Введение к работе
Актуальность проблемы.
Широкое использование радиоизотопов в медицине, научных исследованиях и технике обуславливает необходимость совершенствования способов их выделения. Основным сырьем для получения индивидуальных радиоизотопов служат концентраты продуктов деления после переработки ядерного топлива и облученные мишени.
Практически все технологические операции извлечения, концентрирования и разделения радиоактивных элементов ре шаются в радиохимии с помощью двух методов — экстракционного и ионообменного.
Достоинства экстракционных методов в наибольшей степени проявляются в промышленной радиохимии, а также в процессах препаративного получения радиоизотопов в селективных экстракционных системах, не требующих использования большого числа ступеней разделения.
В последнем случае, особенно при выделении короткоживущих радионуклидов, наиболее эффективно применение центробежных полупротивоточных экстракционных аппаратов, которыё'беспечивают быструю кинетику установления равновесия и легкость расслаивания эмульсии в центробежном поле.
Полупротивоточный метод был избран в качестве основного, так как он позволяет получить даже на одной ступени один из компонентов разделяемой смеси в водной или органической фазах любой степени чистоты. Цель работы.
Целью диссертации является разработка методов выделения некоторых радиоактивных изотопов, представляющих практическую ценность, на основе применения полупротивоточных экстракционных центробежных аппаратов.
Предполагалось, что ряд разрабатываемых методов может найти широкое применение в аналитической практике для отбора и концентрирования проб при определении радионуклидов в природных водах, сбросных растворах и других объектах.
В качестве конкретных объектов исследования были выбраны элементы, представляющие основные группы радионуклидов: нептуний,
плутоний, уран, торий, церий—144 - празеодим—144, цирконий —95 — ниобий —95, барий— 140 — лантан—140 и др. Научная новизна.
Для решения поставленных задач были использованы как традиционные экстрагенты, так и представитель класса пиразолонов 1 — фенил —3—метил —4 —бензоил—пиразолон (ФМБП), который обладает достаточно высокой радиационной устойчивостью, с успехом может быть применен для выделения продуктов деления и актинидов из облученного урана.
На основании изучения закономерностей распределения циркония —95, ниобия—95 в экстракционных системах ФМБП (или его смесь с ТБФ) — водные растворы кислот (соляной, азотной и серной были получены все необходимые параметры для разработки метода получения чистого ниобия — 95 из продуктов деления урана.
Разработана новая методика отделения микроколичеств нептуния
от больших количеств урана, Эта задача решена с использованием
ФМБП и его синергетной смеси с Д2ЭГФК. о Изучен пр'цесс электроосаждения актинидов из водных щелочных
растворов и экстрактов (ТБФ) на металлические диски, позволяющий
получать образцы мишеней, пригодных для а —спектроскопических
измерений.
Разработан экстракционный генератор празеодима—144. Для окисления церия —144 в продуктах деления использован изотопный обмен со стабильным церием (IV).
Дано математическое описание процесса извлечения индивидуальных элементов полупротивоточным способом. Расчетные данные подтверждены экспериментальными, полученными при выделении La—140 из материнского Ва—140.
На защиту выносится:
-
— способ выделения циркония и ниобия и отделение нептуния от макроколичеств урана экстракцией ФМБП;
-
— теоретический анализ и математическое описание работы полупротивоточного экстрактора и рекомендации по практическому использованию аппарата;
З — методики выделения в чистом виде La—140, Pr—144, Zr—95, Nb —95 и нептуния с использованием центробежного полупротивоточного аппарата.
Практическая значимость. Разработанные методики выделения чистых радиоизотопов рекомендованы к использованию в препаративной радиохимии.
Апробация работы. Результаты работы докладывались на 9 Всесоюзной конференции по экстракций (Адлер, 1991) и Международной конференции по жидкостной экстракции ISEC90 (Киото, Япония). Публикации: по материалам работы опубликовано 4 статьи в международных журналах и 2 тезисов докладов на Всесоюзной и Международной конференциях.
Объем работы: диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов и списка литературы. Диссертация изложена на 90 страницах машинописного текста, содержит /2 таблиц и 'б" рисунков. Библиография включает ссылки на в О работ.