Содержание к диссертации
Введение
1 Литературный обзор 10
2 Инверсия зеемановского расщепления экситонных состояний в квантовых ямах InGaAs/GaAs 26
2.1 Эксперимент 27
2.1.1 Люминесценция в отсутствии магнитного поля 27
2.1.2 Люминесценция в магнитном поле
2.2 Теория 30
2.3 Моделирование
2.3.1 Шаг 1: Получение базиса основного гамильтониана 34
2.3.2 Шаг 2: диагонализация полного гамильтониана в ограниченном базисе 39
2.3.3 Результаты численного расчёта для образца P554
2.4 Узкие квантовые ямы 45
2.5 Заключение 48
2.6 Дополнение: внедиагональные операторы гамильтониана Лат-тинджера в цилиндрических координатах 49
3 Сила осциллятора экситона в квантовой яме в магнитном поле 51
3.1 Взаимодействие экситона со светом в квантовой яме 52
3.2 Взаимодействие экситона со светом в квантовой яме в присутствии магнитного поля 59
3.2.1 Эксперимент 63
3.2.2 Обсуждение 69
3.3 Заключение 70
4 Экситоны в асимметричных квантовых ямах 72
4.1 Эксперимент 73
4.2 Феноменологический анализ 75
4.3 Микроскопическое моделирование 79
4.4 Заключение 89
Заключение 91
Литература
- Люминесценция в отсутствии магнитного поля
- Шаг 2: диагонализация полного гамильтониана в ограниченном базисе
- Дополнение: внедиагональные операторы гамильтониана Лат-тинджера в цилиндрических координатах
- Микроскопическое моделирование
Введение к работе
Актуальность темы.Оптические свойства экситона активно исследуются уже более полувека. Экситон, как водородоподобное связанное состояние электрона и дырки в полупроводниковом кристалле, позволяет в лабораторных условиях воссоздать условия недоступные для атома водорода в Земных условиях. Так, благодаря радикально меньшей энергии Ридберга, поведение экситона в магнитном поле имитирует поведение атомарного водорода в сверхвысоких магнитных полях достижимых, например, в коронарных выбросах звёзд.
Тонкий слой полупроводникового кристалла, ограниченный барьерными слоями с большей шириной запрещенной зоны, представляет собой квантовую яму для свободных носителей. Интенсивное развитие метода молекулярно-пучковой эпитаксии, появившегося в конце 1970-х годов, привело к возможности создания высококачественных гетероструктур с заранее заданным почти произвольным профилем потенциала для носителей.
Существующие на данный момент теоретические модели позволяют адекватно описать поведение экситона в прямоугольной квантовой яме в двух предельных случаях. Первый относится к широким квантовым ямам в которых разделение движения центра масс экситона и относительного движения электрона и дырки является хорошим приближением. Второй относится к узким ямам, где экситон описывается аналитическими выражениями модели квазидвумерного экситона. Исследование промежуточных случаев требует значительных усилий при построении теории, поскольку волновая функция экситона в ямах промежуточной ширины не имеет аналитического выражения.
Показательный рост вычислительной мощности компьютеров, следующий закономерности, известной как “закон Мура”, позволяет численно решать задачи всё возрастающей сложности. Благодаря этому, компьютерные возможности, существующие на сегодняшний день, позволяют численно решить задачу о моделировании экситона в квантовой яме промежуточной ширины с точностью, достаточной для описания экспериментальных данных. В то же время, высокое качество доступных для исследования гетероструктур делает возможным экспериментальное изучение возбуждённых состояний экситона в квантовой яме. В гетероструктурах высокого качества неоднородное уширение экситонных резо-нансов пренебрежимо мало, что и позволяет наблюдать в спектрах люминесценции и отражения возбуждённые состояния отдельно друг от друга.
Развитие техники выращивания гетероструктур и возрастание вычислительной мощности компьютеров послужили главными предпосылками к осуществлению настоящей работы, посвященной исследованию экситонов в квантовых ямах промежуточной ширины.
Цель настоящей работы заключалась в получении принципиально новой информации о свойствах экситонных состояний в полупроводниковых квантовых ямах промежуточной ширины с варьируемым, в том числе, асимметричным профилем потенциала и изучении их поведения во внешнем магнитном поле. Предметом анализа являются энергетический спектр экситона, величина зеема-новского расщепления состояний в магнитном поле, а также сила осциллятора экситона.
Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:
-
Экспериментально исследовать энергию экситонных состояний в квантовых ямах и её зависимость от магнитного поля.
-
Разработать метод моделирования волновых функций экситонов в ямах промежуточной ширины в магнитном поле с учётом смешивания подзон тяжёлой и лёгкой дырки.
-
Численно смоделировать зеемановское расщепление уровней размерного квантования экситонов в квантовых ямах промежуточной ширины. Сопоставить результаты моделирования с экспериментальными данными.
-
Экспериментально исследовать и смоделировать зависимость силы осциллятора экситонных состояний в квантовых ямах промежуточной ширины от магнитного поля.
-
Исследовать зависимость формы контура экситонного резонанса в спектре отражения от формы потенциала квантовой ямы и её положения относительно поверхности гетероструктуры.
Основные положения, выносимые на защиту:
-
Численное решение трехмерного уравнения Шредингера для экситона в квантовой яме произвольной ширины и с произвольным профилем потенциала позволяет количественно определять основные характеристики экси-тона, такие как энергии размерно-квантованных состояний, величину свето-экситонного взаимодействия, зеемановское расщепление экситонных уровней в продольном магнитном поле.
-
Численный расчет зеемановского расщепления экситонных уровней в квантовых ямах промежуточной ширины позволяет адекватно описать поведение экситонного спектра таких систем в продольном магнитном поле.
-
Расщепление уровней размерно-квантованных экситонов в квантовых ямах промежуточной ширины в продольном магнитном поле является универсальной функцией волнового вектора. Экспериментально регистрируемые величины расщеплений адекватно описываются с помощью численного моделирования, учитывающего смешивание состояний легких и тяжелых эк-ситонов и реальный профиль потенциала квантовой ямы.
-
В магнитном поле эволюция силы осциллятора экситона в квантовой яме описывается параболической зависимостью в области малых полей, переходящей в линейную зависимость с ростом магнитного поля. Форма этой зависимости одинакова для различных состояний размерного квантования.
-
Сопоставление результатов микроскопического моделирования экситонных состояний с данными, полученными по спектрам отражения, является чувствительным методом определения реального профиля потенциала исследуемой квантовой ямы.
Научная новизна:
-
Разработан оригинальный метод численного решения трехмерного уравнения Шрёдингера для моделирования экситонов в полупроводниковой квантовой яме промежуточной ширины с учётом сложной структуры валентной зоны. Метод позволяет описывать поведение экситонных состояний в магнитном поле, направленном вдоль оси роста гетероструктуры.
-
Впервые экспериментально изучен эффект перенормировки g-фактора эк-ситона и зависимость силы осциллятора экситона от магнитного поля в квантовой яме InGaAs/GaAs промежуточной ширины как для основного так и для возбуждённых состояний экситона.
-
Разработан метод определения профиля потенциала квантовой ямы путем микроскопического расчета спектра отражения в области экситонных резо-нансов и сравнения их с экспериментально наблюдаемыми спектрами.
Практическая значимость: Работа представляет собой фундаментальное исследование экситонов в квантовых ямах, проведённое с учётом всех важных особенностей исследуемых систем. Применение, адекватных поставленным в работе задачам, моделей позволяет эффективно описывать исследуемые процессы с использованием полного спектра вычислительных возможностей, доступных на момент проведения работы. Продемонстрирована эффективность разработанной численной процедуры для описания экситонов в квантовых ямах
промежуточной ширины в присутствии магнитного поля с учётом сложной валентной зоны в кристалле со структурой цинковой обманки. Сравнение результатов численного моделирования с простыми моделями, пригодными для описания экситонов в узких или в широких квантовых ямах, позволило ограничить области применимости простых моделей.
Достоверность результатов обеспечена: согласованием результатов, полученных с помощью аналитической теории, компьютерного моделирования и экспериментальных методик, а также с данными, имеющимися в литературе; использованием современных алгоритмов компьютерного моделирования и методик численного расчёта; использованием хорошо известных методик проведения эксперимента.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на:
-
P.S.Grigoryev, O.A.Yugov, V.F.Sapega, V.V.Petrov, Y.P.Efmov, Y. K. Dolgikh, S. A. Eliseev, I. V. Ignatiev, «Light-hole-induced change of exciton g-factor in quantum well», 21st international symposium ”Nanostructures: physics and technology“, 24–28 June, 2013, St. Petersburg, Russia.
-
Ф. С. Григорьев, Ю.П. Ефимов, С. А. Елисеев, И.В.Игнатьев, В. А. Ловцюс, В. В. Петров, А. В. Трифонов, «Экситоны в совершенных гетероструктурах: эксперимент и теория», XII всероссийская конференция по физике полупроводников "Полупроводники 2015 21–25 сентября, 2015, Ершово, Московская область, Россия.
-
P. S. Grigoryev, A. S.Kurdyubov, Yu. P. Efmov, S. A.Eliseev, V.A.Lovtcus, V. V. Petrov, I. V. Ignatiev, «Microscopic modeling ofexciton spectra in asymmetric quantum wells» V international scientifc conference STRANN, April 26–29, 2016, St. Petersburg, Russia.
-
P. S. Grigoryev, A. S. Kurdyubov, M. S.Kuznetsova, Yu. P. Efmov, S. A.Eliseev, V. A. Lovtcus, V. V. Petrov, I. V. Ignatiev, «Exciton resonances in asymmetric quantum well», 24th international symposium ”Nanostructures: physics and technology“, June 27 – July 1, 2016, St. Petersburg, Russia.
Диссертационная работа была выполнена при поддержке грантов министерства образования и науки РФ (Договор № 11.G34.31.0067), Российского фонда фундаментальных исследований (РФФИ, грант № 15-52-12019 в рамках проекта ICRC TRR-160 и грант № 16-02-00245-a) и Санкт-Петербургского государственного университета (СПбГУ, грант № 11.38.213.2014), а также ресурсного центра СПбГУ “Нанофотоника” ().
Личный вклад. Автором работы были получены практически все представленные в работе экспериментальные данные. Автор принимал активное уча-
стие в создании экспериментальных установок, а также в разработке дизайна, характеризации и отборе исследуемых образцов. Автором лично разработаны программы для численного моделирования структуры экситонных состояний и проведены соответствующие расчеты. Помимо этого автор обрабатывал представленные экспериментальные данные и участвовал в написании статей для научных журналов.
Публикации. Основные результаты по теме диссертации изложены в 7 печатных изданиях, 3 из которых изданы в журналах, включённых в систему цитирования Web of Science, 4 — в тезисах докладов.
Список публикаций автора по теме диссертации:
-
P. S. Grigoryev, O. A.Yugov, S. A.Eliseev, Y.P. Efmov, V. A.Lovtcius, V. V. Petrov, V. F. Sapega, I. V. Ignatiev, «Inversion of Zeeman splitting of exciton states in InGaAs quantum wells» // Phys. Rev. B. — 2016. May. — Vol. 93. — p. 205425.
-
E. S. Khramtsov, P. A. Belov, P. S. Grigoryev, I. V. Ignatiev, S. Y. Verbin, Y. P. Efmov, S. A. Eliseev, V. A. Lovtcius, V. V. Petrov, S.L. Yakovlev, «Radiative decay rate of excitons in square quantum wells: Microscopic modeling and experiment» // Journal of Applied Physics. — 2016. — Vol. 119, no. 18.
-
P. Grigoryev, A. Kurdyubov, M. Kuznetsova , I.Ignatiev, Y. Efmov, S.Eliseev, V. Petrov, V. Lovtcius, P. Shapochkin, «Excitons in asymmetric quantum wells» // Superlattices and Microstructures. — 2016. — Vol. 97. — P. 452 – 462.
-
P.S.Grigoryev, O.A.Yugov, V.F.Sapega, V.V.Petrov, Y.P.Efmov, Y. K. Dolgikh, S. A. Eliseev, I. V. Ignatiev, «Light-hole-induced change of exciton g-factor in quantum well» // 21st international symposium "Nanostructures: physics and technology". — 2013.
-
Ф. С. Григорьев, Ю. П. Ефимов, С. А. Елисеев, И. В. Игнатьев, В. А. Ловцюс, В. В. Петров, А. В. Трифонов, «Экситоны в совершенных гетероструктурах: эксперимент и теория» // XII всероссийская конференция по физике полупроводников "Полупроводники 2015". — 2015.
-
P. S. Grigoryev, A.S. Kurdyubov, Y. P. Efmov, S. A. Eliseev, V.A.Lovtcus, V. V. Petrov, I. V. Ignatiev, «Microscopic modeling ofexciton spectra in asymmetric quantum wells» // V international scientifc conference STRANN. — 2016.
-
P. S. Grigoryev, A. S. Kurdyubov, M. S.Kuznetsova, Y.P.Efmov, S. A.Eliseev, V. A. Lovtcus, V. V. Petrov, I. V. Ignatiev, «Exciton resonances in asymmetric
quantum well» // 24th international symposium "Nanostructures: physics and technology". — 2016.
Содержание работы
Структура работы. Диссертация состоит из введения, четырёх глав, и заключения. Полный объем диссертации 107 страниц текста с 20 рисунками и 6 таблицами. Список литературы содержит 124 наименования.
Люминесценция в отсутствии магнитного поля
Сразу после открытия экситона в кристалле закиси меди [8] исследования в магнитном поле заняли особое место в исследованиях экситона. Ключевым аргументом в пользу того, что наблюдаемая серия линий вблизи края поглощения кристалла относится именно к экситонным состояниям, а не обусловлена переходом локализованных на примесях носителей заряда, было характерное смещение исследуемой серии линий в магнитном поле [9]. Такое смещение обусловлено диамагнитным сдвигом энергии экситонного состояния в магнитном поле и напрямую связано со средним расстоянием между электроном и дыркой. Недавние исследования в электрическом и магнитном полях позволили изучить тонкую структур возбужденных состояний эксито-на в этом материале [10,11]
В объёмных кристаллах для световых волн вблизи энергии экситонно-го резонанса возникают, так называемые, добавочные волны. В отличие от обыкновенного двулучепреломления, добавочные волны вызваны не анизотропией тензора диэлектрической проницаемости, а нелокальностью отклика которую вносит экситон. Под нелокальностью понимают зависимость тензора диэлектрической проницаемости, , не только от длины волны света, , но и от волнового вектора световой волны. Резонансное свето-экситонное взаимодействие приводит к антипересечению в дисперсии световой волны в кристалле (), таким образом, в кристалле одновременно распространяются как минимум две волны. Добавочные волны возможно наблюдать в эксперименте [12]. Если поляризованный вдоль одной из осей анизотропии свет 10 с энергией чуть выше экситонного резонанса пустить через кристалл, то в кристалле будут распространяться несколько волн с различными волновыми векторами, при этом не связанных с двулучепреломлением. Площадь экси-тонной линии поглощения в таком эксперименте будет зависеть от толщины исследуемого кристалла из-за интерференции распространяющихся волн.
Одновременно с развитием теории добавочных волн в кристаллооптике были опубликованы схожие по тематике работы Томаса и Хопфилда [13,14] по влиянию пространственной дисперсии на спектры отражения в кристаллах CdS. Они покрывают большой диапазон экспериментальных наблюдений от простых наблюдений экситонных спектров [15] до измерений -факторов связанных экситонов [16, 17]. Экспериментальное исследование добавочных волн привело к наблюдению экситонных поляритонов в спектрах отражения тонких слоев CdSe Разбириным и Уральцевым [18]. В этой работе исследовались тонкие слои кристалла CdSe с минимальной толщиной 0.25 мкм. В кристалле такой толщины экситонные поляритоны испытывают размерное квантование, которое выражается в значительной модуляции коэффициента отражения вызванное интерференцией добавочных волн в кристалле и световых волн вне его.
Исследование особенностей экситона в кристаллах GaAs с учётом сложной валентной зоны относится к 70-м годам [19–23]. Эти исследования в частности покрывают и эффекты в магнитном поле [24]. В этих исследованиях для описания сложной валентной зоны, образованной p-орбиталями атомов ар-сенида галлия, используется гамильтониан Латтинджера, или более общий гамильтониан Латтинджера-Кона. Гамильтониан, описывающий валентную зону кристалла со структурой цинковой обманки был получен из соображений симметрии и описан в работах [25,26].
Исследования в очень больших магнитных полях, удовлетворяющих критерию Эллиотта-Лудона, посвящены так называемому диамагнитному экси-тону. Это предельное состояние экситона в магнитных полях при которых энергия уровней Ландау несвязанных электрона и дырки превосходит энергию связи экситона в исследуемом полупроводнике. Теория диамагнитного экситона игнорирует кулоновское взаимодействие между электроном и дыркой в плоскости перпендикулярной направлению магнитного поля, или учитывает его в виде поправок. Экситон при таких условиях становится почти одномерным. Энергия связи такого диамагнитного экситона значительно повышается. Это позволяет наблюдать диамагнитные экситоны в узкозонных полупроводниках с малой энергией связи, таких как InSb, InAs и HgCdTe. В кристалле PbTe энергия связи экситона в котором не превышает нескольких десятков мкэВ, даже очень малое магнитное поле настолько увеличивает энергию связи, что при температуре жидкого гелия (4.2 К) экситон может уверенно наблюдаться. Измерение диамагнитного экситона в PbTe позволило уточнить эффективные массы электрона и дырки в этом материале [27]. Подробно с историей исследований и основными особенностями диамагнитного экситона можно ознакомиться в обзоре [28] и монографии [29].
Исследования диамагнитных экситонов в узкозонных полупроводниках связаны также с исследованиями силы осциллятора экситона в магнитном поле, поскольку экспериментально наблюдаемое увеличение энергии связи в квазиодномерном экситоне при высоких магнитных полях сопровождается увеличением площади линии поглощения и, соответственно, увеличением силы осциллятора. Также как и исследования энергии диамагнитного эксито-на, большинство исследований силы осциллятора экситона в объёмных полупроводниках носило качественный характер. Одним из таких исследований является исследование экранирования экситонных состояний при увеличении концентрации носителей в кристалле [30] в результате мощной нерезонансной накачки в зону поглощения. Количественное исследование силы осциллятора путём определения площади под линией поглощения экситона в высококачественных кристаллах является нетривиальной задачей, поскольку для экситонного поглощения требуется наличие нерадиационного распада распада экситона. В работе [31] указано, что при скорости нерадиационного распада 0 экситонная линия поглощения исчезает. Возникает парадоксальная ситуация, когда для достоверного определения силы осциллятора экситона по спектру поглощения приходится изучать неидеальный кристалл, в котором полная ширина экситонной линии существенно превышает радиационную ширину.
Шаг 2: диагонализация полного гамильтониана в ограниченном базисе
В этом выражении, me - эффективная масса электрона, то - масса свободного электрона, ке (kh) - оператор импульса электрона (дырки), а / -единичная матрица 4x4. Операторы кХ, ку и kz являются компонентами оператора импульса дырки. Величины 71, 72 и 7з – параметры Латтинджера, є -диэлектрическая постоянная полупроводника, г - относительное расстояние между электроном и дыркой, а е - заряд электрона. Функция V(ze, Zh) описывает прямоугольный потенциал квантовой ямы. Последние два слагаемых в первой строке описывают эффект Зеемана для свободной дырки и свободного электрона. Величины д и де - исходные -факторы дырки и электрона, соответственно. Диагональная матрица Jz = (+3/2,+1/2,—1/2,—3/2) описывает z-проекцию углового момента дырки. Соответственно, z-проекция спина электрона описывается величиной sz. Зеемановские слагаемые записаны для поля В направленного вдоль оси z. Фигурные скобки, {ка,кр}, обозначают антикоммутатор операторов: f 7 какв + кйка {ка,кв} = (2.2) В присутствии магнитного поля В, операторы ке необходимо обобщить. С использованием симметричной калибровки они приобретают вид: е г keh = —іпл/е h і — IB X re h\ (2.3) 2c где re(r/j) - радиус-вектор электрона (дырки).
Выражение (2.1) является гамильтонианом экситона в гетероструктуре с квантовой ямой, состоящей из полупроводниковых слоёв кубической симметрии. Уравнение Шрёдингера с гамильтонианом (2.1) не может быть решено аналитически в общем случае. В случае объёмного полупроводника, слагаемые описывающие валентную зону могут быть перекомпонованы в две матрицы: одну диагональную и малую добавку к ней, содержащую как диагональные, так и внедиагональные элементы, которые можно рассматривать как возмущение [99]. Невозмущённый гамильтониан распадается на четыре независимых гамильтониана. Уравнение Шрёдингера с этими гамильтонианами отдельно описывает движение центра масс и внутреннее движение в экситоне как для экситона с тяжёлой дыркой, так и для экситона с лёгкой дыркой. Итоговые собственные функции представляют собой плоские волны для движения центра масс и водородоподобные функции для относительного движения электрона и дырки.
Для экситона в квантовой яме похожее разделение переменных невозможно даже если пренебречь смешиванием тяжёлых дырок с лёгкими дырками. В частности, ввод координат центра масс не приводит к разделению переменных вдоль оси z. Для квантовой ямы промежуточной ширины, рассмотрение потенциала (,) как возмущения по отношению к кулоновскому потенциалу приводит к недопустимым расхождениям. Поэтому, необходимо использовать численную процедуру, чтобы решить шестимерную задачу кулоновски взаимодействующих электрона и дырки, локализованных потенциалом квантовой ямы конечной глубины и промежуточной ширины.
Особенности исследуемых гетероструктур дополнительно усложняют поставленную задачу. Во-первых, постоянные решётки InAs и GaAs отличаются, поэтому слой квантовой ямы напряжён. Напряжение приводит к расщеплению подзон тяжёлых дырок и лёгких дырок, что снижает смешивание тяжёлых дырок с лёгкими дырками по сравнению с ненапряжённым материалом. Во-вторых, сегрегация атомов индия во время роста изменяет среднюю ширину квантовой ямы и нарушает заданный прямоугольный потенциал квантовой ямы. Мы учитываем этот эффект, используя модель, предложенную в работе [89], подбирая параметры таким образом, чтобы рассчитанный спектр экситонов был наиболее близок к экспериментально полученному.
Мы используем численное решение задачи состоящее из двух шагов. Во-первых, мы находим решение уравнения Шрёдингера с основным гамильтонианом (первая строка гамильтониана (2.1)). Затем мы используем полученные волновые функции как ограниченный базис, чтобы составить матрицу полного гамильтониана и диагонализовать её.
На первом шаге, мы используем цилиндрическую симметрию задачи с основным гамильтонианом и разделяем её на проблемы меньшей размерности. В частности, уравнения Шрёдингера для экситонов с тяжёлой и с лёгкой дырками могут решаться отдельно. Движение экситона как целого вдоль слоя квантовой ямы (плоскость xy) может быть отделено от относительного движения электрона и дырки в этой плоскости. Соответствующее уравнение Шрёдингера имеет решение в виде плоских волн, описывающих движение центра масс экситона в плоскости xy. Вводя полярные координаты и для относительного движения носителей в плоскости xy, мы получим аналитическую зависимость волновой функции от угла в виде -. Здесь – z-проекция орбитального момента экситона, который сохраняется благодаря симметрии основного гамильтониана.
Таким образом мы получили аналитическое решение для движение центра масс экситона в плоскоти xy и для орбитального движения электрона и дырки в этой плоскости. Оставшаяся волновая функция, зависящая от координат р, ze, и Zh может быть получена численно решением трёхмерной задачи на собственные значения. При приложении магнитного поля вдоль оси z, цилиндрическая симметрия допускает похожую факторизацию волновой функции [101], которая обсуждается в следующем разделе.
На втором шаге, мы формируем матрицу полного гамильтониана (2.1), используя полученные волновые функции основного гамильтониана, фп, как базис. Элементы матрицы гамильтониана, (фп\ Н \фт), рассчитываются частично численно, а частично аналитически. Диагонализация матрицы полного гамильтониана (2.1) с обобщёнными операторами (2.3) позволяет получить Зеемановские расщепления для данного значения магнитного поля. Для каждого значения магнитного поля базис и все матричные элементы должны быть сосчитаны заново, поскольку магнитное поле изменяет волновые функции в базисе. С другой стороны, магнитное поле разрежает спектр состояний, уменьшая плотность состояний в интересующей нас области. Это значительно упрощает численные расчёты.
Дополнение: внедиагональные операторы гамильтониана Лат-тинджера в цилиндрических координатах
Эта глава посвящена экспериментальному и теоретическому исследованию взаимодействия экситона со светом, в частности тому как это взаимодействие изменяется в присутствии магнитного поля. В первой части представлены результаты расчёта скорости радиационного распада экситона в квантовых ямах GaAs/Alo.3Gao.7As, широко исследуемых благодаря почти совпадающим постоянным решёток составляющих материалов, которые остаются прямозонными при концентрациях алюминия от 0 до 30%. Скорость радиационного затухания определяется волновой функцией экситона, являющейся решением уравнения Шрёдингера. Гамильтониан экситона в этих расчётах имеет вид: kf (Чх + Чу) Hz Є тг, Н = 1 —I Ь V(ze, Zh). (3.1) 2me "Ivtihxy Zirihz sr
Этот гамильтониан учитывает кулоновское взаимодействие электрона и дырки и соответствует основному гамильтониану в отсутствии магнитного поля, описанному в предыдущей главе. Внедиагональные элементы гамильтониана Латтинджера в расчёте опущены. Это приближение справедливо для узких ям, где эффект размерного квантования расщепляет подзоны тяжёлых и лёгких дырок, подавляя их смешивание. Для широких ям требуется более аккуратное рассмотрение с учетом внедиагональных членов гамильтониана Латтинжера. Оценки, однако, показывают, что это члены мало влияют на силу осциллятора экситона для квантовых ям шириной вплоть до 150 нм. Численное решение уравнения Шрёдингера с гамильтонианом (3.1) проводи 51 лось аналогично нахождению базиса основного гамильтониана, описанному во второй главе.
Второй подраздел этой главы описывает эволюцию скорости радиационного распада экситона в квантовой яме с ростом магнитного поля. В этом подразделе приведены расчёты и экспериментальные данные, полученные для квантовых ям Ino.02Gao.9gAs/GaAs. Эти квантовые ямы относительно слабо локализуют экситон, поэтому скорость радиационного распада в них определяется перекрытием волновой функции экситона со световой волной. Большее рассогласование постоянных решёток в этих квантовых ямах по сравнению с ямами GaAs/AlGaAs приводит к значительному напряжению слоя квантовой ямы, и как следствие к значительному расщеплению подзон тяжёлых и лёгких дырок даже в широких квантовых ямах. Это делает пренебрежение недиагональными операторами в гамильтониане Латтинджера хорошим приближением.
Взаимодействие экситона со светом обычно характеризуется радиационным временем жизни, скоростью радиационного распада или силой осциллятора [58,59,66,67]. Скорость радиационного распада, о, описывает затухание электромагнитного поля, излучаемого экситонным ансамблем, после импульсного возбуждения по формуле: E(t) = Е(0) exp(iwot — ot). Последовательная теория взаимодействия экситона со светом представлена, например, в монографии Е. Л. Ивченко [58]. Эта теория даёт следующее выражение для о: (1 \ 2 &\Pcv\ \ m0UJo 2irq he (z) exp(iqz)dz о = , (3.2) где q = л/єси/с - волновой вектор световой волны, бо о - частота экситонного резонанса, \pcv\ - матричный элемент оператора импульса, вычисленный на одноэлектронных состояниях зоны проводимости и валентной зоны, а ( ) = ifj(ze = z, Zh = z, р = 0).
Размерно-квантованные состояния в квантовой яме могут влиять друг на друга если они расположены достаточно близко друг к другу. Это накла 53 дывает ограничения на применимость формулы (3.2) в достаточно широких квантовых ямах. Теория описания спектров отражения в широких квантовых ямах описана в работе [109]. Амплитудный коэффициент отражения от слоя с квантовой ямой имеет вид:
Формула (3.3) сводится к более простой формуле (3.14) если опустить в ней недиагональные элементы матрицы М. То есть если пренебречь взаимным влиянием экситонных резонансов. Мы смоделировали спектры отражения для трёх квантовых ям разной ширины в рамках микроскопического расчёта описанного в предыдущей главе. Детали применения этого расчёта для моделирования спектров отражения описаны ниже.
Результаты расчёта, приведенные на рисунке 3.1, показывают, что взаимное влияние оказывает незначительное влияние на форму спектров отражения даже в квантовых ямах шириной 150 нм. В квантовой яме шириной 240 нм различия существенны для низкоэнергетического края спектра, где размерно-квантованные состояния находятся близко друг к другу и взаимное влияние резонансов почти не сказывается на форме особенностей в высокоэнергетической части спектров. Приведённый анализ показывает применимость понятия скорости радиационного распада, выраженного в виде (3.2), для квантовых ям шириной менее 150 нм.
Упрощение выражения (3.2), использованное в работах [67,69], исходит из предположения что ширина квантовой ямы гораздо меньше длины волны света 2тт/д. Это позволяет заменить exp(iqz) в интеграле единицей. В этом 1490 1491 1492 1493
Результаты численного моделирования спектров отражения трёх квантовых ям различной ширины. Чёрные кривые показывают спектры без учёта взаимного влияния экситонных резонансов, красные кривые - спектры с учётом взаимного влияния резонансов согласно теории развитой в работе [109]. случае, скорость радиационного распада Го связана с силой осциллятора на единицу площади [67], /, простым выражением Го = (2) /\o), где - коэффициент отражения (л = + ). Волновая функция, (е, h, ), получаемая из микроскопического расчёта (см. раздел 2.3), позволяет рассчитать скорость радиационного распада Го основного состояния экситона согласно уравнению (3.2). Мы рассчитали Го для квантовых ям состава GaAs/Alo GaojAs с ширинами в диапазоне от 1 нм до 300 нм. В расчётах использовалась величина \cv\2 = ор/2, где р = 28.8 эВ для GaAs и р = 21.5 эВ для InAs согласно величинам, приведённым в обзорной работе [107]. Частота экситонного резонанса Q была рассчитана, используя ширину запрещённой зоны д = 1.520 эВ для GaAs [58] и параметры, приведённые в таблице 3.1. В расчётах были использованы эффективные массы носителей GaAs из работы [107].
Микроскопическое моделирование
Энергия и волновая функция экситона чувствительны к профилю потенциала. Однако, прямое экспериментальное наблюдение влияния особенностей профиля потенциала на свойства экситона затруднено по многим причинам. Сдвиг энергии экситона относительно теоретически предсказанной величины может быть вызван, помимо изменения формы потенциала квантовой ямы, неоднородностями ширины квантовой ямы и состава слоёв ге-тероструктуры. Разнообразные неидеальности гетероструктуры, такие как точечные дефекты, дислокации и пр. могут уширить экситонные резонансы и усложнить определение экситонных энергий. Сила осциллятора экситона и скорость радиационного распада, определяемые волновой функцией, могут быть получены из спектров отражения и экспериментов с временным разрешением [2,76,77]. Это, тем не менее, интегральные характеристики и они не позволяют восстановить профиль потенциала при изучении единственного экситонного перехода.
В этой главе приводятся результаты экспериментального и теоретического исследования спектров отражения гетероструктур с асимметричными квантовыми ямами InGaAs/GaAs. Мы покажем, что одновременный анализ нескольких экситонных резонансов в спектрах относительно широких квантовых ям позволяет получить значимую информацию о профиле потенциала для экситонов. Для проведения такого анализа мы разработали подход прямого численного решения уравнения Шрёдингера для экситона в квантовой яме с произвольным профилем потенциала. Кулоновское взаимодействие между электроном и дыркой включено в численный расчёт без упрощений. Расчёт энергий и волновых функций экситона позволил точно смоделировать спектр отражения используя лишь два подгоночных параметра опреде-72 ляющих максимальную концентрацию индия в квантовой яме и характерную длину диффузии индия. Этими параметрами не удается управлять в процессе роста гетероструктуры с достаточно высокой точностью, требуемой для моделирования. Полученное согласие экспериментальных и расчётных данных позволило смоделировать профиль потенциала для экситонов и определить реальную концентрацию индия в изучаемых гетероструктурах.
Глава организована следующим образом. Сначала мы опишем детали эксперимента и представим полученные спектры отражения. Затем представим обобщение феноменологической теории экситон-фотонного взаимодействия для случая нескольких экситонных резонансов. Наконец, мы сравним экспериментально полученные данные с результатами микроскопического моделирования экситонных состояний.
Экспериментально были измерены спектры отражения для нескольких InGaAs/GaAs гетероструктур, выращенных методом молекулярно пучковой эпитаксии (МПЭ). Две структуры с наименьшим неоднородным уширением спектральных линий были отобраны для детального анализа. Первый образец (P554) содержит номинально прямоугольную квантовую яму шириной 95нм с содержанием индия около 2%, выращенную между барьерами GaAs. Вторая структура, T694, содержит специально спроектированную асимметричную InGaAs/GaAs квантовую яму с вертикальной стенкой потенциала с одной стороны, и с наклонной стенкой потенциала с другой стороны. Влияние асимметричности квантовой ямы было обнаружено в каждой из структур путём сравнительного анализа экситонных резонансов в спектрах отражения. Спектры были измерены с использованием фемтосекундного титан-сапфирового лазера или галогеновой лампы накаливания в качестве источника света. Экспериментальная установка и параметры измерений аналогичны описанным в предыдущей главе. Образцы были помещены в вакуумную камеру криостата замкнутого цикла при температуре = 4К. Чтобы измерить абсолютное значение коэффициента отражения, он был измерен для одной длины волны вблизи экситонного резонанса используя луч непрерыв 74 ного титан-сапфирового лазера, сфокусированного в той же точке на образце для которой были измерены спектры отражения.
Спектры отражения для образцов P554 и T694 показаны на рисунках 4.1 и 4.2, соответственно. На спектре образца P554 отчётливо различимы четыре экситонных резонанса, два в виде пиков и два в виде провалов. Отличие спектральных положений экситонных резонансов на этом спектре по сравнению с приведёнными спектрами этого образца в предыдущих главах объясняется наличием градиента концентрации индия в образце. Резонансы соответствуют оптическим переходам с основного состояния системы на экситонные состояния размерного квантования в квантовой яме шириной 95 нм. Как показано в следующем разделе, различный вид резонансов (пик или провал) определяется конструктивной либо деструктивной интерференцией световых волн отражённых от поверхности образца и от квантовой ямы. Интерференция сильно зависит от фазового сдвига между волнами, различного для разных экситонных состояний. В спектре образца T694 отчётливо видны три экситонных перехода в виде резонансов. Форма этих резонансов более сложная и содержит информацию о фазовых сдвигах в этой сильно асимметричной квантовой яме.
Упрощённые профили потенциалов квантовых ям представлены на врезках на рисунках 4.1 и 4.2. Вертикальная форма стенок квантовых ям задавалась в процессе роста путём быстрого открытия ячейки Кнудсена с индием, находившейся при постоянной температуре. Наклонная стенка потенциала в образце T694 была сформирована путём медленного остывания индиевой ячейки от температуры То = 754 C до температуры Тдп = 669 C с постоянной скоростью, 7т = 0.0821 C/с, таким образом поток индия экспоненциально уменьшался со временем. Соответственно, концентрация индия изменялась по феноменологической формуле: xin(z) = хтах ехр[—(/Ут/гїдг) /5Тїп\. (4.1) Здесь 7#г = 0.134 нм/c - скорость роста структуры, 6Тп = 38.54 C - технологический параметр ячейки с индием. Подложка во время роста находилась при относительно высокой температуре Т = 555 C.