Введение к работе
Актуальность проблемы. Истощение запасов нефти, важ-. пейшаго источника сырья для производства моторных топлив, - ароматических углеводородов /АрУ/ и других ценных химических продуктов, выдвигает на первый план проблему поиска альтернативных путей их получения. Особенно привлекательной представляется разработка промышленного варианта производства АрУ и бензинов из легкого углеводородного сырья, источником которого являются попутные нефтяные газы, огромные запасы которых используются, главным образом, в качестве топлива, а такяе легкие продельпне и непредельные углеводорода, получаемые в процессах деструктивной переработки тяжелых нефтяных, фракций.
Принципиальная возможность реализации такого процесса показана достаточно давно, однако до настоящего времени продолжается поиск'эффективных катализаторов и разработка технологических схем, обеспечивающих экономичность промыпленных установок.
Анализ научно-технической литературы показывает, что наиболее перспективными катализаторами ароматизации газов .'являются модифицированные металлами внеококремгастыэ цеолиты семейства 2SM, однако механизм их каталитического действия и особотюсти влияния модификаторов на отдельные стадии процесса остаются не до конца выясненными, что обуславливает необходимость проведения дальне&тах исследований.
Цель работы. Диссертационная работа посвящена изучению реакции дегидроіиклодимеризации просилена на внеоко-щ\.шестых металлосиликатах о целью уточнения механизма катализа и принципов подбора эффективных катализам.ров процесса получения ароматических углеводородов из газов Co-Cj. В работе решались олодувдиа оонозные задачи: - сравнительное изучение кислотных свойств н каталитической активности дйкатионированннх высококремнистнх алемен-тооиликатов: алвмосиликофосфата, звэлезосиликата, ллпмоси-
ликатов о различным силикатным модулем для установления овязи мввду составом а каталитическими свойствами;
исследование основных закономерностей превращений пропилена в АрУ в присутствии декатионироватшх и модифицированных металлами вксококреынистнх цеолитов;
вияснешю механизма каталитической ароматизации пропилена в присутствии водородной формы высококремнзотого цеолита, а также квтакосодержащих цеолитов;
изучение зависимости меаяу строением мзталлосодэржа-щах цеолитов и юс каталитическими свойствами в процессе ароматизации пропилена.
~" Научная новизна. При сравнительном систематическом
ияучвнли каталитических свойств высококрэийшстык алшо-онликофоойатп, желозосияиката и алюмосиликатов в процессе ароматизация пропилена впервые показано, что в указанном ряду возрастает активность образцов сішбатно увеличения кислотности мостичной гидроксильнои группы. Изменение силикатного модуля в алюмосиликате в и"терва-ло 35*280 при фиксированных объемной нагрузке по пропилену и температуре приводит лишь к незначительному снижению конверсии и селективности образования АрУ.Исследованы закономерности изменения конверсии пропилена и селективности образования АрУ на декатионироватшх и модифицированных цинком и галлием внсококрешшстых ^эолитах при варьировании температуры и объемной нагрузки по сырью и установлено различив температурной завися-. мооти селективности для этих двух типов катализаторов. С использованием метод? ИК-спектроокопии адсорбированного моноокопда углерода проведено исследование к. -лотшг овойотв изученных цеолитов. Установлена связь между каталитической активностью и специфическим характером протонной и апротошюй кислотности цеолитов. .
Впервые предложено развернутое кинетичеокоо описание процесса ароматизации пропилена и проведена оценка кипетичеоких параметров отдельных мг^шрутов образования лроматическвх углеводородов.
Практическая ценность. Полученные при выполнении диссертационной работы результаты использованы при разработке катализатора к математическом моделировании отечественного процесса "Алийар" - получения ароматичео-юсс углеводородов из фракции 0^-Ол попутного нефтяного газа.
Апробация работп. Основнне результаты диссертацл-оішоП работы докладывались на 1У Всесоюзной конференции "Прзмен-чие цеолитов в катализе" Діосква, 1989 г./
Публикации. По материалам диссертациоішой работы опубликовано 6 статей.
Объем и структура работы. Диссертация изложена на 110 страшздах машинописного текста, содержит 23 рисунка, 9 таблиц,Работа состоит из введения, 5 глав, выводов и списка цитированной литературы, включающего 114 наименований."