конференции "Перспективы развития химической переработки горючих ископаемых" (Санкт-Петербург, 2006).
Публикации. По результатам диссертации опубликовано 17 печатных работ,
из них 6 в журналах, рекомендованных ВАК, 10 тезисов доклада в сборниках международных конференций, 1 тезис доклада в сборнике российской конференции. Основные положения, выносимые на защиту:
результаты исследования физико-химических и каталитических свойств новых каталитических систем на основе NiO, V205, М0О3 ДЛЯ гидродеалкилирования толуола;
влияние фазового состава активных компонентов, образующихся на поверхности носителя, на активность каталитической системы в реакциях гидродеалкилирования толуола;
влияние алгомооксидного носителя на деалкилирующие свойства бинарных образцов NiO-V205;
- стабилизирующее влияние NiO на фазовый состав и структуру
ЫЮ-УгО^-МоОз/у-АЬОз каталитической системы;
обоснование выбора концентрации МоОз в каталитической системе для более эффективного протекания реакций гидродеалкилирования и десульфуризации;
обоснование способа приготовления каталитической системы для реакции гидродеалкилирования и десульфуризации.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, трех глав, основных выводов и изложена на 138 страницах, включает 17 таблиц, 29 рисунков, список литературы состоит из 259 источников.