Экситон-фононное взаимодействие в процессах оптического поглощения и катодолюминесценции кристаллов AgBr-xClx (О < х < 1) Шабан, Низар

Введение к работе

1- Актуальность : Совокупность свойств галогенидов серебра AgBr, AgCl, и их растворов AgBri-xClx обуславливает их широкое применение в самых различных областях науки и техники. До сих пор не найдено материалов, способных конкурировать с галогенидами серебра в фотографии, в фотохромной оптике, в твердых электролитах. Другая область применения связана с прозрачностью кристаллов галогенидов серебра и их твердых растворов в широком спектральном диапазоне от 0.5 до 15-20 мкм и с возмохностью получения из них методами пластической деформации оптических элементов, например световодов. В отличие от других материалов, прозрачных в ИК области спектра, световоды из галогенидов серебра не токсичны, практически не гигроскопичны и обладают высокой механической прочностью. Эти преимущества позволяют разрабатывать и применять световоды из этих материалов как наиболее перспективные в лазерной медицине и технологии Ш.

Известно, что уменьшение фоточувствительности AgBr, AgC] достигается глубокой очисткой кристаллов, при этом значительно уменьшаются и оптические потери в ИК-диапазоне С2].

Галогениды серебра являются интересными и с точки зрения Фундаментальной физики. Так, ряд твердых растворов AgBri-_x С1_х (О < х < 1) представляет собой уникальную систему, в которой при х= 0 существуют свободные экситоны, при х = 1 - автолокализоваи-ные экситоны, а в интервале 0.3< х <0.5 сосуществуют автолокали-зованные и свободные экситоны [33. Это дает возможность исследовать влияние состава твердого раствора на процессы экситон-фонон-ного взаимодействия, обуславливающие автолокализацию.

Широкое применение галогенидов серебра в науке и технике делают актуальными все более детальное исследование их фундаментальных оптических свойств и плияния на эти свойства примесей, дефектов и внешнего воздействия.

В настоящей работе эти задачи решаются путем исследования края фундаментального поглощения и катодолюминесценции.

2 - Цель работы:

Исследование температурной зависимости края фундаментального поглощения и катодолюминесценции галогенидов серебра и их твердых

растворов AgBr-i-x Cl_x ( 0 < х і 1).

На основе полученных зкспирименталыю параметров Урбаха изучено процесса экситон - фононного взаимодействия в этих материалах

³ ~ Научная новизна:

Получены параметры правила Урбаха для твердых растворов AgBri-x Ci_x ( О К х \ 1), определяющие эффективность экситон -фононного взаимодействия в процессах краевого фундаментального поглощения в области энергий непрямого экситона в интервале температур J 40 400 К.

Проведены исследования спектров катодолюминесценции кристаллов Л^Вгі х С1_Х ( О < х і 1) при высоких уровнях возбуждения в интервале температур 78 - 350 К, что позволило проследить влияние экситон - фононного взаимодействия и несовершенств кристаллической решетки ( дефектов, флуктуационной неоднородности и др.) на процессы излучательной рекомбинации.

Установлено, что при 78 К автолокализация экситонов в кристаллах Л^Ві1-х С1_х происходит при X ; 0.4 .

Установлено, что при комнатной температуре краевая полоса люминесценции кристаллов AgBri-_x С1_Х формируется в результате наложения трех широких полос, образующихся 2 результате излучательной рекомбинации свободных непрямых экситонов, свободных электронов и дырок и автолокализованных непрямых экситонов при интенсивном электрон фопонном взаимодействии, причем роль последнего фактора все более возрастает по мере увеличения количества AgCl в растворе.

Е< методическом плане новизна работы заключается в разработке оригинальной методики исследования края фундаментального поглоще ния, позволяющей в кристаллах AgBr^-x С1_Х ( О і х < 1) надежно отделять процессы поглощения света в области энергий непрямыми экситонов от процессов, связанных с прямыми переходами, а также в исіюлб-.кчілііии импульсного ( О.Ь мкс) возбуждении крист;шюв пучком электронов, что позволило исследовать процессы люминесценции при высоких уровнях возбуждения и в интервале температур 70 -350 К.

4 - Пиитическая значимость^

Результаты проведенных исследований могут быть использованы для разработки методов диагностики дефектности решетки и содержа-

ния примесей в кристаллах бинарных соединении AgBr, AgCl и их твердых растворов, необходимы для оптимизации технологии получения кристаллов и их обработки для применений в оптоэлектронике. 5 - Основные результаты, выносимые на защиту:

1. Показано, что низкоэнергетический край фундаментального поглощения в нелегированных кристаллах твердых растворов AgBri-xClx и в кристаллах и их исходных компонент формируется путем взаимодействия непрямых экситонов с продольными оптическими фононами. При этом в первичном акте поглощения кванта света для всех составов твердого раствора и при всех температурах в интервале 78 - 350 К образуются свободные экситоны с участием двух фо-поноп.

2. Показано, что при низких температурах константа экситон -фононного взаимодействия возрастает с ростом концентрации хлора в твердом растворе, причем тем сильнее, чем температура ближе Т » 78 К. При температурах выше 400 К константа экситон - фононного взаимодействия практически перестает зависеть от состава раствора.

3. Показано, что в твердых растворах AgBri-_xCl_x энергия продольного оптического фонона линейно растет с увеличением х.

4. Показано, что низкоэнергетическое плечо полосы катодолю-минесценции свободного экситона в кристаллах AgBr определяется правилом Урбахз, энергетический параметр которого с ростом температуры растет сверхлинейно, согласуясь с данными по исследованию длинноволнового края фундаментального поглощения в области энергетического спектра непрямого экситона.

5. При температуре 78 К в спектрах катодолюминесценции кристаллов твердых растворов AgBri-_xCl_x излучательнал рекомбинация свободных экситонов наблюдается при значениях х < 0.4, при х > 0.4 происходит практически полная автолокализация экситонов. В интервале 0 < х < 0.4 положение линии свободных экситонов смещается в сторону больших энергий линейно с ростом X.

6. Краевая полоса катодолюминесценции твердых растворов AgBri-xClx при комнатный температуре формируется по крайней мере тремя механизмами: излучательной рекомбинацией свободных экситонов, свободных электронно - дырочных пар и автолокализованных экситонов, при этом роль последнего механизма все больше возрастает при увеличении х.

- б -

⁶ - Объем и структура работы:

Диссертация изложена на 128 страницах, включая 80 стр.текста, иллюстрируется 39 рисунками, 2 таблицами и состоит из введения, 4 глав, заключения и списка литературы из 87 наименований.