Введение к работе
Актуальное п. проблемы, Трапсплугониевые элементы (ТПЭ) получаются искусственным путем и доступны п настоящее время в значительных количествах. Они нашли достаточно широкое применение в народном хозяйстве и научных исследованиях. Осповоіі. определяющей области применения ТПЭ. служат ядерно-фнзическне характеристики их нуклидов. В связи с этим ТПЭ используются и качестве источников ионизирующих излучений. Практически все такие источники включают в себя актиниды в виде оксидов. Использование ТПЭ в такой форме накладывает па источники ряд ограничений но различным параметрам. Применение для этих целен сплавов более перспективно, в том числе и в экологическом аспекте. Однако получение сплавов традиционным путем, т.е. сплавлением двух металлов, в случае ТПЭ связано с рядом сложных проблем. Поэтому в работе использованы особые методы получения ннтерметаллидов и сплавов. Суть первого метода (связывающего восстановления) состоит в нагревании н атмосфере водорода композиции, включающей в себя оксид ТПЭ и металл платиновой группы; суть второго метода - в металлотермическом восстановлении оксида ТПЭ с последующей конденсацией паров ТПЭ на подложки различных металлов. Источники на основе сплавов ТПЭ до сих пор не изготавливались, в частности, из-за недостаточности конкретных данных об особенностях обоих методов, аппаратурном оформлении процессов, температурно-временных режимах их проведения н т.п.
Фундаментальны]'! аспект настоящей работы состоит в следующем. Все ТПЭ -металлы, и исследование их в виде ннтерметаллидов и сплавов представляет собой качественно новый уровень знанні"! о металлическом состоянии ТПЭ, в частности, о закономерностях их сплавообразования.
Одна из основных задач при проведении фундаментальных исследований сплавов состоит в построении диаграмм состояния ТПЭ - металл платиновой группы, которые до настоящего времени отсутствуют.
Цель раПоты. Разработка методов и получение ннтерметаллидов и сплавов ТПЭ с металлами платиновой группы, изучение их свойств и разработка научных основ технологии изготовления источников ионизирующего излучения на их основе. Для достижения этой цели было необходимо решение следующих основных задач:
выбор методов получения ннтерметаллидов и сплавов ТПЭ с металлами платиновой группы:
разработка и создание аппаратуры для синтеза и исследования ннтерметаллидов и сплавов:
выбор оптимальных режимов получения этих соединений и сплавов;
разработка методов исследования получаемых образцов:
получение ннтерметаллидов и сплавов ТПЭ и исследование их физико-химических свойств;
разработка основ технологии изготовления источников ионизирующего излучения па основе сплавов ТПЭ с благородными металлами, изготовление опытных образцов и исследование их свойств.
Научная новизна. Накоплены и систематизированы экспериментальные данные об условиях получения ннтерметаллидов и сплавов ТПЭ методом связывающего восстановления, что позволило существенно изменить представления о возможностях этого метола и довести технологию от отдельных экспериментов п лабораторных
условиях до получения сплавов ТПЭ в полупромышленном масштабе. Разработан п практически реализован для кюрия метод получения сплавов и соединении путем торш'ітермического восстановления оксидов и высокотемпературной конденсации паров ТПЭ на подложки из различных металлов.
При изучении интерметаллндов и сплавов америция и кюрия с платиной и палладием получены новые данные о кристаллических решетках интерметаллндов. о фазовом составе сплавов, их термической устойчивости. Впервые получены и рентгенографически исследованы интерметаллнды: Р<1з(Ат, Cm), Ptj^Cm, РізСт, Pt5Bk, Pt5Cf, ІгзСт, Ir2Bk. Ii;Cf, Rh2Cm, Rh3Bk, Rh3Cf, RbCf.
Получены экспериментальные данные о влиянии альфа- и бета- распада нуклидов ТПЭ на кристаллическую структуру и некоторые другие свойства новых интерметаллндов и сплавов. Построены участки диаграмм состояния систем Pd-Am, Pd-Cm, Pt-Am. Pt-Cm.
Исследованы возможности различных способов механической обработки сплавов кюрия. Из этих сплавов получены цилиндрические образцы, фольги толщиной до 50 мкм, изделия в виде проволоки, образцы, в которых ТПЭ распределен по всему объему или сосредоточен только на поверхности.
Получены данные о химических и механических свойствах этих сплавов и изделий из них. Установлено, что выбранный способ позволяет получать сплавы, которые по существующим стандартам относятся к невыщелачиваемым материалам и в этом смысле превосходят источники ионизирующего излучения на основе оксидов ТПЭ.
Разработаны методики для количественного определения и разделения металлов платиновой группы и ТПЭ.
По совокупности экспериментальных и фундаментальных исследований разработаны методические и технические основы технологии изготовления источников ионизирующего излучения из сплавов ТПЭ. Приведены данные об изготовлении и испытании источников различного типа и назначения.
Новизна разработанных технологий изготовления источников ионизирующего излучения подтверждена 4 патентами РФ.
Практическая значимость. Показана практическая возможность получения источников ионизирующего излучения (альфа-, осколков деления, нейтронов) на основе сплавов ТПЭ с металлами платиновой группы.
Разработаны и изготовлены альфа-источники из сплавов "'"Cm для комплектации рентгеновского, альфа- и протонного спектрометров комплексов "Альфа-Х" для проведения элементного анализа поверхностных пород в рамках Международных космических проектов "Фобос". "Марс" (ИЬСИ РАН). "Pathfinder" (США).
Источники данного типа были также использованы для облучения альфа-частицами бракованных кремниевых пластин с целью восстановления их параметров и последующего их использования в производстве транзисторов типа КТ 812. КТ 856 и др. (завод "Искра", г. Ульяновск).
Изготовлены источники для проведения ядерно-физических исследований: на основе сплавов "3 Cf (ИТЭФ), на основе сплавов актинидов с платиной, родием, иридием (ИЯИ РАН, ИАЭ). Разработан н изготовлен эталонный источник нейтронов на основе сплава кюрпя-248 с платиной.
В НИИЛР проводятся работы но внедрению технологии изготовления и организации производства нейтронных источников на основе сплавов калнфорння-252 с платиной и палладием.
Автор выносит на защиту:
Комплекс исследовательских и технологических работ, позволивший получить новый класс соединений ТПЭ. изучить их свойства и наметить пути практического применения. Конкретные вопросы, выносимые на защиту:
условия восстановления оксидов ТПЭ в присутствии платины, палладия, иридия и родия;
результаты получения и исследования спойстп новых соединений ТПЭ с металлами платиновой группы:
результаты исследовании систем Pd-Ani. Pd-Cn.. Pt-Лпі. Pt-Cm; участки соответствующих диаграмм состояния:
разработку методических и технических основ технологии изготовления источников ионизирующего излучения на основе сплавов ТПЭ, данные по изготовлению и испытанию источников:
результаты разработок аппаратуры для синтеза и исследования твердых соединений актинидов и методик количественного анализа и разделения систем ТПЭ - металл платиновой группы.
Апробация работы. По теме диссертации опубликовано 33 статьи, 10 препринтов, получено 4 патента РФ. сделано 24 доклада па Всесоюзных. 1- Российской и Международных конференциях, выпушено 36 отчетов. Материалы докладывались на IV Всесоюзном совещании "Сплавы редких металлов с особыми физическими свойствам!!".- Москва, декабрь 1980 Г.: XII Менделеевском съезде по обшей и прикладной химии. Баку, сентябрь 1981 г.: II и III Всесоюзных конференциях по химии грансплутонневых этементов. Димитровград. июнь 1983 г.. октябрь 1988 г.; Всесоюзной конференции по применению экстракционных и сорбционных методов для выделения и разделения актинидов. Москва, сентябрь 19S4 г.: Международной конференции "Актнниды-85". Экс-ан-Провзнс. Франция, сентябрь 1985 г.: 27 сессии КОСПАР, Хельсинки. Финляндия, нюнь 19SS г.: Международной конференции "Луна и планеты". Доусон. США. август 1988 г.: Всесоюзной конференции "Проблемы производства и применения изотопов и источников ядерного излечения в народном хозяйстве СССР", Ленинград, ноябрь 1988 г.; Международной конференции "Актнниды-89", Ташкент, сентябрь 1989 г.: X Всесоюзном совещании по термическому анализу. Ленинград, сентябрь 19S9 г.: III ежегодной научной конференции Международного ядерного общества. Санкт-Петербург. сентябрь 1992 г.: Международной конференции "Актинпды-93". Сайта Фе. США. сентябрь 1993 г.: I Российской конференции по радиохимии. Дубна, май 1994 г.; Рабочем совещании по калифорнию-252. Ок-Ридж. США. апрель 1995 г.: IV Международной конференции по радиохимии, Сеит-Мало. Франция, сентябрь 1996 г.
Структура и обьем работы. Диссертационная работа изложена на 18S страницах. Состоит из введения, шести глав, общих выводов, списка нсполыоианных источников. Содержит 6S таблиц. 56 рисунков. Список цитируемой лнгерапры включает 190 библиографических наименовании