Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Обзор современной гамма-спектрометрической аппаратуры 11
1.1 Введение 11
1.2 Сцинтилляционные детекторы 12
1.3 Полупроводниковые детекторы 17
1.4 Газовые детекторы на основе сжатого ксенона 19
1.5 Проблема вибро-акустического воздействия 20
Заключение к Главе 1 21
Глава 2 Тонкостенные ксеноновые гамма-детекторы 22
2.1 Анализ влияния толщины стенки ионизационной камеры на физико-технически характеристики КГД 22
2.2 КГД со стенкой из нержавеющей стали толщиной 1 мм 31
2.3 КГД со стенкой из нержавеющей стали толщиной 0,5 мм 38
Заключение к Главе 2 45
Глава 3 Метод обработки электрических импульсов с ксеноновых гамма детекторов 46
3.1 Микрофонный эффект 46
3.2 Форма импульса 48
3.3 Длительность фронта импульса. 56
3.4 Импульсы при наличии высокой акустической нагрузки.. 61
3.5 Алгоритм обработки электрических импульсов с КГД в режиме реального времени. 62
3.6 Реализация метода обработки электрических импульсов с КГД 66
3.7 Тестирование созданного метода обработки импульсов с КГД и БЭ 73
3.8 Оценка вклада различных факторов в энергетическое разрешение КГД 81
Заключение к Главе 3 87
Глава 4 Применение созданных ксеноновых гамма-спектрометров 88
4.1 Ксеноновый гамма-спектрометр для мобильных средств радиационной разведки. 88
4.2 Определение активности и массы образцов урана 92
4.3 Сейсмический мониторинг с помощью КГД 95
4.4 Гамма-спектрометр для комплекса по сортировке радиоактивных отходов 105
4.5 Готовящиеся эксперименты 107
Заключение к Главе 4 107
Заключение 109
Список литературы
- Полупроводниковые детекторы
- КГД со стенкой из нержавеющей стали толщиной 1 мм
- Реализация метода обработки электрических импульсов с КГД
- Определение активности и массы образцов урана
Полупроводниковые детекторы
К недостаткам данных детекторов относятся высокая стоимость изготовления кристаллов различных размеров лишенных неоднородностей и примесей [1] и зависимость спектрометрических характеристик некоторых детекторов на основе кристаллов CZT от температуры [20]. Кроме того, со временем наблюдается разрушение электрических контактов на поверхности кристаллов на основе CZT. Эти недостатки существенно тормозят развитие данного типа детекторов, однако они находят применение в различных областях гамма-спектроскопии, например, для задач безопасности и медицины.
Сегодня существует еще один тип гамма-спектрометров – приборы на основе сжатого сверхчистого ксенона, разработанные в НИЯУ МИФИ [2, 3]. Основу этих детекторов составляет импульсная цилиндрическая ионизационная камера с экранирующей сеткой. В качестве рабочего вещества в этой камере используется сжатый ксенон с небольшой добавкой водорода, что обеспечивает увеличение скорости дрейфа электронов в сжатом ксеноне.
Данные детекторы обладают достаточно хорошими физико-техническими характеристиками: энергетическим разрешением ( 2,5 % на линии 662 кэВ), широким диапазоном рабочих температур (от -20 до +100С, при отрицательных температурах необходимо применять дополнительный подогрев детектора для того, чтобы избежать перехода ксенона в жидкую фазу) [4], высокой радиационной стойкостью (при прохождении через детектор флюенса нейтронов 1.51010 не наблюдалось изменения спектрометрических характеристик КГД) [5] и большим ресурсом работы (детектор на основе сжатого ксенона успешно проработал на борту орбитальной станции “МИР” в течение 1991-2000 г.г.) [6]. На сегодняшний день в НИЯУ МИФИ разрабатываются ксеноновые гамма-детекторы с экранирующей сеткой с различным рабочим объемом (от 0,2 до 6 литров).
Однако у ксеноновых гамма-спектрометров имеется ряд особенностей. Первая из них – высокая чувствительность к внешним акустическим воздействиям, что приводит к ухудшению их спектрометрических характеристик [7]. Данная проблема существенно тормозит применение данной аппаратуры особенно в приложениях, где имеется существенный уровень вибро-акустичсекого воздействия. Обычно для защиты от такого воздействия применяются различные амортизаторы и звукопоглощающие материалы, но данные меры не всегда эффективны и приводят к значительному увеличению массы и габаритов измерительной аппаратуры.
Вторым значительным недостатком ксеноновых детекторов является большая толщина стенки ионизационной камеры, что приводит к существенному увеличение массы прибора и уменьшению диапазона регистрируемых гамма-квантов, особенно в области низких энергий.
Целью данной работы являлось создание новых ксеноновых гамма-спектрометров, обладающих лучшими физико-техническими характеристиками по сравнению с предыдущими образцами, в частности расширенным диапазоном регистрируемых гамма-квантов, меньшей массой, более высоким энергетическим разрешением и высокой устойчивостью к внешним акустическим воздействиям.
Как было отмечено выше, у ксеноновых детекторов имеется существенный недостаток, а именно их высокая чувствительность к внешним вибро-акустическим воздействиям, что существенно ограничивает область применения данного типа аппаратуры. Проблема высокой чувствительности к внешним акустическим нагрузкам существует у многих гамма-детекторов. В частности, для охлаждения детекторов на основе сверхчистого германия помимо жидкого азота используются также и механические криогенные установки. Данный метод существенно повышает удобство эксплуатации детекторов, однако создает проблему вибрации и акустических шумов, для устранения которой гамма-спектрометры размещают на демпфирующем материале [21]. Существует также охладитель, работающий по принципу Джоуля-Томсона. Микрофонный эффект в данном случае возникает либо от вибрации созданной движением поршня в компрессоре, либо от кипения газового хладагента вблизи детектора. Проблема вибро-акустического воздействия решается двумя способами - путем разделения детектора и движущегося компрессора или же заменой охладителя на импульсную охлаждающую трубу. Её особенностью является отсутствие движущихся частей, что значительно снижает генерируемый шум и вибрации [22]. В сцинтилляционном NaI(Tl) детекторе, используемом для подводной гамма-спектрометрии, для снижения воздействия вибраций между сцинтиллятором и фотоэлектронным умножителем осуществлена гибкая связь [23]. Требования по уровню вибрации и акустики предъявляются также и к полупроводниковым детекторам, работающим при комнатной температуре, таким как CdTe [24].
КГД со стенкой из нержавеющей стали толщиной 1 мм
Как видно из данной зависимости, использование «Кевлара» позволяет получить несколько лучшие результаты, чем использование стекловолокна, однако основной вклад в поглощение вносит стенка из нержавеющей стали.
Приведенные расчеты показывают, что использование тонкостенной ионизационной камеры покрытой композитным материалом представляется достаточно перспективным, так как это позволяет существенно расширить диапазон регистрируемых гамма-квантов, особенно в области низких энергий, уменьшить поглощение гамма-квантов в корпусе детектора, а также уменьшить массу прибора. При этом в качестве покрытия можно использовать как стекловолокно, так и кевларовые нити.
Первым КГД, основу которого составляет тонкостенная ионизационная камера, стал двухлитровый детектор со стенкой из нержавеющей стали толщиной 1 мм, с нанесенным на нее покрытием из «Кевлара» толщиной 2,0 мм. На Рисунке 16 приведен сборочный чертеж данного детектора.
На одной стороне ионизационной камеры установлен металлический фланец с керамическим гермовводом и предусмотрено отверстие для крана, предназначенного для наполнения детектора рабочим газом
Была проведена проверка прототипа данного КГД на прочность конструкции, показано, что он выдержал внутренне давление 430 атм. без видимых деформаций, что значительно превосходит рабочее давление прибора.
Затем к фланцу КГД был приварен кран для наполнения рабочим веществом. Далее была проведена вакуумная подготовка КГД с использованием соответствующего оборудования. КГД с композитным покрытием представлен на Рисунке 19. Рисунок 19. Тонкостенный КГД со стенкой толщиной 1 мм с композитным покрытием.
После изготовления ионизационной камеры она была наполнена рабочим веществом (ксенон с добавкой водорода), при этом масса рабочего вещества составила (600 ± 10) г.
Для работы КГД необходимо подать высокое напряжение на катод (корпус) и сетку, для подбора данных значений была собрана схема, представленная на Рисунке 20. Гамма-источник
В процессе испытаний менялись соотношения напряжений на корпусе (Uк) и сетке (Uс) КГД, при этом значение напряжения на одном из электродов фиксировалось, а второе варьировалось. Результаты измерений представлены на Рисунке 21. В качестве гамма-источника использовался изотоп 137Cs. Рисунок 21. Зависимость энергетического разрешения детектора от отношения напряжений Uкатод/Uсетка.
Из представленных данных было выбрано оптимальное соотношение напряжений Uкатод/Uсетка=1,5. В процессе обработки результатов учитывался вклад шумов электроники в ширину исследуемого пика (137Cs) благодаря измерению ширины пика генератора. Таким образом на Рисунке 21 предоставлено «чистое» энергетическое разрешение.
В качестве примера на Рисунке 22 приведен первый энергетический спектр от гамма-источника 137Cs и генератора при оптимальном значении отношения Uкатод/Uсетка.
После выбора оптимального соотношения напряжений на корпусе и сетке КГД была проведена подготовка его высоковольтного источника, который был помещен в тефлоновый корпус и залит изолирующим компаундом [29].
Зарядочувствительный усилитель. Для усиления сигнала, приходящего с анода КГД используется зарядочувствительный усилитель (ЗЧУ), созданный по принципу, описанному в работе [30]. ЗЧУ, используемый для тонкостенного КГД с толщиной стенки 1 мм, представлен на Рисунке 23.
После установки всех необходимых компонентов корпус КГД был обмотан фторопластовой лентой, выступающей в роли изолятора. Поверх этой ленты был нанесен слой фольги, служащей экраном, и еще один слой фторопластовой ленты. После этого детектор был готов для размещения его в защитном кожухе и работе (Рисунок 24).
Первый КГД со стенкой из нержавеющей стали толщиной 0,5 мм имел объем 4 литра. Его конструкция представлена на Рисунке 25. Рисунок 25. Модель КГД со стенкой толщиной 0,5 мм. Для данного детектора были проведены процедуры аналогичные тем, которые были выполнены с детектором со стенкой 1 мм. В качестве покрытия в данном случае использовалось стекловолокно.
Ионизационная камера после нанесения покрытия и приваривания крана. Толщина композитного покрытия в данном случае составила 2 мм. Далее к ионизационной камере, аналогично детектору со стенкой толщиной 1 мм, был подключен источник высоковольтного питания и ЗЧУ, а затем весь прибор был помещен в защитный кожух (Рисунок 29).
Рисунок 29. КГД со стенкой 0,5 мм объемом 4 литра. Стоит отметить, что ранее для детекторов объемом более двух литров внутри устанавливались специальные кольца, придерживающие экранирующую сетку, однако в данном приборе, в связи с тем, что его эксплуатация будет проводиться с блоком электроники, реализующим методику обработки сигналов, образующихся при взаимодействии гамма-квантов с рабочим веществом детектора ксеноном (Глава 3), нет необходимости в подобных конструкциях. Последствия дополнительных механических колебаний более длинной сетки в данном случае учитываются в процессе вычисления базовой линии в блоке электроники.
Перед окончательной сборкой 4-х литровый ксеноновый детектор был проверен на давление, было показано, что ионизационная камера выдерживает давление 80 атм., в то время как рабочее давление – 40 атм.
Для оценки эффективности регистрации (отношение числа событий в пике полного поглощения к полному числу гамма-квантов, испущенных источником) нового КГД были набраны энергетические спектры источников из набора ОСГИ с известной на момент измерения активностью. Источники располагались на расстоянии 30 см от края детектора. Зависимость эффективности регистрации от энергии гамма-квантов представлена на Рисунке 31.
Реализация метода обработки электрических импульсов с КГД
В начале апреля 2014 г. КГД объемом 2 литра вместе с блоком электроники, реализующим метод обработки электрических сигналов, были переданы в ФГУП «Аварийно-технический центр Минатома России», г. Санкт-Петербург. В период 7-11 апреля 2014 года сотрудниками данной организации в рамках учебно-тренировочных сборов в г. Саров были проведены испытания ксенонового гамма-спектрометра в полевых условиях.
Как видно из результатов, энергетическое разрешение ксенонового гамма-спектрометра почти в полтора раза лучше, чем у спектрометра с детектором из бромида лантана и почти в пять раз лучше, чем у традиционного спектрометра с детектором из иодида натрия. Для сравнения на данном рисунке приведен спектр, измеренный с помощью ППД.
Такой важный показатель как отношение амплитуды пика к уровню комптоновского плато оказывается для всех детекторов сравнимым (Таблица 1 и Рисунок 79). Таблица 1. Сравнение относительной эффективности регистрации в пике полного поглощения (отношения числа отчетов в пике полного поглощения к общему числу отсчетов в спектре) трех типов спектрометров.
Было проведено сравнение числа отсчетов в пике полного поглощения в единицу времени трех типов спектрометров (Таблица 2 и Рисунок 80). Таблица 2. Сравнение числа отсчетов в пике полного поглощения в единицу времени. кэВ 661 кэВ 1172 кэВ 1332 кэВ
Рисунок 80. Число отсчетов в пике полного поглощения. Для повышения эффективности регистрации для мобильной радиационной разведки можно использовать ксеноновый гамма-детектор большего объема, например, 4 литра. Стоит отметить, что данные испытания в рамках учебно-тренировочных сборов были первыми полевыми испытаниями новых ксеноновых гамма-спектрометров.
В период июнь – ноябрь 2014 г. в рамках договора между НИЯУ МИФИ и ФГУП ВНИИА были проведены исследования с помощью новых ксеноновых гамма-спектрометров, в частности двух литрового детектора с блоком электроники. Совместно с ФГУП ВНИИА с учетом требований ГОСТ 19868-74 [54] была разработана программа и методика испытаний гамма-спектрометров на основе сжатого ксенона, на основании которой были получены основные спектрометрические характеристики данной аппаратуры, такие как: энергетическое разрешения от энергии, эффективность регистрации от энергии гамма-квантов, эффективность регистрации от расстояния, а также нелинейность прибора, максимальная загрузка и изменение амплитуды сигнала с детектора в течение времени. На основание полученных спектрометрических характеристик была проведена оценка активности и массы образца 235U. Характеристики данного источника приведены в Таблице 3.
Источник 235U располагался на расстоянии 25 см от края поверхности детектора. Энергетический спектр данного источника представлен на Рисунке 81.
Спектр 235U, измеренный на расстоянии 25 см. Оценка активности 235U проводилась на основе измерения пика полного поглощения для линии 185, 7 кэВ. Активность источника рассчитывалась по формуле: Где Nрег – число зарегистрированных гамма-квантов; I – квантовый выход для линии 185,7 кэВ (0,63); – эффективность регистрации детектора для заданных энергии и расстояния (отношение числа событий в пике полного поглощения к общему числу гамма-квантов, испущенных источником).
Для оценки массы источника использовалась формула: Где - молярная масса изотопа; і\/2 - период полураспада; Na - число Авогадро (6, 021023 моль-1). Однако для более точной оценки массы урана необходимо учесть, что толщина бесконечно толстого слоя для 235U составляет 2,6 мм. Размеры контейнера согласно паспортным данным: цилиндр диаметром 10,6 мм и высотой 10,6 мм. Данный объект нельзя считать точечным. При наборе спектра детектор регистрирует излучение только от поверхностного слоя контейнера. Тогда число зарегистрированных гамма-квантов:
Согласно паспортным данным, обогащение 235U составляет не менее 96%. С учетом данной величины масса 235U равна (11,8±2,2) г, при этом паспортное значение составляет 9,76 г. 4.3 Сейсмический мониторинг с помощью КГД На сегодняшний день предсказание землетрясений является одним из наиболее актуальных вопросов современной науки. Одним из наиболее перспективных методов предсказания землетрясений является измерение концентрации радона-222 (222Rn), выделяющегося из горных пород. Предварительные исследования указывают на то, что предвестникам возможных землетрясений (за несколько суток) может служить некоторое увеличение концентрации 222Rn [55]. Современные приборы для прямого измерения концентрации радона, в которых используются газопродувные системы и соответствующие фильтры с последующим измерением альфа-частиц, возникающих при распаде Rn, являются не достаточно надежными. Одним из наиболее перспективных методов является регистрация линейчатого гамма-излучения его дочерних радионуклидов, в частности, 214Bi и 214Pb.
Имеется опыт использования сцинтилляционных детекторов для решения данной задачи [56]. Однако данная аппаратура имеет ряд недостатков. Во-первых, недостаточное энергетическое разрешение, которое, в частности, не позволяет различать гамма-линии 609 кэВ изотопа 214Bi и 583 кэВ 208Tl, дочернего изотопа тория, который является источником естественного фона. В экспериментах, описанных в работе [56], для анализа было выбрано энергетическое окно в диапазоне 250-700 кэВ, и для определения активности 222Rn в расчет брался темп счета всего спектра гамма-излучения в этом окне. Во-вторых, данный тип детекторов чувствителен к температурным вариациям, что существенно ограничивает место установки этой аппаратуры.
Таким образом для надежного выделения гамма-линий от дочерних ядер 222Rn необходим гамма-спектрометр с хорошим энергетическим разрешением, способный при этом стабильно работать в различных окружающих условиях. К подобному типу аппаратуры относятся новые ксеноновые гамма-спектрометры.
Первые эксперименты были проведены с двух литровым ксеноновым гамма спектрометром (КГС) в период с 19 марта по 13 мая 2015 г. в подвальном помещении Северо-Осетинского филиала Геофизической службы РАН (г. Владикавказ) [57]. Параллельно с КГС был установлен радонометр Sarad Radon Scout по альфа-излучению [58]. На Рисунке 83 представлена установленная гамма-спектрометрическая аппаратура.
Определение активности и массы образцов урана
В ходе первых тестов совместно с ФГУП «РФЯЦ ВНИИТФ» и ФГУП «РосРАО» была испытана возможность обнаружения и идентификации различных радионуклидов с коротким временем экспозиции. Так было показано, что источник 137Cs с активностью 9 кБк может быть обнаружен и идентифицирован КГС на расстоянии 5 см от детектора за (5-10) секунд. Обнаружение и идентификация проводились с использованием специального программного обеспечения, которое реализует метод 3, а также требования в отношении минимальной активности отдельных нуклидов (ОСПОРБ-99/2010). Время обработки для каждого спектра составляло менее 1 секунды. Активности исследуемых источников были в пределах (410) кБк, которые соответствуют требованиям сортировочного комплекса РАО.
В ходе испытаний было показано, что КГС работает стабильно при различных фоновых и акустических нагрузках, которые будут постоянно присутствовать во время работы комплекса.
Описаны результаты апробации новых ксеноновых гамма-спектрометров при проведении различных научных исследований: - Мобильная радиационная разведка (2014 г., ФГУП «Аварийно-технический центр Минатома России», г. Санкт-Петербург). Показано, что при использовании нового ксенонового гамма-спектрометра в жестких эксплуатационных условиях его характеристики оставались неизменными. - Определение активности и массы образцов урана (2014 г, ФГУП ВНИИА, г. Москва). Проведена оценка активности и массы (около 10 г) образца урана по интенсивности его гамма-линий. - Мониторинг концентрации радона по гамма-излучению его дочерних нуклидов с целью поиска возможных предвестников сейсмической активности Земли (2015 г., Северо-Осетинский филиал Геофизической службы РАН, г. Владикавказ, НТЦ Амплитуда, г. Москва). Показано, что новые ксеноновые гамма-спектрометры могут быть использованы для мониторинга концентрации радона путем измерения гамма-излучения продуктов его распада, а обнаруженные вариации можно рассматривать как предвестники землетрясений за несколько суток. Проведены сравнение и калибровка ксенонового гамма-спектрометра с сертифицированным оборудованием, предназначенным для измерения концентрации радона. - Сортировка и сегрегация радиоактивных отходов (2015 г., ФГУП «РФЯЦ ВНИИТФ», г. Снежинск). Показано, что новый ксеноновый гамма-спектрометр способен обнаруживать и идентифицировать радиоактивный источник активностью 9 кБк за 5-10 секунд и в случае превышения его активности сверх норм ОСПОРБ-99/2010 определить его как объект, относящийся к радиоактивным отходам.
Созданные ксеноновые гамма-спектрометры включены в состав научной аппаратуры космического аппарата «Интергелиозонд» для изучения гамма-вспышек на Солнце с близких расстояний в соответствии с программой Госкорпорации «Роскосмос» для изучения гамма-вспышек на Солнце с близких расстояний.
Основные научные результаты диссертационной работы заключаются в следующем:
1. Созданы ксеноновые гамма-спектрометры на основе тонкостенных ионизационных камер. Эти приборы обладают наилучшими на сегодняшний день характеристиками по сравнению с предыдущими образцами: - эффективность регистрации гамма-квантов малых энергий (в частности, 59,5 кэВ источника 241Ат) увеличена в несколько раз; - энергетический порог регистрируемых гамма-квантов уменьшен и составляет 30 кэВ; - масса аппаратуры уменьшена в (3-5) раз (в зависимости от ее чувствительного объема). Характеристики созданной гамма-спектрометрической аппаратуры дали возможность надежно определять изотопный состав радиоактивных и делящихся материалов, имеющих гамма-линии в области малых энергий (59,5 кэВ, изотоп 241 Am; 80 кэВ, изотоп 133Ва; 122 кэВ, изотоп 57Со), представляющие интерес для многих задач гамма-спектрометрии (сортировка и сегрегация радиоактивных отходов).
2. Разработан и реализован метод обработки в режиме реального времени электрических импульсов с ксеноновых гамма-детекторов, основанный на учете физических особенностей их формирования при регистрации гамма-излучения данными приборами.
3. Показано, что использование разработанного метода обработки импульсов позволило значительно улучшить спектрометрические характеристик ксеноновых гамма-спектрометров:
Северо-Осетинский филиал Геофизической службы РАН, г. Владикавказ (2015 г.), для проведения контроля за изменением концентрации радона по гамма-излучению продуктов его распада с целью поиска возможных предвестников сейсмической активности Земли.
Кроме того, созданные ксеноновые гамма-спектрометры включены в состав научной аппаратуры космического аппарата (КА) «Интергелиозонд» для изучения гамма-вспышек на Солнце с близких расстояний в соответствии с программой Госкорпорации «Роскосмос». Одним из основных требований таких исследований является минимизация массы научной аппаратуры, устанавливаемой на КА. Созданные ксеноновые гамма-спектрометры соответствуют этим требованиям, так как масса данной аппаратуры уменьшена в (3-5) раз по сравнению с ранее созданными образцами этих приборов при сохранении их чувствительного объема.
Ксеноновые гамма-спектрометры на основе тонкостенных ионизационных камер могут быть изготовлены с различными чувствительными объемами (от 0,2 до 6 литров). Это дает возможность при необходимости создавать приборы с высокой чувствительностью, зачастую превосходящую чувствительность гамма спектрометров на основе сцинтилляционных и полупроводниковых кристаллов. При этом увеличение чувствительного объема ксеноновых спектрометров не приводит к значительному увеличению их массы и ухудшению спектрометрических характеристик данной аппаратуры.
Созданные ксеноновые гамма-спектрометры занимают свою нишу в современной гамма-спектрометрии в различных задачах, где необходимо измерять гамма-излучения с высоким энергетическим разрешением в жестких условиях климатических и механических воздействий, в которых использование сцинтилляционных и полупроводниковых гамма-спектрометров является крайне сложным, а в большинстве случаев и не возможным.