Нейтронография жидкого гелия и тонких гелиевых плёнок в пористых средах Калинин Иван Владимирович

Содержание к диссертации

Введение

ГЛАВА 1. Экспериментальные и теоретические исследования динамического структурного фактора жидкого гелия 16

1.1. Динамический структурный фактор S(Q,ft>) жидкого гелия 18

1.1.1. Сверхтекучая фаза гелия 18

1.1.2. Температурная зависимость S(Q,a>) 19

1.1.3. Результаты экспериментов по рассеянию нейтронов пленками гелия на различных подложках 21

1.2. Теоретические модели S(Q,«y) жидкого 4НЕ 23

1.2.1 Модель спектра элементарных возбуждений Ландау 23

1.2.2 Спектр возбуждений слабо неидеального бозе-газа 24

1.2.3 Теория Фейнмана и Фейнмана-Коэна 25

1.2.4 Природа спектра возбуждений сверхтекучего гелия с точки зрения квантово-полевой теории 27

1.3. Выводы 30

ГЛАВА 2. Сверхтекучесть в пористых средах 32

2.1. Сверхтекучий гелий 32

2.1.1. Макроскопические свойства 32

2.1.2. Микроскопические свойства 35

2.2. Пористые среды 41

2.2.1. Сверхтекучесть гелия в пористых средах 43

2.2.2. Выводы. 50

ГЛАВА 3. Формализм рассеяния нейтронов 51

3.1. Кинематика рассеяния нейтронов 51

3.2.Моделб затухающего гармонического осциллятора 53

ГЛАВА 4. Техника эксперимента 56

4.1. Спектрометр прямой геометрии по времени пролета IN6 56

4.2. Функция разрешение спектрометра 1N6 62

4.3. Криостат max orange 65

4.3.1. Контейнер образца 66

ГЛАВА 5. Анализ экспериментальных результатов 68

5.1. Исследование структурного динамического фактора жидкого гелия 68

5.11 Анализ экспериментальных данных 70

5.1.2. Модель затухающего гармонического осциллятора для описания SrfQ.ca) 73

5.1.3. Параметры пика однофононного рассеяния 75

5.1.4. Анализ температурной зависимости S(Q,co) после вычитания вкладов однофононного и многофононного рассеяний 77

5.1.5. Выводы по исследованию S(Q, ш) жидкого гелия 82

5.2. Исследование структурного динамического фактора жидкого гелия, находящегося в условиях ограниченной геометрии 83

5.2.1 Изотерма адсорбции кремниевого аэрогеля и определение толщины создаваемой пленки 84

522. S(Q,(o) пленки гелия на подложке из аэрогеля 85

5.2.3 Зависимость интенсивности поверхностных возбуждений от температуры и толщины пленки 89

5.2.4. Выводы по изучению S(Q, со) жидкого гелия в аэрогеле 92

Список литературы 95

• Результаты экспериментов по рассеянию нейтронов пленками гелия на различных подложках
• Микроскопические свойства
• Функция разрешение спектрометра 1N6
• Параметры пика однофононного рассеяния

Введение к работе

С точки зрения классической физики жидкость - это совокупность большого числа взаимодействующих друг с другом атомов (молекул), имеющих ближний порядок и движущихся в пространстве по определенным траекториям. Такая картина жидкости не соответствует действительности в тех случаях, когда существенную роль играют законы квантовой механики, согласно которым атом наряду с корпускулярными обладает и волновыми свойствами. Жидкость считается квантовой, когда длинна волны Де Бройля приблизительно равняется расстоянию между атомов. Связь длины волны Де Бройля Хв с импульсом атома р_а дается соотношением:

\_D=h/p_a, (1)

где h постоянная Планка.

Значение температуры квантового перехода для жидкости можно получить из [1]:

Т= /Г /7 у ^2/3/кб>п_а. (2)

В области температур ниже, чем температура квантового перехода тепловая энергия уже не обеспечивает относительно большой разброс атомов по энергиям. В итоге, при таких температурах, число возможных квантовых состояний в некотором объеме фазового пространства становится соизмеримым с числом атомов находящихся в нём. Квантовые состояния заполняются частицами поразному, в зависимости от их спина. По значению квантового числа S, частицы делят на: фермионы и бозоны. Частицы с целым или равным нулю значением спина являются бозонами, а частицы с полуцелым значением спинового числа S являются фермионами.

В соответствии с принципом Паули, два фермиона не могут находиться в одном и том же квантовом состоянии. Это приводит к тому, что при Г—>0 фермионы заполняют все свободные уровни энергии, начиная с минимального и в плоть до максимального Е/, называемого фермиевским, значение которого определяется числом фермионов в системе. Соответствующий граничной энергией Е/ импульс Р/ называется импульсом Ферми. Таким образом, в импульсном пространстве фермионы заполняют сферу радиуса Pj так, что число разрешенных состояний в сфере равняется числу частиц в системе. Эта сфера называется сферой Ферми.

Бозоны в отличие от фермионов - «коллективисты». Они стараются попасть именно в те состояния, которые уже заняты. В итоге, при Т—»0 все бозоны стремятся попасть в состояние с минимальным значением энергии. Это явление называется бозе-эйнштейновской конденсацией. При этом частицы, находящиеся на низшем энергетическом уровне, образуют

так называемый конденсат. При Т = 0 в конденсате находится макроскопически большое число частиц.

В макроскопическом количестве существуют только две квантовые жидкости, это ³₂Не и ⁴₂Не. ³Не имеет спин »4 а у ⁴Не спин равен нулю. Соответственно, при низких темпе-ратурах Не является ферми, а Не бозе жидкостью. В данной работе изучается изотоп гелия ⁴Не, поэтому далее приводятся свойства только этого изотопа.

Температура перехода Не из газообразного состояния в жидкое рекордно низкая, по сравнению с другими веществами и равна 4,2 К, а температуры кристаллизации при нормальных условиях у гелия не существует. Гелий кристаллизуется только при давлении вьппе 25 атм., что видно из фазовой диаграммы приведенной на рисунок 1.

При температуре равной 2,17 К жидкий гелий утрачивает вязкость, то есть переходит в сверхтекучее состояние. Сверхтекучий гелий был назван Не-П, а нормальный жидкий гелий Не-1. На рисунке 1 показана фазовая диаграмма ⁴Не с указанием значений температуры и давления в характерных точках.

Диаграмма состояний гелия

Давление, ат чТвердый гелий _ #

л Плавлениеl /

-"її Лямбда-линия

I Критическая точка

Жидкий гелий I!

Жкдкий гелий I

Гадий - газ

Температура, К

Рисунок 1. Фазовая диаграмма Не

На графике сплошными линиями показаны линии фазовых переходов. Как видно, наиболее важным, отличающим гелий от всех других веществ свойством, является то, что он остается жидким вплоть до абсолютного нуля температур при охлаждении под давлением насыщенных паров и отсутствие тройной точки. Твердый гелий может быть получен только

при приложении довольно большого давления около 30 атм. Линия /l-перехода имеет наклон, то есть с увеличением давления понижается температура Л,-перехода.

⁴Не интересен тем, что является единственным доступным для изучения квантовым объектом, существующим в макроскопическом количестве. Изучение жидкого гелия должно помочь объяснить явления сверхпереноса в веществе, к которым относятся и сверхпроводимость и сверхтекучесть. Сам факт существования жидкости в пределе Г—»-0 является макроскопическим квантовым эффектом и противоречит классической механике.

Сегодня не существует микроскопической теории жидкого ⁴Не и для её создания проводится много теоретических и экспериментальных работ. С момента открытия сверхтекучести [2], ⁴Не стал пристальным объектом изучения. Оказалось, что гелий имеет удивительный энергетический спектр, который предсказал в своей феноменологической теории Л.Д.Ландау [3] и вид которого в последствии был подтвержден экспериментально методом рассеяния нейтронов.

S

а х

осД-¹)

Рисунок 2. Вид дисперсионной кривой сверхтекучего гелия, точки - эксперимент [4], на вставке - кривая, предсказанная Ландау

Для объяснения свойств гелия Ландау предложил форму энергетического спектра, состоящую из двух ветвей: начальный участок - наклонная прямая - ветвь фононов, и весь остальной спектр, имеющий максимум и минимум - ветвь максонов и ротонов. Возбуждения на первом и втором участках дисперсионной кривой жидкого гелия имеют разную природу. Это видно, если проанализировать свойства и параметры этих возбуждений, которые были исследованы многими авторами, например [5]. Первый участок представляет собой ни что иное, как коллективные колебания атомов, т.е. обыкновенное распространение звука в жидкости. Возбуждения на втором участке отличаются от возбуждений на фононом участке, так как они являются одночастичными и представляют собой вихревое или вращательное дви-

жение атомов. Достаточно отметить что фононы можно наблюдать во всем диапазоне температур, в котором существует жидкий гелий (до 4,2 К), а ротоны исчезают при переходе через /l-точку и их спектр превращается в широкое распределение, параметры которого невозможно определить.

Вид спектра возбуждений, существующих в жидком гелии, впервые был подтвержден при помощи метода рассеяния нейтронов [6]. Известно, что метод рассеяния медленных нейтронов - идеальный инструмент для исследования конденсированных сред и в частности гелия, так как длинна волны медленных нейтронов находится в диапазоне от 0,5 до 10 А и сопоставима с расстоянием между атомами, а энергия нейтронов близка к величине энергии возбуждений атомов.

Возбуждения в жидком гелии отличны от возбуждений, существующих в любых других жидкостях. В ⁴Не они остаются четко определенными вплоть до волнового вектора О =р/И равного 3,5 А"¹, где острый пик в спектре, соответствующий рассеянию нейтронов возбуждениями, теряет интенсивность и исчезает. Много жидкостей демонстрируют коллективные возбуждения при малой передаче импульса: Ne, Аг и D2, все имеют линейную дисперсионную зависимость при малых волновых векторах. Однако, уже при волновом векторе около 0,5 А"¹ фононный пик «обычных» жидкостей начинает уширяться до такой степени, что больше не может рассматриваться как четко определенные возбуждения.

Несмотря на то, что энергетический спектр сверхтекучего гелия составляют разные по своей природе возбуждения, в эксперименте мы наблюдаем единую гладкую дисперсионную кривую и до сих пор не понятно, как одно возбуждение «переходит» в другое. В настоящее время основной теоретической моделью, описывающей гладкий спектр, является модель Глайда - Гриффина [7-10], в которой фононы и ротоны плавно переходят друг в друга посредством гибридизации в области максона. В связи с этим возможно появление дополнительной составляющей в спектре рассеянных нейтронов, которую далее будем называть дополнительной интенсивностью. Не так давно, в экспериментах на спектрометре ДИН-2ПИ (реактор ИБР-2, Дубна) была обнаружена указанная дополнительная интенсивность при передачах импульса в области максона [11]. В силу ряда обстоятельств, подробное изучение обнаруженного эффекта на спектрометре ДИН-2ПИ с целью установления природы этой особенности провести не удалось. Поэтому, одной из задач данной работы является разработка и усовершенствование методик проведения эксперимента и обработки экспериментальных данных для подтверждения обнаруженного эффекта и определение параметров дополнительной интенсивности для ответа на вопрос о её природе.

Для этого в 2004 году в Институте Лауэ-Ланжевена (Гренобль, Франция) на спектрометре IN6 был проведен эксперимент по рассеянию медленных нейтронов образцом объём-

ного жидкого гелия при температурах образца от 1 до 2,2 К. В результате использования новых методов обработки были получены подробные данные о температурной зависимости структурного динамического фактора в области динамических переменных, соответствующих фонон-максонной части дисперсионной кривой. При проведении обработки экспериментальных данных с использованием усовершенствованных методик удалось описать все компоненты, составляющие структурный динамический фактор гелия в указанной области волновых векторов. После вычета известных компонент в спектре рассеяния гелия была обнаружена дополнительная интенсивность, распространяющаяся по энергии несколько выше фонон-максонной области. Интенсивность обнаруженной особенности растет с ростом температуры и не исчезает при переходе через Л-точку, что говорит о её принадлежности к нормальной компоненте гелия. Полученные в ходе обработки спектров параметры пика однофо-нонного рассеяния определены с высокой точностью и совпадают с результатами более ранних исследований. Они были получены с использованием новых методов обработки экспериментальных результатов и могут быть использованы как справочные материалы.

В данной работе представлены исследования свойств жидкого гелия в двух состояниях: объёмном и двумерном. Двумерный гелий можно получить в виде пленки атомарной толщины, адсорбированной какой либо подложкой. Сейчас, для получения тонких пленок используют пористые вещества с развитой поверхностью, такие как: аэрогель, гельсил, ви-кор, ксерогель, терморасширенный графит и т.д. Свойства двумерного гелия существенно отличаются от свойств трехмерного - объемного. Это обусловлено взаимодействием граничных слоев гелия с подложкой и ограничением размеров «островков» гелия, от десятков до сотен А, в зависимости от размера пор. Это приводит к изменению макроскопических свойств гелия, таких как температура сверхтекучего перехода, температура плавления и т.д. Более подробно свойства гелия в двумерном состоянии рассмотрены во второй главе.

На рисунке 3 совместно показаны фазовые диаграммы объемного гелия и гелия на подложке из различных пористых веществ, данные взяты из работы [12].

И ' Г

Твердый гелий

крнст

викор

5 К

Сверхтекучий гелий

гелсил

п и Я

1 1.5 2

Температура, К

Рисунок 3. Фазовая диаграмма ⁴Не на подложке гельсила - сплошная линия, точечная линия - фазовая диаграмма гелия в викоре и пунктир - фазовая диаграмма объёмного гелия

0.5

2.5

Как видно из рисунка 3, разные пористые среды по-разному меняют свойства гелия. Это зависит и от структуры и от характера распределения пор по размерам. Естественно, что и нейтронографические параметры, такие как: закон рассеяния (структурный динамический фактор S(Q, ю)), также претерпевают значительные изменения. На рисунке 4 приведен пример того, как смещается положение ротонного минимума в зависимости от материала подложки и количества гелия (или толщины пленки).

1.2

m 0.8

0.4

0.0

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0

Q (A"¹)

Рисунок 4. Дисперсионная кривая сверхтекучего объемного гелия и пленок гелия образованных на разных подложках [13]

В настоящее время известно три типа возбуждений, возникающих в двумерных пленках гелия. Первый тип - рипплоны, возбуждения, возникающие на границе раздела жидкой и газообразной фаз, имеющие линейный закон дисперсии и существующие в том же диапазоне передач импульсов, что и фононы, но с несколько меньшей энергией. Второй тип, это поверхностные ротоны, возбуждения которые распространяются на границе раздела жидкий гелий - подложка. Название указывает на то, что они имеют закон дисперсии схожий с классическим «объёмным» ротоном, который существует в том же диапазоне волновых векторов. Энергия этих возбуждений существенно меньше энергии объёмного ротона. И третий тип -это ограниченный поверхностный ротон, возбуждение, возникающее в ограниченном объёме гелия в замкнутой поре диаметром, не превышающим нескольких межатомных расстояний. Это возбуждение проявляется в спектре в виде широкого распределения в области ротонного минимума по передаче импульса, но при меньших значениях передачи энергии.

Изучение поверхностных возбуждений гелия проводится уже довольно давно [14], однако, из-за слабой, по сравнению с объёмными, интенсивностью, их исследование представляет сложную задачу и требует использование высококлассной нейтронографической техники. Как показано на рисунке 4, параметры поверхностных возбуждений для различных пористых сред существенно различаются, поэтому для каждой среды необходимы комплексные нейтронографические исследования. Основной целью второй части работы является разработка новых методов для изучения параметров.возбуждений в пленках гелия, образованных на поверхности кремниевого аэрогеля с пористостью 95 %.

Для изучения свойств двумерных пленок гелия в 2005 году на спектрометре IN6 был проведен эксперимент по исследованию свойств пленок гелия атомарной толщины, адсорбированных поверхностью кремниевого аэрогеля. Методом неупругого рассеяния нейтронов выполнены измерения структурного динамического фактора S(0,(o) жидкого Не в пленках различной толщины при температурах от 0,6 К до 0,05 К. Анализ полученных экспериментальных данных, проведенный при помощи разработанного метода интегрирования S(0,(u) по областям распространен поверхностях возбуждений, позволил установить основные параметры поверхностных возбуждений, возникающих в пленке гелия и их зависимость от температуры и толщины пленки. Измерения показали, что поверхностные возбуждения появляются в пленке гелия при толщине приблизительно два три атомных слоя, причем толщина пленки играет решающую роль в формировании поверхностных возбуждений.

Актуальность исследований, проведенных в рамках настоящей диссертационной работы, обусловлена необходимостью создания новых экспериментальных методик изучения жидкого гелия в объемном и квази-двумерном состоянии для получения новых экспериментальных данных, которые необходимы для создания теории бездиссипативного переноса массы и дальнейшего развития теории квантовых жидкостей.

Цель работы состояла в получении и анализе прецизионных экспериментальных данных по атомной динамике жидкого объёмного гелия и гелия в виде пленок атомарной толщины полученных методом неупругого рассеяния медленных нейтронов с использованием известных усовершенствованных и разработанных новых методик.

Для достижения целей работы требовалось:

1. Разработать методики: учета функции разрешения спектрометра IN6, определения количества атомных слоев на поверхности аэрогеля, учета вкладов поверхностных возбуждений в спектр рассеяния и усовершенствовать методику вычета многофононной части спектра.

2. С помощью разработанных методик определить дважды-дифференциальное сечение рассеяния медленных нейтронов объемным гелием и пленками гелия на подложке из аэрогеля при температурах в диапазоне от 0,05 до 3 К.

3. Из измеренных дважды-дифференциальных сечений получить структурный динамический фактор с учетом методических поправок для дальнейшего детального анализа.

4. Провести анализ полученных для объемного гелия законов рассеяния с использованием модели затухающего гармонического осциллятора и с учетом вкладов многофононного и многократного рассеяния. Установить температурную эволюцию той части спектра рассеянных нейтронов, которая выходит за рамки общепринятой модели описания структурного динамического фактора жидкого гелия.

5. Разработать методику и провести анализ результатов исследования двумерных пленок гелия на поверхности аэрогеля с использованием интегральных по передаче импульса законов рассеяния, для чего:

получить интегральные законы рассеяния при передачах импульса, характерных для поверхностных возбуждений различного типа (рипплоны, поверхностные ротоны);

измерить изотерму адсорбции используемого в эксперименте аэрогеля и установить зависимость количества адсорбированного газа и средней толщины образуемой на поверхности аэрогеля пленки;

проанализировать зависимость интенсивности поверхностных возбуждений от температуры и толщины пленки и определить температуру сверхтекучего перехода.

Состояние проблемы исследования спектра возбуждений объёмного гелия в период планирования и выполнения настоящей работы определялось состоянием развития теории жидкого гелия и рядом экспериментов, начатых в 80-х годах и продолжающихся до настоящего времени (их обзор сделан в первой главе). Динамика пленок жидкого гелия и объемного гелия в области малых волновых векторов до настоящего времени не была исследована достаточно полно. Поэтому, все представленные в работе данные во многом получены впервые. Исследование гелия в виде двумерных пленок при помощи метода рассеяния медленных нейтронов, так же проводится с начала 80-х годов и в настоящее время входят в новую фазу. Это связано с открытием явления "supersolidity" в твердом гелии, заключенном в пористом веществе [15]. Сейчас накоплено довольно большое количество данных по микродинамике гелия адсорбированного на различные пористые материалы, однако эта информация до сих пор не систематизирована. Обзор сверхтекучести в пористых средах сделан во второй главе.

Научная новизна работы.

1. Впервые с использованием разработанной методики систематически исследован структурный динамический фактор жидкого гелия S(Q,(u) в диапазоне вол-

новых векторов от 0,25 до 1,9 А"¹ при температурах от 1 до 2,2 К с подробным шагом по передаче волнового вектора и высокой точностью.

2. Из экспериментальных S(Q,G)) жидкого гелия выделен вклад однофо-нонного рассеяния 5і(0,ю) и впервые проведен комплексный подробный анализ температурной зависимости S\(0,co) в диапазоне волновых векторов от 0,3 до 1,5 А"¹.

3. Впервые, с помощью разработанной методики анализа закона рассеяния сверхтекучего гелия была установлена температурная эволюция обнаруженной ранее дополнительной интенсивности в спектре рассеянных нейтронов и определены ее основные параметры.

4. Разработана методика создания и исследования атомарно тонких пленок гелия и впервые экспериментально получены законы рассеяния нейтронов S(Q,a>) пленками жидкого гелия различной толщины, адсорбированных на поверхности кремниевого аэрогеля. Экспериментальные законы рассеяния измерены с подробным шагом по передаче волнового вектора в диапазоне от 0,3 до 2,2 А"' и интервале температур от 0,05 до 0,6 К.

5. Впервые получены зависимости интенсивности поверхностных возбуждений от температуры и толщины пленки гелия на подложке из кремниевого аэрогеля и значение температуры сверхтекучего перехода для пленки гелия толщиной в четыре атомных слоя.

Научная и практическая значимость работы. Разработана методика, позволившая получить новые экспериментальные данные, представляющие значительный интерес для развития современных представлений о явлениях сверхтекучести и бозе-конденсации в условиях ограниченной геометрии. Разработанные методики анализа экспериментальных законов рассеяния нейтронов носят универсальный характер, показали свою эффективность на примере объемного гелия и могут быть использована при исследовании других объектов. Полученные результаты могут быть использованы при создании микроскопической теории жидкого гелия.

На защиту выносятся следующие положения:

1. Разработка методики анализа экспериметального структурного динамического фактора S(Q,g>) жидкого гелия в интервале температур от 1 до 2,2 К.

2. Результаты измерения S(Q,(u) жидкого гелия и анализа температурной эволюции составляющих структурный динамический фактор, проведенного с помощью разработанной методики.

3. Разработка методики измерения 5(0,со) жидкого гелия в двумерном состоянии с использованием пористой среды.

4. Разработка методики определения параметров поверхностных возбуждений (рипплон и поверхностный ротон) в пленке гелия толщиной более чем два атомных слоя, в интервале температур от 0,05 до 0,5 К.

5. Зависимость интенсивности поверхностных возбуждений от толщины и температуры пленки гелия и значение температуры сверхтекучего перехода для пленки толщиной в четыре атомных слоя.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы обсуждались на международной конференции по рассеянию нейтронов (Сидней, Австралия, 2005), на 34 совещании по физике низких температур (Сочи, Россия, 2006), на V совещании по исследованиям на реакторе ИБР-2 (Дубна, Россия, 2006), на XIX совещании по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированных сред (Обнинск, Россия, 2006).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 9 научных работ, из них 3 в реферируемых журналах.

Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения.

В первой главе представлены экспериментальные и теоретические исследования микродинамики гелия выполненные ранее. Дается обзор современного состояния проблемы исследования объемного гелия. Рассмотрена возможная корреляция явления бозе-конденсации с проявляемыми свойствами ⁴Не.

В главе 2 дается обзор сверхтекучести гелия в пористых средах. Описываются пористые материалы, используемые в последнее время для изучения поверхностных эффектов методом рассеяния нейтронов. Показана связь между материалом подложки и свойствами сверхтекучих пленок, а так же отличие этих свойств от свойств объёмного гелия.

В главе 3 представлен вывод соотношения, связывающего получаемое в нейтронном эксперименте дважды дифференциальное сечение рассеяния (ДДС) со структурным динамическим фактором S(Q,(d), являющимся фундаментальной характеристикой вещества. Обосновано использование модели затухающего гармонического осциллятора для анализа экспериментального S(0,(o).

В четвертой главе представлена методика и техника эксперимента. Приводятся характеристики спектрометра IN6 и принцип его работы, а так же методика определения функции

разрешения спектрометра. Описано используемое криогенное оборудование, характеристики криостата и контейнера образца.

В главе 5 представлены экспериментальные данные, полученные в результате измерения ДДС объёмного гелия, и проведен их анализ. Приводятся усовершенствованная модель учета многофононной части и методика описания закона рассеяния жидкого гелия, анализ однофононной составляющей и анализ температурной зависимости выделенной дополнительной интенсивности.

Вторая часть этой главы содержит описание метода определения количества адсорбированных атомных слоев гелия, методики анализа законов рассеяния сверхтекучих пленок гелия в зависимости от температуры и толщины пленки, а так же определение температуры сверхтекучего перехода пленки гелия толщиной в четыре атомных слоя.

Благодарности.

Автор выражает искреннюю благодарность и признательность научному руководителю Александру Валентиновичу Пучкову. За критические замечания, постоянную помощь и непосредственное участие в работах, материал которых изложен в диссертации выражаю особую благодарность Х.Лаутеру, а так же М.Козе, Н.М.Благовещенскому,

А.Н.Скоморохову и [И.В.Богоявленскому|.

Результаты экспериментов по рассеянию нейтронов пленками гелия на различных подложках

В середине 90-х годов с помощью неупругого рассеяния нейтронов были проведены эксперименты по определению структурно динамического фактора плёнки жидкого 4Не на подложке из аэрогеля [35]. При этом, образец аэрогеля был полностью заполнен жидким гелием. Эксперименты проводились в температурном интервале от 0,5 до 1,3 К. В результате было установлено уширение фонон - ротонного пика примерно на 5 - 15 мкэВ, по сравнению с объемным гелием. Более поздние эксперименты [36], которые были проведены с лучшим энергетическим разрешением показали, что уширение, наблюдаемое в работах [35], обусловлено асимметрией пика. При разрешении 50 мкэВ было установлено с точностью 0,1 мкэВ, что никакого уширения ротонного пика Не в аэрогеле не наблюдается, а наблюдается дополнительная интенсивность на «хвостах» этого пика. Было сделано предположение, что асимметрия могла возникнуть в результате изменения формы пика (появления низкоэнергетических хвостов) из-за эффектов ограниченной геометрии или это связано с появлением мод колебаний, существующих в плёночном гелии. Если предположить, что колебания связанные с двумерной пленкой несколько смещены по энергии от фонон - ротонного пика объемного гелия и имеют значительно меньшую интенсивность, тогда они могут проявляться в эксперименте неупругого рассеяния нейтронов в виде асимметрии пика. На спектрометре IN6 был проведен ряд экспериментов по исследованию жидкого 4Не на подложке из викора [37]. В результате была измерена дисперсионная кривая с разрешением по энергии ПО мкэВ. Анализ экспериментальных данных показал отсутствие значительных изменений в S(0,a ) Не в викоре от жидкого объёмного гелия. Однако, в этих экспериментах были обнаружены возбуждения, распространяющиеся в пленке гелия, адсорбированного викором. Было установлено, что закон дисперсии этих возбуждений отличается от закона дисперсии объемного гелия.

Экспериментальные данные, полученные в работах [37] имеют невысокую точность из-за значительного поглощения нейтронов викором, содержащим бор. Теоретически показано, что в пленках гелия должны существовать возбуждения двух типов; так называемые «риплоны» и «поверхностные ротоны». Как уже указывалось во введении, риплоны распространяются по границе раздела газ-жидкость. Эти возбуждения являются длинноволновыми и должны проявляться в S(Q,со) при передачах импульса до 1,25 А"1. Поверхностные ротоны распространяются в самой пленке жидкого гелия на границе твердое тело - жидкость при О 1,9 А"1. Экспериментально, поверхностные возбуждения были сначала обнаружены только в пленках гелия, образованных на пористом графите [38]. В 2001 году на спектрометре ДИН-2ПИ был проведен эксперимент по рассеянию нейтронов на Не в кремниевом аэрогеле. При этом, толщина пленки гелия была минимальной, для того, чтобы исключить влияние объемного гелия на спектр нейтронов, рассеянных атомами гелия, составляющими пленку. В результате были получены данные о параметрах возбуждений, распространяющихся в пленках гелия, толщиной несколько атомных слоев, адсорбированных кремниевым аэрогелем [39]. Рассмотрим различные теоретические модели жидкого 4Не и то, как они согласуются с наблюдаемым в эксперименте S(Q,a)). Удобно сделать этот краткий обзор с учетом исторического развития теории Не. Отметим сразу, что этот обзор не претендует на полноту и, тем более, завершенность, учитывая, что теоретические модели 4Не интенсивно развиваются и в настоящее время. Теория Ландау, хотя и является чисто феноменологической моделью, но по праву может считаться отправной точкой понимания этой удивительной жидкости. В 1941 году Ландау первым предложил модель спектра элементарных возбуждений, в которой состояние системы рассматривалось как совокупность двух спектров возбуждений [3]. Ландау предположил, что в 4Не существует два типа возбуждений, с различными законами дисперсии. «Спектр гелия складывается из двух налагающихся друг на друга непрерывных спектров. Один из них соответствует потенциальным движениям, а другой — вихревым. При этом наиболее низкий уровень вихревого спектра расположен выше низшего уровня потенциального спектра, являющегося нормальным, невозбужденным состоянием жидкости; энергетический интервал между этими двумя уровнями обозначим посредством Д». Первый имеет линейную дисперсию:

Микроскопические свойства

В идеальном бозе-газе (ИБГ) фазовый переход, известный как бозе-эйнштейновская Конденсация (БЭК), происходит при «конденсации» частиц в нижнее энергетическое состояние. Переход происходит когда длина волны Де Бройля Aj =h(3mkBT) xп отдельного атома становится сопоставима с расстоянием между частицами. При абсолютном нуле все атомы занимают нижний энергетический уровень. Температура БЭК для ИБГ равна [1]: где N/V — плотность бозе-частиц, т — масса частицы. При понижении температуры до точки БЭК перехода атомы начинают конденсироваться в нижнее энергетическое состояние, пока при нуле температуры они все не перейдут в состояние с р — 0. Для определения термодинамических свойств ИБГ ниже ТБЭК можно использовать стандартный квантово механический подход [1]. Параметр, который характеризует величину БЭК в системе, плотность сверхтекучей компоненты определяется как nc/N, число частиц находящихся в конденсате деленное на полное число частиц в системе. Температурная зависи у/у мость плотности конденсата для ИБГ равна ri(/N=(\ )-д(\-і), где t = Т/ТБЭК- Фазовая диа грамма ИБГ довольно проста, а температура БЭК перехода связанна с давлением следующим отношением: таким образом, видно, что температура перехода растет с ростом давления. Лондон предположил, что сверхтекучесть в 4Не - естественное проявление БЭК [59]. Используя известные свойства сверхтекучего гелия, он получил, при помощи (2.1), что температура перехода должна быть около 3,13 К, что почти совпадает с температурой лямбда перехода, 2,17 К. К сожалению, сверхтекучий Не сильно взаимодействующая система, которая не может быть описана с использованием этой простой модели (ИБГ) и это довольно легко показать. Например, из фазовой диаграммы Не (рисунок 2.3) следует, что температура сверхтекучего перехода падает с ростом давления. Это обстоятельство находится в противоречии с выражением (2.2) для ИБГ, согласно которому температура перехода растет с ростом давления. Кроме того, закон соотношения энергии и импульса (закон дисперсии) для жидкого 4Не имеет неквадратичную зависимость, тогда как для идеального газа Е(р) = р2/2т. Вид дисперсионной зависимости жидкого Не показан на рисунке 2.4.

Причиной такой формы дисперсионной зависимости является взаимодействие между атомами. Неидеальный бозе-газ, это следующая ступень рассмотрения микроскопических свойств сверхтекучего гелия [1]. Квантово механический подход предсказывает существование низко лежащих возбужденных состояний с линейным законом дисперсии: при малой передаче импульса совмещенной с дисперсионной зависимостью, как показано на рисунке 2.4, и свойствами свободной частицы, р2/2т, при большей передаче импульса. Фейнман ввел в волновую функцию необходимые изменения, которые привели к качественному совпадению расчетной и экспериментально наблюдаемой дисперсионной зависимости [60, 61]. Таким образом, было показано, что неидеальный (взаимодействующий) бозе-газ соответствует микроскопической картине сверхтекучести. Фейнман так же показал, что существующее взаимодействие в бозе-системе не препятствует существованию бозе-конденсата [62], (смотри раздел 1.2.3). Это обстоятельство активизировало поиск бозе-конденсата в сверхтекучем гелии и определение его количества. Если можно измерить распределение по импульсам в системе п(р), то концентрация фракции конденсата ri(/N может быть определена экспериментально. Один из методов определения, это использование неупругого рассеяния нейтронов [63]. В 1970-90е годы в различных нейтронных центрах мира было проведено большое количество экспериментов по определению относительной плотность конденсата и его температурной зависимости [64, 65]. В настоящее время принято считать, что при Г=0Кв конденсате находится примерно 10% от общего количества атомов в системе. Другой метод, который недавно был использован для определения количества бозе-конденсата в сверхтекучем гелии, это квантовое испарение [66]. В этом методе небольшой нагреватель погружен в ванну со сверхтекучим гелием, гелий при этом имеет свободную поверхность. «Пульсирующий» нагреватель генерирует тепловые колебания в сверхтекучей жидкости, которые двигаются в сторону поверхности жидкости. При таких низких температурах возбуждения имеют большую длину свободного пробега, позволяющую им достичь поверхности, при этом они выбивают поверхностные атомы в вакуум над поверхностью (аналогично фотоэлектрическому эффекту). Измерение углового распределения атомов, выбитых с поверхности указывает на то, что атомы рассеяны по определенным углам. Этот процесс рассеивания происходит с сохранением импульса, так что угловое распределение дает прямую информацию относительно начального распределения импульсов атомов у поверхности. Экспериментальные наблюдения и последующий анализ указывают на то, что поверхностные атомы первоначально имели нулевой импульс, таким образом, это свидетельство того, что атомы были в конденсате. Этот метод дает приблизительно такую же концентрацию БЭК в гелии как и предыдущий.

Не так давно была предложена теоретическая модель коллективных возбуждений сверхтекучего гелия, которая выделяет роль БЭК [67], (смотри главу 1.2.4). В этой модели, названной моделью Глайда - Гриффина, выделены следующие колебания: фононные моды -это нуль звуковые коллективные колебания, тогда как возбуждения выше фононов (т.е. мак-соны и ротоны) - это одночастичные моды колебаний, которые существуют в БЭК. Фононная часть дисперсионной кривой действительно отлична от части кривой максона и ротона. Такое разделение мод вытекает из детального анализа данных полученных при помощи рассеяния нейтронов. Экспериментально было обнаружено, что фононы остаются хорошо определенными коллективными возбуждениями даже при температуре выше 7), тогда как максон и ротон теряют свою интенсивность при повышении температуры выше Т\. Хотя их параметры отличаются друг от друга, в модели Глайда — Гриффина проведена единая гладкая кривая, которая объединяет коротко, длинно и средневолновые моды возбуждений посредством гибридизации возбуждений в присутствии бозе-конденсата. Недавно, незначительная часть этой модели была подвергнута ревизии, после того как были проведены детальные измерения дисперсионной кривой при температурах вблизи 7д [68]. По результатам этих измерений было предложено, что ротон не появляется резко при переходе через Тх (что предсказывалось в модели Глайда - Гриффина), а «плавно возникает» при переходе через лямбда-точку. Температурная зависимость возбуждений, фононов и ротонов, совмещённая с моделью возбуждений Ландау, находится в согласии с макроскопическими данными. В идеале, при отсутствии взаимодействия, не должно быть температурной зависимости ротонной энергетической щели А. Однако, как только температура приближается к 7д, моды смягчаются подобно фононам в твердом теле. Смягчение ротонных мод с увеличением температуры обнаружено при помощи метода рассеяния нейтронов, рисунок 2.6.

Функция разрешение спектрометра 1N6

Важнейшей характеристикой спектрометра является функция разрешения. В случае спектрометра по времени пролета она определяется вкладами, связанными с неопределенностью времени вылета нейтронов из замедлителя реактора, временной неопределенностью ротора прерывателя, угловой неопределенностью, неопределенностью длин первой и второй пролетных баз и шириной канала регистрации и так далее. Оценка и расчет функции разрешения является непростой задачей, которая может быть решена с определенной точностью. В нашем случае, благодаря особенностям ЖРІДКОГО гелия, функция разрешения определялась экспериментально. Известно, что при температурах ниже 1 К ширина однофононного пика рассеяния жидкого гелия очень мала (т.е. время жизни возбуждений, существующих в гелии при этих температурах велико) и представляет собой 5-функцию [109, ПО]. Поэтому, экспериментальные S(Q,a) жидкого гелия, полученные при температуре 1К были использованы для определения функции разрешения спектрометра IN6 в интересующей области спектра неупругого рассеяния для известных значений начальной энергии нейтронов. Процедура определения функции разрешения спектрометра проходила следующим образом. В ходе эксперимента информация о рассеянии нейтронов образцом гелия записывается в виде карт интенсивности, т.е. трехмерном представлении, где по осям X и Y, соответственно, отложены передача импульса и передача энергии, а по оси Z цветом показана интенсивность рассеянных нейтронов (см. главу 5, рисунок 5.1). Для обработки экспериментальных S(Q,(u), полученных в виде трехмерных карт, было выполнено разбиение по постоянной передаче импульса с шагом dQ равным 0,05 А"1 (диапазон передачи импульса составлял от 0,3 до 1,5 А 1). Каждый, полученный таким образом спектр, содержит хорошо определенный однофононный пик рассеяния, отвечающий рождению в жидком гелии возбуждения с энергией ю и импульсом Q, соответствующих положению центра пика. При этом, ширину пика определяет функция разрешения спектрометра, т.к. при температурах ниже 1 К собственная ширина возбуждений гелия меньше 1 мкэВ. Форма пика хорошо описывается распределением Гаусса, ширина которого в данном случае является шириной функции разрешения спектрометра.

На рисунок 4.3 приведены примеры описания спектров 5(0,со) при 9=0.95 А"1 ы_ QTnrmrrmrm .О 1.2 V ПЕРЕДАЧА ЭНЕРГИИ мэВ Рисунок 4.3. Экспериментальные S(Q,ci) жидкого гелия при температуре 1,0 К и при передачах импульса Q = 0,45 и 0,95 А 1. Сплошная линия - результат аппроксимации функцией Гаусса. Экспериментальные ошибки в пределах точек В результате анализа спектров были получены параметры подгоночной функции Гаусса в области значений передачи энергии и импульса, соответствующих кривой Ландау, см. таблицу 4.2. Необходимо отметить, что такой метод определения функции разрешения является одним из самых точных и дает реальное разрешение установки в интересующей нас точке пространства Q-(o. Отличительной особенностью конструкции низкотемпературной части криостата Orange от других криостатов основанных на откачке паров 4Не (рисунок 4.4), является то, что жидкий гелий в основной ванне не откачивается, а находится при Т = 4,2 К. Он дросселируется в камеру испарения через дроссель с заранее подобранным-проходным сечением, вмонтированным в иглу «холодного» вентиля, соединяющего камеру испарения с 4,2 К баком. Откачка гелия, испаряющегося в камере, производится по трубе, окружающей шахту с контактным газообразным гелием при давлении в несколько тор, который обеспечивает передачу холода от камеры испарения к образцу. В шахте ведущей к камере образца закреплены алюминиевые экраны, которые разделяют объем шахты на секции, препятствуя возникновению конвекции и отражая излучение тепла частями криостата, находящимися при комнатной температуре. Минимальная достигаемая в криостате температура Т = 1 К. Она может быть увеличена до необходимого значения дополнительным потоком теплого гелия из газ в тракт откачки через вентиль V6. Заполнение контейнера гелием осуществлялось при помощи вмонтированного в верхнюю крышку контейнера образца капилляра. Контейнер был закреплен на фланце, который является самой «холодной точкой» криостата. Для получения температур ниже 1 К в криостат была вмонтирована дополнительная ступень охлаждения — рефрижератор растворения Не в Не с автоматической системой управления температурой. Для проведения экспериментов с образцом объёмного и гелия в виде пленок был использован контейнер, который представлял собой тонкостенный алюминиевый цилиндр, объёмом 24,5 см , диаметром 25 мм и высотой 50 мм. Как говорилось ранее, в крышку контейнера был вмонтирован капилляр, через который гелий конденсировался в контейнер. Схематично контейнер образца изображен на рисунке 4.5.

Параметры пика однофононного рассеяния

Для установления температурной зависимости дополнительной интенсивности в S(Q,(o), обнаруженной ранее [111-113],и исследования природы наблюдаемого рассеяния была выполнена следующая процедура: Si3ro(Q,(u), который был получен в результате аппроксимации однофононного пика, был вычтен из Si3KC"(Q,(u) + SMM(0,co). Таким образом, оставшаяся в результате вычитания часть должна содержать информацию о дополнительном вкладе в рассеяние, получение которой является основной целью работы. В результате было установлено, что используемая модель не всегда описывает правое крыло фононного пика. После вычитания многофононной составляющей на правом крыле однофононного пика наблюдается интенсивность, которая не может быть ассоциирована с днофононным или многофононным вкладами в S(Q,G ). Данная особенность имеет зависимость от температуры и волнового вектора, поэтому логично представить её в виде дополнительной ветви возбуждений. На рисунке 5.7 представлена температурная зависимость данной особенности при Q = 0,65 А"1. Удобно проследить изменение параметров обнаруженной особенности с температурой во всей экспериментально доступной области Q-& с помощью карт интенсивности (рисунок 5.8).

Такую карту можно получить, если объединить показанные выше спектры в порядке возрастания передачи импульса. На рисунке крупным пунктиром показано положение максимума многофононного рассеяния, большими и маленькими точками показаны максимумы вкладов многократного рассеяния «ротон-контейнер» и «максон-контейнер» (данные взяты из работ Миллера и Пайнса [24]). Линией проведено положение дисперсионной кривой Ландау. Зеленый цвет на трёхмерных картах означает нулевую интенсивность, желтый и красный положительную, а голубой и синий отрицательную, по аналогии с географическими картами. Как видно из рисунка, многофононный вклад достаточно хорошо вычитается при всех экспериментальных температурах, кроме температуры 2,2 К, где наблюдается перевычет, который связан с уменьшением многофононного рассеяния при переходе гелия в нормальное состояние. Небольшой статистический разброс наблюдается в области вычета однофононно-го вклада, вблизи сплошной линии, это связанно с большой интенсивностью однофононного пика. Необходимо отметить, что при обработке удалось достаточно хорошо вычесть все из вестные составляющие экспериментальный спектр компоненты. Таким образом, разложение спектра по указанным выше вкладам полностью оправданно и является достаточно точной моделью описания экспериментального структурного динамического фактора жидкого гелия. Но, как видно из рисунка 5.4, на трехмерных картах присутствует большой «островок» положительной интенсивности, который и является предметом изучения. Эта интенсивность имеет следующие параметры: положение по энергии чуть выше энергии однофо-нонного рассеяния, в диапазоне волновых векторов от 0,4 до 1,4 А"1. Интенсивность данной особенности перераспределяется с ростом температуры из области больших в область меньших волновых векторов. Так же надо отметить, что интенсивность особенности увеличивается с ростом температуры и не исчезает при переходе через 7д, что важно для понимания её природы. Обнаружить и получить параметры данной особенности в спектре возбуждений жидкого сверхтекучего гелия удалось впервые.

Получены значения энергии и импульса соответствующие данной особенности при различных температурах образца. Результаты представленной работы частично совпадают с данными, полученными ранее на спектрометре ДИН-2ПИ [111-113]. Таким образом, результаты настоящей работы подтверждают результаты работ [111-113] и позволяют сделать выводы относительно природы наблюдаемого рассеяния. Данная особенность имеет вид слабоинтенсивной моды возбуждений с законом дисперсии отличным от известной кривой Ландау. С ростом температуры ее интенсивность возрастает, однако, что принципиально важно, не исчезает при переходе через 7д как предполагалось ранее [111-113]. Температурная зависимость этой особенности позволяет сделать предположение о том, что она связана с рассеянием нейтронов на уже существующих в гелии возбуждениях, а не со следствием гибридизации моды одночастичных и коллективных возбуждений, как предполагалось в [113]. Пользуясь терминологией Глайда-Гриффина [8], которые предложили S(0,(o) жидкого гелия состоящим из четырех вкладов: а) нуль-звуковые возбуждения (фононы) при малых О; б) тепловое рассеяние (или частица-дырка); в) одночастичные (максон-ротон) возбуждения при больших О ; г) высоко-энергетичное многочастичное (многофононное) рассеяние, можно предположить, что обнаруженное рассеяние относится к вкладу «б», рассеянию на уже существующих возбуждениях или, другими словами, рассеянию типа «частица-дырка». Альтернативное объяснение обнаруженного рассеяния связано с недостаточной точностью модели простого вычитания многофононного рассеяния. В этом случае наблюдаемый эффект может быть связан с многофононным рассеянием, которое формируется нуль-звуковыми, фононными возбуждениями нормальной части жидкого гелия. Поэтому дополнительная интенсивность и не исчезает при переходе через лямбда-точку. Первоначальное предположение

Похожие диссертации на Нейтронография жидкого гелия и тонких гелиевых плёнок в пористых средах

Фазовые переходы в плёнках связанной влаги в многокомпонентных дисперсных средах природного и искусственного происхожденияЕшевский Олег Юрьевич