Введение к работе
Актуальность проблемы. На современном этапе развития промышленного органического синтеза отчетливо прослеживается тенденция увеличения доли процессов, протекающих в условиях катализа комплексами металлов. Очевидно также, что наиболее эффективное использование возможностей каталитических реакций находится в прямой связи с детальным изучением особенностей их механизмов. В то же время теория механизмов сложных реакций -быстро развивающееся направление в науке, которое характеризуется следующими чертами: (1) Скорость накопления информации о механизмах реакций настолько велика, что без помощи компьютерных программ и информационных систем невозможно ни хранить, ни эффективно осуществлять ее поиск. При сохранении темпов роста накопления знаний в ближайшем будущем без этих средств станет невозможным также и адекватное осмысление данных о механизмах. (2) В теории механизмов известно большое число эмпирических и полуэмпирнческих правил и сделано чрезвычайно мало по-настоящему значимых обобщений. В силу этих двух обстоятельств актуальным является:
разработка научно обоснованных методов исследования механизмов каталитических реакций с использованием компьютерных программ;
разработка моделей механизмов с целью их хранения, а также для осу-' ществлення эффективного поиска и манипулирования информацией;
решение задач классификации и упорядочивания знаний в области механизмов реакций.
Цель настоящей работы - разработка математических моделей, способствующих формализованному описанию механизмов реакций и их классификации, а также разработка методов использования ЭВМ для исследования механизмов реакций.
Научная новизна. В работе предложены теоретико-графовые модели механизмов сложных реакций, которые составляют основу для их структурной классификации; проведен информетрический анализ элементарных стадии мс-таллокомплексного катализа; разработаны компьютерные программы и алгоритмы для выдвижения гипотез о механизмах каталитических реакций; разработан новый теоретико-графовый информационный индекс сложности механизмов.
Практическая ценность работы. Теоретико-графовая модель механизмов сложных реакций и созданная на ее основе система классификации сложных
реакций, а также компьютерные программы для исследования механизмов являются математическим и программным обеспечением для реализации рациональной стратегии исследования механизмов каталитических реакций (Темкин О.Н., Брук Л.Г., Зейгарник А.В., Некоторые аспекты стратегии изучения механизмов и построения кинетических моделей каталитических реакций, Кинетика и катализ, 1993, 34, 445-462). Эта стратегия предполагает существенную роль дедуктивной составляющей и выдвижения гипотез как основы для планирования и постановки дискриминирующих экспериментов.
Апробация работы. Результаты диссертации докладывались на конференции стран СНГ по кинетике гетерогенно-каталитическнх реакций "КИНЕТИКА-5И (Иваново, 21-25 сентября 1992), на III Всероссийской студенческой конференции (Екатеринбург, 22-23 апреля 1993), на 34-м конгрессе ИЮПАК (Пекин, 15-20 августа 1993), на 1-м Европейском конгрессе по катализу EUROPACAT-1 (Монпелье, -12—17 сентября 1993), на 6-й Международной конференции по математической химии (Питлохри, 10-14 июля 1995).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 7 статей в научных журналах, 1 глава в международном сборнике статей. Две статьи и одна монография приняты к публикации.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 5 глав, выводов, библиографии и приложений. Работа изложена на 226 страницах, включая 151 стр. машинописного текста, 7 рисунков, 8 таблиц, приложения (56 стр.) и список цитируемой литературы, включающий 201 наименований.