Введение к работе
Исследования присадок и добавок к моторным топливам, позволяющим улучшить технико-экономические характеристики двигателей с одновременным решением экологических задач, активно продолжаются, начиная с 20-х годов последнего столетия.
Использование в качестве антидетонаторов тетраэтилсвннца и тетраметил-спинца для увеличения антидетонацнонных свойств бензинов, как оказалось, неоправданно прежде всего вследствие очень высокой токсичности как самих этих соединений, так и продуктов их сгорания.
Известны также антидетонационные добавки на основе метанола, однако их основным недостатком является низкая фазовая стабильность бензнномета-нольных смесей.
Кроме этого, в последнее время высокие антидетонационные свойства были ниявлены и v зпоматических аминов. В частности в России допущен к применению N-метилаішлин, содержащий до 10% анилина и М,М-диметиланилина (присадка АДА). Как оказатось, эти добавки наиболее эффективны для прямо-гошгых бензинов с низким содержанием ароматических углеводородов. Кроме гого, N-метиланилин находит широкое применение в синтезе лекарственных препаратов, красителей и взрывчатых веществ. В связи с этим в последние годы все интенсивнее осваивается промышленное производство этого уникального продукта.
Сшгтез N-метиланилина, как известно, может осуществляться в жидкофаз-!гом или парофазном варианте каталитическим алкилированием анилина мета-толом или аммонолизом хлорбензола метиламином. Однако указанные способы требуют достаточно жестких условий из-за малой эффективности применяемых каталитическігх систем.
Поэтому разработка научных основ синтеза и технологии получения М-мстиланилина парофазным методом с применением высокоэффективных каталитических систем для этого процесса является весьма актуальной задачей.
Цель и задачи работы. Основной целью данной работы является разработка оптимальных режимов непрерывного парофазного способа получения ^1-метиланилина из метанола и анилина с использованием новых каталитиче-:ких систем.
Для достижения поставленной цели необходимо было решить три основные іадачн:
подобрать эффективные каталитические системы низкотемпературного :интеза N-метиланилина;
разработать научные основы гетерогенного каталитического аминирова-шя метанола анилином;
отработать и предложить параметры технологического режима синтеза ^-метиланилина, обеспечивающие оптимальные технико-экономические пока-іатели данного процесса.
Научная новизна. Разработаны научные основы гстерогенно-каталитического процесса получения N-метиланилина на медьсодержащем катализаторе, в качестве которого впервые был предложен катализатор НТК-4, содержащий в своем составе: 54,0% СиО, 11,0% ZuO, 14,0% СггОз и 19,0% AlzOj.
Исследована кинетика и разработана кинетическая модель процесса амини-рования метанола анилином.
Выявлены закономерности влияния основных технологических параметров на характер и направление реакций, протекающих на катализаторе НТК-4.
Практическая значимость. Предложен способ синтеза N-метилакилина с использованием новой каталитической системы НТК-4, обеспечивающей выход N-метиланилина до 86-89% при атмосферном давлении в интервале температур 200-220 С, удельной скорости расхода метанола 1,0-2,0 моль/ч -кгкі, мольном соотношении анилин : метанол : водород = 1:2:8. Разработаны рецептуры анти-детонащюнных добавок к бензину, включающие N-метнлакшшн и кислородсодержащие компоненты (спирты, эфиры), которые испытаны с положительным результатом на ряде нефтеперерабатывающих предприятии РФ.
Процесс получения N-метилашілина реализован в промышленном масштабе на ОАО "Волжский Оргсинтез".
Апробация работы. Основные результаты исследований докладывались на международной научно-практической конференции "CITY, ECOLOGY, CONSTRUCTION" (Egipt, Cairo, 1999); V международной конференции по интенсификации нефтехимических процессов "Нефтехіь\шя-99" (Нижнекамск, 1999); VII региональной научной конференции "Проблемы химии и химической тсхнологші" (Тамбов, 1999); IV межвузовской конференции молодых ученых Волгограда и Волгоградской области (Волгоград, 1998); ежегодных научных конференциях ВолгГТУ (1996-1999).
Публикации. По теме диссертации опубликовано 15 работ, в том числе: 7 патентов РФ, 6 статей и тезисы двух докладов на научных конференциях.
Структура работы. Диссертация изложена на 128 страницах машинописного текста, проиллюстрирована 43 таблицами и 30 рисунками. Содержание работы состоит из введения, пяти глав, включая литературный обзор, выводов, списка ліггературьі, содержащего 92 наименования и приложения.