Содержание к диссертации
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ 5
ВВЕДЕНИЕ 7
ГЛАВА 1 ХАРАКТЕРИСТИКА СПОСОБОВ И УСТРОЙСТВ ДЛЯ ОЧИСТКИ ГАЗОВ ОТ
РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ 13
-
Очистка газовых сред от радиоактивных аэрозолей 13
-
АЭРОЗОЛЬНЫЕ ФИЛЬТРЫ ДЛЯ ОЧИСТКИ ГАЗОВЫХ СРЕД ОТ РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ.. 18
ГЛАВА 2 СПОСОБЫ И СРЕДСТВА ОЧИСТКИ ГАЗОВЫХ ОТХОДОВ ОТ РАДИОИОДА 22
-
ИСТОЧНИКИ, ПОВЕДЕНИЕ И ФОРМЫ РАДИОАКТИВНОГО ИОДА В СИСТЕМАХ И В ГАЗОВЫХ ВЫБРОСАХ АС И РАДИОХИМИЧЄСКИХ ПРОИЗВОДСТВ 22
-
СОРБЕ1 [ТЫ, ФИЛЬТРЫ И АДСОРБЕРЫ ДЛЯ УЛАВЛИВАНИЯ ЛЕТУЧИХ ФОРМ РАДИОАКТИВНОГО ИОДА ИЗ ГАЗОВЫХ СРЕД 25
-
Сорбенты для улавливания газообразного иода 25
-
Фильтры и адсорберы для улавливания газообразного радиоиода 33
2.3 Заключение, формулировка пели и задач работы 36
ГЛАВА 3 ИССЛЕДОВАНИЕ СОРБЦИОННЫХ СВОЙСТВ И РАЗРАБОТКА
КОМБИНИРОВАННЫХ СОРБЦИОННО-ФИЛЬТРУЮЩИХ МАТЕРИАЛОВ ДЛЯ УЛАВЛИВАНИЯ
РАДИОАКТИВНОГО ИОДА 39
3.1 МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ СОРБЦИОННЬГХ ХАРАКТЕРИСТИК ВОЛОКНИСТЫХ СОРБЦИОННО-
ФИЛЬТРУЮЩИХ МАТЕРИАЛОВ И ДИСПЕРСНЫХ СОРБЕНТОВ 40
-
Методика определения эффективности улавливания радиоактивного иода сорбциошо-филътрующими материалами 40
-
Методики измерения гамма-активности радиоактивного иода, определения общей объемной активности и фракционного состава радионуклидов иода в газовой фазе 42
-
Методика идентификации форм иода в газовой фазе 44
-
Методика исследования динамики сорбции радиоактивного иода 44
-
Методика определения динамической емкости исследуемых сорбентов 45
-
МЕТОДИКА И УСТАНОВКА ДЛЯ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ЭКСГ1ЕРИ МЕНТАЛЫЪГХ ОБРАЗЦОВ СОРБЦИОННО-ФИЛЬТРУЮЩИХ МАТЕРИАЛОВ 47
-
АНАЛИЗ ОБЪЕМНОЙ АКТИВНОСТИ И ФРАКЦИОННОГО СОСТАВА РАДЙОИОДА В ГАЗОВОЙ ФАЗЕ ЛРИ ПРОИЗВОДСТВЕ РАДИОНУКЛИДА WMO НА РЕАКТОРЕ ВВРЦ 48
-
/Краткая характеристика метода выделения "Мо из облученной в реакторе урановой мишени 49
-
Характеристика технологических газоаэрозольных сдувок радиоактивного иода при производстве Мо , 50
-
ИССЛЕДОВАНИЕ СОРБЦИОННЫХ ХАРАКТЕРИСТИК СОРБЦИОННО-ФИЛЬТРУЮОДИХ МАТЕРИАЛОВ 54
-
ИССЛЕДОВАНИЕ СОРБЦИОННЫХ ХАРАКТЕРИСТИК УГЛЕВОЛОКНИСТЫХ МАТЕРИАЛОВ 70
-
РАЗРАБОТКА ТЕРМОСТОЙКОГО КОМБИНИРОВАННОГО СОРБЦИОННО-ФИЛЬТРУЮЩЕГО МАТЕРИАЛА ДЛЯ
ЙОДНЫХ ФИЛЬТРОВ-АДСОРБЕРОВ НОВОГО ПОКОЛЕНИЯ 76
-
Обоснование выбора типа фильтрующего материла для улавливания аэрозолей 77
-
Обоснование выбора фильтрующего материала-подложки для сорбента, улавливающего иод 80
-
Разработка комбинироеаиного сорбционно-фильтрующего материала 81
ГЛАВА 4 РАЗРАБОТКА КОНСТРУКЦИИ, СОСТАВА ЗАГРУЗКИ И ПРОВЕДЕНИЕ
РЕСУРСНЫХ ИСПЫТАНИЙ МАКЕТНЫХ ОБРАЗЦОВ ЙОДНЫХ ФИЛЬТРОВ-АДСОРБЕРОВ
НОВОГО ПОКОЛЕНИЯ 86
-
разработка конструкции и состава загрузки макетных образцов йодных фильтров-адсорберов 86
-
ресурсные испытания фильтров-адсорберов 88
-
Исследование динамики накопления радиоактивности на фильтре-адсорбере в процессе улавливания радиоиода из воздуха вентиляции горячей камеры 94
-
исследование десорбции радиоиода и уноса угольного сорбента из структуры волокнистых сореционно-фильтрующих материалов, наполненных высокодисперсным сорбентом96
ГЛАВА 5 РАЗРАБОТКА СТРУКТУРЫ ЗАГРУЗКИ, КОНСТРУКЦИИ, КОНСТРУКТОРСКО-
ТЕХНОЛОГИЧЕСКОЙ ДОКУМЕНТАЦИИ И ТЕХНОЛОГИИ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ЙОДНЫХ
ФИЛЬТРОВ-АДСОРБЕРОВ. ПРОВЕДЕНИЕ ИСПЫТАНИЙ НА АС 100
-
разработка структуры загрузки и конструкции йодных фильтров-адсорберов для ас 100
-
Разработка конструкторско-технологической документации и технологии производства йодных фильтров-адсорберов фай и А-5,зи ] 07
-
Исследование характеристик и испытания опытных образцов йодных фильтров-адсорберов ФАИ-3000-1 ИФАИ-3000-2 НА КУРСКОЙ АЭС і 14
-
Обращение с отработавшими фильтрами ФАИ 3000 -1 и ФАИ 3000-2 119
-
Сравнительный анализ экономической и технической эффективности применения йодных фильтров-адсорберов ФАИ-3000-1/2 нового поколения 122
ВЫВОДЫ 126
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ...... 128
ПРИЛОЖЕНИЕ 1 МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЯ КОНЦЕНТРАЦИИ И ФРАКЦИОННОГО
СОСТАВА РАДИОИЗОТОПОВ ЙОДА В ВОЗДУШНОЙ СРЕДЕ И ВЫБРОСНЫХ ГАЗАХ 140
ПРИЛОЖЕНИЕ 2 КОРРЕЛЯЦИОННЫЙ АНАЛИЗ ЗАВИСИМОСТИ ЭФФЕКТИВНОСТИ
СОРБЦИИ РАДИОАКТИВНОГО ЙОДА ОТ ПОВЕРХНОСТНОЙ ПЛОТНОСТИ СОРБЕНТА В СФМ,
ТИПА И КОНЦЕНТРАЦИИ ИМПРЕГНАНТА 151
ПРИЛОЖЕНИЕ 3 АКТЫ ПРИЕМОЧНЫХ ИСПЫТАНИЙ 163
ПРИЛОЖЕНИЕ 4 ЗАКЛЮЧЕНИЕ О РАБОТЕ ФИЛЬТРОВ 175
ПРИЛОЖЕНИЕ 5 ПРОТОКОЛ РЕСУРСНЫХ ИСПЫТАНИЙ 182
ПРИЛОЖЕНИЕ 6 АКТ О ВНЕДРЕНИЯ ФИЛЬТРОВ-АДСОРБЕРОВ ФАИ-3000-1/2 НА АС 185
'S
ПРИЛОЖЕНИЕ 7 СПРАВКА ОБ УЧАСТИИ КОРНИЕНКО В.Н. В ПРОВЕДЕНИИ
ПРИЕМОЧНЫХ ИСПЫТАНИЙ 187
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ
АС, АЭС
АФАС
ФВ-ФВ
ВВРц
ВВЭР
ГМТА
Д2ЭГФК
КМПЦ
РБМК
ТЭДА
атомная электростанция
аналитический фильтр аэрозольный
аналитический фильтр аэрозольный и сорбционный
адсорбер угольный импрегнированный
бумага мелкодисперсная фильтрующая высокоэффективная
бодо-водяной реактор центра (Обнинский филиал НИФХИ
им.Л.Я.Карпова)
водо-водяной энергетический реактор
вентиляционный центр
горячая камера
гексаметилентетрамин (уротропин)
ди-2-этилгексилфосфорная кислота
контур многократной принудительной циркуляции
набор аналитических фильтров
планово-предупредительный ремонт
реактор большой мощности канальный
разгрузо-загрузочная машина
спецвентиляция
стандартный масляный туман
сорбционно-фильтрующий материал
тепловыделяющая сборка
технические условия
триэтаноламин
триэтилендиамин
фильтр аэрозольный йодный
фильтрующий материал
фильтр патронный
фильтр Петрянова из ацетилцеллюлозы
ФІШ фильтр Петрянова из перхлорвинила
ФПУА фильтр Петрянова угольный аналитический
'»- ФСВ фильтр стеклянный волокнистый
^
Введение к работе
Актуальность работы. В настоящее время атомная энергетика России переживает новый этап развития, сооружаются новые энергоблоки атомных электростанций (АС): 4-й блок Калининской,. 2-й блок Ростовской, достраиваются объекты незавершенного строительства: 5-й блок Курской, 5-й и 6-й блоки Балаковской АС и др. [1]. Новые энергоблоки АС, сооружаемые в период повышенного внимания мировой общественности к радиационной и экологической безопасности объектов атомной энергетики, нуждаются в новых современных технических средствах очистки газо-аэрозольных выбросов, удовлетворяющих требованиям отечественной и европейской нормативной документации к качеству аэрозольных и йодных фильтров систем очистки газовых сред АС [2,3].
Значительная часть действующих энергоблоков АС в Российской Федерации была введена в эксплуатацию в 60-70-е годы XX столетия и к настоящему времени они уже выработали проектный ресурс или близки к его завершению. В 2000-2010 гг. закончатся сроки эксплуатации 15 блоков АС, поэтому встает вопрос о проведении реконструкции для продления срока их службы. Реконструкция АС предполагает модернизацию систем и оборудования, в том числе вентиляционных систем, систем очистки газовых сбросов и фильтровального оборудования.
Необходимость замены фильтровального оборудования возникает и в периоды капитальных ремонтов блоков АС, так как своевременная замена выработавшего ресурс и потерявшего эффективность фильтровального оборудования в эксплуатационный период не всегда производится.
В качестве аэрозольных фильтров в вентсистемах АС обычно используются фильтры Д-23 или А-17, снаряженные фильтрующим материалом ФІШ, не обладающим необходимой термо- и влагостойкостью. Для очистки от летучих форм радиоиода применяются йодные адсорберы АУИ-1500 с загрузкой активированным импрегнированным углем СКТ-ЗИ, который часто теряет эффективность до выработки проектного ресурса из-за увлажнения или отравления органическими веществами и агрессивными примесями. Эффективность используемых в системах вентиляции АС аэрозольных фильтров и угольных адсорберов низка и не удовлетворяет требованиям отечественной и европейской нормативной документации к качеству аэрозольных и йодных фильтров. Кроме того, ряд систем спецвентиляции АС не имеет ступеней очистки от летучих форм иода, что может приводить к превышению норм допустимого выброса иода-131 при останове реактора или в аварийных режимах.
Радиоактивный иод-131 является одним из наиболее экологически опасных радионуклидов вследствие высокого усваивания его организмом человека, в особенности щитовидной железой. В то же время существуют проблемы с эффективностью очистки газо-аэрозольных выбросов от радиоиода из-за образования им трудно улавливаемых иодорганических соединений.
По новым правилам устройства и эксплуатации систем вентиляции АС, важных для безопасности (НП-036-02), эффективность очистки вентиляционного воздуха аэрозольными фильтрами в течение всего периода их использования должна быть не менее 99,95 % , требуемая эффективность очистки по молекулярному иоду - 99,9 %, по органическим формам иода - 99,0 %. Срок службы фильтров определяется сохранением показателей эффективности очистки.
Прогрессивным направлением является создание и внедрение на АС комбинированных йодных фильтров-адсорберов, совмещающих функции очистки от радиоактивных аэрозолей и летучих форм иода. Такие фильтры могут устанавливаться в вентиляционных системах, где возможно повышение объемной активности радиоиода, но очистка от него не предусмотрена. Таким образом, комбинированные йодные фильтры-адсорберы могут в определенной степени выполнять функции локализующей системы и должны обладать необходимой эффективностью и термо-влагостойкостью. Разработка эффективных химически и влагостойких фильтров нового поколения необходима для очистки газо- вых сред радиохимических производств, в частности, производства радионуклидов медицинского назначения из облученных препаратов. В этом случае очистка осложняется присутствием в газовой среде паров агрессивных веществ (кислоты, щелочи) и органических растворителей, отрицательно влияющих на состояние и эффективность фильтрующих материалов, В целом, создание эффективных йодных фильтров-адсорберов нового поколения несомненно является актуальной задачей для атомной энергетики .
Целью работы является создание эффективных комбинированных йодных фильтров-адсорберов нового поколения на основе стойких волокнистых фильтрующих материалов для повышения радиационной и экологической безопасности эксплуатации АС и радиохимических производств.
Эта цель достигается решением следующих задач: разработка новых сорбционно-фильтрующих материалов на основе волокнистых термо-влагостойких материалов, наполненных высокодисперсным сорбентом, и технологии их изготовления; определение их эффективности, емкости и ресурса; создание йодных фильтров-адсорберов нового поколения на основе новых комбинированных волокнистых сорбционно-фильтрующих материалов; разработка технологии изготовления фильтров, конструкторской и технологической документации; проведение производственных испытаний макетов и опытных образцов разработанных фильтров-адсорберов и внедрение их на АС и радиохимическом производстве.
Научная новизна работы включает следующие положения: - разработан новый термостойкий комбинированный многослойный во локнистый сорбционно-фильтрующий материал "Филосорб-2",содержащий 150-500г/м высокодисперсного активированного угля ОУ-А, импрегнирован- ного 4-Ю масс.% иодидов бария (калия) или аминоспиртов, и 1-2 слоя углево- локнистого материала. "Филосорб-2" обладает поверхностной плотностью 380-
750 г/м2 и эффективностью улавливания аэрозолей не ниже 99,95%, летучих форм иода - не ниже 90,0-99,0%. Разработана технология его промышленного изготовления; получены новые данные по эффективности и обратимости поглощения сорбентами летучих форм радиоактивного иода, определены эффективность, емкость и ресурс волокнистых сорбционно-фильтрующих материалов в зависимости от типа сорбента, импрегнанта и фильтрующего материала, массы сорбента и импрегнанта; получено уравнение регрессии, характеризующее корреляционную связь этих параметров для сорбента - угля ОУ-А, импрегнантов -AgNCb и ТЭА; созданы и испытаны йодные фильтры-адсорберы нового поколения ФАИ-3000, А-5,3-УИ с новым типом и новой компоновкой сорбционно-фильтрующих элементов для очистки от летучих форм радиоактивного иода и радиоактивных аэрозолей воздуха вентиляционных систем АС и газовых сред радиохимических производств.
На фильтр-адсорбер с СФМ "Филосорб-2" подана заявка на изобретение.
Достоверность полученных результатов подтверждена большим объемом лабораторных и стендовых испытаний, статистическим анализом результатов, апробацией и результатами производственных и приемочных испытаний йодных фильтров-адсорберов ФАИ-3000, изготовленных по технологическому регламенту.
Практическая ценность работы заключается в том, что: разработан новый тип волокнистых сорбционно-фильтрующих материалов "Филосорб-2", предназначенных к использованию в комбинированных йодных фильтрах-адсорберах для очистки от аэрозолей и радиоактивного иода воздуха вентиляционных систем АС и газовых сбросов радиохимических производств; созданы комбинированные йодные фильтры-адсорберы нового поколения ФАИ-3000-1/2 и А-5,ЗИ(УИ) на основе новых сорбционно-фильтрующих материалов марки "Филосорб-2"; разработана и реализована на ЗАО "Прогресс-Экология" технология промышленного изготовления йодных фильтров-адсорберов ФАИ-3000-1/2 для АС и А-5,ЗИ(УИ) для радиохимических производств; изготовлена опытная партия фильтров ФАИ-3000-1 и ФАИ-3000-2, которые испытаны на блоке №1 Курской АС в 1999-2001 гг. Через 3,5 года эксплуатации фильтры показали эффективность очистки по радиоактивным аэрозолям 99,95%, по неорганическому иоду - 99,0%, по органическим соединениям иода не менее 90,0%. - проведены ресурсные испытания фильтров-адсорберов А-5,ЗИ и А-5,ЗУИ в условиях воздушной среды радиохимического производства радио нуклидов медицинского назначения на реакторе ВВРц филиала НИФХИ им. Л.Я. Карпова; установлено, что эти фильтры обладают более высоким ресурсом по сравнению с фильтрами А-5,3.
Фильтры-адсорберы ФАИ-3000-1 и ФАИ-3000-2 включены в проекты энергоблоков АС с реакторами ВВЭР-1000 и в настоящее время поставляются на станции. Йодные фильтры-адсорберы нового поколения рекомендованы для очистки воздуха вентиляционных систем вновь сооружаемых и реконструируемых блоков АС, а также для очистки газовых сред при производстве радиохим-фармпрепаратов.
На защиту выносятся: результаты определения эффективности поглощения радиоактивного иода, емкости и ресурса сорбционно-фильтрующих материалов на основе ФМ (фильтрующий материал), активных углей и углеволокнистых материалов; интервал оптимальных значений поверхностной плотности сорбента — наполните-ля в волокнистом материале (150-500 г/м ); уравнение регрессии, характеризующее корреляционную зависимость эффективности сорбции иода от поверхностной плотности сорбента и концентрации импрегнанта; новый комбинированный волокнистый сорбционно -фильтрующий ма- териал "Филосорб-2" и технология его промышленного изготовления; — состав и структура загрузки, конструкция, характеристики и техниче ские условия йодных фильтров-адсорберов ФАИ-3000-1 и ФАИ-3000-2 нового поколения и фильтров-адсорберов типа А-5,ЗИ и А-5,3-УИ; - результаты промышленных испытаний опытных образцов йодных фильтров-адсорберов ФАИ-3000-1/2 на Курской АС ,А-5,ЗИ (УИ) на реакторе ВВРц.
Апробация результатов работы.
Основные материалы диссертации докладывались на: отраслевом научно-техническом семинаре " Современные достижения в области вентиляции и газоочистки воздуха промышленности и перспективы их внедрения на предприятиях отрасли", г. Санкт-Петербург, 7-8 июня 2004г.; IV Международной конференции "Воздух-2004" 9-11 июня 2004г., г. Санкт-Петербург; VII Международной конференции "Безопасность ядерных технологий -2004: обращение с радиоактивными отходами",27.09-01.10.2004 в г. Санкт-Петербурге; XIII Всесоюзном координационном совещании по использованию ИЯР, Томск, 1984 г.; совместном заседании секции №3 НТС МАЭП и НТС концерна "Росэнергоатом"- "Новые типы йодных фильтров и перспективы их внедрения на отечественных АЭС" Москва, 21.03.2002 г.; научно-техническом семинаре "Очистка газовых сред на предприятиях с ядерными технологиями", Обнинск, ФЭИ, 27-29,05.2003 г.; научно-техническом совещании концерна "Росэнергоатом" по проблемам комплектации АЭС современным фильтровентиляционным оборудованием, Москва, 17.07.2003 г.
Результаты работы опубликованы в 2-х статьях ив тезисах б-ти докладов, оформлена 1 заявка на патент и выпущено 5 научно-технических отчетов по НИР.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 5 глав, выводов и 7 приложений. Изложена на 139 страницах, иллюстрирована 18 рис., 35 табл. Список литературы содержит 102 наименования.
