Введение к работе
з
Актуальность темы. Одним из сдерживающих факторов развития атомной энергетики является недостаточная экологическая безопасность современных методов обращения с высокоактивными отходами (ВАО) от переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ)
Основным способом изоляции ВАО в настоящее время является их остекловывание (в перспективе рассматривается включение в состав керамических композиций) с последующим глубинным подземным захоронением Несмотря на то, что ряд геологических формаций стабилен уже многие сотни тысяч и даже миллионы лет, надежная прогнозная оценка этого их свойства на длительную перспективу остается проблематичной, в особенности в отношении экстраординарных событий, которые могут произойти за время перехода в стабильное состояние долгоживущих отходов с периодами полураспада свыше 105 лет. Таким образом, возникает необходимость в разработке более эффективных методов обезвреживания долгоживущих радионуклидов, которые могут давать убедительные результаты в реально обозримые сроки В качестве одного из таких методов сегодня рассматривается трансмутация ряда наиболее опасных долгоживущих нуклидов — перевод их в стабильные и короткоживущие нуклиды под действием облучения различными ядерными частицами, в основном нейтронами
Достижение близкого к полному выгорания нуклидов за одну кампанию требует чрезвычайно длительного времени облучения и высоких затрат нейтронов, следовательно, практически нереально Поэтому процесс транс-мутации предполагает рециклирование мишеней, т е многократное повторение операций, выделение целевого нуклида из облученной мишени, добавление свежей порции этого нуклида и возвращение его на повторное облучение Эффективность трансмутации зависит как от ядерно-физических процессов при облучении, так и от характеристик радиохимической переработки мишеней (коэффициенты разделения, полнота выделения, безвозвратные потери долгоживущих нуклидов в окружающей среде) Установление связей между радиохимическими и ядерно-физическими параметрами трансмутационной технологии обезвреживания ВАО явилось темой данной диссертации
Для обоснования трансмутационных программ необходимо решить ряд теоретических и экспериментальных задач Едва ли не самой важной из них является разработка критериев оценки результатов ядерного сжигания радионуклидов по снижению опасности их воздействия на окружающую среду При этом требуется выработка единых подходов и определение взаимозависимости между радиохимическими и ядерно-физическими параметрами трансмутации и их оптимизация Основными характеристиками трансмутации являются выгорание радионуклидов за кампанию, динамика изменения нуклидного состава мишеней в процессе многократного рециклирования, нейтронные затраты на уничтожение целевого нуклида, допустимые полные и элементарные потери радионуклидов в биосфере при переработке мишеней, мощность необходимых производств для их рециклирования Решение трансмутационных задач требует учета особенностей каждого из кандидатов на ядерное сжигание, главными из которых являются малые актиноиды (МА) Np, Am, Cm и долгоживущие продукты деления (ПД) 99Тс, 129I, 135Cs В частности, принимая во внимание то, что в результате трансмутации 99Тс образуются короткоживущие и стабильные изотопы рутения, следует изучить возможность получения этого стабильного благородного металла из радиоактивного отхода технеция
Таким образом, теоретическое и экспериментальное обоснование возможностей повышения экологической безопасности атомной энергетики за счет трансмутации и радиохимического рециклирования долгоживущих радионуклидов обуславливает актуальность настоящей темы
Дели работы - установить взаимосвязи между радиохимическими и ядерно-физическими параметрами трансмутации, оптимизировать величины выгорании для мишеней Тс, I, Cs, определить состав трансмутационньк мишеней при их многократном рециклировании, установить условия сжигания 99Тс, необходимые для получения нерадиоактивного рутения, пригодного для хозяйственного использования, осуществить демонстрационный эксперимент по быстрой трансмутации Тс в стабильный Ru
Научная новизна. Выведены математические выражения, связывающие общие потери радионуклида в биосфере с выгоранием, его элементарными потерями при извлечении из ОЯТ и рециклировании На основании расчета нейтронных затрат на трансмутацию определены пределы допустимых величин выгорания мишеней для 99Тс, ш1,135Cs Найдены зависимости изменения нуклидного состава мишеней технеция, йода и цезия при их рециклировании, позволяющие планировать характеристики радиохимических производств на длительные сроки Впервые показана возможность получения стабильного рутения из радиоактивного 99Тс и рассчитаны основные параметры этого будущего промышленного производства Впервые определены требования к очистке исходного Тс от актиноидов и к его облучению, в зависимости от которых рассчитаны необходимые коэффициенты разделения Tc-Ru для получения драгметалла, пригодного к применению в различных отраслях Достигнуты рекордные значения скорости трансмутации и уровней выгорания 9 Тс на реакторе СМ-3 Впервые наработан практически моноизотопный нерадиоактивный рутений (!00Ru), который после проведенной очистки может применяться без ограничений
Практическая ценность. Полученные результаты могут быть использованы при разработке трансмутационных кампаний и технологических схем переработки облученных мишеней МА и ПД, реализация которых в будущем позволит резко снизить расходы на глубинное захоронение отвержденных ВАО, а также при создании технологии промышленного производства стабильного драгоценного металла рутения трансмутацией Тс
На зашиту выносятся:
Математические выражения, связывающие ядерно-физические и радиохимические параметры трансмутации, полученные на их основе рекомендации по минимально допустимому выгоранию нуклидов и необходимым производственным радиохимическим мощностям по их переработке,
расчеты динамики трансмутации "Тс, накопления Тс при рециклировании мишеней и пути его удаления, оптимизация выгорания Тс, обоснование возможности промышленного производства искусственного стабиль-
6 ного рутения трансмутацией 99Тс и расчет требований к его ядерно-физическим и радиохимическим этапам, в том числе определение необходимой чистоты мишеней и коэффициентов последующего разделения Тс и Ru при ее переработке, а также режимов облучения, не приводящих к заметной наработке долгоживущих нуклидов в продуктах трансмутации;
итоги эксперимента по достижению высокой скорости трансмутации 99Тс и получению искусственного рутения;
расчеты изменения состава йодной мишени и равновесных концентраций изотопов 1291 и 1271 при рециклировании, оптимизация выгораний на основе нейтронных затрат и рекомендации по удалению продуктов трансмутации,
расчеты концентраций и их квазистационарных значений для изотопов цезия в мишени, изменения ее активности при рециклировании, рекомендации по глубине предварительного изотопного отделения 137Cs
Апробация работы. Результаты диссертации докладывались на 2— -4т, 10й конференциях Ядерного Общества (Москва, 1991, С -Петербург, 1992, Нижний Новгород, 1994, Обнинск, 1999), 1ий- 3ій, 5- Российских конференциях по радиохимии (Дубна, 1994, 2006, Димитровград, 1997, С -Петербург, 2000), Зш Финско-российском симпозиуме по радиохимии (Хельсинки, 1993), 1Ш - 4— Российско-японских семинарах по технецию (Москва, 1996, Shizuoka, Япония, 1999, Дубна, 2002, Oarai, Япония, 2005), 5- и 6Ш Всероссийских симпозиумах по адсорбции в пористых средах (Москва, 1999, 2000), Конференции "Институт физической химии на рубеже веков" (Москва, 2000), Юбилейной международной конференции "Физико-химические основы новейших технологий XXI века" (Москва, 2005), Франко-российском коллоквиуме по химии актинидов и продуктов деления (Париж, Франция, 2003), 5^ Международной конференции по изотопам (Брюссель, Бельгия, 2005)
Публикации по теме диссертации. По теме диссертации опубликована 41 печатная научная работа
Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, 6 глав, выводов и списка литературы из 254 публикаций Работа изложена на 251 стр, включает 50 рисунков и 11 таблиц
