Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Современное состояние методов контроля допустимых уровней объемной активности изотопов радона-и их ДПР в различных средах 11
1.1. Свойства радона и его ДПР, последствия воздействия изотопов радона и их ДПР на человека 11
1.1.1 Ядерно-физические и физико-химические характеристики изотопов радона и ДПР, их содержание (распространенность) в окружающей среде 11
1.1.2 Биологические последствия от воздействия радиоактивного излучения изотопов радона и ДПР на человека, предельно допустимые уровни объемной активности 15
1.2 Классификация и сравнительный анализ экспериментальных методов измерения объемной активности изотопов радона и их ДПР... 19
1.2.1 Детекторы и методы, применяемые для регистрации изотопов радона и их ДПР 19
1.2.2 Методы отбора проб радона и ДПР 23
1.3 Выбор и обоснование метода электростатического осаждения ДПР для измерения объемной активности радона в различных средах 26
1.4 Приборы для измерения ОА радона на основе ЭО, разработанные к настоящему времени, и их характеристики 31
1.4.1 Конструкция и основные параметры камер с ЭО 31
1.4.2 Приборы для изучения поведения ДПР радона 33
1.4.3 Установки для измерения низких концентраций радона 34
1.4.4 Приборы для измерений проб воздуха и мониторы радона 35
1.4.5 Основные параметры и характеристики радиометров радона с электроосаждением 38
Глава 2 Экспериментальное изучение поведения радона и его ДПР в воздухе 43
2.1 Основные факторы и процессы, определяющие перенос ДПР в воздухе 43
2.1.1 Поведение 218Ро после его образования в воздухе 43
2.1.2 Время жизни иона 2І8Ро в воздухе 46
2.1.3 Подвижность и коэффициент диффузии свободных (неприсоединенных) ионов 218Ро 48
2.1.4 Основные процессы, происходящие с ДПР радона в воздухе при воздействии на него электрического поля 50
2.2 Экспериментальное исследование влияния объемной активности радона на содержание аэроионов в воздухе . 51
2.2.1 Образование аэроионов в пробах воздуха под действием радиоактивного излучения радона 51
2.2.2 Экспериментальное изучение влияния радиоактивного излучения радона на концентрацию аэроионов 52
2.2.3 Результаты экспериментов 57
2.3 Методика и экспериментальная установка для альфа-спектрометрического исследования параметров переноса ДПР в воздухе 58
2.3.1 Стенд для измерения подвижности ионов ДПР радона 58
2.3.2 Стенд для измерения времени жизни ионов ДПР в воздухе 61
2.4. Измерение подвижности ионизованных атомов 218Ро в воздухе 64
2.5 Оценка влияния объемной активности радона на нейтрализацию ионов 218Ро 67
2.6 Оценка влияния влажности на перенос ДПР в воздухе измерительной камеры в отсутствие электрического поля 71
2.7 Изучение зависимости вероятности нейтрализации ионов ДПР от влажности воздуха 73
2.7.1 Модель нейтрализации ионов ДПР при движении в электрическом поле 73
2.7.2 Определение среднего смещения иона 218Ро в электрическом поле до нейтрализации 76
2.7.3 Определение среднего времени жизни ионов ДПР 77
2.8 Основные результаты экспериментального исследования поведения радона и его ДПР в воздухе 79
Глава 3 Математическое моделирование процессов переноса ДПР в электростатическом поле измерительной камеры радиометра 80
3.1 Модель поведения ДПР в электростатическом поле. Алгоритм и программа для оптимизации параметров измерительной камеры 80
3.1.1 Физическая модель поведения ДПР 80
3.1.2 Программа для расчета эффективности ЭО ДПР в измерительной камере 82
3.2 Проверка работы расчетной программы 85
3.3 Влияние конструкционных параметров измерительных камер на эффективность регистрации ДПР 91
3.4 Основные выводы главы 3 97
Глава 4 Селективный измеритель изотопов радона в различных средах 99
4.1 Требования к приборному оснащению системы мониторинга радона и торона в различных средах 99
4.2 Радиометр радона и торона на базе камеры с электроосаждением 100
4.2.1 Альфа-спектрометрическая методика измерения ОА изотопов радона 100
4.2.2 Параметры камер с электроосаждением и методики измерений для решения прикладных задач 109
4.3 Контроль сейсмической активности 116
4.4 Камера интегрального радиометра радона с ЭО 120
4.5 Оценка применимости метода ЭО для контроля герметичности оборудования ядерных энергетических установок 124
4.6 Основные выводы главы 4 128
Заключение 130
Список обозначений * 135
- Ядерно-физические и физико-химические характеристики изотопов радона и ДПР, их содержание (распространенность) в окружающей среде
- Экспериментальное изучение влияния радиоактивного излучения радона на концентрацию аэроионов
- Влияние конструкционных параметров измерительных камер на эффективность регистрации ДПР
- Параметры камер с электроосаждением и методики измерений для решения прикладных задач
Введение к работе
Актуальность совершенствования методов измерения объемной активности изотопов радона в различных средах обусловлена тем, что, согласно оценке НКДАР ООН, радон со своими ДПР ответственен за 2/3 годовой индивидуальной эффективной эквивалентной дозы, получаемой населением от источников радиации земного происхождения, и примерно за половину этой дозы от всех естественных источников радиации [37,92].
Отечественными и зарубежными специалистами проводится большая работа по разработке средств измерения объемной активности радона. При этом особый акцент делается на экспериментальные работы в ' области исследования физико-химических свойств радона и его ДПР.
Для измерения радиоактивного излучения изотопов радона (220Rn и 222Rn) и его ДПР используется ряд методов: трековые, сцинтилляционные, термолюминесцентные, полупроводниковые детекторы, газовые ионизационные детекторы. При этом для отбора проб применяются в основном прокачка через фильтр (аспирационный метод), сорбция на активированном угле, электростатическое осаждение ДПР. Один из перспективных методов измерения концентрации радона, являющийся предметом настоящей работы, основан на способе отбора проб при помощи электроосаждения (ЭО) заряженных ДПР [80, 99, 101]. Достоинством метода является его селективность по отношению к 220Rn и 222Rn, возможность полной автоматизации процесса измерений и съема информации с датчика. Метод универсален и позволяет создать компактные датчики как для экспрессных измерений объемной активности (ОА) изотопов радона, так и интегральные датчики ОА для длительных измерений с прокачкой проб воздуха и без принудительной прокачки (пассивного типа).
Физические процессы, происходящие в камере детектирующего устройства с электроосаждением (КЭО), до настоящего времени изучены недостаточно. Существующие данные по подвижности ионов ДПР [42, 56, 73, 82], зависимости времени жизни иона от концентрации примесей и легких аэроионов в воздухе [56, 72, 68, 78, 85, 86, 89] являются противоречивыми, что, по-видимому, связано как с наличием факторов, не учитываемых в описанных экспериментах, так и с несовершенством применявшейся в них аппаратуры для регистрации излучения радона.
Исследования процессов переноса ионов ДПР радона в воздухе, построение модели осаждения ионов ДПР радона электрическим полем с учетом нейтрализации необходимы при разработке датчиков для повышения точности измерения объемной активности радона в воздухе и воде, что в конечном итоге дает возможность минимизировать дозы облучения населения от радона и его ДПР.
Целью настоящей работы является экспериментальное изучение зависимости подвижности и вероятности нейтрализации ДПР радона от параметров воздушной среды (содержания паров воды, концентрации легких нерадиоактивных ионов, напряженности электрического поля), построение модели осаждения ионов ДПР радона электрическим полем с учетом нейтрализации, экспериментальная проверка адекватности модели и совершенствование с ее использованием характеристик селективных измерителей ОА радона.
Содержание работы
В первой главе диссертации рассмотрено современное состояние методов контроля допустимых уровней объемной активности изотопов радона и их ДПР в различных средах.
Вторая глава посвящена экспериментальному изучению поведения радона и его ДПР в воздухе. Описаны основные факторы и процессы, определяющие миграцию первого ДПР 222Rn (218Ро) в атмосферном воздухе: 1)взаимодействие с аэроионами, образующимися под воздействием излучения в воздухе; 2) движение ионов Ро под действием электрического поля; 3) диффузия ионов и нейтральных атомов 218Ро; 4) взаимодействие с парами воды и летучими соединениями.
Описаны измерения подвижности ионов 218Ро на специально созданной экспериментальной установке. Экспериментально показано, что в условиях, характерных для воздуха в камерах радиометров (влажность, время существования иона), подвижность можно считать постоянной. Проведены эксперименты по измерению скорости нейтрализации ионов Ро. Полученные данные говорят о том, что необходимо рассматривать два основных процесса нейтрализации: взаимодействие с молекулярными примесями и взаимодействие с тяжелыми частицами (аэрозолями, ядрами конденсации). Эти процессы характеризуются "параметрами: временем жизни иона относительно нейтрализации и средним электрическим смещением. Указанные параметры были определены в результате измерений, построены их эмпирические зависимости от влажности воздуха;
В третьей главе проведено математическое моделирование процессов переноса ДПР в электростатическом поле измерительной камеры с учетом экспериментально определенных значений параметров, характеризующих вероятность нейтрализации ионов ДПР. Модель основана на расчете электрического поля с последующим расчетом вероятности достижения ионом поверхности детектора из заданной точки чувствительного объема. Расчет по созданной программе позволяет получить значение эффективности регистрации радиометра с любой геометрией электрического поля при заданной влажности воздуха.
В четвертой главе рассмотрены параметры электростатических камер и режимы измерений селективных измерителей радона, созданных с использованием экспериментальных данных, изложенных в главе 2 и результатов расчетов, приведенных в главе 3. Показаны отличия, возникающие при регистрации 220Rn по отношению к 222Rn, обусловленные разными ядерно-физическими характеристиками этих изотопов и их ДПР. Разработана спектрометрическая методика измерения объемной активности смеси изотопов радона в воздухе с возможностью селективной регистрации 220Rn и 222Rn. Проведены расчеты, позволившие определить зависимость размеров и объема измерительной камеры от требуемого уровня чувствительности и времени измерений, с учетом различных составляющих ожидаемой погрешности результата измерений. Проанализированы возможности оптимизации параметров камер с электроосаждением, используемых для геофизических наблюдений, контроля ОА радона в задачах обследования зданий, контроля радона в воде и плотности потока радона с поверхности земли, интегральных измерений радона, контроля герметичности оборудования АЭС. Определены оптимальные режимы измерений и параметры датчиков. Научная новизна
1. Исследована зависимость подвижности свободных ионов 2,8Ро, имеющих возраст порядка одной секунды, от влажности воздуха. Показано, что изменение влажности в диапазоне от 3,5 до 14 г/м3 не влияет на подвижность, значение которой составило (1,05+0,05) см2/(с В). *У 1 Й
Впервые показано, что вероятность нейтрализации ионов Ро зависит как от электрического смещения иона, так и от времени нахождения в среде. Создана модель нейтрализации ионов ДПР, учитывающая два механизма: 1) взаимодействие с тяжелыми частицами (аэрозолями, ядрами конденсации), при котором вероятность нейтрализации будет определяться средним электрическим смещением х, и 2) взаимодействие со свободными молекулами примесей воздуха, характеризуемое средним временем жизни т. Получена зависимость х и т от абсолютной влажности воздуха.
Показано, что вероятность рекомбинации заряженных ДПР с легкими (нерадиоактивными) ионами в воздухе много меньше единицы при концентрации этих ионов до 103 см"3 и времени существования до 1 сек.
Впервые разработана методика расчета эффективности регистрации датчика с электроосаждением для реальных условий измерителей радона в широком диапазоне колебаний влажности воздуха. Проведены расчетные параметрические исследования КЭО и определена оптимальная конфигурация КЭО экспрессных и интегральных измерителей изотопов радона для решения ряда прикладных задач.
Основные положения, выносимые на защиту
Метод измерения подвижности ДПР радона.
Метод определения вероятности нейтрализации ДПР.
3. Результаты экспериментального исследования зависимости подвижности и вероятности нейтрализации ионов ДПР от концентрации легких ионов в воздухе и от влажности.
Расчетная модель работы КЭО.
Методика селективного измерения смеси изотопов радона.
6. Параметры камер с электроосаждением, оптимизированные для решения конкретных задач.
Практическая ценность работы
Выявлены факторы, наиболее важные при описании метода ЭО и изучено влияние этих факторов на эффективность регистрации радона. Полученные данные позволили дать математическое описание процессов, происходящих с ионами ДПР при ЭО и оптимизировать параметры датчиков радона на основе метода ЭО (повысить эффективность регистрации и уменьшить влияние примесей воздуха). Создана программа для моделирования работы КЭО при решении конкретных практических задач радиометрии радона. Разработана альфа-спектрометрическая методика измерения изотопов радона, определены оптимальные параметры измерительных камер с электроосаждением. Результаты исследований дают возможность уменьшить систематическую погрешность измерения объемной активности радона в воздухе и воде. Совершенствование селективного измерителя изотопов радона открывает широкие возможности как для фундаментальных научных исследований, например, в области геофизики, так и для решения целого ряда прикладных задач, таких как экологический мониторинг радона и торона в различных средах, контроль герметичности оборудования ядерных установок.
Апробация результатов
Основные результаты докладывались:
Научная сессия МИФИ-2000 (Москва, 17-21 января 2000 г.);
Научная сессия МИФИ-2001 (Москва, 22-26 января 2001 г.);
3. Международный симпозиум "Мониторинг здоровья и окружающей среды. Технологии и информационные базы данных - 2001" (Греция, о. Крит, 29 апреля - 6 мая 2001 г.);
Научная сессия МИФИ-2002 (Москва, 21-25 января 2002 г.);
Научная сессия МИФИ-2003 (Москва, 27-31 января 2003 г.);
Четвертые Петряновские Чтения (Москва, 16-19 июня 2003 г.). Общее количество печатных работ по теме диссертации составляет 14 наименований.
Ядерно-физические и физико-химические характеристики изотопов радона и ДПР, их содержание (распространенность) в окружающей среде
Исследования процессов переноса ионов ДПР радона в воздухе, построение модели осаждения ионов ДПР радона электрическим полем с учетом нейтрализации необходимы при разработке датчиков для повышения точности измерения объемной активности радона в воздухе и воде, что в конечном итоге дает возможность минимизировать дозы облучения населения от радона и его ДПР.
Целью настоящей работы является экспериментальное изучение зависимости подвижности и вероятности нейтрализации ДПР радона от параметров воздушной среды (содержания паров воды, концентрации легких нерадиоактивных ионов, напряженности электрического поля), построение модели осаждения ионов ДПР радона электрическим полем с учетом нейтрализации, экспериментальная проверка адекватности модели и совершенствование с ее использованием характеристик селективных измерителей ОА радона.
В первой главе диссертации рассмотрено современное состояние методов контроля допустимых уровней объемной активности изотопов радона и их ДПР в различных средах.
Вторая глава посвящена экспериментальному изучению поведения радона и его ДПР в воздухе. Описаны основные факторы и процессы, определяющие миграцию первого ДПР 222Rn (218Ро) в атмосферном воздухе: 1)взаимодействие с аэроионами, образующимися под воздействием излучения в воздухе; 2) движение ионов Ро под действием электрического поля; 3) диффузия ионов и нейтральных атомов 218Ро; 4) взаимодействие с парами воды и летучими соединениями.
Описаны измерения подвижности ионов 218Ро на специально созданной экспериментальной установке. Экспериментально показано, что в условиях, характерных для воздуха в камерах радиометров (влажность, время существования иона), подвижность можно считать постоянной. Проведены эксперименты по измерению скорости нейтрализации ионов Ро. Полученные данные говорят о том, что необходимо рассматривать два основных процесса нейтрализации: взаимодействие с молекулярными примесями и взаимодействие с тяжелыми частицами (аэрозолями, ядрами конденсации). Эти процессы характеризуются "параметрами: временем жизни иона относительно нейтрализации и средним электрическим смещением. Указанные параметры были определены в результате измерений, построены их эмпирические зависимости от влажности воздуха;
В третьей главе проведено математическое моделирование процессов переноса ДПР в электростатическом поле измерительной камеры с учетом экспериментально определенных значений параметров, характеризующих вероятность нейтрализации ионов ДПР. Модель основана на расчете электрического поля с последующим расчетом вероятности достижения ионом поверхности детектора из заданной точки чувствительного объема. Расчет по созданной программе позволяет получить значение эффективности регистрации радиометра с любой геометрией электрического поля при заданной влажности воздуха.
В четвертой главе рассмотрены параметры электростатических камер и режимы измерений селективных измерителей радона, созданных с использованием экспериментальных данных, изложенных в главе 2 и результатов расчетов, приведенных в главе 3. Показаны отличия, возникающие при регистрации 220Rn по отношению к 222Rn, обусловленные разными ядерно-физическими характеристиками этих изотопов и их ДПР. Разработана спектрометрическая методика измерения объемной активности смеси изотопов радона в воздухе с возможностью селективной регистрации 220Rn и 222Rn. Проведены расчеты, позволившие определить зависимость размеров и объема измерительной камеры от требуемого уровня чувствительности и времени измерений, с учетом различных составляющих ожидаемой погрешности результата измерений. Проанализированы возможности оптимизации параметров камер с электроосаждением, используемых для геофизических наблюдений, контроля ОА радона в задачах обследования зданий, контроля радона в воде и плотности потока радона с поверхности земли, интегральных измерений радона, контроля герметичности оборудования АЭС. Определены оптимальные режимы измерений и параметры датчиков. Научная новизна 1. Исследована зависимость подвижности свободных ионов 2,8Ро, имеющих возраст порядка одной секунды, от влажности воздуха. Показано, что изменение влажности в диапазоне от 3,5 до 14 г/м3 не влияет на подвижность, значение которой составило (1,05+0,05) см2/(с В). 2. Впервые показано, что вероятность нейтрализации ионов Ро зависит как от электрического смещения иона, так и от времени нахождения в среде. Создана модель нейтрализации ионов ДПР, учитывающая два механизма: 1) взаимодействие с тяжелыми частицами (аэрозолями, ядрами конденсации), при котором вероятность нейтрализации будет определяться средним электрическим смещением х, и 2) взаимодействие со свободными молекулами примесей воздуха, характеризуемое средним временем жизни т. Получена зависимость х и т от абсолютной влажности воздуха. 3. Показано, что вероятность рекомбинации заряженных ДПР с легкими (нерадиоактивными) ионами в воздухе много меньше единицы при концентрации этих ионов до 103 см"3 и времени существования до 1 сек. 4. Впервые разработана методика расчета эффективности регистрации датчика с электроосаждением для реальных условий измерителей радона в широком диапазоне колебаний влажности воздуха. Проведены расчетные параметрические исследования КЭО и определена оптимальная конфигурация КЭО экспрессных и интегральных измерителей изотопов радона для решения ряда прикладных задач.
Экспериментальное изучение влияния радиоактивного излучения радона на концентрацию аэроионов
Измерение ОА радона и ДПР всегда основано либо на регистрации а-излучения самого радона, либо на регистрации а-, р- или у-излучения продуктов его распада.
Сцинтилляционные детекторы для регистрации сс-излучения на кристаллах ZnS(Ag) широко применяются для контроля активности радона [18, 63, 66, 85, 100]. Сцинтилляторы наносятся на прозрачные пластинки или стенки камеры. Из-за малого пробега ос-частиц измеряемую пробу нужно или вводить непосредственно в чувствительный объем детектора, или помещать вплотную к нему. При попадании а-частиц в сцинтиллятор возникают световые вспышки, которые регистрируются фотоэлектронным умножителем (ФЭУ) [1, с.203-229]. Наиболее распространенным способом применения сцинтиллятора для измерения радона является нанесение его слоя на внутренние стенки измерительной камеры [100]. При этом из-за частичного поглощения а-излучения в слое воздуха измерения проводятся в радиометрическом режиме (излучение от радона и его ДПР, как правило, не разделяется).
Для регистрации у-излучения ДПР радона применяются сцинтилляционные детекторы, состоящие из монокристаллов йодистого натрия или йодистого цезия, активированного таллием: NaJ(Tl) или CsJ(Tl), и ФЭУ [82]. Сцинтилляционные спектрометры получили наибольшее распространение для анализа спектров у-излучения ДПР. Основным достоинством таких у-спектрометров является большая эффективность регистрации у-квантов, но энергетическое раз решение довольно низкое: 4-15% в области энергий 100 кэВ - 10 МэВ. Аппаратурный спектр имеет сложную форму и, как правило, при обработке спектров рассматривают характерные участки, наименее подверженные искажениям и наиболее точно передающие информацию об истинном спектре [1, с. 353-359].
Газовые ионизационные детекторы основаны на способности заряженных частиц при прохождении через объем газа ионизировать его. Образованные при этом электроны и ионы под действием специально создаваемого электрического поля движутся к соответствующим электродам, в электрической цепи возникает ток, по которому определяются характеристики излучения. В зависимости от напряженности электрического поля различают следующие режимы работы детекторов [1, с. 104]: - режим ионизационной камеры (ИК) при малых значениях напряженности поля. Ток в электрической цепи равен произведению заряда электрона на число пар ионов, образуемых в рабочем объеме в единицу времени. Ток пропорционален первичному ионизационному эффекту; - режим пропорционального счетчика. При более высокой напряженности поля возникает вторичная ионизация (газовое усиление), за счет чего сигнал усиливается. Ток пропорционален первичному ионизационному эффекту; - режим газоразрядного счетчика при больших значениях напряженности поля, когда любая заряженная частица, попавшая в объем детектора дает сигнал, амплитуда которого не зависит от энергии излучения. Определение характеристик спектра возможно только в первых двух режимах. Газовые детекторы применяются для измерений ОА радона в специально подготовленных пробах воздуха [57] и измерения излучения ДПР, осажденных на фильтр [55, 18]. Известны работы по применению открытых воздушных пропорциональных счетчиков для радоновых измерений [14]. Воздух малопригоден для наполнения камер с электронным собиранием заряда из треков частиц, т.к. кислород и пары воды обладают большим сечением захвата электронов, что приводит к уменьшению амплитуды импульсов, и увеличению разре шения по энергии. Как правило, газовые ионизационные детекторы представляют собой сложные в изготовлении и дорогие приборы [64, 18]. Полупроводниковые детекторы (ПШР [1, с. 155-159] широко используются для определения ОА радона и ДПР [54, 86,95, 97 и др.]. В настоящее время промышленностью выпускаются различные типы неоднородных кремниевых и германиевых ППД. В зависимости от способа создания перехода различают следующие типы детекторов: диффузионные, ионно-легированные, поверхностно-барьерные [1, стр. 199-203]. ППД используются для спектрометрии сс-частиц с энергией до 20 МэВ, а также электронов с энергией до 200 кэВ. Современные технологии позволяют, изготавливать отдельные детекторы с площадью чувствительной поверхности до 100 см2 [94]. Серийно выпускаются ППД, которые работают при комнатной температуре и обладают высоким энергетическим разрешением при регистрации сс-частиц (до 20 - 30 кэВ) при энергии а-частиц около 5 МэВ, что и предопределяет их широкое использование для регистрации радона и его ДПР. Твердотельные трековые детекторы также находят широкое применение в области регистрации радона и ДПР [15, 31, 33]. Принцип их действия основан на способности а-частиц образовывать треки при прохождении через различные материалы (в первую очередь диэлектрики). Область измененной структуры (трек), как правило, обладает повышенной химической растворимостью. Этот трек (латентный трек) может быть сам по себе обнаружен при помощи электронного микроскопа, либо спектрометрическими методами. Однако, для обнаружения треков обычно воздействуют на материал специально подобранными химическими растворителями (травление). При этом на поврежденных участках происходит образование пустотелых цилиндрических или конических каналов, уходящих вглубь материала (выявленных треков), которые можно подсчитать с использованием специального искрового счетчика треков [18]. В качестве материалов для трековых детекторов используется ряд разработанных полимерных материалов, таких как нитроцеллюлоза (LR-115, CN-85), аллилгликолькарбонат (CR-39), поликарбонат Makrofol-E и другие [15, с. 109]. Область регистрируемых энергий а-частиц ограничена, что связано с существованием пороговой величины, при которой может образоваться трек. Минимальная энергия составляет порядка 0,1-0,2 МэВ, максимальная различается для разных материалов от 3 до 20 МэВ. Это приводит к тому, что для ряда материалов требуется установка слоя тормозящего материала между источником излучения и трековым детектором для уменьшения энергии а-частиц [33]. Область применения трековых детекторов - определение средней ОА за длительный промежуток времени (до нескольких месяцев). Термолюминесцентные детекторы (ТЛД) используются для определения средней по времени ОА радона (обычно несколько дней) [64]. Ведущее положение среди люминофоров занимает фтористый литий LiF(Na, ТІ). В дозиметрах фотолюминофорного излучения применяются разные модификации люминофоров LiF: монокристаллы, спеченные таблетки таблетки с наполнителем. Для а- и р-дозиметров изготавливают тонкие детекторы (тол-щиной около 10 мг/см ), однако чаще всего используют пленку фторпласт-LiF толщиной 0,2-0,4 мм.
Влияние конструкционных параметров измерительных камер на эффективность регистрации ДПР
Методики измерений ОА радона и ДПР в воздухе удобно разделить на три группы: - мгновенные измерения с отбором проб воздуха (проба отбирается за короткий период времени, обычно несколько минут, а затем анализируется. Методика применяется для обнаружения источников радона, определении текущих уровней ОА радона в зданиях. При проведении серий измерений методика позволяет оценить средние ОА радона и его ДПР); - интегральные измерения (длительная экспозиция сроком от нескольких дней до года. Методика дает среднюю ОА за период времени); - методики непрерывного контроля (мониторинга). Отбор проб и анализ происходят одновременно, обеспечивая выдачу результатов измерений в режиме реального времени. Такие методики применяются в ситуациях, когда требуется контролировать быстрые изменения ОА радона, при определении эффективности вентиляции в радоноопасных помещениях, а также для определения средних ОА радона и ДПР. Основными требованиями к приборам, предназначенным для мгновенных измерений радона, являются: - высокая чувствительность. Время измерений, необходимое для получения значения ОА с заданной точностью, должно быть как можно меньшим. - экспрессность. Метод должен обеспечивать выдачу результатов измерений в режиме реального времени. Типы детекторов, требующие трудоемкой обработки для получения конечного результата, непригодны для задач определения текущих уровней ОА. - селективность. Для многих задач необходимо разделение изотопов радона и ДПР. - автономность и портативность. Реальные условия массовых измерений радона накладывают ограничения на вес, энергопотребление и размеры аппаратуры. Табл. 1.3 показывает, что основными методами, пригодными для непрерывного контроля и измерений с отбором проб, являются: ионизационный (измерение радона), аспирационный с а-спектрометрией ДПР, сцинтилляционная ячейка, с а-счетом радона, электростатический (отбор проб радона с а-спектрометрией ДПР).
Ионизационные камеры при своей высокой чувствительности, являются, как правило, сложными и дорогими приборами, требующими квалифицированного обслуживания. Поэтому они используются, как правило, в лабораторных измерениях, в ситуациях, требующих измерения необычно низких активностей радона, а также для калибровки и поверки других приборов, используемых для массовых измерений радона. Этим методом регистрируется только радон, а не его ДПР в воздухе.
Аспирационный метод также обладает высокой чувствительностью, простотой конструкции, а также позволяет прямое определение ЭРОА. Применение современной электроники позволяет полностью автоматизировать процесс измерений.
К недостаткам аспирационного метода относится обязательное наличие движущихся частей, а также продолжительное время измерений (как правило, десятки минут), необходимость точного знания объема воздуха, прокачиваемого через фильтр, низкое разрешение пиков а-излучения из-за взаимодействия с материалом фильтра и слоем воздуха между фильтром и детектором. К статистической ошибке, таким образом, добавляется ошибка измерения объема и ошибка из-за перекрытия а-линий. Определение О А радона данным методом невозможно.
Сцинтилляционные ячейки - один из старейших и наиболее широко применяемых методов регистрации радона и ДПР. К достоинствам относится сравнительная простота конструкции, возможность измерения ЭРОА. Однако, применение сцинтиллятора (в основном ZnS(Ag)), нанесенного на внутренние стенки камеры, не позволяет разрешение пиков а-излучения радона и ДПР, что ухудшает точность и увеличивает время измерений. Кроме того, характерный размер ячейки ограничен пробегом а-частицы в воздухе (несколько сантиметров). После измерения пробы перед повторным использованием ячейки необходимо делать перерыв (несколько часов) для распада короткоживущих ДПР в ячейке.
Электростатический метод отбора проб с а-спектрометрией ДПР радона является одним из наиболее широко распространенных методов измерений уровня радона в зданиях, подпочвенном воздухе и воде.
Метод является экспрессным (характерное время цикла измерений 10-20 минут), что позволяет применение его для мгновенной оценки и мониторинга ОА радона. Чувствительность (см. табл. 1.3) находится на уровне самых точных методов измерения радона. Применение ППД является дешевым и точным способом для регистрации а-излучения осажденных ДПР. Использование предварительного аэрозольного фильтра и а-спектрометрии делает метод практически нечувствительным к фоновому Р- и у-излучению, а также к посторонним а-излучателям. Созданные приборы обладают низким энергопотреблением, что дает возможность автономной работы с питанием от аккумуляторов на протяжении часов и дней.
В литературе отмечается, что эффективность регистрации методом ЭО может зависеть от различных примесей воздуха и содержания влаги [77, 95, 97]. Однако достоинства метода (высокая чувствительность, экспрессность, селективность по отношению к радону, относительная простота конструкции приборов, отсутствие сменных частей) делают его незаменимым как для проведения мгновенных измерений, так и для непрерывного мониторинга радона.
Параметры камер с электроосаждением и методики измерений для решения прикладных задач
После распада Rn значительная часть его первого ДПР ( Ро) образуется и некоторое время существует в положительно заряженном состоянии. По оценкам разных авторов, доля заряженных атомов составляет от 69% [85] до 90% [77]. ДПР радона представляют собой атомы отдачи. Энергия отдачи Ро равна 110 кэВ. Атом ДПР первоначально представляет собой многозарядный положительный ион, который в процессе термализации уменьшает свой заряд до однократного или нейтрализуется [69]. Пробег до термализации в воздухе составляет порядка 0,06 мм [73]. Предполагается [45, с.48], что положительное или нейтральное состояние ДПР зависит от последних столкновений на пути пробега. Атомы полония, как нейтральные, так и положительно заряженные, быстро взаимодействуют с примесями воздуха и парами воды, образуя кластеры размером от 0,5 до 3 нм [56, 89]. Такая форма называется также "свободными атомами" или "неприсоединенной активностью". Кроме того, ионы полония нейтрализуются при взаимодействии с примесями воздуха и аэроионами противоположного знака, присоединяются к поверхностям или аэрозольным частицам.
По данным [89], процессы, происходящие с первым ДПР радона Ро после его образования в воздухе, можно представить в следующем виде (рис. 2.1).
Считается [56], что Ро, имеющий металлические свойства, вступает в реакцию с кислородом и образует диоксид Р0О2 с высвобождением 2,7 эВ химической энергии. Заряд и природа термализованного 2,8Ро зависит от большого числа сложных факторов, таких как потенциал ионизации полония и молекул газа, с которыми он сталкивается, их концентрации, вероятностью взаимодействия с легкими отрицательными аэроионами. Вокруг положительных ионов 218Ро образуются кластеры (комплексы) дипольных молекул (воды или других веществ, присутствующих в воздухе в малых концентрациях). Эти комплексы существуют за счет обменного взаимодействия, энергия которого принимает промежуточное значение между энергией связи ван-дер-ваальсовских молекул и молекул с химической связью и составляет, как правило, порядка 10"1 эВ [46]. Существует наиболее вероятное число молекул в кластере. Для кластеров, образованных молекулами воды на простых ионах в воздухе среднее число молекул зависит от парциального давления паров воды и составляет от нескольких единиц до нескольких десятков. По данным [82], число молекул воды в кластерных ионах свинца и висмута составляет от 5 до 7. Предполагается, что ионы полония имеют аналогичное строение.
Процессы, приводящие к нейтрализации кластеров 218Ро, можно классифицировать следующим образом [89]: 1. Рекомбинация с легкими аэроионами. Ионизирующее излучение (а-, Р-, у-, космическое излучение) производит положительные и отрицательные легкие аэроионы. Отрицательные аэроионы могут рекомбинировать с положительным кластерным ионом Ро. 2. Захват электронов радикалами ОН, образуемых при радиолизе воды, содержащейся в воздухе. Захват электронов радикалами, имеющими высокое сродство к электрону, например, радикалами гидроксила, повышает концентрацию легких аэроионов и увеличивает вероятность нейтрализации через рекомбинацию. 3. Передача иону электрона от нейтральных молекул с более низким потенциалом ионизации. Нейтрализация путем передачи электрона зависит от наличия в воздухе молекул, имеющих меньший потенциал ионизации, чем оксид полония. Наряду с собственно нейтрализацией возможно присоединение иона 218Ро к заряженным или незаряженным аэрозолям, что также является фактором, снижающим эффективность ЭО. В большинстве известных приборов для устранения этого эффекта применяют аэрозольные фильтры. Известно, что скорость нейтрализации ионов 2,8Ро повышается с ростом влажности [56, 72, 78, 85, 86]. Так как потенциал ионизации воды (12,56 эВ) больше потенциала ионизации полония (около 10 эВ), рост нейтрализации не может быть объяснен простым обменом заряда между молекулой воды и ионом полония. Отмечается также [56], что скорость нейтрализации неприсоединенных ионов полония зависит от состава газообразной среды и уменьшается с ростом потенциала ионизации молекул газа, что говорит о наличии захвата электронов. Предполагается, что диоксид полония образует нитрат при взаимодействии с оксидами азота, образующимися под воздействием сс-излучения. Также полоний может вступать в реакции с моноксидом углерода и другими примесями воздуха, образуя соединения с высоким потенциалом ионизации, которые быстро нейтрализуются путем захвата электрона. Водяные пары, возможно, являются фактором, определяющим скорость данных процессов. Таким образом, образованный в воздухе положительный ион Ро присутствует в физико-химических формах, тип которых зависит от состава воздуха (влажности, наличия примесей, таких как NO, NO2, СО, органические молекулы). Имеется ограниченное число работ, в которых исследовалось время жизни (или скорость нейтрализации) иона полония в воздухе в зависимости от концентрации паров воды и примесей, а также количества нерадиоактивных ионов, образуемых излучением в воздухе. В работе [63] приведены данные по результатам измерений зависимости скорости нейтрализации от концентрации воды. При влажности воздуха менее 1,4 г/м скорость нейтрализации пропорциональна корню квадратному из влажности, при большей влажности измеренная скорость нейтрализации постоянна и равна 47,9 с"1.
