Введение к работе
:
Актуальность, Исследование структуры и транспортных свойств
инжектированных в диэлектрическую среду заряженных частиц находится на
лике различных областей современной физики и представляет интерес, как для
фундаментальных исследований, так и для многих приложений (детекторы
юнизирующего излучения, плазмохимические системы, различные
поразрядные устройства). Экспериментальные и теоретические результаты,
юлученные за последние три десятилетия, позволили существенно углубить
юнимание процессов, происходящих в физике сильно-неупорядоченных
сонденсированных систем, электронике жидкостей и газов, теормн
дногочастичных взаимодействий и физики кластеров. Интенсивному
ісследованию структуры и подвижности ионов и электронов в плотных газах и
кидкостях во многом способствовало использование заряженных носителей в
ячестве зондов для исследования взаимодействия заряжённых частиц со средой,
труктуры среды вблизи иона на микроскопическом масштабе и возбуждений,
оторые в ней возникают. Особое внимание в последние десятилетия было
іривлечено к исследованию природы и подвижности заряженных носителей в
верхтекучем и нормальном жидком гелии, в других инертных газах и
глеводородах. На сегодняшний день как теория, так и эксперимент существенно
родвинулись в описании структуры и транспортных свойств положительных
онов. Вследствие эффекта электрострикции вблизи иона сильно меняются
окальные свойства среды (например плотность, давление, вязкость),. что при
пределенных условиях приводит к затвердеванию жидкости вблизи нона и
бразоваиию кластера. В этом случае подвижность иона определяется
одвижностью кластера и слабо сит от сорта положительного иона,
канительно меньше известно о структуре и транспортных свойствах отри-
ательных ионов. Особенный интерес выэывас н OJ, так как кислород
рисутствует в качестве примеси практически во всех экспериментах. В ряде
сспериментальных р оыла обнаружена аномально высокая подвижность
римесных отрицатель!,. , ионов в плотных газообразных и жидких инертных ізах. Эффект электрострикции не зависит от знака заряда, поэтому модель, эедложенная Аткинсом и общепринятая в настоящее время для объяснения шнепортных. свойств положительных ионов, использовалась и в случае грнцательных ионов. Однако, попытки интерпретировать эту аномалию в рамкях-іектрострикциоішой модели не имели успеха. Развитие теории, описывающей
структуру и объясняющей поведение отрицательных ионов if газах и жидкостях, требует корректного учета взаимодействия электрона отрицательного иона со средой, учета влияния среды на состояние иона и самосогласованного возмущения среды вблизи отрицательного мрні. '
Целью настоящей диссертации является теоретическое исследование структуры и подвижности отрицательных ионов я плотных инертных газах и жидкостях. Для достижения цели были поставлены следующие задачи:
-
Исследование структуры отрицательного иона а плотных средах с низкой поляризуемостью (Не). Построение аналитической модели, описывающей образование микрополости вокруг отрицательного иона.
-
Исследование структуры отрицательно заряженного комплекса в плотном газообразном гелии.и неоне методом функционала плотности. Обобщение приближения самосогласованного поля на мучай «цбосвізанного электрона отрицательного иона.
-
Исследование структуры отрицательного иона а жидком ксеноне на линии насыщения. Построение аналитической модели, описывающей структуру, образующегося ионного комплекса.
-
Расчет подвижности отрицательно заряженного комплекса молекулы кислорода в закритическом гелии и пеоле, а шоке в жидком ксеноне на линии насыщения.
Научная новизна результатов, полученных в работе, состоит в следующем: Предложена аналитической модель отрицательного нона в среде с малой поляризуемостью. Показано, что вокруг отрицательного иона » среде при 'определенных условиях образуется микропузырек. В рамках упрощенной модели установлена качественная зависимость энергии связи электрона в отрицательном ионе и размера полости от термодинамических параметров среды.
Приближение самосогласованного поля, развитое для описания электронной автолокалиэации, обобщено на случай слабосвязанного электрона отрицательного иона в среде. Методом функционала плотности, в приближении самосогласованного поля проведен расчет профилей локальной плотности и вязкости среды вблизи иона. Исследовано влияние внешних термодинамических условий на их формирование.
Предложена модель, описывающая структуру отрицательного иона в жидком ксеноне. Показано, что сильное обменное взаимодействие внешнего слабосвязанного электрона отрицательного иона с жидкостью 'приводит..к"
частичной компенсации эффекта электрострикцин и препятствует образованию вокруг отрицательного иона твердотельного кластера.
Проведен расчет подвижности отрицательного иона молекулы кислорода в шеритическом гелии и неоне, и > жидком ксеноне на линии насыщения с учетом локального изменения свойств среды вблизи иона.
Результаты исследований обобщены в виде следующих положений. выносимых на зашиту:
Установлено, что учет обменного взаимодействия внешнего слабосвязанного электрона отрицательного иона с валентными электронами атомов или молекул среды является принципиально важным и приводит в случае сред с малой поляризуемостью к образованию вокруг отрицательных ионов микроскопических полостей - пузырьков, а не кластеров как считалось ранее.
В газах с более высокой поляризуемостью или жидкостях конкуренция между дальнодействующим поляризационным притяжением и короткодействующим обменным отталкиванием приводит к образованию ионных комплексов более сложной структуры - практически пустой полости в непосредственной близости к Иону, окруженной слоем уплотнения. Плотность атомов среды в таком уплотнении может существенно превышать среднюю плотность атомов в среде.
Показано, что в жидком ксеноне сильное обменное взаимодействие внешнего слабосвяза'нного электрона отрицательного иона с жидкостью приводит к частичной компенсации эффекта электрострикцин и препятствует образованию вокруг отрицательного иона твердотельного кластера. Это позволило объяснить причину значительно более высокой подвижности отрицательных ионов молекулы кислорода в жидком ксеноне по сравнению с положительными ионами.
Транспортные свойства ионных комплексов непосредственно связаны с характером их структуры. Учет изменения локальных свойств окружения в расчетах подвижности позволил объяснить аномальную подвижность отрицательного нона молекулы кислорода в плотном закрктическом иглообразном гелии и в неоне. Показано, что аномальный вид кривой подвижности отрицательного ион» в неоне может быть объяснен изменением структуры ионного комплекса и сменой режимов его поднижностн. Показано, что в промежуточной области по плотности (плотный газ) вплогь до критической плотности подвижность иона может быть интерпретирована как подвижность жидкого кластера в плотном газе. При больших плотностях подвижность ионного
комплекса представляет собой подвижность пузырька в возмущенной вблизи него жидкости.
Апробация работы. Результаты работы были представлены на Международной конференции по физике низкотемпературной плазмы (Петрозаводск, 1995); International Conference on Conduction and Breakdown in Dielectric Liquids (Rome, Italy, 1996); International Conference UCLA (Los Angeles, USA, 1996); International Workshop on Electrohydrodynamics (Sevilla, Spain, 1998); нескольких семинарах Теоретического отдела ИВТ РАН.
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 8 печатных работ.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения и пяти глав, содержит 103 страницы машинописного текста, 18 рисунков и 73 наименования использованной литературы.