Введение к работе
Актуальность темы. Проблема разработки эффективных катализаторов и уточнения условий проведения процессов гидрирования оксидов углерода приобретает большую актуальность в связи с перспективой прямой переработки синтез-газа в различные продукты, в том числе метанол и высшие спирты. Медьсодержащие системы, применяемые в низкотемпературном синтезе метанола, при близком химическом составе обладают различными каталитическими свойствами, что доказывает необходимость совершенствования технологии их приготовления и определение оптимальных условий эксплуатации.
Каталитические свойства оксидных систем зависят от каждой технологической стадии их получения, среди которых восстановление является завершающей. Изучение процесса формирования катализаторов под воздействием реакционной среды позволяет определить природу активного состояния каталитической массы с целью усовершенствования способа приготовления и технологии эксплуатации многокомпонентных катализаторов.
Селективность гидрирования оксидов углерода существенным образом зависит от условий проведения процесса.
Целью работы являлось:
-
усовершенствование рецептуры и технологии приготовления многокомпонентного медьсодержащего катализатора синтеза метанола, на основе изучения закономерностей развития каталитических свойств под воздействием реакционном среды; '
-
выявление кинетических закономерностей при восстановлении оксидных каталитических систем для правильного формирования активной фазы катализатора.
В соответствии с поставленной целью необходимо было решить следующие основные задачи:
-
исследовать стадию термолиза основных карбонатов меди и цинка;
-
исследовать восстановление оксида меди в различных соотношениях с оксидами цинка, хрома и алюминия, а также разрабатываемого катализатора и промышленного- СНМ-1;
-
провести рентгенофазовый анализ оксидных образцов до и после их восстановления, рассчитать размеры кристаллитов оксидных фаз;
-
разработать промышленный низкотемпературный катализатор синтеза метанола низкого давления с улучшенными активностью и селективностью;
-
провести испытания полученного катализатора в промышленной колонне.
Научная новизна.
-
Разработан технологический процесс производства основных карбонатов меди и цинка (ОКМ и ОКЦ) позволяющий получить устойчивые продукты с постоянным химическим составом, обеспечивающим тонкую дозировку ОКМ и ОКЦ при приготовлении катализаторов.
-
Рассмотрено изменение каталитических свойств восьмикомпонентной медьсодержащей системы в синтезе метанола.
4 3. Разработан и исследован новый семикомпонентный катализатор синтеза метанола и определены условия его эксплуатации.
Практическая ценность и реализация работы. Разработан и испытан активный термостабильный низкотемпературный катализатор для синтеза метанола под давлением 5 МПа. (ДН-8-2). Выведены кинетические зависимости восстановления оксида меди в смесях с оксидами цинка, алюминия и хрома.
Апробация работы. Основные положения и результаты диссертации докладывались и обсуждались на городских семинарах по кинетике и катализу (Санкт-Петербург, 1993, 1995 гг.) и по процессам и аппаратам химической технологии, технологии органических и неорганических веществ и инженерному катализу (Новомосковск Тульской обл., 1986, 1987, 1990-1991), на 3-м Всесоюзном совещании по физико-химическим основам процесса синтеза метанола - Метанол-3 (Новомосковск Тульской обл., 1986 г.), на научно-технической конференции Новомосковского филиала МХТИ им. Д. И. Менделеева (1986, 1990, 1994, 1996).
Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 9 печатных работах, список которых приведен в конце автореферата.
Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, основных выводов, списка литературы, включающего 159 источников и приложения. Работа изложена на 129 машинописных страницах, содержит 37 рисунков и 24 таблицы.
