Содержание к диссертации
Введение
1. Приборы и методы альфа радиометрии жидкости 9
1.1. Основные источники альфа радиоактивного загрязнения в воде 9
1.2. Альфа-радиометрия жидкости 14
1.2.1. Альфа-радиометрия с помощью жидко-сцинтилляционных счетчиков 17
1.2.2. Измерение альфа-радиоактивного загрязнения проточной воды 19
1.2.3. Измерение концентрации альфа радионуклидов в воде 21
1.2.3.1. Измерение концентрации радиоактивного изотопа Rn222 в воде 21
1.2.3.2. Измерение концентрации радиоактивного изотопа Ra226 в воде 25
1.2.3.3. Измерение концентрации радиоактивного изотопа U - в воде 26
1.3. Используемые детекторы сегодня в России и их характеристики 26
1.4. Выводы 27
2. Физические основы аэроионной топометрии 29
2.1. Образование аэроионов 29
2.2. Подвижность аэроионов 33
2.3. Типы аэроионов 35
2.3.1. Концентрация малых ионов в атмосфере 35
2.4. Дистанционная регистрация альфа-излучения 38
2.4.1. Принципы работы аэроионного детектора в счетном режиме 40
2.5. Выводы 43
3. Методики аэроионного альфа мониторинга жидкости . 44
3.1. Способы аэроионной а-радиометрии воды 46
3.1.1. Аэрационный метод 46
3.1.2. Диспергирование 47
3.1.3. Вспенивание 48
3.1.4. Метод смачиваемых сеток 50
3.3. Расчет эффективности аэрационного метода 52
3.4. Сравнительный анализ методик альфа мониторинга жидкостей 58
3.5. Выводы 61
4. Математическое моделирование процесса регистрации альфа-частиц 63
4.1. Моделирование траекторий альфа частиц в пленке 65
4.2. Ионизация воздуха в зазоре между пленками 67
4.3. Транспортировка аэроионов электрическим полем 68
4.4. Выводы 75
5. Система сбора и анализа данных с аэроионного детектора 77
5.1. Основные функции блока управления 79
5.2. Выбор микроконтроллера 80
5.3. Программирование микроконтроллера 84
5.4. Структура блока управления и порядок работы 84
5.5. Выводы 89
6. Экспериментальное исследование метода смачиваемых сеток 90
6.1. Экспериментальная установка 90
6.2. Исследование электростатической транспортировки ионов 96
6.3. Исследование воздушного способа транспортировки аэроионов 105
6.4. Измерение объемной активности модельного раствора 109
6.5.Выводы 114
Заключение 116
Основные Выводы 118
Список литературы 120
Приложение 124
- Альфа-радиометрия с помощью жидко-сцинтилляционных счетчиков
- Принципы работы аэроионного детектора в счетном режиме
- Сравнительный анализ методик альфа мониторинга жидкостей
- Исследование воздушного способа транспортировки аэроионов
Введение к работе
К концу двадцатого века на нашей планете образовался новый, очень мощный экологический фактор - ионизирующее излучение. В настоящее время радиоактивное загрязнение приняло глобальный характер и опасность его для жизни людей непрерывно повышается. Ионизирующие излучения непрерывно воздействует на всю биосферу. Значение этого фактора ещё до конца не изучено, хотя опыты с ядерными веществами, испытания ядерного вооружения, катастрофы на АЭС дали человечеству огромный фактический материал, свидетельствующий о губительном действии радиации
Среди источников ионизирующих излучений альфа-активные изотопы представляют собой особую группу радиоактивных веществ, имеющий высокий биологический эффект воздействия на организм человека.
Естественная альфа радиоактивность вызвана распадом тяжелых элементов. Продукт этих распадов радон может просачиваться через каменные образования и скапливаться в нижних этажах наших домов. Продукты радиоактивного распада радона попадают на частицы пыли или дыма, и с их помощью проникать внутрь живых организмов. Кроме того, радиоактивный радон очень хорошо растворяется в воде и попадает в живые организмы через питьевые источники. Воздействие в течении длительного времени даже относительно небольших доз альфа радиации на человека вызывает тяжелейшие заболевания его внутренних органов.
Техногенные источники альфа радиоактивного воздействия на человека имеют следующую структуру: облучения при медицинских обследованиях и лечении (0,4 мЗв; 16,522%)( например; радоновая терапия, рентгеновская томография и.т.д.), облучения от радиоактивных осадков (0,02 мЗв; 0,826%) и от атомной энергетики (0,001 мЗв; 0,041%). Испытания ядерного оружия, которые особенно интенсивно проводились в период 1954-1958 и 1961-1962 гг. стали одной из основных причин повышения
радиационного фона Земли и, как следствие этого, глобального повышения доз внешнего и внутреннего облучения населения. Источником альфа радиоактивности являются атомные электростанции. Опасность состоит в возможности возникновения катастрофических аварий реактора, а также в реально не решенной проблеме утилизации радиоактивных отходов и утечке в окружающую среду небольшого количества радиоактивности.
Установлены чрезвычайно жесткие (по сравнению с другими излучателями) нормы содержания в окружающей среде таких альфа-активных нуклидов, как плутоний и уран, содержащихся в ядерном топливе и его остатках. Проведение эффективного контроля за соблюдением этих норм является сложной технической задачей, в особенности, когда речь идет об обследовании больших площадей, подвергающихся систематическому загрязнению в ходе производственных процессов или в результате аварий, сопровождающихся выбросом продуктов переработки и производства материалов, содержащих радиоактивные компоненты.
Альфа-радиометрия с помощью жидко-сцинтилляционных счетчиков
В измерительную камеру определённого объёма и конфигурации, заполненную исследуемой жидкостью, помещается полимерная плёнка, обладающая свойством избирательной адсорбции к определённым химическим элементам (трансурановые элементы). При определённых условиях происходит практически полное поглощение сорбентом интересующих нас элементов из жидкой фазы. По истечении определённого времени сорбирующая плёнка вынимается из камеры и измеряется её полная альфа-активность на счётчике альфа-излучения. По измеренной активности сорбента делается заключение о концентрации радионуклидов в исследуемой жидкости.
Важным достоинством указанного метода является то, что результат измерения не зависит от количества радионуклидов, адсорбированных в предыдущих измерениях на стенках измерительной камеры, а также то, что весь процесс измерения может быть полностью автоматизирован и проведен дистанционно. Прибор требует только периодического обслуживания для смены ленты. Такой прибор позволяет проводить практически непрерывный контроль исследуемой среды. К недостаткам этого метода относятся малое быстродействие, большие затраты энергии, невысокая точность.
Радиометрами и спектрометрами на основе жидких сцинтилляторов обычно приводиться контроль за содержанием гамма радионуклидов, но их можно использовать и для регистрации альфа излучения.
Ультра-низкофоновый жидко-сцинтилляционный спектрометр-радиометр Quantulus 1220 , производства фирмы Wallac, позволяет измерять содержание трития без пробоподготовки на уровнях до 1 Бк/л и объемную активность альфа излучающих изотопов порядка сотых долей Бк/л. В настоящее время разработаны методики, позволяющие разделять изотопы в сложной смеси. Решение на основе жидкосцинтилляционной технологии адаптировано к проблеме обнаружения настолько малых количеств нуклидов в пробах, которые ранее обеспечивались только масс-спектрометрией. Спектрометр имеет пассивную и активную защиту. Радиометр Quantulus 1220 обеспечивает сверхнизкофоновые показатели за счет уникального сочетания активной и пассивной защиты. Мощная пассивная защита состоит из низкоактивного свинца вокруг блока детектирования с максимальной толщиной 200 мм вверху, 100 мм на боковых стенках и 150 мм внизу. Головка поршня системы подачи образцов выполнена из меди и является частью пассивной защиты.
Активная защита от космических лучей и фонового гамма-излучения состоит из жидкосцинтилляционного «охранного» детектора, который работает на антисовпадениях с основным детектором. Внешний контейнер активной защиты из бескислородной меди является дополнительной пассивной защитой от внешних излучений. Длина защиты 350 мм, диаметр 160 мм и она просматривается двумя ФЭУ по схеме совпадений. Сверху может устанавливаться дополнительный плоский счетчик космических частиц.
Световое излучение от сцинтиллятора с активной защитой и от коктейля исследуемых образцов регистрируется абсолютно независимо каждое своими ФЭУ. Внешний стандартный источник находится за защитой зоны регистрации в собственном свинцовом контейнере. Это обеспечивает максимальное ослабление его излучения при положении источника вне зоны измерений. Термостабилизирующая система Quantulus 1220 базируется на полупроводниковых холодильниках на эффекте Пельтье и исключает возникновение радиоэлектронных наводок, в отличие от обычной компрессорной системы. Она может поддерживать разницу в температуре между измерительной камерой и окружающей средой до 12 градусов в любую сторону. Применение термостабилизации позволяет избежать флуктуации в световыходе сцинтиллятора при длительных измерениях в случае изменения температуры окружающей среды. Также имеется внешняя радиоантенна, обеспечивающая гашение радиопомех. Этими техническими решениями обеспечивается уникальная стабильность показаний прибора. Максимальная нестабильность работы 0.2% за 24 часа.
Минимальная детектируемая активность для Rn-222 в лаборатории с обычными фоновыми условиями - 0.05 Бк/л (стеклянная виала, 8:12 вода: сцинтиллятор, 500 мин измерения)
Детекторный блок альфа - радиометра при наличии альфа частицы в протекающей через него жидкости измеряет активность воды с помощью сцинтиллятора и дает сигнальный звонок. Схема описанного детектора приведена на рисунке 1.3. Данный метод измерения заключается в следующем: загрязнённая вода через входное отверстие попадает в измерительный объем детектора, в верхней части которого расположено окно сцинтиллятора. Сцинтиллятором является слой цинкосульфидного фосфора, отделенного от воды пленкой майлара. За сцинтиллятором располагается световод, по которому фотоны, образовавшиеся в слое фосфора, попадают в ФЭУ. Через узкую щель между стенкой рабочего объема и майларовой пленкой вода поступает в периферический объем, который соединен с выходным отверстием. При наличии альфа частицы в сцинтилляторе возникает световая вспышка, которая попадает в фотоумножитель и дальше электрический импульс идет на счетное устройство, где методом счета отдельных сигналов и измеряется альфа-активность. Основная трудность состоит в том, что в воде альфа частица имеет очень короткий пробег. Поэтому слой воды должен быть как можно тоньше, у сцинтиллятора должна быть большая поверхность и высокая чувствительность, а защитная майларовая пленка очень тонкой.
Принципы работы аэроионного детектора в счетном режиме
Известно, что в ионизированных газах при нормальных условиях можно найти не только мономолекулярные, но и моноатомные ионы, а кроме того небольшое число более тяжелых ("мультимолекулярных") ионов. Подвижность этих ионов значительно меньше, чем подвижность мономолекулярных ионов. Мономолекулярные ионы в обычных условиях состояния атмосферы существуют весьма короткое время, - практически мгновенно к ним присоединяется несколько нейтральных молекул газов, и кроме того, в атмосфере постоянно находятся во взвешенном состоянии мельчайшие частицы размеров больше молекулярного; сталкиваясь с последними, легкие ионы отдают им свой заряд. Эти значительно большие по размерам и массе заряженные частицы получили название тяжелых ионов. Кроме этих ионов в атмосфере существуют средние или промежуточные ионы. Размер легких ионов составляет 1СГ см, средних ионов - Iff6 см и тяжелых ионов - Iff5 см.
Была произведена классификация их на "малые", "средние" и "большие" мультимолекулярные ионы, причем "малые" мультимолекулярные ионы были определены как ионы с подвижностью приблизительно 2 см2/вольт, сек, "средние" как ионы с подвижностью порядка 0,01 см /вольт, сек и "большие" как ионы с подвижностью меньше 0,001 см /(вольт.сек).
Концентрация малых ионов изменяется от 100 до 2000 ионов/см3 для любого знака заряда. Типичными средними значениями являются: для городов - 150 ионов/см , для сельской местности - 500 ионов/см и для океанов - 600 ионов/см3. Это демонстрирует влияние концентрации ядер на концентрацию малых ионов, так как было найдено, что в воздухе городов самое большое содержание ядер, а в открытом море самое малое. Было определено, что отношение концентрации положительных к концентрации отрицательных малых ионов при спокойном состоянии погоды составляет п+/п 1 со средними величинами, лежащими между 1,0 и 1,4. Однако во время ливня или грозы это отношение меняется на противоположное п у _ 1.
При увеличении высоты над уровнем моря обычно наблюдается увеличение концентрации малых ионов. При отсутствии конвекционного обмена между слоями воздуха это увеличение приблизительно пропорционально второй степени высоты, что вызывается увеличением ионизации воздуха благодаря космическим лучам и ультрафиолетовому излучению. В самом нижнем слое воздуха, на высоте нескольких метров над землей, концентрация положительных и отрицательных ионов определяется главным образом двумя явлениями: альфа- и бета- излучением из почвы и радиоактивными газами (которые оказывают особенно сильное влияние при малых давлениях воздуха), которые вызывают одинаковое увеличение концентрации положительных и отрицательных ионов при уменьшении высоты. Этот эффект можно наблюдать главным образом при тихой (безветренной) погоде. Концентрация положительных ионов увеличивается при уменьшении высоты относительно отрицательно заряженной земли. Для отрицательных ионов увеличение концентрации при уменьшении высоты частично компенсируется электродным эффектом.
Дневные колебания концентрации малых ионов, по-видимому, в значительной степени определяются местными условиями. На континенте максимум обычно наблюдается ранним утром, а минимум - после полудня. Над открытым морем и в полярной зоне, где имеется очень мало ядер, наблюдаемая днем и ночью концентрация ионов остается почти постоянной. С другой стороны, в городах было найдено увеличение амплитудного значения колебаний в течение дня. Однако в некоторых измерениях можно было наблюдать нерегулярную флюктуацию концентрации ионов без какой-либо суточной периодичности. Сезонные изменения концентрации малых ионов в некоторых исследованиях показали, что максимум концентрации приходится на лето, а минимум - на зиму. Эти изменения вызываются главным образом изменениями концентрации ядер в воздухе.
Концентрация ионов в свою очередь определяется местными погодными условиями. Пыль, густой туман и повышенная влажность обычно уменьшают концентрацию малых ионов. Однако во время ливней и гроз наблюдается значительное увеличение концентрации отрицательных ионов и иногда незначительное увеличение концентрации положительных ионов.
Число ионов какого-либо типа, содержащихся в единице объема в любой момент времени, зависит, с одной стороны, от скорости их рождения и скорости исчезновения с другой стороны за счет действия ряда процессов. Основным процессом, обусловливающим уменьшение числа ионов, является рекомбинация ионов.
Пусть п+ и п. будет соответственно число положительных или отрицательных ионов в 1см . Вероятность их встречи и рекомбинации будет пропорционально произведению п+ и п. и число ионов, воссоединяющихся в 1 сек в 1см3 воздуха, будет равно аи+ «_. Если в то же время образуется q пар ионов каждого знака во времени можно написать
Сравнительный анализ методик альфа мониторинга жидкостей
Одним из возможных способов увеличения площади контакта жидкости и газа является диспергирование жидкости. Это можно осуществить, например, с помощью форсунки, в которую под давлением подается жидкость либо путем ультразвукового распыления с поверхности исследуемой жидкости. Функциональная схема детекторного блока, реализующего методику диспергирования представлена на рис.3.2.
На форсунку под давлением подается исследуемая жидкость. На выходе форсунки происходит диспергирование водного раствора. В объеме рабочей камеры создаются условия для поддержания оптимальной концентрации капель диаметром от десяти до сотни микрон. При распаде радиоактивного изотопа внутри такой капли вероятность выхода альфа частицы с энергией 5 МэВ в воздух близка к единице. Если а-частица не попадает сразу в соседнюю каплю, то на ее треке образуются ионные кластеры, которые необходимо доставить в ионизационную камеру. Для этого с помощью электродов, расположенных внутри, в рабочем объеме камеры создается дрейфовое электрическое поле. Так как высокая влажность оказывает негативное влияние на процесс регистрации аэроионов, в направлении против движения ионов создается слабый поток сухого воздуха, который сдувает водяные капли, но никак не препятствует движению ионов. Лишний воздух вместе с каплями жидкости будет выходить из рабочей камеры и для поддержания оптимальной концентрации капель нужно регулярно(либо непрерывно) впрыскивать новую порцию через форсунку.
Для увеличения количества альфа-распадов плотность капель в рабочем объеме должна быть максимальной, но при увеличении плотности быстро уменьшается время рассасывания ионных кластеров и следовательно эффективность доставки ионов в детектор. Поэтому для различных климатических параметров и параметров детекторной системы нужно опытным путем определять оптимальную концентрацию капель.
Для оценки эффективности метода можно взять концентрацию воды в воздухе со 100% влажностью при нормальных условиях. Тогда если объем рабочей камеры детектора около 1 м3, то в ней будет находится примерно 10мл воды. Если объемная активность 1 Бк/л, а эффективность транспортировки -0.2, то для обеспечения 10% статистической точности измерений время измерения должно быть -104 с.
Суть методики вспенивания заключается в том, что к исследуемой жидкости добавляется пенообразователь, и через получившийся раствор, помещенный в рабочую камеру детектора, пропускается воздух. В результате жидкость превращается в пену, состоящую из воздушных ячеек, стенки которых достаточно тонкие ( 20мкм ), чтобы альфа частицы с высокой эффективностью могли выходить из них внутрь ячейки. Вышедшие из стенок альфа частицы создают внутри ячеек ионные кластеры, которые нужно доставить к ионизационной камере детектора. Для этого стенки пенных ячеек необходимо разрушить, что можно сделать, например, с помощью ультразвукового импульса. Освободившиеся ионы подхватываются воздушным потоком и транспортируются к ионизационной камере аэроионного детектора. Разрушенная пена превращается в жидкость, которая вновь вспенивается непрерывно прокачиваемым через рабочий объем воздухом. Период повторения ультразвуковых кластера в объеме пенной ячейки. Время пребывания в жидкой фазе нужно минимизировать, так как Рис.3.3. Функциональная схема методики вспенивания мертвым временем детектора. Таким способом можно измерять активность небольших проб жидкости, полностью превращая их в пену. Если использовать больший объем воды, то в рабочей камере будет постоянно находится жидкая фаза с пенным слоем на поверхности. В регистрации альфа частиц задействована только пена, а жидкость является балластом, требующим дополнительного расхода пенообразователя, так как его концентрация в растворе должна быть постоянной. Оптимальный объем воды просматриваемой таким детектором можно оценить следующим образом. Площадь просматриваемая аэроионным детектором составляет. Если высота пенного слоя достигнет 10 см, то рабочий объем составит 0,1 м3. Диаметр одной пенной ячейки, для формирования ионного кластера должен быть не менее 1 см. Следовательно, таких ячеек в рабочем объеме уместится -705. Площадь стенок пенных ячеек будет следовательно «105 -Ъсм1 =30лЛ При толщине стенок -20 мкм, имеем объем воды 2(Н(Гб-30 = 6-1(Г4л/3=0,6л. Если объемная активность 1 Бк/л, а эффективность регистрации -0.2, то потребуется 1и с для обеспечения 10% статистической точности измерений.
Исследование воздушного способа транспортировки аэроионов
Сравнение описанных выше методов измерения объемной активности жидкости нужно проводить как на базе качественных характеристик, так и на основе количественных оценок их эксплуатационных параметров. Основной характеристикой методики измерений является степень ее чувствительности к измеряемому параметру, которая напрямую связана с временем измерений. В качестве критериев также должны быть рассмотрены такие характеристики, как массовые и габаритные параметры устройства, простота и безопасность работы с детектором для оператора, энергопотребление, удобство (быстрота) дезактивации детектора между измерениями, объем исследуемой жидкости необходимый для работы детектора. Эти характеристики в совокупности определяют применимость данной методики для тех или иных условий проведения измерений.
Большая часть указанных параметров вычисляется на основе коэффициента эффективности, который равен отношению числа зарегистрированных импульсов от альфа частиц к числу распадов в исследуемом образце жидкости.
Может показаться, что эффективность отбора событий К3 определяется только внутренними свойствами счетчика ионов и электронного тракта аэроионного блока детектирования. Однако, это не совсем так. Эффективность отбора зависит от величины фона, которая определяется флуктуациями плотности аэроионов в рабочем объеме детектора. В присутствии высокого напряжения водяные капли либо водяная пленка могут оказаться сильно и неравномерно поляризованными, что искажает транспортирующее электрическое поле и приводит к возникновению дополнительной фоновой ионизации в рабочем объеме. Предварительно, до экспериментального исследования детектора оценить этот фактор можно лишь качественно, но его наличие обязательно нужно учитывать уже на этапе разработки конструкции.
В таблице 3.2 приведены оценки эффективности и чувствительности предлагаемых методик для однократного измерения за время 1000 с со статистической точностью 10%. Если использовать детектор в качестве индикатора повышенного уровня альфа радиоактивности, то чувствительность будет на порядок выше.
Приведенные в таблице параметры выбирались, исходя из целевого предназначения детектора как прибора для экологического радиационного мониторинга, что предполагает исследование преимущественно неконцентрированных водных растворов с низким содержанием радиоактивного изотопа. Масса и габариты детектора должны позволять перевозить его в рабочем положении с помощью небольшого транспортного средства.
При оценке энергопотребления под высоким уровнем подразумевалось, что детектор может непрерывно работать только от промышленно бытовой сети переменного тока или другого достаточно мощного источника питания ( 100 Вт). Средний уровень позволяет работать в течении нескольких часов от портативных аккумуляторных батарей, а низкий в течении нескольких рабочих дней.
Уровень безопасности характеризует возможность соприкосновения оператора с исследуемой жидкостью. При высоком уровне контакт полностью исключен. При низком же уровне оператор вручную должен производить забор исследуемой пробы из водоема.
Работа в автоматическом режиме должна обеспечивать проведение многократных измерений под управлением микропроцессорного контроллера без участия оператора. Этот режим позволяет работать с предварительно отобранными пробами, либо предполагает их автоматический отбор в процессе мониторинга. Детекторный блок для метода смачиваемых сеток является детектором погруженного типа, который нужно перед каждым измерением опускать и вынимать из воды. Этот процесс можно автоматизировать, но конструкция детектора будет гораздо проще, если выполнять его вручную.
Для того, чтобы оценить необходимую чувствительность детектора, нужно учесть требования нормативных документов по радиационной безопасности и фоновые условия регистрации альфа-излучения. Согласно нормам радиационной безопасности [2] предельно допустимая концентрация альфа излучающих изотопов в воде для категории Б установлена на уровне 70 Бк/л.
Если говорить об экологическом мониторинге и измерениях, проводимых вне специальных низкофоновых лабораторий, то за счет космического излучения в рабочем объеме детектора будет образовываться в среднем 40 пар ионов в секунду естественный фон[36]. Так как эффективность газоразрядной регистрации отдельных ионов не превышает Iff2, то это дает фоновый счет порядка одного импульса в секунду.
Используемые в настоящее время радиометры позволяют обнаружить объемной активности воды в диапазоне 104 - Iff1 Бк/л [37], причем значения 10 Бк/л могут быть получены только на низкофоновых лабораторных установках с применением предварительного концентрирования заранее отобранных проб. Поэтому оценки чувствительности аэроионных методов регистрации, приведенные в последней колонке таблицы 3.2, с учетом других преимуществ аэроионного детектора, говорят о перспективности оснащения аэроионного детектора блоком для радиометрии воды.
