Содержание к диссертации
Введение
1 Расчет ширин квазистационарных состояний мезомоле кулярных комплексов 36
1.1 Постановка задачи 38
1.2 Распад квазистационарного состояния частицы в потенциальной яме под действием электрического поля (модель ) 40
1.3 Расчет по теории возмущений ширины распада комплекса, образованного из двух частиц (модель С) 45
1.4 Выводы 51
2 Уровни энергии мезомолекулярных комплексов изотопов водорода 52
2.1 Изотопические эффекты в молекулах изотопов водорода и мезомолекулярных комплексах 53
2.2 Определение параметра 7 из экспериментальных данных по колебательно-вращательным переходам в молекуле водорода 58
2.3 Результаты вычислений и пояснения к таблицам уровней энергии мезомолекулярных комплексов 59
2.4 Выводы 61
3 Резонансное образование /х-мезомолекул водорода 65
3.1 Постановка задачи 65
3.2 Выбор волновых функций и оператора перехода 73
3.3 Расчет матричного элемента \Uf\~ 78
3.4 Учет квадрупольных поправок в операторе взаимодействия 84
3.5 Результаты расчетов 90
3.6 Выводы 101
4 Нерезонансное образование мезомолекул изотопов водорода 106
4.1 Постановка задачи 108
4.2 Вычисление матричных элементов, описывающих переходы в реакциях нерезонансного образования мезомолекул 114
4.3 Связь матричного элемента дипольного перехода электрона с сечением фотоионизации молекул водорода 127
4.4 Обсуждение результатов 134
4.5 Выводы 142
5 Девозбуждение //-мезомолекул изотопов водорода 145
5.1 Девозбуждение путем дипольного перехода в мезомолекулах с разными ядрами 148
5.2 Обсуждение результатов 150
5.3 Скорости девозбуждения мезомолекулы ddfj, в составе ме-зомолекулярного комплекса [(dd/j,)dee\ 152
5.4 Выводы 164
6 Мюонный катализ в дейтерии 165
6.1 Схема расчета скоростей резонансного образования мезомолекул ddfj, 168
6.2 Кинетика процессов я-катализа в дейтерии 173
6.3 Обсуждение результатов 179
6.4 Выводы 185
Заключение 187
Приложения 194
- Определение параметра 7 из экспериментальных данных по колебательно-вращательным переходам в молекуле водорода
- Выбор волновых функций и оператора перехода
- Вычисление матричных элементов, описывающих переходы в реакциях нерезонансного образования мезомолекул
- Кинетика процессов я-катализа в дейтерии
Введение к работе
Мюон /І - нестабильная отрицательно заряженная частица со временем жизни Тц = 2, 20 10 6с-1, зарядом равным заряду электрона (Z = Ze = — 1) и с массой mM = 206, 769те.
Процессы, протекающие в смеси изотопов водорода с участием (i , являются предметом многочисленных экспериментальных работ и теоретических исследований. Прежде всего, этот интерес вызван изучением проблемы мюонного катализа (МК) реакций синтеза ядер в мюонных молекулах (см. обзоры [1-5] и ссылки там же) и определением эффективности МК. Другое обстоятельство - исследования по захвату мюона ядром изотопа водорода, поскольку вероятность такой реакции существенно зависит от величин скоростей предшествующих мезоатомных и мезомолекулярных процессов [2, 6]. Кроме того, анализ энергетических и временных распределений продуктов реакций, вызываемых мюоном, позволяет получить информацию, имеющую важное значение в различных областях физики: атомной, ядерной, квантовой электродинамике, астрофизике [3].
Существование явления мюонного катализа впервые было предположено Франком [7]. Независимо, вскоре после этого, А. Д. Сахаров [8] и Я. Б. Зельдович [9] также пришли к идее МК и рассмотрели возможность его использования для производства энергии и нейтронов. Экспериментально явление МК было обнаружено и правильно интерпретировано группой Альвареца [10]. Идея мюонного катализа состоит в следующем. Как известно, реакция синтеза ядер изотопов водорода протекает с заметной вероятностью, если ядра сблизилисиь на расстояние Ю-11 см и преодолели кулоновский барьер отталкивания, что становится возможным при относительной кинетической энергии ядер 5 keV (рис. 1). 1 V(r) (a) \ го 2ам і " " г іJ «У" , s 1/г 5keV (б) Гп г ам г і) Рис. 1. Схема преодоления кулоновского барьера при синтезе ядер в мезомолекуле (а) и при столкновении ядер (6); г -точка остановки, г „-радиус действия ядерных сил.
Мюон, останавливаясь в смеси изотопов водорода (H/D/T), образует с ядрами р, d, t мюоиные атомы р/х, dfx, tfi. Эти атомы, сталкиваясь с молекулами изотопов водорода (#2, HD, НТ, D2, DT, Т2), образуют мюонные молекулы рр/л, pdfi, ptfi, dd i, dt/j,, ttfi (точнее ионы (ppfi)+, pdfi+ и т.д.).1 В отличие от молекулярных ионов водорода Н ", HD+ и 1В дальнейшем, вместо терминов „мюонный атом" и „мюонная молекула", по сложившейся в отечественной литературе традиции, будут употребляться также названия „мезоатом" и „мезомоле-кула" соответственно.
т.д., в которых ядра удалены друг от друга в среднем на расстояние в две атомных единицы 2&о Ю-8 см, где meez в мезомолекулах ядра удалены на расстояние примерно в две мезоатом ных единицы 2а„ «5-10 и см, где т т Н2 av = 9 = а (2) т.е., поскольку мюон примерно в 200 раз тяжелее электрона, то и размеры мезомолекул примерно во столько же раз меньше. На такое расстояние сближаются ядра изотопов водорода при кинетической энергии 5кэВ « 5 • Ю7 К, которая сравнима с температурой, достигнутой в современных термоядерных установках (рис. 1).
После образования мезомолекул dd i, dtfi, tt/j, с очень высокой скоростью [8, 9, 11, 12], за времена ту = 10 9 — 10 10 с, происходит синтез их ядер за счет сильного взаимодействия в реакциях 3Яе + п + 3,3 МэВ, (За) d + d + р + 4,0МэВ, (ЗЬ) d + t - 4Яе + п + 17,6 МэВ, (4) t + t -»• 4Яе + 2п + 11,3 МэВ. (5) Скорость ядерных реакций p + d - 3Яе + 7 + 5,4МэВ, (6) р + t -» 4Яе + 7 + 20 МэВ (7) в мезомолекулах pdfi и ptji сравнительно мала ( 106 с"1), так как определяется электромагнитным взаимодействием2. Чрезвычайно низкая скорость реакции р + р -+ d + е+ + z/e + 2, 2 МэВ (8) объясняется тем [12], что она протекает за счет слабого взаимодействия. В результате реакций (3)-(5), происходящих в мезомолекулах, мюон может либо освободиться, либо с вероятностью us, называемой коэффициентом прилипания, образовать мезоатом гелия, например:
3Яе + п + и, (9а) 1 -ь)у dd/j, Г /І 3Яе + п, (9Ь) 4Яе + тг + /і, (10а) 1 — Idgy dt/j, /z4#e + ra. (10Ь) Мюон, прилипающий к ядру гелия, распадается, а освободившийся мюон, с вероятностью 1 — UJS, может вновь катализировать последовательность реакций, например, \Г — tfi —» dtfi — 4 Не + п + /л. (11) Вопрос о возможности использования мюонно-каталитических циклов из цепочек реакций (11) в смеси дейтерия и трития для производства ядерной энергии изучал Джексон [11] и пришел к выводу, что практического значения явление мюонного катализа не имеет. Однако, МК про 2 Вероятность электромагнитного канала dd-рєакции: d + d — АНе + 7 + 24 МэВ еще ниже по дополнительным соображениям симметрии и изотопвариантности [12]. должали изучать как экспериментально, так и теоретически в научно-исследовательских центрах многих стран [13-34].
Интерес большинства этих исследований, выполненных в 1960-х годах, был также связан с изучением слабого взаимодействия в реакциях //-захвата ядрами протона и дейтерия: р + [i- n + v (12) d + - 2n + z . (13)
Анализ данных, полученных при изучении реакций (12)-(13), невозможен без знания картины мезоатомных и мезомолекулярных процессов, сопровождающих эти реакции. Так, например, в газообразном водороде уже при давлении всего в несколько атмосфер быстрые переходы pfi-атомов из триплетного состояния сверхтонкой структуры в синглетное, связанные с переворотом спина мюона в реакциях столкновений с протонами, меняют вероятность / -захвата протоном в 4 раза. В жидком же водороде скорость захвата мюона приблизительно в 3 раза выше, чем в разряженном газообразном, благодаря предшествующим процессам образования мезомолекул рр/2.
В 1966 г., при изучении мезомолекулярных процессов в газообразном дейтерии, дубненской группой В. П. Джелепова [34] была обнаружена неожиданно большая скорость образования мезомолекул ddfi при температуре Т = 240i , примерно на порядок выше, чем измеренная в жидком дейтерии [25, 31]. Это означало, что изменение температуры среды примерно на 200К увеличивает выход ядерной реакции rfd-синтеза в 10 раз. Такой эффект было невозможно обьяснить в рамках рассмотренн-ного раннее в работах [9, 20] механизма (виоследствие получившего название „нерезонансного") образования мезомолекул: при столкновении с молекулой изотопа водорода мезоатом „прилипает" к одному из ее ядер, а выделившуюся энергию связи образовавшейся мезомолекулы уносит электрон конверсии, т.е. происходит оже-процесс ф + Д - [{ddii)de)+ + є". (14)
Для объяснения полученной в экспериментах [25, 30, 31, 33, 34] температурной зависимости скорости образования dd/i-мезомолекулы Э. А. Веем аном [35] был предложен „резонансный"механизм, основанный на предположении существования слабосвязанного состояния мезомолекулы dd/i с энергией Sdd/j, —2 эВ. Суть такого механизма состоит в том, что в реакции d\i + D2 — [(dd/i)dee\lK, (15)
энергия связи Є(М/х передается на возбуждение колебательно-вращательного уровня (vK) мезомолекулярного комплекса [(ddfi)dee\, одним из „ядер" которого становится образовавшаяся мезомолекула.
Существование резонансного механизма и полученная в расчетах [36] очень маленькая величина энергии связи в мезомолекуле dt/i {є цц —0, 6 эВ) позволили предсказать в 1977 г. [36, 37] высокую скорость образования мезомолекулы dtfi, что вскоре было подтверждено экспериментально [38-40]. Теоретическая оценка [37] на число циклов МК ( 100), которые может катализировать один мюон, возродили интерес к мю-онному катализу и возможности его практического использования как альтернативного источника энергии и нейтронов. Во многих мировых научно-исследовательских центрах: ОИЯИ (Дубна), ПИЯФ (Гатчина), РНЦ КИ (Москва), КЕК (Япония), LAMF (США), PSI (Швейцария), RAL (Великобритания), TRIUMF (Канада), - были приняты программы и развернуты работы по изучению МК.
В результате этих исследований было измеренно число циклов МК при различных экспериментальных условиях [41-44], максимальное из которых к настоящему времени равно Хс = 150 ± 20 при плотности D/T смеси (р = 1,2 [42]. Выделившейся при таком значении Хс энергии ( 2 ГэВ) все еще недостаточно, чтобы покрыть энергетические затраты на рождение /І мюонов на ускорителе [11, 12]. Однако, если нейтроны, выделившиеся в реакции (10а) будут использованы для получения расширенного воспроизводства ядерного топлива (например, делящихся изотопов 239Ри или 233[/), то, как показывают расчеты [45], полный выход энергии значительно превысит энергию, затраченную на рождение мюона. В работах [45-47] была предложена концептуальная схема бриде-ра на основе мюонного катализа. Включение ветви МК-бридинга в схему традиционного электроядерного бридинга удваивает ее эффективность и вся схема бридинга становится энергетически оправданной.
Другой возможностью практического применения МК является создание интенсивного источника 14 МэВ-ных нейтронов с интенсивностью 1017н/с и потоком 1014н/с-см2, который востребован в различных областях науки и техники (материаловедение, радиационная стойкость и др.). Расчеты последних лет показали, что такой нейтронный источник может быть создан на основе мюонного катализа [48].
Рассмотрим более детально каждую стадию цикла МК в D/T смеси дейтерия и трития (рис. 2), представляющей наибольший интерес с точки зрения возможности практического применения. Здесь введены следующие обозначения: Лс скорость цикла, Ла- скорость образования мезоатомов d/i и tfjL, \ ццг скорость образования мезомолекул eft/i, Xf = 1/ту-скорость Й-синтеза (4), ш3- вероятность прилипания мюона к гелию в реакции (10b), Xdt- скорость перехода мюона от дейтерия к тритию в Скорость цикла ( D +т Ас Рис. 2. Схема цикла мюонного катализа в смеси дейтерия и трития. реакции изотопного обмена dfi + t — tfi + d. (16) Скорости процессов столкновений связаны с сечением реакций соотношением Л = Nva = Xtp, (17) где N- плотность рассеивающих центров смеси, А- скорость реакции, приведенная к плотности ядер жидкого водорода No и ц - относительная плотность смеси:
л22 N Л = N0va, у? = -Т7", NQ = 4, 25 • 10" см" щ (18) На начальной стадии цикла мюоны образуются в результате распада 7Г пионов 7Г - fl + , (19) полученных в реакциях столкновений протонов и нейтронов с ядрами атомов мишени. После торможения и остановки в смеси дейтерия и трития мюоны со скоростью Ла 3 • 1012 с 1 образуют с их ядрами мезоатомы dfi и t/j, в возбужденных состояниях с главным квантовым числом п (п 14) и с кинетической энергией є 1 эВ [49-52]. После образования, в результате каскадных переходов, мю-атомы дєвозбуждаются в основное IS состояние. Каскад мюона при относительной плотности р 1 происходит за времена г 10"41 с, главным образом благодаря таким процессам, как радиационные, кулоновские, штарковские, а также Оже-переходы [53-63]. Отметим, что в D/T смеси из первоначально образовавшихся возбужденных dyUr-атомов только часть их qi$ 1 достигает 15 состояния, ввиду реакций изотопного обмена ( адп + t -+ (tii)n, + d, (20) происходящих при каскаде. Зависимость параметра q\$ от плотности и концентраций смеси является одной из существенных характеристик мю-онного катализа.
Энергетическое распределение мезоатомов при каскаде зависит не только от их торможения в столкновениях с молекулами смеси, но и от ускорения в процессах каскада, преимущественно при кулоновском девозбуж-дении [59, 62, 63]. Поэтому первоначальная кинетическая энергия мезоатомов после перехода в основное состояние может достигать значительной величины ( 900 эВ) [64, 65]. Окончательно энергетическое распределение мезоатомов в Ій -состоянии определяется кинетикой процессов их рассеяния, а также образования мезомолекул в столкновениях с молекулами смеси, и может отличаться от максвелловского [43, 44, 59, 66-69].
Основными процессами рассеяния мезоатомов в основном состоянии являются упругое рассеяние, реакции изотопного обмена и переходов между состояниями сверхтонкой структуры мезоатомов (спин-флип): упругое рассеяние: а/і + Ъ — а[х + Ъ, (21а) изотопный обмен: а/и, + 6 — • 6/І + а , (2lb) спин-флип: al1{F) + а — afi(F ) + а, (21с) где символами (а, 6) = (p,d,t) обозначены ядра изотопов водорода (см. Таблицу 1), F и F -значения полного спина мезоатома а/і до и после столкновения. В зависимости от взаимной ориентации спинов мюона и ядра изотопа водорода (F = SM -f- Sa), мезоатом может находиться в одном из двух состояний сверхтонкой структуры: с полным моментом F=0: либо 1 - для мезоатомов p/i, tfi и F=l/2, либо 3/2 - для мезоатома о7/!.
Таблица 1. Основные характеристики мезоатомов водорода Ядро Масса ядра Спин ядра 15-состояние hfs-энергия Изотоп, сдвиг а Ма (те) "а Еа» (эВ) АЕ% (эВ) АЕаЬ (эВ) V 1836.1515 1/2 -2528.517 0.1820 AEpd = 134.709 d 3670.481 1 -2663.226 0.0485 AEdt = 48.042 t 5496.918 1/2 -2711.268 0.2373 AEpt = 182.751 3начения масс Ма приведены в единицах массы электрона те. При вычислениях использованы следующие значения величин: т —206.7686 те, Ry=13.605804 эВ [70, 71].
Процессы рассеяния (21) происходят на расстояниях порядка нескольких мезоатомных единиц длины а (2), что позволяет при энергиях столкновений (Е 1 эВ) пренебрегать влиянием электронных оболочек, а также структурой рассеивающих молекул изотопов водорода, и рассматривать подобные процессы как квантовомеханическую задачу о столкновениях в системе трех тел, взаимодействующих по закону Кулона. Для ее решения и вычисления сечений рассеяния процессов (21) были развиты различные методы: решена задача двух кулоновских центров [72] для дискретного [73, 74] и непрерывного спектров [75-77], разработано численное решение задачи трех тел с кулоновским взаимодействием в приближении адиабатического метода (см. обзор [78] и ссылки там же) с учетом до 1000 каналов [79-83], а также адиабатического гиперсферического метода [84-86]. На основе развитых методов, с использованием до 500 каналов, были рассчитаны с высокой точностью ( 1%) и составлены таблицы сечений и скоростей всех процессов (21) [87-94] в зависимости от энергии столкновений. Сравнение с работой [95], в которой впервые были получены систематические данные по сечениям рассеяния реакций (21) и составлены многочисленные таблицы, показало, что в широкой области энергий, для простоты расчетов, достаточно использовать эффективное двухканальное приближение [96]. Отметим также другие, более поздние независимые методы, развитые для расчетов сечений процессов (21), результаты которых [85, 97-99] практически совпали с расчетами, проделанными в адиабатическом приближении.
В реальных экспериментальных условиях столкновения мезоатомов происходит не с атомами, а с молекулами изотопов водорода. С этой целью, в работах [100-106] существующие методы решения задачи трех тел были развиты для расчета сечений с учетом вращения молекул и наличия электронной оболочки, т.е. вместо реакций (21) исследовались реакции упругое рассеяние: ар + ВС —» ар + ВС, (22а) изотопный обмен: ар + ВС — bp + АС, (22Ь) спин-флип: a/i(F) + АВ - ap(F ) + АВ , (22с) где АВ и ВС обозначают тип молекулы, т.е. Hi-, D2, ТЬ, HD ВТ и DT. К настоящему времени имеется атлас [107] полных сечений процес сов (22) в широкой области температур и энергий столкновений.
Образование мезомолекул является „ключевой" стадией dt-іщкла, мю-онного катализа (рис. 2). В основном, в реакции образования мезомолекул вступают i/г-атомы в IS -состоянии, поскольку мезоатомы d/i разрушаются в результате реакции (16) перехвата мюона на тритий, протекающей со скоростью Xdt 2,8-108 с 1. Как отмечалось выше, образование мезомолекул dt/2 возможно в нерезонаисных реакциях типа (14): tfj, + D2- [(dt/j,)de}+ + є" (23) t Рис. 3. Схема нерезонансного образования мезомолекулы dtji в состоянии J = 1, v = 0. На рис. 3 приведена схема реакции (23) образования мезомолекулы dtfi во вращательно-колебательном состоянии J = 1,г = 0. Энергия связи мезомолекул \ejv\ 100эВ для большинства (,/г )-состояний превышает энергию ионизации Ej 15 эВ электрона в молекуле водорода, и поэтому коэффициент конверсии для переходов в реакциях типа (23) достаточно велик, а скорости таких процессов достигают величины Xnres « 106 с 1 [9, 20, 108, 109].
В случае существования слабосвязанного уровня (в мезомолекулах ddfi и dtji - это состояние с квантовыми числами J = v = 1), когда выделяемой энергии связи ц недостаточно, чтобы оторвать электрон от молекулы водорода, образование dtfi происходит по резонансному механизму Э. А. Весмана [35], аналогично реакции (15):
tfj, + D2-+ [(dtfi)dee\lK. (24)
При действии такого механизма, схематично изображенного на рис. 4 для реакции (24), энергия связи єц передается в колебательно-вращательные степени свободы {vK) мезомолекулярного комплекса [(dtfi)dee\, одним из „ядер" которого является dtfjL-молекула. То есть, реакция (20) возможна 1//=3 АЕ„ i//= Рис. 4. Схема резонансного образования мезомолекулы dtjji в реакции (24). - с-0 res только при определенной кинетической энергии є — єХ=, столкновения tfi + D2, когда выполнено условие резонанса °res + \ll\ = AEvK, (25) где А -разность энергий колебательно-вращательных уровней молекулы D i и комплекса \{dt\±)dee\ (На рис. 4 условие резонанса выпол няется для перехода из колебательного состояния щ = 0 молекулы D2 в состояние Vj = 3 мезомолекулярного комплекса \{dt[i)dee\). В случае максвелловского распределения [110] мезоатомов /га„(в,Г) = 2(-у1/2ехр( ), (26) именно при температуре Т { res \кТ) скорость образования мезомоле-кул dtfi будет наибольшей. Изменяя температуру Т смеси можно осуществить подстройку к условию резонанса (25) и добиться максимального значения скорости образования мезомолекулы. В зависимости от типа мезоатома и молекулы изотопа водорода D2} DT или HD, участвующей в столкновении (24), резонансные условия (25) разные, и поэтому величина скорости образования, экспоненциально зависящая от номера колебательного состояния i/f, может меняться на несколько порядков. Так, скорость резонансного образования мезомолекулы ddji при комнатной температуре Т = 300К составляет величину А 3-Ю6с-1 [34-36], а в случае образования dtfi при столкновении мезоатома tfi с HD моле-кулой Ал ИРс-1 [111].
Образование мезомолекул возможно еще по одному механизму, „квазирезонансному" [112, 113], который существенен в случае смеси высокой плотности и работает при тройном соударении в реакциях типа:
t\i + D2 + D2 - [(dtfi)dee]lK + D 2, (27)
В отличие от реакции (24), т.н. дефект резонанса: e®es = АЕик=о — вц, может иметь отрицательное значение (рис. 5). В этом случае, избыток выделенной при образовании мезомолекулы энергии уносится третьей частицей D2 (ср. рис. 4 и 5).
Рассмотренные механизмы показывают, что мезомолекулы образуются преимущественно в возбужденных вращательно-колебательных состо D2+D2 [(dtfj)dee]+D 2 1 /-=2 AEV Рис. 5. Схема квазирезонансного образования мезомолекулы dt\i в реакции (23). яниях (Jv). Поэтому они испытывают девозбуждение (Jv) — (JV) в нижние состояния [12, 114]. Наиболее сильные электромагнитные Е\ -переходы в основное состояние для мезомолекул с одинаковыми ядрами (ppfj,, ddfi, tt/i) запрещены [12] в нерелятивистском приближении принципом Паули. Мезомолекулы с разными ядрами (pd/i, pt[i, dtfi) переходят в основное состояние благодаря Оже-процессам с конверсией на электроне соответствующего мезомолекулярного комплекса, например: [(dtfi) J=l,v=l dee] -» [(dt[i)j=o,v==ode]+ + є (28) Скорости девозбуждения мезомолекул вычислены в работах [12, 114— 118]. Для мезомолекул с разными ядрами скорости девозбуждения в основное состояние составляют величину Xdeex 10й с г.
На заключительной стадии мюонного цикла (рис. 2) в мезомолекулах происходят реакции синтеза (3)-(5). Скорость такой реакции определяется вероятностью подбарьерного тунеллирования, и ее приближенную оценку можно получить из следующего выражения [11, 12] (в атомной системе единиц): Л/ 4 ЄХр[_7г(2Мг )1/2] (29) где А - константа ядерной реакции, ам - мезоатомная единица длины (2), М приведенная масса ядер, г - расстояние до точки остановки (рис. 1). Значение Л/ критически зависит от значений Миг . По сравнению с А/, аналогичная скорость Xе?11 реакции синтеза t/j, + d- 3Яе + //, (30)
не в мезомолекуле, а „на лету" пренебрежимо мала [12]:
"(Й -Й) "10 (31)
Более точные расчеты скоростей реакций синтеза в различных (Jv) состояниях dt/j, мезомолекулы выполнены в работах [119-123]. В основном состоянии J = v = 0, в котором оказывается мезомолекула dtji после быстрого девозбуждения, скорость ctt-реакции равна А/ 1.2 1012 с-1. В ddfi молекуле, для которой девозбуждение путем дипольного перехода запрещено, синтез происходит в исходном состоянии J = 1 со скоростью Л/«4- Ю8 1 [124-127].
Как следует из анализа кинетики процессов МК [66, 128], временное распределение числа реакций синтеза, катализируемых одним мюоном в D/T смеси плотности tp имеет вид — = ip\cexp(-At), Л « Л0 + uJs(p\c. (32) Здесь Ао = 1/тм = 0,455 • 106 С1 - скорость распада мюона V - еГ + Vy, + i e, (33) Лс = l/rc - скорость цикла, приближенно определяемая суммарным временем пребывания мюона в основном состоянии dfi и t/i атомов: — « 1 + QlsC\ (34) Хс Xdt/j,Cd XdfCt где Cd и С - концентрации ядер дейтерия и трития в смеси {Cd+Ct = 1), коэффициент qis введен ранее при пояснении реакций (20). Как следует из уравнения (32), среднее число циклов мюонного катализа Хс = N(oo), осуществляемое одним мюоном за время его жизни тм, равно х°=( +йГ (з5) т.е. число циклов Хс обратно пропорционально вероятности выбывания мюона из цикла вследствие распада или прилипания к гелию, характеризуемых величинами Ло и и3 соответственно. При tpXc $ XQ число циклов (35) Хс « ш 1 определяется вероятностью прилипания LUS « 0, 5-Ю"2, т.е. Хс 200. В реальных условиях экспериментов (например, [69, 129, 130]) (рХс/Хо 500, что приводит согласно (35) к числу циклов Хс « 120.
Таким образом, как видно из соотношения (35), для увеличения количества циклов необходимо либо уменьшить o;s, либо увеличить скорость цикла Лс, величина которой (34) зависит от параметра qis, скоростей изотопного обмена Xdt и образования мезомолекул Л . Теоретические оценки и экспериментальные измерения показывают, что едва ли возможно существенно уменьшить величины us и gis, или резко увеличить скорость Хм, слабо зависящую от температуры смеси. Поэтому скорость цикла Лс (34) в значительной степени определяется скоростью Л м образования dtii- молекул, и именно по этой причине процесс образования мезомолекул в цикле мюонного катализа является ключевым.
Актуальность проблем, представленных и решенных в данной диссертации, вытекает из приведенного выше описания исследований явления мюонного катализа, его возможной практической значимости для производства нейтронов и наработки ядерного топлива. Кроме того, актуальность определяется необходимостью знания многочисленных характеристик и методов МК в связи с их использованием в различных областях фундаментальной физики [2, 3].
Цель диссертационной работы состояла в создании теоретических моделей основных процессов с участием мезоатомов и мезомолекул в смеси изотопов водорода. Основное внимание уделено процессам образования мезомолекул, резонансному и нерезонансному. Как было отмечено выше, эти реакции являются стержневыми для явления МК и, поэтому, без детального знания их механизмов невозможен всесторонний анализ экспериментов, а также планирование новых исследований с целью поиска оптимальных условий протекания МК. Для достижения этой цели было необходимо:
• построить на основе современной теории резонансных реакций модель резонансного процесса образования мезомолекул;
• определить условия применимости модели резонансного образования;
• развить метод и создать алгоритм для расчета скоростей резонансного образования мезомолекул;
• рассчитать колебательно-вращательные уровни энергии молекулярных систем типа молекул изотопов водорода, необходимые для вычислений скоростей резонансного образования мезомолекул;
• провести расчеты скоростей резонансного образования dd\i- и dt\i-молекул в столкновениях d/j,- и і/і-атомов с молекулами изотопов водорода в зависимости от энергий столкновений и температуры смеси;
• построить детальную модель для изучения реакций нерезонансного образования мезомолекул и рассчитать скорости их образования в различных вращательно-колебательных состояниях;
• создать эффективный алгоритм для вычисления волновых функций состояния рассеяния мезоатома на ядре изотопа водорода, знание которых требуется при вычислении матричных элементов перехода в реакции нерезонансного образования мезомолекул;
• рассмотреть механизмы девозбуждепия в мезомолекулах, вычислить их скорости и определить вращательно-колебательные состояния, из которых с наибольшей вероятностью происходят реакции синтеза ядер мезомолекулы.
• провести анализ кинетики процессов мюонного катализа в дейтерии.
Методологическую и теоретическую основу исследований, проведенных для решения поставленных задач, составили следующие разработки:
- нерелятивистские уровни энергии и волновые функции мезомолекул, вычисленные в многоуровневом приближении адиабатического представления в задаче трех тел с кулоновским взаимодействием [78, 131, 132];
— релятивистские поправки к уровням энергии мезомолекул, а также поправки, обусловленные конечными размерами мезомолекул в со ставе молекулярных комплексов, расчеты спиновой структуры уровней мезоатомов и мезомолекул [133-135];
— метод фазовых функций для расчета сечений рассеяния мезоатомов на ядрах изотопов водорода, развитый в двухуровневом приближении адиабатического метода [136];
— теория резонансного рассеяния Фано [137];.
— метод вычисления вероятности конверсии на Оже-электроне водо-родоподобного атома при ядерном переходе [9];
— эффект компенсации вклада от дипольного члена оператора взаимодействия во втором порядке теории возмущений вкладом от монопольного при вычислении матричных элементов переходов В МЄ-зомолекулярном комплексе [138, 139].
— теоретические значения основных характеристик МК в чистом дейтерии, а также экспериментальные данные по образованию мезомолекул dd/j, при различных температурах дейтерия.
Научная новизна работы.
1. Построена новая модель процесса резонансного образования мезомолекул и установлены границы ее применимости. Развита необходимая для описания резонансного образования корректная схема расчета ширин распада квазистационарных состояний молекулярного комплекса, в состав которого входит образовавшаяся мезомолекул а. Указан корректный, отличающийся от принятого ранее при расчете переходов в процессах образования мезомолекул, выбор волновых функций начального и конечного состояний мезомолекуляр ного комплекса, а также оператора перехода между этими состояниями.
2. Создан новый эффективный метод расчета вращательно-колебатель-ных уровней энергии молекул изотопов водорода и мезомолекуляр-ных комплексов, которые вычислены с точностью не хуже 0, 001 эВ.
3. Автором развит алгоритм вычислений и создан пакет программ для численного расчета скоростей резонансного образования мезомоле-кул. Впервые получены значения скоростей Xddfi и А &/х резонансного образования мезомолекул в широком интервале температур и энергий столкновений мезоатомов d/л и tfi с молекулами изотопов водорода 1?2, HD, DT. Таким образом, задача образования мезомолекул с участием б тел, взаимодействующих по закону Кулона, впервые решена с достаточной для экспериментальных и теоретических исследований точностью.
4. Впервые вычислены скорости нерезонансного образования мезомолекул во всех существующих вращательно-колебательных уровнях энергии. С этой целью развит новый быстродействующий алгоритм и создана программа для вычисления волновых функций начального состояния рассеяния в системе трех тел в двухканальном приближении адиабатического метода. Установление связи между матричным элементом дипольного перехода при образовании мезомо-лекулы с сечением фотоионизации молекулы водорода позволило определить неизвестную ранее точность схемы расчета.
5. Рассмотрены вновь процессы девозбуждения в мезомолекулах и впервые вычислены скорости каскадных переходов в мезомолекуле dt\i. Автором установлено, что эта мезомолекула при девозбуждении в результате дипольных переходов быстро оказывается в основном состоянии, из которого реакция синтеза протекает с высокой скоростью.
6. Впервые показано, что реальная скорость девозбуждения в мезомо-лекуле dd\i из слабосвязанного состояния J = v — 1 в состояние J = 1, v = 0 существенно меньше вычисленной ранее, поскольку учет вклада от членов второго порядка в рамках теории возмущений по оператору взаимодействия приводит к существенной компенсации вклада от членов первого порядка.
7. Проведен первый теоретический анализ данных по мюонному катализу в чистом дейтерии. Установлены выражения для эффективных скоростей процессов образования мезомолекул и переходов между состояниями сверхтонкой структуры d/i - мезоатомов, которые непосредственно измеряются в эксперименте. В широком интервале температур рассчитаны скорости образования мезомолекул dd/j, в дейтерии. Автором показана принципиальная возможность извлечь из прецизионных данных эксперимента энергию слабосвязанного состояния dd/j, молекулы с относительной точностью 10™4 и, тем самым определив вклад релятивистских эффектов, сравнить его с теоретическими расчетами.
Практическая значимость работы.
1. Полученные скорости и сечения мезоатомных и мезомолекулярных реакций необходимы для исследований кинетики процессов с участием отрицательного мюона в смеси изотопов водорода, анализа экспериментальных данных и планирования новых экспериментов.
2. Найденные зависимости скоростей образования мезомолекул dtfi и ddji от температур и концентрации смеси имеют определяющее значение для экспериментов по мюонному катализу, в т.ч., проводимых с целью поиска оптимальных условий протекания МК при которых выход нейтронов максимален. Результаты, полученные в диссертации, успешно использовались при обработке и анализе измеренных данных в различных мировых научно-исследовательских центрах: ОИЯИ (Дубна), ПИЯФ (Гатчина), PSI (Швейцария), TRIUMF (Канада), RAL (Великобритания), RIKEN (Япония).
3. Развитый для описания распада мезомолекулярных комплексов метод применим к расчету ширин распада квазистационарных состояний широкого класса квантовых систем.
4. Полученные автором результаты применимы в таких областях фундаментальных исследований, как атомная и ядерная физика, астрофизика, физика слабых взаимодействий.
Положения и результаты, выносимые на защиту.
1. Теоретическая модель процессов резонансного образования мезомолекул. Метод расчета ширин распада квазистационарных состояний мезомолекулярных комплексов. Корректный выбор волновых функций начального и конечного состояний мезомолекулярного комплекса, а также оператора перехода между этими состояниями.
2. Эффективный метод расчета колебательно-вращательных уровней энергии молекулярных систем типа молекулы изотопов водорода.
3. Учет дипольного и квадрупольного членов в разложении оператора взаимодействия при вычислении матричных элементов переходов для процессов резонансного образования мезомолекул.
4. Результаты вычислений скоростей резонансного образования ddfi и dt/,1 молекул в столкновениях dji и tfj, атомов с молекулами изотопов водорода в зависимости от энергий столкновений и температуры смеси.
5. Метод; расчета скоростей нерезонансного образования мезомолекул с учетом монопольного и дипольного членов в разложении оператора взаимодействия. Сравнение полученных результатов с экспериментальными данными.
6. Расчет скоростей девозбуждения, т.е. дипольных 1-переходов, в мезомолекулах с разными ядрами, выполненный с использованием адиабатического представления в задаче трех тел. Эффект компенсации вклада от дипольного члена во втором порядке теории возмущений вкладом от членов первого порядка, соответствующих Е0-переходу, при расчете скорости девозбуждения в мезомолекуле dd/л из слабосвязанного состояния J = v = 1 в состояние J = 1, v = 0.
7. Результаты теоретического исследования кинетики мюонного катализа в чистом дейтерии. Выражения для эффективных скоростей процессов образования мезомолекул и переходов между состояниями сверхтонкой структуры d/i - мезоатомов. Корректная схема расчета скоростей резонансного образования мезомолекул ddfi, подтвержденная хорошим согласием вычисленных и экспериментальных значений.
Содержание работы. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения, пяти приложений и списка литературы. В диссертации содержится 48 рисунков, 13 таблиц и 240 наименований цитируемой литературы. Общий объем составляет 229 страниц.
Во Введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулированы ее цели, представлено явление мюонного катализа как объект исследований, а также процессы рассеяния и образования мезомолекул как предмет изучения. Здесь же перечислены исследуемые проблемы и кратко изложены полученные результаты.
В первой главе проведено исследование двух моделей квазистационарных состояний, аналогичных мезомолекулярному комплексу: распад состояния частицы, находящейся в потенциальной яме, под действием электрического поля и распад одномерного комплекса, образованного из двух частиц. На основании сравнения результатов, полученных по теории возмущений и аналитических расчетов, предложена корректная схема расчета ширин распада квазистационарных состояний, включающая в себя выбор оператора перехода и волновых функций начального и конечного состояний. Кроме того, определены области, вносящие основной вклад в матричный элемент перехода при вычислении ширины распада одномерного комплекса, что существенно упрощает решение многомерной задачи распада квазистационарных состояний реального мезомоле-кулярного комплекса.
Во второй главе представлен расчет колебательно-вращательных уровней энергии молекул изотопов водорода и аналогичных им молекулярных систем - мезомолекулярных комплексов. Знание уровней энергии в таких системах необходимо для вычислений скоростей резонансного образования мезомолекул ddti и dtu. Большое количество систем, аналогии пых Н.2, потребовало разработки простого и достаточно эффективного метода расчета, обеспечивающего необходимую точность. Уровни энергии молекул изотопов водорода и мезомолекулярных комплексов вычислены в адиабатическом приближении с учетом поправок на движение ядер, рассчитанных по теории возмущений с точностью (те/М)3/2, где те и М - масса электрона и приведенная масса ядер соответственно. Полученные результаты и экспериментальные данные согласуются с хорошей точностью 0, 5 • 10 4 эВ.
В третьей главе корректный метод, разработанный в главе 1 для вычислений ширин распада квазистационарных состояний, развит для мезомолекулярных комплексов с учетом дипольного и квадрупольного членов в мультипольном разложении оператора взаимодействия.
Изложена подробная схема расчета скоростей резонансного образования мезомолекул dd/i и І/І, в которой учтены эффекты тождественности частиц, участвующих в реакциях образования комплексов [(dt/i)dee] и [(ddfijdee]. На основе этой схемы вычислены зависимости скоростей образования ddfi и dt/j, молекул от энергии налетающих мюонных атомов при различных температурах. Проведено сравнение вкладов от дипольного и квадрупольного членов в величины скоростей резонансного образования Xddfl и \dtll.
В четвертой главе представлены расчеты скоростей нерезонансного образования мезомолекул путем монопольных Е0- и дипольных El-переходов с конверсией на электроне мезомолекулярного комплекса. Детально изложен выбор волновых функций и их граничных условий при расчете матричных элементов переходов в двухуровневом приближении адиабатического метода. Получена связь между матричным элементом дипольного перехода при образовании мезомолекулы с сечением фото ионизации молекулы водорода, что позволило определить точность используемой схемы расчета. Приведены скорости нерезонансного образования мезомолекул во всех существующих вращательно-колебательных уровнях энергии и проведено сравнение полученных результатов с экспериментальными данными.
В пятой главе рассмотрены процессы девозбуждения в мезомолеку-лах и вычислены скорости дипольных переходов во все незапрещенные правилами отбора вращательно-колебательные состояния мезомолекул. Показано, что мезомолекулы с разными ядрами при девозбуждении в результате дипольных переходов быстро оказываются в основном состоянии, из которого реакция синтеза протекает с высокой скоростью.
Отдельно рассмотрено девозбуждение в мезомолекуле ddfi из слабосвязанного состояния J = v = 1 в состояние J — 1, v = 0. Продемонстрировано, что учет вклада от членов второго порядка в рамках теории возмущений по оператору взаимодействия приводит к существенной компенсации вклада от членов первого порядка и, таким образом, величина скорости такого перехода существенно меньше вычисленной только в монопольном приближении.
В шестой главе на основе разработанных в предыдущих главах методов проведено теоретическое исследование мюонного катализа в чистом дейтерии. Исследована кинетика процессов МК в дейтерии и вычислены скорости резонансного образования мезомолекул dd/i в реакциях столкновений мезоатомов d/j, с молекулами дейтерия 7 в интервале температур 10 Т 1000 К. Проведено сравнение теоретических значений скоростей с данными различных экспериментов на широком интервале изменения температуры дейтерия.
В Заключении кратко изложены результаты, полученные в диссертации и основанные на них выводы.
В Приложения I—V вынесены существенные детали расчетов, приведенных в главах 1-6.
Апробация работы. Результаты, приведенные в диссертации, докладывались на семинарах в российских и международных научных центрах: Российском Научном Центре „Курчатовский институт" (Москва), Объединенном институте ядерных исследований (Дубна), Институте теоретической и экспериментальной физики (Москва), Санкт-Петербургском Институте ядерной физики (Гатчина), IMEP (Австрия), PSI (Швейцария), КЕК - RIKEN (Япония), Nottingham University - RAL (Великобритания), а также на международных конференциях и Совещаниях по мюонному катализу: Вена (Австрия, 1990), Упсала (Швеция, 1992), Дубна (1995), Аскона (Швейцария, 1998), Шимода (Япония, 2001).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 22 работы, ссылки на которые приведены в нижеследующем списке.
Список работ, опубликованных по теме диссертации:
1. А. В. Матвеенко, Л. И. Пономарев, М. П. Файфман. Упругое рассеяние с учетом закрытого канала: процессы dfi-\-p,pfi-\-p, c//i+d, //+. ЖЭТФ 68, 437 (1975).
2. Л. И. Пономарев, М. П. Файфман. Вычисление скоростей образования ц мезомолекул водорода. ЖЭТФ 71, 1689 (1976).
3. Л. И. Пономарев, М. П. Файфман. Вычисление скоростей девоз-буждения ц-мезомолекул изотопов водорода. Сообщение ОИЯИ, Р4-10635, Дубна, 1977.
4. М. П. Файфман. Решение двухканалъной задачи рассеяния методом фазовых функций. ЯФ 26, 433 (1977).
5. С. И. Виницкий, Л. И. Пономарев, И. В. Пузынин, Т.П.Пузынина, Л. Н. Сомов, М. П. Файфман. Резонансное образование /л-мезомо-лекул водорода. ЖЭТФ 74, 849 (1978).
6. Л. И. Пономарев, Л. Н. Сомов, М. П. Файфман. Простой подход для описания системы трех тел в мезоатомной физике. ЯФ 29, 133 (1979).
7. Л. И. Меньшиков, М. П. Файфман. Вычисление скоростей образования мезомолекул с учетом экспериментальных данных по фотоионизации молекул водорода. Препринт ИАЭ-3819/12, Москва, 1983.
8. С. И. Виницкий, Л. И. Пономарев, М. П. Файфман. Скорости де-возбуждения /л-мезомолекул изотопов водорода. ЖЭТФ 82, 985 (1982).
9. Л.И.Меньшиков, М. П. Файфман. Метод вычислений квазистационарных состояний мез о молекулярных комплексов. ЯФ 43, 650 (1986)
10. М. P. Faifman, L. I. Menshikov, L. I. Ponomarev, I. V. Puzynin, T. P. Pu-zynina, T .A. Strizh. The energy levels of hydrogen isotopes mesic molecular complexes. Z. Phys. D - Atoms, Molecules and Clusters 2, 79 (1986).
11. M. Bubak, M. P. Faifman. Cross section for hydrogen muonic atomic processes in two-level approximation of the adiabatic framework. Сообщение ОИЯИ E4-87-464, Дубна, 1987.
12. Л. И. Меньшиков, Л. И. Пономарев, Т. А. Стриж, М. П. Файфман. Резонансное образование мезомолекул dd\i. ЖЭТФ 92, 1173 (1987).
13. Д. Д. Бакалов, В. С. Мележик, Л. И. Меньшиков, М. П. Файфман. Скорости девозбуэюдения мезомолекулы dd/i в мезомолекулярном комплексе. ЖЭТФ 94, 61 (1988).
14. М. P. Faifman. The resonant formation ofddfi and dt/j, mesic molecules. Muon Catal. Fusion 2, 247 (1988).
15. M. P. Faifman, L. I. Men shikov, L. I. Ponomarev. Formation of dtfi mesic molecules at low temperatures. Muon Catal. Fusion 2, 285 (1988).
16. M. P. Faifman. Nonresonant formation of hydrogen isotope mesic molecules. Muon Catal. Fusion 4, 341 (1989).
17. M. P. Faifman, L. I. Menshikov, T. A. Strizh. Calculation of the mesic molecular resonant formation rates. Muon Catal. Fusion 4, 1 (1989).
18. M. P. Faifman, L. I. Ponomarev. Resonant formation of dt/j, mesic molecules in the triple Hi + 1 + 2 mixture. Phys. Lett. В 265, 201 (1991).
19. A. Scrinzi, P. Kammel, J. Zmeskal, W. Breunlich, J. Marton, M. P. Faifman, L. I. Ponomarev, T. A. Strizh. Muon catalyzed dd-fusion between 25 and 150K: Theoretical analysis. Phys. Rev. A 47 4691 (1993).
20. E. A. G. Armour, M. R. Harston, M. P. Faifman. The theory of muon catalysed fusion. Proc. of the XVIII Intern. Conference on Physics of Electronic and Atomic Collisions, Aarhus, Denmark, July 1993.
21. M. P. Faifman, T. A. Strizh, E. A. G. Armour, M. R. Harston. Quadrupole corrections to matrix elements of transitions in resonant reactions of % mesic molecule formation. Hyp. Interact. 101/102, 179 (1996).
22. M. P. Faifman, L. I. Men shikov. Influence of ion-molecular reactions on /i -capture in hydrogen and on fusion in zHed/i muonic molecule. Hyp. Interact. 118, 187 (1999).
Определение параметра 7 из экспериментальных данных по колебательно-вращательным переходам в молекуле водорода
Уравнение (2.20) описывает изотопические эффекты в двухатомных молекулах с точностью 0(М 2). Для вычисления Еик с такой же точностью необходимо решить уравнение (2.20) с потенциалами eo(R) и v(R), которые найдены в [150, 154, 155], определив предварительно параметр 7 из экспериментальных данных, например, по молекуле H i. Для этого решим вначале уравнение (2.20) с М = М, которому соответствует энергия EVK и волновые функции XvK- Тогда в первом порядке теория возмущений из уравнения (2.20) следует соотношение Здесь использовано гармоническое приближение для эффективного потенциала So(R), справедливое при v 5. (Зависимость от К проявляется только в членах М 2). Согласно данным работы [155] S Q(R,O) — О, 33, поэтому из соотношения (2.23) следует уравнение для определения у. Приравнивая разности EvQ — EQQ экспериментально измеренным энергиям колебательно-вращательных возбуждений, из этого соотношения можно найти 7 На рис. 2.1 представлена функция А о для значений v = 1 ч- 8 [159] молекул Н2, которые при v 5 хорошо аппроксимируются прямой (2.24) При М = М и v(R) — 0 уравнение (2.20) соответствует приближению Борна - Оппенгеймера. Решив его в этом приближении и вычислив энер В табл. 2.1 вычисленные значения энергии диссоциации "Doo = —--00 молекул изотопов водорода сравниваются с результатами экспериментов [161] и других работ. [150, 162] Таблица 2.1. Энергии диссоциации 1)0о(эВ)= — Е00 ОСНОВНОГО СОСТОЯНИЯ молекул изотопов водорода На рис. 2.2 найденные значения EVQ = EVQ — EQQ при различных v сравниваются с экспериментом [163, 164] и другими расчетами [150] для молекул - HD и D2. Во всех случаях расхождение результатов не превышает величины 5 10 4э
В, что достаточно для расчета скоростей резонансных процессов типа (2.1). Как и следовало ожидать, точность расчетов повышается с увеличением приведенной массы ядер М. В таблицах 2.2 2.5 представлены результаты вычислений [153] энергий переходов для К — 0 -f- 9 и наиболее важных значений v молекул HD, D DT7 а также всех мезомолекулярных комплексов, образующихся в резонансных реакциях типа (2.1). Значение Еоо, приведенное в таблицах, равно энергии диссоциации молекул и комплексов, отсчитанной от общего начала отсчета 1 = — 1, равного энергии двух изолированных атомов водорода с бесконечными массами ядер. Согласно этому определению и соотношению (2.22) Изложенный в данной главе простой метод учета изотопических эффектов позволяет быстро и эффективно рассчитывать уровни энергии молекул и мезомолекулярных комплексов изотопов водорода. Сравнение с экспериментальными данными и другими теоретическими расчетами демонстрирует достаточно высокую точность метода ( 10 4 эВ). Приведенные значения уровней энергии мезомолекулярных систем открыли возможность для проведения детальных расчетов скоростей резонансного образования мезомолекул ddfi и dtfi. Метод может быть использован также для расчета характеристик других ассиметричных по массам молекул. Предложенный в главе 1 корректный метод расчета ширин распада квазистационарных состояний был применен к вычислению скоростей резонансного образования мезомолекул dtji [138, 165] и dd/j, [125, 165]. В данной главе представлена подробная схема расчета [166] таких скоростей образования на примере сЙ/л-молекулы в реакциях типа (1.1). Процесс резонансного образования мезомолекул рассмотрим на примере реакции столкновения fy -атома с молекулой DX (X = Н, D,T), находящейся в колебательно-вращательном состоянии {ЩКІ) Здесь F — S -fSt и j = Srf+Sa; -значения полного спина t/z-атома и ядер1 молекулы DX соответственно; S = F + S - полный спин сЙд-молекулы, являющейся "тяжелым"ядром комплекса MX = [Мхее] (М = dtfi), образующегося в возбужденном {yjKf) колебательно-вращательном состоянии. Скорость А к резонансной реакции (3.1) полностью определяется упругой шириной T FK vK = Ге распада [140, 141] мезомолекулярного комплекса [(dt/-i)xee\ в реакциях типа (1.3): где А/ суммарная скорость процессов стабилизации комплекса (девоз-буждения и ядерной реакции в мезомолекуле dt/i), причем выполнено условие Ге, А/ С є, где є - относительная кинетическая энергия столкновения tji и DX . Ширина распада Ге 1010 с-1 [140, 141] молекулярного комплекса в реакциях (3.2Ь) мала по сравнению с колебательной частотой комплекса О 1014 с-1 [36], т.е. условие (1.42) применимости теории возмущений выполнено. Схема вычисления по теории возмущений ширин распада квазистационарных состояний в моделях и С (см. главу 1) позволяет провести корректный выбор волновых функций и оператора V в формуле (1.9). В данном случае величина Г V,K определена (ср. (1.9)) следующим соотношением (в атомных единицах е = h = те = 1): где р = y/2/ie и (і - импульс относительного движения и приведенная масса мезоатома tfi и молекулы DX соответственно. В случае образования комплекса [(ddfi)Xee\ учет тождественности дейтронов приводит к умножению величины распада Г (3.3) на два (см. Приложение I). Начальная Ef и конечная Е\ энергия системы2 для реакции (3.2Ь) равны соответственно энергии мезоатома t/i в 1S-состоянии и ctt/i-молекулы в состоянии J = v — 1 с учетом релятивистских поправок, ер и es - энергии сверхтонкого расщепления, соответствующие этим системам. Из условия резонанса следует соотношение где AEps - энергии переходов из состояния F мезоатома t\i в состояние S мезомолекулы dtfi (рис. 3-ій 3.2). В настоящих вычислениях использованы значения [167] энергии слабосвязанного состояния (J = 1, v = 1):
Выбор волновых функций и оператора перехода
Гамильтониан мезомолекулярного комплекса [(dtfi)Xee\ (в системе единиц е — h — 1) имеет вид [138, 142]: ще i?j, гм и г - радиус-векторы і -го ядра, -мезона и j-ro электрона с массами Mj, М и те соответственно, tZ-полная потенциальная энергия, равная сумме парных кулоновских взаимодействий по закону Кулона между всеми частицами комплекса. Согласно разбиению (1.31) гамильтониан Hf (см. сноску на с. 67), соответствующий стационарному состоянию мезомолекулярного комплекса, после отделения движения центра инерции всей системы равен где ife - гамильтониан молекулы водорода с фиксированными ядрами и радиус-векторами электронов Vj(j = 1,2), /irfi/x(r,jR) - гамильтониан мезомолекулы, т.е. гамильтониан задачи трех (d, t и/і) тел, взаимодействующих по закону Кулона. Здесь введены следующие координаты Якоби (рис. З.З)3: точностью до членов первого порядка малости по отношению размеров мезомолекулы к размерам комплекса MX выражение (3.37) приводится к виду где d - дигюльный момент мезомолекулы, равный в- напряженность электрического поля, создаваемого ядром X и электронами, равная
Волновая функция электронов комплекса в приближении Борна - Оп-пенгеймера совпадает с волновой функцией электронов молекулы водорода и является решением уравнения Шредингера где W(p) есть 1ЕР- терм молекулы водорода. Усреднение гамильтониана мю-молекулярного комплекса (3.32) по координатам электронов с весом j Ф"о(т ; /э) 2 и учет теоремы Гельмана -Фейнмана [170, 171] приводит к следующим выражениям: где функция dW(p)/dp является производной от терма 1Т,д молекулы водорода и вычислена в работе [155]. Таким образом, в формулах (1.9) и (3.12) оператор перехода V совпадает с оператором V/, определенным выражением (3.44). Волновая функция конечного состояния является собственной функцией гамильтониана (3.43) Hf и имеет вид Волновая функция Ф (р) удовлетворяет уравнению Шредингера и описывает комплекс [(dtfi)Xee\ в состоянии с энергией Е, орбитальным моментом Kf и колебательным квантовым числом b f (см. главу 2). Волновая функция мезомолекулы ф (r,R) в состоянии (J = 1, v = 1) находится как решение уравнения Шредингера где гамильтониан hdtfi(r,R) определен выражением (3.35). Энергия слабосвязанного состояния ЄЦ И функция Фа1и(г - ) вычислены, например, в работе [131]. Волновая функция начального состояния в выражении (1.9) является собственной функцией гамильтониана Hi} который в соответствии с разбиением (1.32) получается из полного гамильтониана (3.32), если отбросить в нем все члены, описывающие взаимодействие tfi - атома и молекулы DX, т.е. гамильтониан НІ имеет вид: где Щ - гамильтониан молекулы Н2 с закрепленными ядрами, /і (т і)-гамильтониан мезоатома t\i. Здесь введена следующая система координат Якоби (рис. 3.3): Системы координат, определенные выражениями (3.36) и (3.51), связаны между собой следующими соотношениями: Приведем также дипольный момент мезомолекулы d (3.39) в этих координатах:
Оператор возмущения VJ согласно разбиению (1.32) равен С точностью до членов второго порядка малости по отношению размеров мезоатома t\i к размерам комплекса MX выражение (3.54) преобразуется к виду: где do —7 i- дипольный момент мезоатома, Q - напряженность электрического поля, создаваемого ядром х и электронами в точке нахождения ядра 2: Усредняя гамильтониан комплекса (3.32) по координатам электронов с весом Фо(т ./; pi)2, где Фо( ;Рі) - собственная функция гамильтониана (3.49) Не , получаем следующее выражение для оператора Hf. Собственная функция ф(г)гамильтониана (3.57) Н{ имеет вид где р - импульс относительного движения і/і-атома и молекулы DX, DX (PI)" волновая функция молекулы DX в состоянии с квантовыми числами щ и КІ, ф} {гі)- волновая функция мезоатома t\i в Is - состоянии. Таким образом, расчет скоростей T fK к, (3.3) и \ SK. v к (3.21) сво-дится к вычислению матричного элемента (3.11) \Uf\2. Как следует из равенства (1.37) главы 1, величина матричного элемента в (3.12) не меняется при альтернативном выборе [142, 172-174] оператора возмущения V, т.е.: где операторы V/ и VI определены выражениями (3.44) и (3.56) соответственно. В данной работе предпочтение отдано выбору оператора возмущения в виде (3.44), поскольку в этом случае представляется возможным выделить области конфигурационного пространства, вносящие основной вклад в интеграл
Вычисление матричных элементов, описывающих переходы в реакциях нерезонансного образования мезомолекул
Функции ф(г - )(г, R), представляющие движение //-мезона и ядер, вычислены в адиабатическом представлении задачи трех тел, т.е. методом, состоящим в разложении функции ф(г Л по волновым функциям задачи двух центров [72, 78]. Как показывают результаты расчетов, с точностью 10-20 %, принятой в данной работе, достаточно использовать "улучшенное" двухуровневое приближение: где Ф5)М(г; R)- четное и нечетное решения задачи двух центров [72]. (f) Волновые функции щ 2,(R), которые описывают движение ядер мезомолекул ы в связанном состоянии, равны: и вычислены в многоуровневом приближении адиабатического метода [131] (т.е., выбраны 2 первых слагаемых из суммы вида (4.27), содержащей 1000 слагаемых). Волновые функции 4 (l\r,R), которые описывают начальное состояние системы мезоатома + ядро изотопа водорода в двух уровневом приближении адиабатического метода, представленные в матричной форме, имеют вид: Здесь и далее индекс (г) опущен, верхний индекс а указывает тип реакции столкновения ( Рис.4.2 а,Ь): Волновая функция ф {(3 = а, 6), описывающая движения ядер в начальном состоянии, имеет вид [29]: где є -энергия столкновения, отсчитанная от основного состояния налетающего мезоатома, АЕ- изотопическая разность уровней энергии основного состояния мезоатомов (ад) и (&//), М- приведенная масса мезоатома (a/j,) и ядра (Ь) (Ма М&), введенная следующим образом: Определения (4.37) - (4.39) соответствуют решению системы (4.35) и функции (4.30) Ф(г, Д), определенной в так называемом „простом подходе" [96], который по сравнению с обычным двухуровневым приближением адиабатического метода ведет к более хорошему согласию между вычисленными и экспериментальными сечениями рассеяния мезоатомов [79, 96]. Система уравнений (4.35) имеет два линейно независимых решения, которые должны удовлетворять различным граничным условиям (4.34) при а — а, Ь. В случае, когда оба канала открыты, асимптотика решений, при R — со, описывающих реакции (4.31) и (4.32) имеет вид соответственно: Здесь Sij - элементы S -матрицы рассеяния, hj (х) связаны с функци-ями Ганкеля 1-го и 2-го рода Hj /2(x) [169]:
Решения системы (4.35) с граничными условиями (4.40) являются комплексными функциями, в то время как алгоритмы ее решения и нахождения сечений рассеяния разработаны для действительных функций [79, 81, 136]. Ниже изложим одну из возможных схем построения физических решений, удовлетворяющих условиям (4.42), из действительных функций - решений системы (4.36). Принимая во внимание, что и и и - два линейно независимых решения дифференциального уравнения построим действительные решения и и v, являющиеся линейной комбинацией комплексных функций и и и( \ При этом выражение (4.42) предстанет в виде [200-202] где Т- матрица с действительными элементами. В дальнейшем, задача сводится в вычислению элементов матрицы В, определенных нормировкой (4.45) волновой фуикции(4.43). 119 Асимптотические решения системы (4.35), в случае закрытого верхнего канала (рис. 4.1а), могут быть формально получены из выражений (4.40), если в них произвести замены кь — гя (к% = к2, к2 = —я2 — 2М[є — АЕ] 0), и только решение (4.40а) будет соответствовать физическому процессу упругого рассеяния (4.31Ь). Матрицы и и v в этом случае выбраны следующим образом [201]: и где I - единичная матрица и Т - матрица реакции. Элементы матрицы В (4.57)-комплексные, что усложняет их прямое использование при построении волновой функции х, удовлетворяющей условию (4.47).
В этом случае разумно было бы выбрать вместо элементов t матрицы Т параметры 6а,6ь,е Блатта -Биденхарна [202]. Эти параметры определены следующими соотношениями [202]: taa = COS2 Є tg 5a + sill2 Є tg 6b 6b = sin2 e tg a + cos2 e tg ( (4.58) Іаб = Ua = COSe SHI Є(#а - tg5b). Таким образом, в случае двух открытых каналов, решения системы (4.35) должны иметь вид (4.47), где ка l/2[jj(kaR) - taanj(kaR)} -ка 1/2tabnj(kaR) XR- l -k l 2tbanj{kaR) kb-1/2[jj(kbR) - tbbnj(kbR)] :bR)} (4.59) Для реакций (4.31), с учетом (4.57) и (4.58), получим: х() = х{ВІа)еі6а + ВІа)еі5ь), (4.60) где обозначено: cose D(a) 7 -1/2 х Ва — ка cos oa COS є sine sine ВІ = ka cos ( sin є — COS (4.61) Аналогично для реакций (4.32) имеем: Х{Ь) = х(ВІЬ)ег6 + ВІЬ)еі6ь): (4.62) где - sine b b LWD ub wo сі і , COS Ba — kh cos (5a sin e sine D(b) , -1/2 Bb kh cos Oft cos e cose (4.63) Для решения уравнений (4.35) с граничными условиями (4.47) был разработан ээфективиый алгоритм [136] на основе метода фазовых функций [202], обеспечивающий точность не хуже 10 3. Из равенства [169] vMU) где приведенный матричный элемент (/Q i) определен теоремой Виг-нера - Эккарта а также выражений (4.27), (4.29), (4.33) находим, что матричные элементы (4.24) мультипольного перехода равен (gW)2 = 47r(/Q(L)i)2. (4.64) Для матричных элементов переходов (4.64) окончательные выражения получаются с учетом формулы Приложения IV (IV.5) и (IV. 11). Если один из каналов закрыт и волновая функция системы в начальном состоянии имеет вид (4.53), то для монопольных переходов имеем [108]:
Кинетика процессов я-катализа в дейтерии
Мюоны с энергией 10 кэВ за время 0 (1012 /?)-1 с, где /? относительная плотность смеси (18), образуют с ядрами дейтерия мезоатомы d\i в высоковозбужденных состояниях п 14 [49-52]. За время ta (Ю11 )-1 с они переходят в основное ls-состояние (і/і-атома [53-56, 58, 62] и статистически заселяют подуровни F = 1/2 и F = 3/2 его сверхтонкой структуры [232] (которые в дальнейшем будем нумеровать соответственно индексами 1 и 2) с весами rji — 1/3 и щ = 2/3.
После этого происходят процессы (6.1) и (6.2) образования rfrf/i- молекул и процессы переворота спина [107, 200, 233] причем скорости прямого и обратного процессов (6.13) связаны соотношением детального равновесия: Схема процессов в чистом дейтерии представлена на рис 6.6, а соответствующая ей система уравнений имеет вид: Здесь введены обозначения: Np - число мезоатомов {dp)p\ Na - число мєзомолекул {ddp)a в состоянии a = {S, Jv}, причем для резонансного состояния J = v = 1 в дальнейшем положим a = S; Nn - число нейтронов, испускаемых в реакции (6.5); @а - вероятности каналов (6.5а) и (6.5Ь) ядерной реакции dti-синтеза в состоянии а мезомолекулы ddp (в состояниях с моментом J — 0 и J — 1 соответствующие вероятности равны / = 0, 474 и / = 0, 593 [229]); иа = (3aud, где wd=0,122 [127, 230] - вероятность прилипания мюона в реакциях (6.5); А0 = 0.455 106 с-1 - скорость распада р ; А V - скорость ядерной реакции в состоянии мезомолекулы (ddp)a; \nr суммарная скорость нерезонансного образо вания (ібі/і-молекул в реакции (6.1) во всех состояниях а = {Jv} (кроме состояния J = v = I)5, для которых Гар = 0; \аа - скорости оже переходов (6.4а); Хрр - скорость переворота спина в реакциях (6.13). Все скорости Хр, \FF , Fa и Хпг нормированы к плотности жидкого во дорода No (ср. (18)). С учетом неравенств {Г , А, } {Ai?s,A0} из уравнений (6.15) следует, что при t (Aj+Ts)-1 1 0.5-10 9 с в системе устанавливается квазистационарный режим, при котором выполняются условия dNa/dt « 0, и справедливы соотношения В этом режиме система уравнений (6.15) преобразуется с точностью До {XFS, o}/{TsFi А Iа } 10 2 к более простой системе Из соотношений (6.20) видно, что учет процесса (6.4Ь) обратного распада ddfi- молекул может существенно уменьшить значения скоростей \ps, вычисленных по формулам (6.10), не учитывающих этого процесса. (На важность процесса (6.4Ь) впервые указано в работах [140, 141], см. также главу 1.) По той же причине эффективная скорость XFF переворота спина отличается от скорости Хрр реакции (6.13), поскольку процесс (6.4Ь) распада комплексов меняет заселенности спиновых состояний (dfi)p и приводит к дополнительной деполяризации (F = 3/2) —- (F = 1/2), скорость которой описывается вторым членом в формуле (6.20) для XFF [221]. В стационарном режиме при t {\2\{Р)1 когда достигается равновесная заселенность Рр спиновых состояний (dfi)p, обусловленная динамическим равновесием процессов (6.13), временная зависимость заселен-ностей Np(t) имеет универсальный характер:
В квазистационарном режиме, пренебрегая членами ш\, решения системы (6.18) можно записать в аналитическом виде: 179 где С учетом соотношений (6.18)-(6.27) временное распределение нейтронов имеет вид При низких температурах дейтерия Т 100 К, когда выполняются соотношения А3/2 Э Ах/2, А21 {Ai2,Ai, А2}, Р\ «1, / 0, временное распределение нейтронов приобретает вид dNn dt ipe Xot (6.31) Отношение R эффективных вероятностей каналов (6.5а) и (6.5Ь) ядерной drf-реакции следует из выражений (6.18), (6.23) и (6.30): dNjdt Р dNp/dt 1 - (3 j_/4„\() -Aci dd/j. R = Из предыдущего следует, что вычисленные значения Xddfj,(T) в рамках использованной расчетной схемы существенно зависят от двух параметров: энергии связи \єц\ состояния (J--v— 1) мезомолекулы dd\i и эффективной скорости ядерной реакции синтеза А/ в сЦи-молекуле.