Источник нейтрино на основе радионуклида 37Ar Джанелидзе Арсен Александрович

Содержание к диссертации

Введение

1 Разработка метода и создание установки экстракции,очистки и сбора 37аг 15

1.1. Исследование влияния технологических параметров на скорость растворения оксида кальция азотной кислотой 17

1.2 Создание макета установки экстракции, очистки и сбора 37аг 21

1.3 Создание установки экстракции, очистки и сбора 37аг 30

1.4 Результаты работы 49

1.5 Выводы 59

2 Разработка конструкции источника нейтрино 61

2.1 Технические требования к источнику нейтрино 62

2.2 Технологические требования, направленные на ограничение содержания 40аг в источнике нейтрино 63

2.3 Предварительные эксперименты для разработки конструкции источника нейтрино ...67

2.4 Конструкция источника нейтрино 72

2.5 Испытания источника нейтрино 75

2.6 Результаты разработки 81

3 Методы измерения активности источника нейтрино 83

3.1 Требования к методам измерения 83

3.2 Оценка систематических погрешностей используемых ядерных данных 83

3.3 Описание методов измерения количества и активности 37аг 84

3.4 Результаты измерения активности и количества 37аг 100

3.5 Выводы 108

Заключение 110

Список литературы 113

Приложение 1 111

• Исследование влияния технологических параметров на скорость растворения оксида кальция азотной кислотой
• Технологические требования, направленные на ограничение содержания 40аг в источнике нейтрино
• Предварительные эксперименты для разработки конструкции источника нейтрино
• Описание методов измерения количества и активности 37аг

Введение к работе

Последние годы в нейтринной астрофизике отмечены выдающимся достижением - решением проблемы солнечных нейтрино, являвшейся одной из наиболее актуальных проблем фундаментальной физики в течение нескольких десятилетий. Этот прогресс в многолетних исследованиях солнечных нейтрино достигнут введением в строй больших водных черепковских детекторов Super-kamiokande [1,2] и SNO [3-5], регистрирующих высокоэнергетические нейтрино от распада ⁸В в режиме реального времени и обладающих большой скоростью счета событий.

Данные, полученные на этих двух гигантских нейтринных телескопах, внесли очень важное дополнение к данным хлорного Homestake [6,7] и галлие-вых SAGE [8-Ю] и GALLEX/GNO [11-13] радиохимических экспериментов и эксперимента Kamiokande [14], в которых измерен поток солнечных нейтрино значительно меньший по сравнению с предсказаниями Стандартной Солнечной Модели (ССМ) [15-17]. Расхождение результатов этих экспериментов и теории составляло многие годы суть широко известной проблемы солнечных нейтрино.

Сравнение данных Superkamiokande по упругому рассеянию солнечных нейтрино на электронах с данными SNO по заряженным токам показывают, что вместе с электронными нейтрино на Землю от Солнца приходят нейтрино других ароматов. Объединенный анализ результатов всех этих экспериментов дает убедительное свидетельство того, что часть электронных нейтрино, образующихся в термоядерных реакциях на Солнце, на своем пути к Земле меняет свое ароматное состояние.

Таким образом, изящное решение проблемы солнечных нейтрино, предложенное С.П.Михеевым и А.Ю.Смирновым [18-21], получившее впоследствии название эффекта Михеева-Смирнова-Вольфенштейна (MSW), основанное на предположении резонансного усиления нейтринных осцилляции в веществе

4 Солнца, получило экспериментальное подтверждение. Результаты эксперимента KamLAND [22,23], в котором ведется регистрация антинейтрино от ядерного реактора на расстоянии -180 км, значительно ограничили область возможных значений осцилляционных параметров для электронных нейтрино, заключив их в области LMA (большого угла смешивания), определив, таким образом, энергетическую зависимость так называемого «фактора выживания» - вероятность того, что нейтрино сохранит свой аромат на пути к Земле.

Открытие нейтринных осцилляции дает принципиально новые возможности в исследовании свойств нейтрино и физики Солнца, Реакции слияния протонов внутри Солнца (см. табл.0.1) представляют идеальный для исследования источник электронных нейтрино низких энергий с хорошо определенными интенсивностью, энергетическим спектром и ароматом.

Таблица 0.1

Термоядерные реакции рр- и CNO-циклов в Солнце по ССМ [24]

Расстояние в одну астрономическую единицу, огромная масса Солнца и магнитные поля в его недрах - все это дает уникальную возможность для изучения нейтрино в вакууме, веществе и магнитных полях.

Глобальный анализ данных всех солнечных нейтринных экспериментов с учетом параметров нейтринных осцилляции позволил определить величины

потоков солнечных нейтрино от рр-реакций и распада В [25, 26], которые на

5 хорошем уровне точности находятся в согласии с величинами, предсказанными

сем.

Регистрация низкоэнергетической части спектра солнечных нейтрино (<2 МэВ) дает уникальную возможность для исследования нейтрино от рр-реакций, распада Be, и CNO цикла, которые ответственны за 99,5 % рождаемых в Солнце нейтрино. Прямое наблюдение этого спектра позволит измерить нейтринную светимость Солнца, которая прямым образом и точно подведет итоги предсказаниям ССМ.

Ряд новых детекторов, которые могут регистрировать нейтринное излучение Солнца в этом диапазоне энергий, сейчас находятся на различных стадиях сооружения и планирования. В ближайшее время ожидается ввод в строй в Национальной подземной лаборатории Италии Гран Сассо сцинтилляционного детектора BOREXINO [27], предназначенного для регистрации нейтрино от распада ⁷Ве. В Японии в пределах нескольких лет планируется провести модернизацию эксперимента KamLAND также для регистрации нейтрино в этом диапазоне энергий. В международном проекте LENS [28] идут интенсивные исследования создания детектора на основе ^lj5ln, который может позволить наблюдать весь спектр низкоэнергетических нейтрино, начиная со 115 кэВ (см. рис.0.1).

Для того чтобы быть уверенным в правильном отклике этих детекторов на нейтрино низких энергий, они должны быть откалиброваны интенсивными искусственными источниками нейтрино с энергией ~1 МэВ. В силу чрезвычайно малого сечения взаимодействия нейтрино с мишенью детекторов необходимы источники интенсивностью на уровне 1-2 МКи,

Настоящая работа посвящена созданию источника нейтрино с энергией 814 кэВ, рождаемых в реакциях электронного захвата при распаде Аг. До этого в мире было создано 3 источника подобного рода с энергией нейтрино 746 кэВ на основе ⁵¹Сг интенсивностями 1,67 МКи, 1,86 МКи в эксперименте GALLEX [29, 30] и 0,517 МКи в эксперименте SAGE [31, 32] для прямой про-

верки эффективности регистрации нейтрино низких энергий в галлиевых радиохимических экспериментах.

Представляемый здесь источник на основе Аг является новым источником нейтрино с энергетическими линиями, близкими к энергетическим линиям нейтрино от распада Be, входящих в область солнечного нейтринного спектра, которая представляет наибольший интерес для изучения механизма нейтринных осцилляции.

SNO, SuperK|

KamioKa nde и

^

Ga-71

CI-37

-1—I—I I 'I I

io"

Borexino

t—і—I I I

Энергия нейтрино, МэБ

Рис.0.1. Энергетические спектры солнечных нейтрино по Стандартной солнечной модели от всех источников, перечисленных в табл.0.1. Нормировка спектров соответствует ожидаемым потокам нейтрино на Земле. Вверху указаны пороговые значения энергии нейтрино для различных экспериментов (действующих - сплошной линией, разрабатываемых - пунктирной).

Создание этого источника имеет две цели - (1) калибровка галлиевого нейтринного телескопа в эксперименте SAGE, что дает проверку ядерных пере-

7 ходов, характерных для захвата нейтрино от ⁷Ве на ^7!Ga, и (2) разработка и ап-

робирование методов создания источников нейтрино на основе Аг интенсивностью 1-2 МКи для калибровки создаваемых и планируемых солнечных нейтринных телескопов для регистрации солнечных нейтрино низких энергий.

Впервые Аг как источник солнечных нейтрино был предложен Хаксто-ном [33]. Изотоп Аг обладает рядом важных преимуществ над остальными изотопами, испускающими нейтрино при электронном захвате: ⁶⁵Zn, ⁵¹Cr, ^Ь2Еи [34-36]. В табл.0.2 произведено сравнение характеристик радиоизотопов ^э1Сг и ³⁷Аг. Из таблицы видно, что по всем характеристикам (для калибровки детекто-

ров по нейтрино от Be) источник на основе Аг превосходит источник на основе ^D Сг. Кроме того, источник иа основе Аг идеально подходит для калиб-ровки радиохимического детектора солнечных нейтрино на основе I, имеющего порог 789 кэВ [37].

Таблица 0.2

Сравнительные характеристики радиоизотопов Сг и Аг

В значительных количествах Аг может быть получен двумя путями:

активацией изотопа ^j6Ar в потоке тепловых нейтронов;

в потоке быстрых нейтронов из реакции ⁴⁰Са(п, а)³⁷Аг.

В 1988 г. Хакстон [33] детально рассмотрел первый способ. Сечение реакции ³⁶Аг(п, у)³⁷Аг составляет 5,2±0,5 барн, тогда как сечение реакций (п, а) и

8 (n,p) для ³⁷Ar составляет 1970±330 и 69±14 барн, соответственно. Проблема «выгорания» нарабатывающегося изотопа Аг приводит к тому, максимально достижимое соотношение Аг/ Аг составляет 0,0025. Это ограничение приводит к тому, что для наработки 1 МКи ³⁷Аг необходимо облучение 4,3 кг мишени, содержащей ³⁶Аг с обогащением ~90 % (естественное содержание -0,337 %), в реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов 10^ь см"²-с"'.

Размещение такого количества аргона в высокопоточном реакторе в жидком состоянии или под давлением представляется сомнительным (как с точки зрения реакторной физики, так и с токи зрения безопасности). Кроме того, создание компактного источника нейтрино потребует последующего разделения изотопов аргона. Разделение изотопов такой активности чрезвычайно сложно и дорого. Возможный способ избежать «выгорания» образующегося ³⁷Аг - это изотопное разделение "Аг и ^J/Ar в процессе облучения на реакторе, что в настоящее время представляет лишь теоретический интерес [38].

Второй способ наработки Аг был исследован в 1992 г. В.Н. Гавриным и др. [38]. Для реакции Са(п, а)³⁷Аг максимум сечения ~0,2 барн достигается в области энергий 5...7 МэВ (см. рис.0.2) при этом существенный рост сечения реакции начинается только с энергий нейтронов более 2 МэВ. Авторами работы [28] было показано, что для создания источника нейтрино высокой интенсивности на основе ³⁷Аг необходимо сотни килограммов вещества мишени разместить в непосредственной близости от источника быстрых нейтронов с потоками І0¹⁴... 10¹⁵ см"²-с^-1. При этом источник не должен содержать тепловых нейтронов (во избежание «выгорания» изотопа ³⁷Аг) и материал мишени не должен сильно влиять на поток и спектр нейтронов.

Этим условиям удовлетворяют только реакторы на быстрых нейтронах (типа БН-600 в России, Рнепіх во Франции и Monju в Японии). Единственным стабильно работающим быстрым реактором в настоящее время является реактор БН-600, расположенный на площадке Белоярской атомной станции. Наиболее оптимальным местом для размещения кальцийсодержащего вещества (мишени) с токи зрения минимальности «возмущения» активной зоны и, следова-

тельно, затрат на проведение облучения является не сама активная зона, а ячейки боковой зоны воспроизводства (БЗВ), граничащие непосредственно с ней (первый ряд БЗВ). При этом реактор сохраняет все свои технические параметры, и облучение мишени незначительно влияет на его работу [39].

Энергия, МэВ

Рис.0.2. Сечение реакции ⁴⁰Са(п, а)³⁷Аг

Авторами работ [38] были проанализированы различные варианты материала мишени. В качестве кальцийсодержащего вещества были рассмотрены как сам металлический кальций, так и его соединения (см. табл.0.3). Основными критериями при выборе материала являлись максимальное содержание кальция в единице объема, пригодность для использования в реакторе на быстрых нейтронах (отсутствие легких элементов), высокая радиационная стойкость, сохранение свойств при радиационном разогреве (стабильность фазового состояния, приемлемое равновесное давление), возможность извлечения образовавшегося аргона из материала. Из табл.0.3 следует, что этим критериям в наибольшей мере соответствует сам металлический кальций, его оксид и нитрид.

10 Авторами работы [40,41] произведены расчеты наработки Аг для нарабатывающего элемента НЭЛ (см. рис.0 3) с различными материалами мишени для первого ряда БЗВ реактора БН-600 (см. рис.0.4).

Таблица 0.3 Характеристика соединений кальция

О 20 40 60 80 100 120 140 160 180

время облучения,сутки

Рис.0.3. Временная диаграмма наработки Аг

Рис.0.4. Принципиальная конструктивная схема ИЭЛ:

1 - таблетка мишени СаО; 2 - оболочка; 3 - узел мембранный; 4 - пробка; 5 - головка; 6 - пружина.

Необходимо отметить, что Са и СаО совместимы с радом марок аусте-нитных сталей - например ЭИ 847 (с учетом радиационной и термической стойкости) и эти стали, могут быть использованы для изготовления облуча-тельного устройства [42].

Учитывая все вышесказанное, в качестве материала мишени был выбран оксид кальция. В нарабатывающем элементе [43,44] оксид кальция размещается в виде таблеток изготовленных методом холодного прессования порошка СаО с последующим спеканием [45,46]. Данная технология обеспечивает изготовление таблеток с плотностью -2,94 г/см³.

Облучение НЭЛ с СаО в реакторе БН-600 с потоком нейтронов 2,3-10¹⁵ см"²-с"' (1,7-10¹⁴ см"²-с"' с энергией более 2 МэВ) [47] производилось в

12 два этапа. На первом этапе в реактор были установлены два опытных НЭЛ для уточнения физических характеристик облучения и отработки технологии экс-

тракции, очистки и сбора Аг, Расчеты наработки Аг, представленные на рис.0.3, произведены на основе экспериментальных данных полученных после экстракции аргона из опытных НЭЛ. На втором этапе (в 46 микрокампанию) в реактор было установлено 19 НЭЛ с общим количеством оксида кальция 330 кг. Время облучения НЭЛ в реакторе на обоих этапах составляло 160 суток.

Скорость наработки Ge в галлии из реакции Ga(v_e,e") Ge рассчитывается по формуле

_P = p-N_g-f_rA-a-S/M,

л ОТ 1

где р = 6,095 г/см -плотность галлия; .V_tJ =6,025-10 моль" - постоянная Аво-гадро; /=0,399 атомов ^7,Ga/aTOM Ga; Л = 3,2-10²¹ распадов ³⁷Аг/сутки на 1 МКи; о- = 70і2 .10⁴⁶ см² - сечение взаимодействия нейтрино [Bahcall PRC 56 (1977) 3391]; S =12,6 см - длина пути нейтрино в галлиевой мишени; М = 69,72 г/моль - молекулярный вес Ga, Подставив численные значения в формулу, получим ^=34,2 атома Ge/сутки - скорость наработки Ge для источника нейтрино на основе Аг активностью 1 МКи.

Погрешность калибровки нейтринного телескопа SAGE не должна пре-вышать 10 %, что соответствует стартовой скорости наработки Ge - не менее 13,7 атомов/сутки. Таким образом, активность источника нейтрино на основе ^лАг не должна быть ниже 0,4 МКи на момент начала калибровки телескопа.

Ранее работы по изучению процессов экстракции из кальций содержащих

материалов, последующей очистке и сбору Аг проводились только в лабораторных масштабах. Так в работе [48] описан метод и установка для извлечения

Аг из облученного Са. Стандартная порция извлекаемого Аг не превышала

-in

10 мКи. В работе [49] описана установка для извлечения Аг из Са и СаО. Ак-тивность Аг не превышала 1 мкКи.

Целью настоящей работы является разработка метода и создание источ-ника нейтрино на основе радионуклида Аг активностью 400 кКи. Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

разработать метод экстракции радионуклида Аг из материала мише-ни (облученной в реакторе), метод очистки и сбора Аг в источник;

на основе разработанных методов создать установку экстракции, очи-

стки и сбора Аг;

разработать, испытать и сертифицировать конструкцию источника нейтрино;

отработать методы измерения активности источника нейтрино на основе радионуклида ³⁷Аг;

изготовить источник нейтрино и произвести прецизионные измерения его активности.

Прикладная ценность работы состоит в следующем:

1. произведена калибровка галлиевого нейтринного телескопа на Баксан-ской нейтринной обсерватории, что дало проверку ядерных переходов, характерных для захвата нейтрино от ⁷Ве на ^7,Ga;

2. разработаны и апробированы методы создания источников нейтрино на основе ³⁷Аг интенсивностью 1-2 МКи для калибровки нового поколения солнечных нейтринных телескопов для регистрации солнечных нейтрино низких энергий.

На основе разработанных методов планируется создание источника нейтрино на основе радионуклида ³⁷Аг активностью 2 МКи.

Научная новизна диссертационной работы состоит в том, что в ней впервые:

получен интенсивный газовый источник нейтрино на основе радио-нуклида Аг активностью более 400 кКи;

экспериментально исследована наработка радионуклида Аг в мишени на основе СаО, облученной в реакторе на быстрых нейтронах;

разработан метод растворения мишени на основе СаО, облученной в реакторе на быстрых нейтронах, непосредственно в нарабатывающем элементе (НЭЛ);

14 разработан метод очистки и сбора радионуклида Аг при растворении мишени на основе СаО;

разработана и сертифицирована конструкция источника нейтрино на основе радионуклида ³⁷Аг; проведены прецизионные измерения количества и активности радио-нуклида Аг в источнике нейтрино активностью ~400 кКи.

На защиту выносятся следующие результаты:

метод экстракции радионуклида ³⁷Аг из мишени на основе СаО (облу
ченной в быстром реакторе), метод очистки и сбора ³⁷Аг в источник;

установка экстракции, очистки и сбора радионуклида Аг;
¹ конструкция источника нейтрино;

методы и результаты измерения активности источника нейтрино на
основе радионуклида ³⁷Аг.

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и двух приложений. Общий объем диссертации 126 станиц, в том числе 31 рисунок и 30 таблиц. Список литературы содержит 80 наименований.

Главы диссертации изложены в следующей последовательности:

Исследование влияния технологических параметров на скорость растворения оксида кальция азотной кислотой

Автором данной работы было исследовано извлечение Аг из облучен-ных таблеток оксида кальция (р=2,9 г/см) в диапазоне температур Ю00...1200С. Экспериментально показано, что при температуре 1200С скорость выхода Аг из таблеток СаО не превышает ОД %/час. Это практически исключает возможность использования метода термической обработки для из-влечения Аг из мишеней, изготовленных из прессованного оксида кальция, при создании источника нейтрино. При проведении данных исследований было установлено следующее: а) после облучения в свободном пространстве НЭЛ будет содержаться до нескольких процентов от общего количества наработанного Аг; б) при реакторном облучении таблетки СаО склонны к распуханию и их последующее свободное извлечение из оболочки мишени не гарантировано. Полученные результаты привели к заключению о том, что извлечение 37Аг из СаО необходимо проводить непосредственно в НЭЛ. При этом вскрытие НЭЛ необходимо осуществлять в герметичном устройстве для предотвращения потери части 37Аг. Извлечение Аг из облученного оксида кальция методом растворения азотной кислотой по реакции CaO+2HNO Ca(N03)2+H20 описано в работах [49-51]. Для растворения оксида кальция использовался 10 % раствор азотной кислоты из расчета 40-50 мл раствора на 1 г СаО. Растворению подвергались образцы СаО весом 1-2 г. Получаемый раствор был полностью прозрачен, без видимых следов нерастворимых осадков. Предполагалось, что изменение фазвого состояния мишени при растворении гарантирует полный выход Аг. Удаление 37Аг из образовавшегося раствора достигалось продувкой гелием при интенсивном перемешивании. Необходимо отметить, что в вышеуказанных работах при растворении оксида кальция азотная кислота использовалась с 3-5 кратным запасом. При создании источника нейтрино активностью более 400 кКи подобная практика неприемлема, поскольку необходимо растворить сотни килограмм СаО. В этом случае принципиальной становится проблема минимизации количества жидких радиоактивных отходов (ЖРО). Кроме того, необходимо обеспечить скорость растворения, позволяющую переработать 19 нарабатывающих элементов с СаО за время 10 суток ( 30 % от периода полураспада Аг). Таким образом, необходимо оптимизировать процесс растворения оксида кальция с точки зрения скорости растворения СаО и объема образующихся ЖРО.

Целью исследований являлась оптимизация этих параметров, а также количественная оценка поступления газообразных примесей в газ-носитель при растворении СаО для разработки системы очистки. Необходимо отметить, что скорость растворения оксида кальция прямо пропорциональна площади его поверхности, поэтому при отработке технологии необходимо использовать прессованный СаО изготовленный по той же технологии, что и материал мишени.

Для растворения использовались образцы прессованного оксида кальция (р=2,9 г/см ) массой 4...6 г и азотная кислота марки «хч» в диапазоне концентраций 6..,23 масс.%. Концентрация кислоты определялась титрованием щелочью с погрешностью ± 2 %.

Исследование влияния одного из параметров на скорость растворения СаО проводилась таким образом, чтобы значения остальных параметров оставались неизменными (в пределах 10 %).

При растворении образцы СаО известной массы помещались в термостойкие стаканы (250...400 мл) с соответствующим раствором кислоты, выдерживались при перемешивании определенное время (2...4 мин), фиксируемое по секундомеру. Затем нерастворившиеся образцы СаО извлекались из раствора и взвешивались на весах ВЛР-200. Объем раствора кислоты брался как двукрат 18 ный к стехиометрическому количеству, необходимому для полного растворения оксида кальция. Термостатирование раствора осуществлялось либо на терморегулируемой водяной бане, либо переменным использованием водяной и снеговой бани. Температура раствора определялась при помощи ртутного термометра с погрешностью 0,5С. Концентрация нитрата кальция определялась титрованием с погрешностью + 3 %.

Для оценок использовалась относительная скорость растворения (УшнУ ! мш\ рассчитанная по формулегде Am - масса растворенного оксида кальция, г; тисх - масса исходного оксида кальция, взятого для растворения, г; t - время растворения, мин,

Данные по исследованию скорости растворения СаО от концентрации азотной кислоты приведены на рис. 1.1. С увеличением концентрации азотной кислоты в растворе в диапазоне 6,4....23 масс. % скорость растворения оксида кальция в ней возрастает. Причем с ростом концентрации азотной кислоты темп роста скорости растворения снижается. Так, например, средний темп роста скорости растворения в диапазоне концентраций азотной кислоты О.. .12 масс. % в 4 раза превосходит средний темп роста скорости растворения в диапазоне концентраций азотной кислоты 12...23 % масс. С другой стороны с ростом концентрации азотной кислоты в растворе растет давление паров НЫОз над раствором. Что приводит к росту нагрузки на систему газоочистки. Учитывая вышесказанное, было рекомендовано проводить растворение СаО в растворе азотной кислоты с концентрацией 18±2масс.% в начале растворения и 10±1 масс. % в конце растворения.

Данные по исследованию скорости растворения оксида кальция в азотной кислоте (концентрация HN03 14 масс.%, содержание нитрата кальция 0...6,2 г/л) при различных температурах приведены на рис Л .2.

Данные по зависимости скорости растворения оксида кальция в азотной кислоте (13 масс.%) от содержания нитрата кальция в растворе при температуре 20±1С приведены на рис. 1.3. Из полученных данных видно, что с увеличением концентрации нитрата кальция в растворе в диапазоне 0...650 г/л скорость растворения СаО снижается и может быть экстраполирована полиномиальной зависимостью третьей степени. Растворы нитрата кальция с концентрацией около 500 г/л подвергаются расслоению, при высыхании на трубопроводах возможно образование кристаллов, С другой стороны с увеличением концентрации нитрата кальция в растворе снижается объем жидких радиоактивных отходов и растворенных в них газов (в том числе и Аг). Учитывая вышесказанное, рекомендовано максимальное значение концентрации нитрата кальция в растворе ограничить величиной 410±20 г/л.

Технологические требования, направленные на ограничение содержания 40аг в источнике нейтрино

У НЭЛ с СаО (см. рис.0.4) отрезается верхний узел с головкой 5. При этом герметичность внутренней полости НЭЛ обеспечивается мембраной 3. НЭЛ закрепляется головкой нижнего концевого элемента к защитной пробке 5 и загружается в емкость растворения, как показано на рис. 1.7. Стопорные элементы пробки 5 предотвращают касание мембраной 2 ножа 4. Емкость растворения герметизируется, опрессовывается гелием при давлении 0,15 МПа и вакуумируется мембранным насосом НВ1 (вакуумирование осуществляется до остаточного давления 5 кПа, после чего емкость ЕР заполняется гелием до атмосферного давления и операция повторяется 3 раза). ся разблокирование стопорных элементов за- Са0; 4.нож; 5-защитная пробка; 6 щитной пробки 5 и перемещение мишени вниз механический привод; 7-защитный до полного вскрытия мембраны 2 ножом 4. контейнер.

По мановакууметру М5 фиксируется изменение давления в емкости ЕР (см. рис. 1.6). Насосом НЦ из емкости рабочего раствора ЕРР производится подача раствора HNO3 непосредственно в мишень по центральной трубе емкости растворения, на которой закреплен нож. По мере растворения таблеток СаО мишень под действием гравитации оседает вниз. Таким образом, автоматически обеспечивается максимальная скорость растворения СаО в струе раствора HNO3. Посредством крана К5 устанавливается расход раствора 6±0,5 м3/ч, контроль осуществляется по ротаметру УРЗ. Циркуляция раствора в режиме растворения СаО осуществляется по контуру ЕРР-НЦ-ЕР-ЕРР. Подача газа-носителя (гелия) в раствор осуществляется через вентили В10 и В11 с расходом 0,4±0,1 м /ч. При движении по тракту газ-носитель с Аг поступает в теплообменник Т02, где происходит удаление влаги из гелия до уровня менее 7 г/м . Сконденсированная влага стекает в емкость ЕРР. Далее газ-носитель с Аг поступает в адсорбер цеолитовый ФАЦ, состоящий из двух последовательно соединенных аппаратов для раздельного поглощения при комнатной температуре влаги и С02,.

Динамическая адсорбционная емкость цеолита NaX по парам воды в условиях очистки газа-носителя составляет не менее 5,5 % масс. [59]. Использование загрузки из 30 кг цеолита NaX в первом аппарате ФАЦ обеспечивает поглощение не менее 1,65 кг Н20 до регенерации (т.е. обеспечивает тройной запас по емкости).При выборе цеолита для очистки в газа-носителя от С02 в ФАЦ определяющим фактором являлась максимальная адсорбционная емкость. При температуре 20С и равновесном давлении С02 равном 200 Па адсорбционная емкость цеолитов СаХ, СаА, СаА-4В и СаЕН-4В соответственно составляет 15,27, 47 и 82 мг/г. Значение величины адсорбции по С02 в динамических условиях из гелия (при температуре 20С, Рсо2 = 200 Па, РНе = 0,1 МПа, V = 0,05 м/с) для цеолитов СаА и СаЕН-4В соответственно составляет 8,2 и 32,2 мг/г [60]. Из представленных данных видно, что цеолит СаЕН-4В имеет наибольшую адсорбционную емкость по С02. Использование загрузки из 30 кг цеолита СаЕН-4В во втором аппарате ФАЦ обеспечивает поглощение не менее 480 л С02 в условиях адсорбции (т.е. обеспечивает тройной запас по емкости).

После фильтра ФАЦ газ-носитель с 37Аг поступает в фильтр ФТВ1, состоящий из двух последовательно соединенных аппаратов, в которых при температуре 900С на титановой губке ПТХ-2 происходит поглощение примесей N2, 02, NO.

Титановая губка ПТХ-2 в динамических условиях при очистке гелия от примесей N2 и 02 поглощает 23 и 41 л газа/кг при температурах 900С и 950С, соответственно [61]. Использование загрузки из 2,6 кг титановой губки только в одном аппарате (второй является резервным) ФТВ1 обеспечивает поглощение 60 л азота и кислородсодержащих примесей. Кроме того, загрузка из 1,6 кг титановой губки в ФТВ2 (tpa6=950oC) обеспечивает поглощение 66 л азота и кислородсодержащих примесей. Что в сумме обеспечивает более чем двукратный запас по емкости.

После фильтра ФТВ1 газ-носитель с Аг поступает в фильтр криоадсор-бер ФКА1, где при температуре -196С на активированном угле СКТ-4 (т=1,9 кг) происходит полное поглощение Аг из гелия. Выбор сорбента и расчет его количества в криоадсорберах ФКА1 и ФКА2 произведен на основе результатов изложенных в работах [62,63], Контроль полноты адсорбции 37Аг из гелия осуществляется посредством ионизационных камер ИК-1 и ИК-2, установленных на входе и выходе криоадсорбера ФКА1. Гелий после криоадсорбе-ра ФКА1 через расходомер УР5 сбрасывается в вентиляцию.

Взаимодействие азотной кислоты с оксидом кальция протекает по реакции Тепловой эффект реакции 183 кДж/моль [52]. Температура рабочего раствора поддерживается посредством водоохлаждаемого теплообменника ТОЇ (S=l м2, QfbO=0...1500n/4)B диапазоне42...52С.

Концентрация азотной кислоты в рабочем растворе поддерживается в диапазоне 10... 18 масс.%, для чего из бакаБК периодически направляется порция HN03 коїщ. в емкость ЕРР (по 10 л через 25±5 минут).

Концентрация азотной кислоты при растворении определяется титрованием 1,0 N раствором NaOH с погрешностью ± 2 %, нитрата кальция - титрованием трилоном Б с индикатором мурексидом с погрешностью ±10% [64]. Чувствительность метода 1,0 мг/л. Отбор пробы объемом 1±0,2 мл осуществляется через кран К7.

Предварительные эксперименты для разработки конструкции источника нейтрино

Для исследований был изготовлен макет ампулы источника (#40 мм, высота 100 мм, внутренний объем 93 см3). Для получения данных по сорбции (де-сорбции) газообразного аргона в макет ампулы помещалось 30 г (-75 см ) активированного угля СКТ-4. Первичная активация активированного угля проводилась в вакууме (р 1 Па) в течение 1 часа при температуре 300С. Последующая активация, проводилась в вакууме (р 1 Па) в течение 1 часа при температуре 100С. Для охлаждения до температуры -196С ампула погружалась в сосуд Дьюара с жидким азотом.

Изучение данных по сорбции и конденсации аргона проводилось при по-даче в макет ампулы до 10 л газа, поскольку Аг (ожидаемое количество 2,5 л) неизбежно будет загрязнен некоторым количеством других изотопов аргона (прежде всего 40Аг).

На рис.2.1 представлены изотермы адсорбции аргона активированными углями СКТ-4, АГ-2 и цеолитом 5А (СаА) при температуре -196С. Изотерма адсорбции аргона активированным углем СКТ-4 построена по экспериментальным данным полученным автором этой работы, а изотермы адсорбции аргона активированным углем АГ-2 и цеолитом 5 А построены по данным работы [74]. Из рисунка видно, что по адсорбционной емкости по аргону (аАг) активированный угль СКТ-4 значительно превосходит активированный угль АГ-2 и цеолит 5А.

На рис.2.2 приведены зависимости давления аргона в макете ампулы, погруженной в жидкий азот, от количества адсорбированного на активированном угле аргона при скоростях подачи аргона в ампулу 0,14; 0,28; 0,41 и 0,79 л/мин. Из рисунка видно, что при достижении давления аргона в макете ампулы значения 207,7 мм рт. ст. одновременно с адсорбцией газа на активированном угле начинается процесс конденсации аргона. Причем, скорость подачи аргона оказывает существенное влияние на количество адсорбированного аргона до начала его конденсации. Так при Q=0,14 л/мин. конденсация аргона начинается после адсорбции более 9 л газа, тогда как при Q=0,79 л/мин. конденсация аргона начинается уже после адсорбции 4 л газа.

При исследовании конденсации аргона (см. рис.2.2) активированный уголь в макет ампулы не загружался. При конденсации аргона давление в ампуле всегда было ниже давления в тройной точке (РАг=516,86 мм рт. ст) и конденсация газообразного аргона проходила сразу в твердое состояние (минуя жидкую фазу). При конденсации аргона при температуре -196С особое внимание уделялось исследованию возможности перемораживания запорного устройства ампулы источника.

Кинетика заполнения аргоном макета ампулы источника нейтрино представлена на рис.2.3. Из рисунка видно, что за 1 ч при подаче 3 и 5 л аргона макет ампулы поглощает более 99,99 % аргона. По результатам исследований были подготовлены исходные данные для разработки ампулы источника нейтрино на основе Аг [62,63]: используемый адсорбент - активированный уголь СКТ-4; количество адсорбента в ампуле источника - 20...40 г (уточняется после разработки запорного вентиля для ампулы источника); рекомендуемая емкость адсорбента - до 300 см /г; рекомендуемая скорость подачи аргона при заполнении источника -не более 0,14 л/мин.; рекомендуемое время выдержки ампулы источника в жидком азоте после заполнения - не менее 1 часа (для установления равновесного давления); рабочее давление в ампуле источника - 1,5...3,0 МПа (уточняется после разработки запорного вентиля для ампулы). При переработке двух опытных НЭЛ, облученных в реакторе БН-600, извлеченный радионуклид 37Аг был собран в два макета ампулы источника нейтрино (для каждого НЭЛ отдельно). Для экспериментальной проверки поглощения конструкциями источника внутреннего тормозного излучения 37Аг и исследования внешнего у-излучения от источника выполнены измерения мощности дозы от макетов ампул и макетов источника, заполненных Аг.

Измерения выполнялись в свободной геометрии. Расстояние от источника и детектора до пола -1,5 м, до стен и потолка более 3 м. Расстояние от центра ампулы или источника до центра детектора устанавливалось с погрешностью ±2 см. Отклонение ориентации торца детектора на центр источника ±0,05 стерадиан.

В измерениях использовались радиометры ДРГ-05М и МКС-01Р со сцинтилятором на основе полистирола с добавками дибромбензола диаметром 40 мм, толщиной 25 и 40 мм, соответственно. Перед измерениями радиометры были откалиброваны образцовым источником 90Sr+90Y. Предел допустимой основной погрешности измерения мощности дозы для обоих радиометров не превышает ±20 %.

Активность Аг, находящегося в макетах ампул (источника), была определена калориметрическим методом с погрешностью ±6 %. Величина активности во время выполнения различных измерений изменялась в диапазоне от 18 до 12 кКи.

Результаты измерений отпор мир ованные на единичную (1 Ки) активность Аг показаны на рис.2,4. Экспериментальные значения мощности дозы описываются в виде функции обратной квадрату расстояния с доверительной границей случайной погрешности ±26 и ±16 % для ампулы и источника, соответственно. Здесь же показаны результаты расчетов с использованием программы MicroShield 4.0.

Описание методов измерения количества и активности 37аг

С использованием отработанных методов проведены измерения количества и активности 37Аг в макетах источника нейтрино, полученных при переработке двух опытных НЭЛ с СаО, облученных в реакторе БН-600. Общая активность 37Аг в двух макетах источника нейтрино в пересчёте на момент окончания облучения (14.04.2003) по данным методик О, , О составила 67±4; 71,65±1,3 и 71,4±3,5 кКи, соответственно.

Проведены прецизионные измерения количества и активности Аг в источнике нейтрино, полученном при переработке 19 НЭЛ, облученных в реакторе БН-600. Измерения количества и активности 37Аг методами О, , произведены перед отправкой источника на Баксанскую нейтринную обсерваторию (БНО), а измерения методом О проведены после возврата источника в ИРМ. Взвешенное среднее значение активности Аг в источнике (по результатам измерения четырьмя независимыми методами) в пересчете на 12— 29.04.2004 составило 416±3 кКи. Расхождение между результатами измерения активности различными методами не превысило 1,2 %.

Намечены дальнейшие пути снижения погрешности измерения по всем методам измерения: - использование для анализа состава газа (в измерениях О) специализированного изотопного масс-спектрометра; - использование преобразователя абсолютного давления с пределом допускаемой основной погрешности не более ОД % и встроенным цифровым индикатором давления (для измерений ); - использование весов (для измерений) с пределом допускаемой погрешности взвешивания не более ±10 мг (предел взвешивания 1 кг); - доработка тепловой и электрической схем калориметра с целью повышения надежности измерений, снижения теплового дрейфа и электрических шумов. Разработан и апробирован метод создания источников нейтрино на основе радионуклида 37Аг интенсивностью 1-2 МКи для калибровки солнечных нейтринных телескопов, создаваемых и планируемых для регистрации солнечных нейтрино низких энергий. 1, В ходе проведения исследовательских и конструкторско технологических работ разработаны: - метод извлечения Аг из нарабатывающих элементов путем растворе ние СаО (непосредственно в НЭЛ) в потоке азотнокислого раствора; - метод очистки и сбора Аг в основу, которого положены такие физи ко-химические процессы как конденсация, адсорбция (на цеолитах NaX и СаЕН-4В), абсорбция (на титановой губке ПТХ-2) и криоад сорбция (на активированном угле СКТ-4). 2. На основе разработанных методов создана установка экстракции, очи стки и сбора Аг. Проведены полномасштабные испытания установки при переработке двух опытных НЭЛ, облученных в реакторе БН-600. Эффективность извлечения 37Аг для НЭЛ № 01 и № 02 составила 99,6 % и 99,7 %, соответственно. По результатам испытаний проведена доработка отдельных блоков и систем установки. При переработке 330 кг СаО (19 НЭЛ), облученных в реакторе БН-600, получены следующие результаты: - время экстракции, очистки и сбора 37Аг в ампулу источника - 8,5 сут.; - эффективность экстракции и сбора Аг - 98,4±0,2 %; - концентрация 37Аг в ампуле источника нейтрино на момент заполнения - 96,5 % об.; - суммарное поступление 37Аг в атмосферу в результате переработки -2750±400 Ки; - объем ЖИДКИХ радиоактивных отходов - 3 м ; - для изготовления источника нейтрино потребовалось 1,7 т азотной ки слоты и 120 м3 газообразного гелия. В целом установка экстракции, очистки и сбора Аг показала хорошую работоспособность. Незначительной доработки требуют отдельные узлы блока растворения. 3. Разработана конструкция источника нейтрино на основе радионуклида 37Аг. Проведены аварийные термические испытания макетов источника нейтрино при 800С. По результатам испытаний произведена доработка конструкции источника нейтрино. По результатам испытаний в ФГУП «Аварийно-технический центр Минатома РФ» получены сертификат-разрешение RU/60015/S на закрытый источник нейтрино на основе радионуклида лАг и сертификат-разрешение RU/6005/T на транспортировку закрытого источника нейтрино на основе радионуклида Аг (см. приложения 1 и 2). Проведены измерения радиационных характеристик макетов источника нейтрино. Мощность дозы на расстоянии 1 метр от центра макета источника составила 0,053±0,014 мкЗв/(ч-Ки). 4. Для оценки активности источника нейтрино на основе радионуклида Аг отработаны следующие методы измерения: О - калориметрический метод; - объемометрический метод; - весовой метод и О - метод изотопного разбавления. Методы - предусматривают проведение масс-спектром етрическо го анализа состава газа в источнике.