Перенос заряда по локализованным состояниям в наноструктурах на основе кремния Степина Наталья Петровна

Содержание к диссертации

Введение

1 Литературный обзор. Электронные процессы в неупорядоченных полупроводниках 38

1.1 Прыжковый транспорт в макроскопических системах 38

1.1.1 Прыжковая проводимость при наличии кулонов-ского взаимодействия 44

1.2 Топология проводящей сетки. Мезоскопические системы 46

1.2.1 Некогерентные мезоскопические явления в неупорядоченных системах 48

1.3 Прыжковая проводимость во фрактальных системах 52

2 Транспорт заряда в ансамбле туннельно-связанных квантовых точекGeвSi 58

2.1 Переход от прыжковой к диффузионной проводимости в ансамбле квантовых точек 62

2.1.1 Анализ температурных зависимостей проводимости в рамках модели прыжкового транспорта 70

2.1.2 Анализ температурных зависимостей проводимости в рамках модели слабой локализации 76

2.1.3 Нелинейные эффекты в прыжковом и диффузи онном транспорте

2.1.4 Исследование G(T) в рамках скейлинговой теории 84 2.2 Магнетосопротивление массива квантовых точек 94

2.2.1 Положительное магнетосопротивление 97

2.2.2 Отрицательное магнетосопротивление 102

2.2.3 Модель МС 105

2.2.4 Температурная зависимость длины сбоя фазы 112

3 Нестационарные процессы в массиве квантовых точек 118

3.1 Фотопроводимость 122

3.1.1 Положительная и отрицательная фотопроводимость123

3.1.2 Модель фотопроводимости для энергии фотона больше EgS i 129

3.1.3 Приложение 1. Процедура определения релаксационной функции f(p) 136

3.2 Релаксация проводимости при приложении сильных электрических полей 140

3.2.1 Влияние электрон-электронного взаимодействияна релаксацию проводимости 140

4 Прыжковая проводимость пористого аморфного кремния 152

4.1 Проводимость пористого аморфного кремния на постоянном токе 152

4.1.1 Приготовление образцов 152

4.1.2 Температурная зависимость проводимости нелегированного пористого аморфного кремния 155

4.2 Релаксационные явления в пористом аморфном кремнии 165

4.2.1 Нестационарный ток 165

4.2.2 Дисперсия времен переходов и определение функции распределения длин прыжков электронов 170

4.3 Подавление и восстановление проводимости в среде с фрактальной размерностью 173

4.3.1 Температурная зависимость проводимости пористого a-Si:H 176

4.3.2 Нестационарный ток в пористом a-Si:H 181

4.3.3 Восстановление фрактальных свойств пористого a-Si 184

5 Мезоскопический транспорт в микроструктурах на основе аморфного кремния 188

5.1 Некогерентные мезоскопические явления в неупорядоченных системах 188

5.2 Микроструктуры на основе аморфного кремния 193

5.3 Функция распределения проводимости по образцам

5.4 Перестройка проводящих цепочек при изменении температуры 203

5.5 Резонансное туннелирование через локализованные состояния

5.5.1 Туннельная спектроскопия электронного спектра. 209

5.5.2 Мезоскопические флуктуации электронного спектра под действием внешних факторов 213

5.6 Телеграфный шум 217

5.6.1 Спонтанные двухуровневые переключения тока. 217

5.6.2 Фотостимулированные флуктуации тока 226

6 Мезоскопические флуктуации фотопроводимости в си стемесGe/Si квантовыми точками 234

6.1 Кинетика фотопроводимости в наноструктурах с квантовыми точками 234

6.2 Мезоскопические флуктуации при изменении освещенности 241

6.3 Импульсное освещение мезоскопических структур с квантовыми точками 243

6.4 Температурно-стимулированный переход от макро- к ме-зоскопическому поведению прыжковой проводимости по ансамблю квантовых точек 244

Заключение 252

Список литературы 2

• Прыжковая проводимость при наличии кулонов-ского взаимодействия
• Исследование G(T) в рамках скейлинговой теории 84 2.2 Магнетосопротивление массива квантовых точек
• Модель фотопроводимости для энергии фотона больше EgS i
• Дисперсия времен переходов и определение функции распределения длин прыжков электронов

Введение к работе

Актуальность темы.

В последние десятилетия развитие нанотехнологий активизировало изучение физики низкоразмерных систем, которые являются основой элементной базы нового поколения. Актуальность исследования электрофизических свойств низкоразмерных систем связана как с решением фундаментальных проблем, так и с необходимостью применения таких систем в современной наноэлектронике и нанооптике. Научный интерес обусловлен тем, что ряд фундаментальных законов, справедливых в макроскопической физике, становятся неполными либо неприменимыми при уменьшении размеров системы. Так, в двумерных, одномерных и нуль-мерных системах ограничение движения электрона приводит к квантованию его энергетического спектра, и соответственно, к новым закономерностям транспорта; в мезоскопи-ческих системах становятся несправедливыми даже правила сложения сопротивлений [.

В легированных полупроводниках, на основе которых построена современная электроника, флуктуации потенциалов отдельных центров и их неупорядоченное расположение приводят к локализации электронов так, что их волновые функции оказываются сосредоточены в определенной области пространства вблизи центра и экспоненциально спадают с расстоянием вне этой области ], ]. При понижении температуры, когда возбуждение носителей с примесных состояний в разрешенную зону уменьшается, основным механизмом транспорта заряда является туннелирование между локализованными состояниями с поглощением или испусканием фононов - прыжковая проводимость. С момента появления теоретической работы Мотта ] и развития его идеи Эфросом и Шкловским ] прыжковая проводимость объемных систем исследована достаточно полно. Экспериментальные работы, проведенные на легированных кристаллических полупроводниках, аморфных полупроводниках, неупорядоченных пленках металлических окислов (ссылки на ранние работы можно найти в статьях [-]), подтвердили предсказанные теоретические законы не только для трехмерного, но и для двумерного случаев. Однако квантово-размерные эффекты, характерные для низкоразмерных систем, в исследованиях прыжковой проводимости не проявлялись, поскольку прыжковый транспорт осуществлялся по примесной зоне с однородным спектром состояний, а не по уровням размерного квантования.

Создание квантовых точек - нуль-мерных объектов с набором дискретных уровней, спектр которых контролируется структурными параметрами: размерами наноостровков, их формой и составом, - открывает новые возможности в исследовании переноса заряда по локализованным состояниям. В работах А. И. Якимова с соавторами ] было показано, что дискретный энергетический спектр носителей заряда в квантовых точках вносит существенный вклад в особенности транспорта, он приводит к сильной и немонотонной зависимости прыжковой проводимости и радиуса локализации от степени заполнения квантовых точек носителями заряда. Это принципиально отличает систему с квантовыми точками от других неупорядоченных систем, в которых рост концентрации носителей заряда вызывает увеличение проводимости. Кроме того, особенностью квантовых точек является ограниченное число носителей

^хза исключением случая вырожденного и не компенсированного полупроводника

заряда на уровнях размерного квантования, а также возможность одновременного существования локализованных электронов и дырок. И наконец, в квантовых точках существует возможность управления величиной радиуса локализации не только изменением концентрации носителей заряда [], но и вариацией структурных параметров наноостровков. Это дает возможность изменять проводящий режим системы в широком диапазоне, вплоть до перехода к делокализованным состояниям. Данные особенности нуль-мерных систем должны позволить ответить на ряд актуальных вопросов транспорта заряда в низкоразмерных неупорядоченных системах.

Так, одной из основных проблем двумерных систем остается проблема перехода металл-диэлектрик. В соответствии с моделью Андерсона [], переход от локализованных к распространенным состояниям определяется относительным беспорядком Z – отношением интеграла переноса I и величины разброса уровней W. Классическая однопараметрическая скэйлинговая теория [] запрещает существование металлического состояния в двумерных системах (2D) в присутствии беспорядка. Экспериментальное наблюдение перехода металл-диэлектрик в 2D [–13] объясняют определяющей ролью электрон-электронного взаимодействия. Это приводит к замене одно-параметрической скэйлинговой функции на функцию, зависящую от двух параметров: беспорядка и взаимодействия. Непрерывность данной скэйлинговой фунции предполагает ослабление локализации во взаимодействующей системе также и на диэлектрической стороне перехода. С другой стороны, хорошо известное влияние межэлектронного взаимодействия на поведение диэлектрической системы заключается в появлении квантовой поправки к проводимости в диффузионном случае и в формировании кулоновской щели в плотности состояний в режиме прыжковой проводимости. Оба эти эффекта приводят к уменьшению проводимости системы, что в рамках одно-параметрического скэйлинга предполагает усиление локализации. Таким образом, вопрос о том, каким образом взаимодействие влияет на степень локализации в неупорядоченной системе, является чрезвычайно актуальным и открытым до сих пор. Чтобы экспериментально выявить его вклад, необходимо управлять степенью беспорядка и кулоновским взаимодействием независимо. В двумерном электронном газе единственным варьируемым параметром обычно является концентрация носителей заряда, которая одновременно влияет на беспорядок и взаимодействие, делая практически невозможным разделение их вкладов.

Формирование массива туннельно-связанных квантовых точек позволяет не только наблюдать прыжковую проводимость по уровням размерного квантования, но и контролируемо управлять как уровнем беспорядка, так и силой кулоновского взаимодействия.

Возможность широкого варьирования структурных параметров гетеросистемы с квантовыми точками: плотности массива, формы и состава квантовых точек в сочетании с изменением степени заполнения квантовых точек носителями заряда должна позволить протестировать скэйлинговую гипотезу и установить, является ли дальнодействующее кулоновское взаимодействие движущей силой делокализации волновых функций электронов в неупорядоченной системе.

Немонотонная зависимость проводимости от концентрации носителей заряда в квантовых точках позволяет также ответить на важный вопрос об относительной роли концентрации и

подвижности носителей заряда в механизме изменения проводимости неупорядоченной системы после выведения ее из равновесия. В системах с примесными центрами монотонная зависимость плотности состояний от энергии приводит к одинаковому знаку изменения проводимости при возбуждении системы как с изменением концентрации, так и с изменением подвижности. В гетеросистеме с квантовыми точками может наблюдаться разный знак изменения проводимости при изменении концентрации носителей заряда в точках, тогда как подвижность при возбуждении, как правило, возрастает, приводя к возрастанию проводимости. В результате вклад концентрации и подвижности носителей заряда может быть разделен.

Наряду с интересом к квантово-размерным структурам, во второй половине XX века внимание исследователей в различных областях знания привлекло представление о фрактальной структуре объектов, которая проявляется в самоподобии системы и размерность которой отличается от топологической []. Важным было понимание того, что многие неупорядоченные материалы обладают фрактальной структурой в определенной области длин шкал, поэтому введение концепции фрактала являлось успешным для идентификации физических свойств топологически неупорядоченных систем []. Было показано, что основной количественной характеристикой фрактала является размерность, которая называется фрактальной (хау-сдорфовской) и которая не совпадает с размерностью физического пространства. В реальном эксперименте выявить фрактальность физической системы довольно трудно, поскольку те масштабы, на которых система является самоподобной, не совпадают с характерными масштабами, отвечающими за данное физическое явление.

Самоподобие фрактальной структуры должно вносить существенное изменение в проводимость, поскольку волновая функция ф электронов, локализованных во фрактальной среде, спадает быстрее, чем экспоненциально, с характерным радиусом локализации _s и показателем суперлокализации q > 1, зависящим от евклидовой размерности системы -ф ос ехр(-г/&)^?. Именно фрактальная размерность и показатель супер локализации, как было показано теоретически ], должны определять статическую прыжковую проводимость.

Возможность исследования проводимости по фрактальной среде возникла с появлением пористого кремния, полученного электрохимическим травлением кристаллического материала. Структура пористого кремния представляет собой кремниевые проволоки, направленные преимущественно перпендикулярно исходной поверхности, а разветвленная поверхность имеет фрактальную структуру, что подтверждено методами структурного анализа [,]. Открытие эффективной электролюминесценции пористого кремния ,] вызвало большой интерес к этому материалу из-за возможности его применения в оптоэлектронике, основанной на кремнии. К началу данной работы основные исследования пористого кремния были ограничены изучением фото- [] и электро-люминесценции ,. Несмотря на то, что для практического использования пористого кремния в качестве источника излучения важным являлось знание закономерностей транспорта в таких системах, электрофизические характеристики пористого кремния практически не исследовались. В теоретической работе [ авторы делают вывод, что именно в системе, подобной пористому кремнию, проводимость должна происходить по среде с некой эффективной геометрической размерностью, зависящей от фрактальной размерности материала. До начала нашей работы данный вывод не был

подтвержден экспериментально. Более того, исследование прыжкового транспорта по фрактальной среде практически не проводилось, а экспериментальное определение фрактальной размерности осуществлялось только структурными методами. Немногочисленные попытки исследовать транспорт заряда в пористом кристаллическом кремнии не увенчались успехом. Это связано с тем, что хотя такой материал и обладает фрактальной структурой, размерное квантование электронного спектра в одномерных кремниевых нитях маскирует особенности протекания тока, вносимые самоподобием. Кроме того, размеры приповерхностной области пористого слоя, обедненной носителями, оказываются сравнимы с размерами кремниевого скелета [], что приводит к существенному увеличению сопротивления материала.

В настоящей работе для исследования транспортных свойств системы с фрактальной размерностью было предложено использовать пористый аморфный кремний. В пористом аморфном кремнии с подобными пористому кристаллическому кремнию размерами кремниевых нитей за перенос заряда отвечают оборванные связи, дающие уровни, лежащие глубоко в запрещенной зоне и слабо возмущаемые размерным ограничением. Структура пористого кремния оказывается самоподобной в том же интервале масштабов, что и характерные длины прыжков электронов в аморфном кремнии. Это дает основание ожидать проявление фрактальных свойств в транспорте заряда. Таким образом, электрофизические свойства этого объекта должны отражать особенности его самоподобной структуры и определяться спецификой локализации электронных волновых функций во фрактальной среде.

Уменьшение размеров приборов до нанометровых, требуемых в современной наноэлектро-нике, делает актуальными вопросы транспорта заряда в мезоскопических структурах, размер которых сравним с характерным масштабом однородности системы. Мезоскопическая физика возникла в конце 20 века из понимания того, что существует область промежуточных размеров, на которых система одновременно сочетает черты макро- и микрообъектов. Мезо-скопические объекты характеризуются двумя важными свойствами. Во-первых, несмотря на то, что система состоит из большого (1) числа частиц, понятие удельных характеристик лишается традиционного смысла, поскольку эти характеристики определяются конкретной реализацией электронных состояний в системе и флуктуируют от образца к образцу в очень широких пределах. Тем не менее, оперируя не самой физической величиной, а вероятностью ее реализации, можно строить количественные теории и прогнозировать реальные свойства объекта. Во-вторых, отсутствие вырождения относительно перестановки частиц в системе делает ее чувствительной к элементарным актам реорганизаций, происходящими на микроуровне [–28]. Мезоскопические системы имеют практическое значение, поскольку их параметры крайне чувствительны к внешним воздействиям, а следовательно, мезоскопические объекты могут быть использованы в качестве различного вида сенсоров.

Первоначально мезоскопические эффекты были открыты в структурах с металлической проводимостью в режиме слабой локализации и названы когерентными, поскольку характерный масштаб однородности таких систем определяется длиной фазовой когерентности волновой функции электрона. В основе нового класса мезоскопических явлений, получивших название некогерентных, лежат два фактора 1) наличие экспоненциально сильного разброса элементарных сопротивлений, включенных между центрами локализации и связан-

ных с отдельными прыжками; 2) существование другого параметра размерности длины – характерного масштаба однородности перколяционного кластера (радиуса корреляции L_c), ответственного за прыжковую проводимость в системе.

Мезоскопическое поведение неупорядоченных систем с локализованными электронными состояниями было обнаружено лишь в конце 80х - начале 90х годов, хотя теоретические исследования в этой области были инициированы еще работой Поллака и Хаузера в 1973 году []. Теоретические предсказания некогерентных мезоскопических эффектов [] были сделаны в рамках так называемой модели “тонкой аморфной пленки” [–] и основаны на том, что проводимость образца с толщиной, меньшей корреляционного радиуса перко-ляционного кластера, определяется так называемыми “проколами”- участками небольшой площади с аномально малыми сопротивлениями. Для случайно неоднородных систем конечной площади предсказывалось возникновение мезоскопического эффекта, проявляющегося в колебаниях логарифма проводимости отдельного образца либо набора образцов в пределах ширины функции распределения.

Экспериментальные исследования мезоскопических эффектов в режиме сильной локализации параллельно проводились тремя группами (в том числе и нашей). В группах, возглавляемых проф. А. К. Савченко (ИРЭ АН СССР) [–] и проф. А.Б. Фаулером (Университет Брауна, Нью-Йорк) [,], изучались флуктуации прыжковой проводимости при изменении концентрации электронов и магнитного поля в транзисторных МДП- и Шоттки- структурах на основе Si и GaAs при температуре жидкого гелия. Однако данные объекты не позволили количественно описать мезоскопические эффекты на основе модели ”тонкой аморфной пленки”, наиболее развитой теоретически, поскольку в транзисторных структурах ”проко-лы” возникают в местах слабых флуктуаций потенциала (гораздо меньше типичного значения). В модели аморфной пленки формирование ”проколов” происходит в областях сильных флуктуаций, где концентрация локализованных состояний превышает свое среднее значение. Поставить в соответствие экспериментальные результаты с теоретическими удалось в работах нашей группы при изучении мезоскопических явлений в наноструктурах на основе тонких (меньших L_c) пленок аморфного кремния с малой площадью электрического контакта. Выбранный нами объект исследования позволил, во-первых, выявить практически все предсказанные теорией некогерентные эффекты; во-вторых, наблюдать мезоскопические флуктуации вблизи комнатной температуры. Последнее обстоятельство является несомненно важным для практического применения обнаруженных явлений.

Мезоскопические эффекты должны проявляться и в транспорте по ансамблю квантовых точек, электронный спектр которых дискретный, а корреляционный радиус перколляцион-ного кластера прыжковой проводимости может изменяться в широких пределах. Сильное изменение проводимости при вариации концентрации носителей заряда в квантовых точках способно вызвать значительный отклик системы на внешние воздействия, в частности, на освещение. При этом в мезоскопическом режиме, когда размеры образца станут сравнимы с L_c, реакция системы на вызванный поглощением фотона элементарный акт перестройки перколяционного кластера может быть достаточно сильной, что является важным для создания фотоприемников, способных детектировать малые потоки излучения. Большой радиус

корреляции перколяционного кластера делает возможным наблюдение мезоскопических эффектов в структурах достаточно больших размеров.

Проявление особенностей низкоразмерных систем, вносимых размерным квантованием, появлением супер локализованных состояний на фрактальной поверхности, а также уменьшением размеров системы до мезоскопических в прыжковой проводимости к началу данной работы практически не было исследовано.

Целью данной работы являлось установление общих закономерностей и механизмов транспорта заряда по локализованным состояниям в наноструктурах на основе кремния: в массиве квантовых точек с дискретным спектром носителей заряда; в одномерных проволоках аморфного пористого кремния с разветвленной фрактальной поверхностью; в мезоскопических структурах на основе тонких пленок аморфного кремния и массива квантовых точек.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

Установить механизм проводимости в двумерном массиве квантовых точек при изменении их структурных параметров (формы и размеров, состава, плотности массива) и концентрации локализованных в точках носителей заряда. Определить влияние даль-нодействующего кулоновского взаимодействия на делокализацию электронных состояний.

Исследовать магнетосопротивление в массиве квантовых точек, установить механизм магнетосопротивления при разных режимах проводимости, разработать модель магне-тосопротивления.

Исследовать отклик системы с квантовыми точками на внешние воздействия - облучение светом и приложение импульса высокого напряжения. Определить механизмы релаксационных явлений. Установить роль кулоновского взаимодействия в процессах релаксации.

Установить механизмы и закономерности транспорта электронов в одномерных нитях пористого аморфного Si c разветвленной фрактальной поверхностью; выявить особенности релаксационных явлений в аморфном пористом кремнии, определяемые его структурными свойствами.

Исследовать механизм проводимости в мезоскопических структурах на основе пленок аморфного Si разной толщины. Выявить некогерентные мезоскопические эффекты в проводимости наноструктур на основе тонких пленок аморфного Si (20-150 нм); установить соответствие экспериментальных и теоретических гистограмм распределения сопротивлений электронных переходов в неупорядоченной системе с беспорядком неку-лоновской природы.

Определить механизм мезоскопических эффектов, вызванных поглощением света в тонких пленках аморфного Si и оценить характерные масштабы фотостимулированных перестроек проводящей сетки.

Изучить мезоскопические явления в массиве квантовых точек при освещении. Установить возможность детектирования малых потоков излучения наноструктурами с квантовыми точками.

Объекты и методы исследования.

Исследования проведены на трех типах объектов. Первый, ансамбль туннельно связанных квантовых точек Ge в Si, метод создания которого был разработан в нашем коллективе []. Высокая плотность ((2-8) х 10^й см"²) массива была достаточной для осуществления эффективной туннельной связи носителей заряда, локализованных в разных квантовых точках, и соответственно, для наблюдения прыжковой проводимости по уровням размерного квантования. Количество дырок в квантовых точках варьировалось путем изменения концентрации бора в дельта-слое, расположенного на 5-10 нм ниже слоя квантовых точек. Параметры роста (температура подложки и плотность потока германия) и последующие термические обработки позволяли изменять размеры, форму и стехиометрический состав квантовых точек, а также их плотность. Освещение структур с квантовыми точками проводилось с помощью светодиодов и лазеров с оптоволоконным выходом с длиной волны 0,9-2 микрона.

Исследование проводимости по фрактальной среде осуществлялось на пористом аморфном кремнии. Аморфный пористый кремний, который близок по структурным свойствам кристаллическому пористому кремнию и обладает аналогичной фрактальной поверхностью -, имеет гораздо более низкое сопротивление (10⁴ - 10⁸ Ом-см) из-за высокой плотности оборванных связей, по которым осуществляется проводимость. Самоподобие структуры пористого кремния проявляется в широком диапазоне длин, начиная от межатомного расстояния и до размеров, сравнимых с некоторой корреляционной длиной, характеризующей максимальные значения, на которых существует самоподобие системы, и которая может достигать ~100 нм ]. Прыжковая проводимость аморфного Si характеризуется длинами прыжков в этом же интервале. То есть, как структурные, так и транспортные характеристики аморфного пористого кремния определяются сравнимыми границами масштабов, что заставляет ожидать проявления фрактальности аморфного пористого кремния в электронных свойствах материала.

Мезоскопические явления в прыжковой проводимости были экспериментально исследованы в наноструктурах на основе тонких пленок (20-150 нм) аморфного кремния с разной площадью электрического контакта (линейный размер в диапазоне 0,5^-8 мкм). Выбранный объект исследования - аморфный кремний, созданный бомбардировкой ионами германия, -позволяет наблюдать прыжковую проводимость при комнатной температуре. Уровень Ферми в аморфном кремнии закрепляется в области локализованных состояний, находящихся глубоко в щели подвижности. Поэтому уже при Т=300 K перенос заряда по локализованным состояниям доминирует над процессом термической активации носителей до энергий выше порога протекания. Это обстоятельство дает уникальную возможность экспериментально изучить статистику мезоскопических флуктуаций прыжковой проводимости по одинаковым образцам.

Для определения механизма электронного транспорта в данных системах изучались тем-

пературные и полевые зависимости проводимости, магнетосопротивление, вольт-амперные характеристики, кинетика фотопроводимости, проводимость на переменном токе. Структурные свойства исследовались методами просвечивающей электронной микроскопии, резер-фордовского обратного рассеяния, сканирующей электронной микроскопии, атомно-силовой микроскопии, рамановской спектроскопии. Мезоскопические образцы создавались с помощью оптической и электронно-лучевой литографии, пористый кремний создавался путем электрохимического травления аморфного кремния.

Все основные экспериментальные и расчетные результаты, представленные в диссертационной работе, получены впервые.

Научная новизна полученных конкретных результатов состоит в следующем:

1. Обнаружен переход от прыжковой к диффузионной проводимости в двумерном ансамбле квантовых точек Ge/Si при увеличении плотности их массива, а также после отжига структур в диапазоне температур Т = 480 — 625C. Экспериментально установлено, что кулоновское взаимодействие стимулирует переход от локализованного к распространенному состоянию носителей заряда.

2. Обнаружено универсальное поведение магнетосопротивления структур с квантовыми точками вне зависимости от режима проводимоcти. Установлено, что положительное магнетосопротивление определяется сжатием волновых функций носителей заряда в магнитном поле даже для структур с диффузионной проводимостью в нулевом магнитном поле, а отрицательное - подавлением слабой локализации в кластерах близко расположенных квантовых точек.

3. Обнаружена медленная (часы) неэкспоненциальная кинетика фотопроводимости в массиве квантовых точек Ge/Si, сопровождающаяся эффектом остаточной фотопроводимости и имеющая разный знак при разной степени заполнении квантовых точек дырками. Показано, что определяющим фактором в изменении проводимости является изменение числа дырок в квантовых точках, а не их подвижности.

4. Установлено, что электрохимическое травление аморфного кремния приводит к созданию пористого материала, проводимость по поверхности скелета которого определяется наличием суперлокализованных состояний и характеризуется фрактальной размерностью, зависящей от степени пористости материала.

5. Обнаружено проявление мезоскопических эффектов в прыжковой проводимости по тонким (20-40 нм) пленкам а-Si, таких как флуктуации логарифма проводимости от образца к образцу, двухуровневые флуктуации прыжкового тока с амплитудой, зависящей от размера структуры. Данные результаты являются экспериментальным подтверждением модели ”тонкой пленки”, разработанной авторами ,. Впервые получено экспериментальное подтверждение появления индуцированных светом новых электронных состояний в щели подвижности аморфного кремния.

6. Установлено, что единичный акт образования и исчезновения метастабильного дефекта в гидрогенезированном аморфном Si приводит к перестройкам в системе на масштабах до 250 нм.

7. При освещении мезоскопических структур с квантовыми точками впервые обнаружены переключения тока с гигантской амплитудой, достигающей величины 100% и более, зависящей от размеров структуры. Обнаружен температурно-стимулированный переход от проводимости по мезоскопической сетке к макроскопической проводимости.

Научная значимость работы.

Совокупность полученных результатов, обобщений и выводов диссертационной работы можно квалифицировать как научное достижение в области физики полупроводников, связанное с установлением закономерностей переноса заряда в низкоразмерных полупроводниковых системах в условиях квантования электронного спектра, суперлокализации электронных состояний, уменьшения размеров системы до величин, сравнимых с корреляционным радиусом перколяционного кластера прыжковой проводимости. Разработанные модели и механизмы переноса заряда вносят существенный вклад в понимание связи структурных свойств нанообъектов с закономерностями транспорта заряда. Полученные результаты являются базой для разработки научных основ управления электрофизическими свойствами систем пониженной размерности, позволяют обосновать принципы управления их оптоэлек-тронными свойствами за счет изменения заселенности глубоких центров захвата и создают научные предпосылки для направленной модификации функциональных возможностей наноструктур с целью создания различного вида чувствительных датчиков на их основе.

Практическая значимость работы заключается в следующем.

1. Анализ температурных зависимостей проводимости массива квантовых точек в рамках скэйлингового подхода позволил установить границы проводимости, разделяющие прыжковый и диффузионный транспорт.

2. Полученные данные о наблюдении мезоскопических переключений тока в массиве квантовых точек с амплитудой, достигающей величин более 100%, являются базой для разработки и изготовления фотодетектора, способного регистрировать малые потоки фотонов. Результаты исследования зависимости частоты и амплитуды переключений от размеров и геометрии структуры дают возможность провести оптимизацию параметров фотоприемника с целью увеличения его чувствительности.

3. Разработан метод определения фрактальной размерности структур с прыжковым транспортом из анализа температурной зависимости проводимости.

4. Обнаруженный в работе эффект сильного изменения проводимости и фрактальной размерности аморфного пористого кремния при воздействии на структуры водородной плазмы является основой для создания датчиков водородосодержащих химических соединений.

5. Наблюдение мезоскопических флуктуации фототока, достигающих амплитуды ~ 25% в структурах на основе аморфного Si, обогащенного водородом, являются предпосылкой создания чувствительных датчиков излучения, работающих при комнатной температуре.

Научные положения, выносимые на защиту:

5. Переход от сильной к слабой локализации в двумерном массиве квантовых точек определяется двухпараметрическим скэйлингом, параметрами которого являются кондак-танс и кулоновское взаимодействие. При величине кондактанса G < I0~²e²/h проводимость описывается переносом заряда по локализованным состояниям кулоновской щели, при G > 0, 4е²/h подчиняется законам диффузионного транспорта в режиме слабой локализации. Дальнодействующее кулоновское взаимодействие является параметром, сдвигающим состояние системы в металлическую сторону.

6. Транспорт заряда по уровням размерного квантования в массиве само-организованных туннельно связанных квантовых точек отражает неоднородность их распределения и определяется проводимостью кластеров близко расположенных точек и туннельными переходами носителей заряда между кластерами. Разрушение слабой локализации в кластерах отвечает за отрицательное магнетосопротивление, которое наблюдается в слабых магнитных полях в структурах с квантовыми точками, проводимость которых в нулевом магнитном поле изменяется в широком диапазоне

При увеличении магнитного поля наблюдается переход к положительному магнетосо-противлению, механизм которого заключается в сжатии волновых функций носителей заряда в магнитном поле и сдвиге состояния системы в диэлектрическую сторону.

3. Определяющий вклад в знакопеременную фотопроводимость с медленной неэкспоненциальной кинетикой вносит изменение концентрации дырок в квантовых точках, а не их подвижности. Восстановление проводимости после воздействия излучения происходит в условиях постепенного уменьшения потенциального барьера для захвата неравновесных дырок за счет рекомбинации неравновесных электронов с равновесными дырками, локализованными в квантовых точках с наибольшим заполнением. Релаксация проводимости после возбуждения импульсом высокого напряжения происходит по параллельным каналам переноса заряда. Дальнодействующее кулоновское взаимодействие между носителями заряда в разных квантовых точках приводит к замедлению релаксационных процессов.

4. Перенос заряда в пористом аморфном кремнии по суперлокализованным состояниям фрактальной поверхности характеризуется фрактальной размерностью, зависящей от степени пористости материала. Фрактальный характер проводимости определяется самоподобным расположением оборванных связей на поверхности пор. Проводимостью по фрактальному каналу можно управлять пассивацией поверхностных оборванных связей атомарным водородом при гидрогенизации аморфного пористого кремния и увеличением степени пористости материала за счет выглаживания поверхности пор.

5. Топологическая организация токовых путей в тонких (20-44 нм) слоях аморфного кремния представляет собой одномерные цепочки локализованных состояний, число которых порядка единицы. Проводимость наноструктур определяется конкретной реализацией (энергетическим и пространственным расположением) локализованных состояний в наиболее проводящих цепочках и флуктуирует от образца к образцу на величину порядка 100%. В коротких цепочках (толщина пленки L < 28 нм), когда туннельные переходы происходят между локализованными состояниями с энергиями, сравнимыми с кТ, перенос заряда становится безактивационным и подчиняется степенному закону, где показатель степени определяется только числом состояний, формирующих наиболее проводящие цепочки.

6. Двухуровневые спонтанные и стимулированные светом переключения тока (телеграфный шум) в тонких гидрогенизированных слоях аморфного кремния вызваны флуктуацией вероятностей переходов для одного или нескольких прыжков на наиболее проводящей цепочке вследствие перестроек комплексов ” Si-Si связь/Si-H связь”, представляющих собой двухуровневые системы. Единичный акт такой перестройки при освещении приводит к реорганизациям в системе на масштабах до 250 нм.

7. Переход от макроскопической проводимости к режиму мезоскопических флуктуаций, достигающих величин более 100%, происходит в структурах с туннельно-связанными квантовыми точками как при уменьшении размеров проводящего канала, так и при уменьшении температуры, и определяется корреляционным радиусом порядка 0,13 микрон.

Достоверность полученных результатов обеспечена комплексным характером выполненных экспериментальных исследований, непротиворечивостью результатов работы известным литературным данным и их многократной воспроизводимостью.

Личный вклад автора заключается в постановке задач по исследованию транспорта заряда в массиве квантовых точек, в разработке методик создания пористого аморфного кремния и мезоскопических структур на основе аморфного кремния и массива квантовых точек, в проведении экспериментов, в анализе и интерпретации полученных данных, а также в подготовке публикаций и докладов на конференциях.

Апробация работы.

Результаты работы докладывались на Международной конференции по химии твердого тела (Цюрих, 1996), 2й международной конференции по физике низкоразмерных структур (Дубна, 1995), на 2й Российской конференции по физике полупроводников (Зеленогорск, 1996), IV молодежной школе "Проблемы физики твердого тела и высоких давлений" (Туапсе, 1995), IV международной конференции по электронному транспорту и оптическим свойствам неоднородных материалов (Москва-Санкт-Петербург, 1996), 8й международной конференции по прыжковой проводимости и родственным явлениям (Испания, 1999), конференции по низкоразмерным структурам (Черноголовка, 2001), 10й конференции по прыжковой проводимости и родственным явлениям, (сентябрь 2003, Италия, Триест), на конферен-

ции "Наноструктуры и сверхрешетки"(Мексика 2004), IV международной конференции по полупроводниковым квантовым точкам (Шамони, Франция 2006), Международной конференции по физике полупроводников (Вена, Австрия 2006), Всероссийской конференции по физике полупроводников (Екатеринбург 2007), Международной конференции по транспорту в неупорядоченных системах (Марбург, Германия 2007), Восемнадцатой международной конференции по электронным свойствам двумерных систем (Кобе, Япония 2009), Тринадцатой международной конференции "Транспорт в неупорядоченных взаимодействующих системах" (Рацкеве, Венгрия 2009), Девятой всероссийской конференции по физике полупроводников (Новосибирск-Томск 2009), Тридцатой международной конференции по физике полупроводников (Сеул, Республика Корея 2010), Восемнадцатой международной конференции "Квантовые точки" (Ноттингем, Великобритания 2010), Восемнадцатом международном симпозиуме "Наноструктуры: Физика и Технологии"(Санкт-Петербург, 2010), Восьмой международной комференции по передовым полупроводниковым устройствам и микросистемам (ASDAM, Смоленице, Словакия 2010), Четырнадцатой международной конференции по транспорту во взаимодействующих и неупорядоченных системах (Акра, Израиль 2011), Шестой международной конференции по передовым материалам (Сингапур 2011), Русско-польском семинаре академий наук по нанотехнологиям (Варшава, Польша 2011), Конференции "Фотоника" (Новосибирск 2011), Десятой всероссийской конференции по физике полупроводников (Нижний Новгород 2011), Девятнадцатой уральской международной зимней школе по физике полупроводников (Екатеринбург-Новоуральск 2012), Двадцатой международной конференции по высоким магнитным полям (Шамони, Франция 2012), 15й конференции по транспорту во взаимодействующих неупорядоченных системах (Жирона, Испания, 2013), 22м международном конгрессе по исследованию материалов (Канкун, Мексика, 2013), 22й международной конференции Наноструктуры: Физика и технология (Санкт-Петербург, 2014), международной конференции по сверхрешеткам, наноструктурам, нано-приборам (Саванна, США, 2014), международной конференции по физике полупроводников (Остин, США, 2014), международной конференции по электронным свойствам двумерного электронного газа (Сендай, Япония, 2015), 16й международной конференции по транспорту во взаимодействующих неупорядоченных системах (Гранада, Испания, 2016).

Работа поддерживалась грантами РФФИ (06-02-08077-офи, 10-02-00618-а, 13-02-00901-a, 16-02-00553-a), проектом ERA-NET-SB RAS (N186).

Публикации. По результатам диссертации в печати опубликовано 27 работ, список которых приведен в конце автореферата. В список не включены работы, опубликованные в трудах конференций, а также статьи, напрямую не связанные с темой диссертации.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и списка цитируемой литературы. Объем диссертации составляет 293 страницы, в том числе 78 рисунков, 2 таблицы и список литературы из 197 наименований.

Прыжковая проводимость при наличии кулонов-ского взаимодействия

Пусть электрон переходит с занятого состояния (под уровнем Ферми) на свободное (над уровнем Ферми). По аналогии с вычислением закона Мотта, имеем: ДЄ/І = / — Є{. В случае исключения самодействия для туннелирующего электрона, получим: Ає/г = Є/-ЄІ- e 2/-frfi 0, (1.14) где 7 — диэлектрическая проницаемость среды, если ДЄ/І 0, то состояние Sf не занятое. Исходя из этого выражения, величина Де/« есть работа, необходимая для переноса электрона, другими словами, соответствует разности потенциальных энергий электрона на уровнях / и г. При этом в энергию ej входит потенциальная энергия, которая создается движущимся зарядом, который находится на состоянии Є{. Для нахождения искомой работы данный потенциал необходимо исключить. Поскольку Asfi = ej — ЄІ — е2 j rji 0, это значит, что близкие по энергии состояния должны быть удалены друг от друга на большое расстояние. Предположим, что 2 уровня расположены симметрично по отношению к уровню Ферми. Обозначаем є = ej — ЄІ, а272 тогда расстояние между уровнями r/j е2/ є. То есть, количество уровней п (є) в полосе шириной є не должно быть выше є272/е4 (2D система), а плотность состояний д (є) = dn(e)/de стремится к нулю, когда є - 0 не медленнее, чем в соответствии с є, что и является кулоновской щелью. Понятно, что данный закон является наиболее резким в рассматриваемом приближении. Плотность состояний уменьшается из-за взаимодействия между состояниями с малой энергией. Выражение д(є) ос є значит, что среднее расстояние между состояниями с энергией, меньшей є, порядка е2/ є, а энергия взаимодействия на данном расстоянии сравнима с собственной энергией уровней (отсчитанной от уровня Ферми), следовательно порядка є. Если допустить, что д (є) падает круче, чем є, то среднее расстояние должно быть больше, чем е2/7, а энергия взаимодействия є уменьшиться. Понятно, что такая маленькая величина взаимодействия не может вызвать существенного падения плотности состояний. Исходя из этого, Б.И. Шкловский и А.А. Эфрос [3] предложили формулу для плотности состояний: здесь а2 численный коэффициент.

По аналогии с выводом закона Мотта, получаем температурную зависимость проводимости по состояниям кулоновской щели: ( (ТА \ G = G2(T)exp -уУ ] (1.15) T-W (1.16) /32 численный коэффициент Ц32 = 6, 2 в 2D, в соответствии с [50]). Данное выражение (1.15) известно как закон Эфроса-Шкловского (ЭШ). Теоретические расчеты [50,51] и экспериментальные исследования [52-54] показывают, что G2 степенным образом зависит от температуры с показателем степени т, близким к величине т — 1.

Как уже отмечалось, вышеприведенные рассуждения о проводимости по состояниям кулоновской щели базируются на приближении одноэлектронного транспорта. Это приближение не учитывает последовательные во времени прыжки отдельных электронов, понижающие своим потенциалом барьеры. В работе [51] представлены результаты моделирования на ЭВМ прыжковой проводимости с учетом электрон-электронного взаимодействия. Основной результат этой работы состоит в том, что и с учетом всевозможных последовательных прыжков плотность состояний и температурная зависимость G имеют вид (1.4) и (1.5) соответственно.

Как следует из предыдущих рассуждений, перенос носителей заряда происходит только по состояниям, удовлетворяющим критерию связности, - + -7р (с – по перколляционному кластеру. Структура такого кластера представляет собой разветвленный фрактал, внутри которого находятся изолированные кластеры - полости, которые не вносят вклад в проводимость. Характерный размер однородности перколляционного кластера определяется размерами этих полостей и называется корреляционным радиусом перколляционного кластера прыжковой проводимости Lc. Когда радиус корреляции много меньше размера образца, характеристики усредняются по различным путям протекания тока. Переходы, удовлетворяющие критерию связности с , меньшей (с, создают протекание в изолированных кластерах. Когда ( увеличивается, объем проводящих кластеров возрастает и при С, сравнимой с Сс, образуется бесконечный кластер. Дальнейшее увеличение ( приводит к расширению бесконечного кластера, который теперь будет включать и переходы в конечных изолированных кластерах, ранее не входивших в бесконечный кластер. В результате при ( — (с размер кластеров устремляется к бесконечности, а при очень большом либо очень малом ( (сравнительно с Q- стремится к нулю. В окрестности (с радиус корреляции имеет степенную сингулярность: Lc ос — - , (1.17) здесь є - критический индекс радиуса корреляции, который определяется только размерностью системы, в 2D случае є = 1,34. В нашем случае проводящий путь создается при ( порядка (с (для оценки С = Сс + 1). Размерным множителем в формуле служит характерная длина прыжка г « гтах « (с (гтах получается из критерия связности занулением WtJ). Итого: Lc ((l+e. (1.18)

Исследование G(T) в рамках скейлинговой теории 84 2.2 Магнетосопротивление массива квантовых точек

Полученные большие величины , плохое соответствие зависимости G(T) модели прыжковой проводимости, высокие значения проводимости ( e2/h) и слабая зависимость G{T) в структурах с высокой проводимостью требуют анализа экспериментальных данных с учетом квантовых поправок к проводимости. В 2D случае интерференционная поправка имеет вид: AG2D ос (2e2/h) \п(Ьф/1), где I длина свободного пробега, Ьф ос Т (х 0). В результате AG2D ос In Т. Аналогичная зависимость наблюдается и для квантовой поправки, связанной с электрон-электронным взаимодействием. Проводимость G как функция In Т для структур с большей плотностью КТ приведена на Рис. 2.6. Видно, что логарифмическая зависимость проводимости от температуры достаточно хорошо аппроксимирует экспериментальные данные. Величина AG - e2/h типична для диффузионной проводимости с Рис. 2.6. Зависимость удельной проводимости в единицах Є2/У1 от температуры G{T) для структур с большей плотностью КТ ( 8 х 10й см-2) и различных v: 1) 1/ = 2,1, 2) v = 3, 3) 1/ = 3, 8, 4) 1/ = 4, 75. Линии - аппроксимация логарифмическим законом. 5,0x10"

Зависимость удельной проводимости от температуры для структур с плотностью КТ 4 х 10й см"2, и = 2,5 и Тo: 1) 600С, 2) 625С, 3) 575С, 4) 550С, 5) 480С. Линии - аппроксимация логарифмическим законом. квантовыми поправками [2]. Для структур с плотностью КТ 4 х 1011 см"2 и с v = 2,5 температурная зависимость G становится близкой к G(T) 1п(Т) только после отжига при температуре Т0 600C (Рис. 2.7), а для структур с v = 2,85 - после отжига при Т0=625C. При и=2 G(T) не аппроксимируется логарифмической зависимостью ни для одной температуры отжига, при этом проводимость изменяется на несколько порядков при изменении температуры в диапазоне от 40 - 4,2 K. Такое поведение не характерно для диффузионной проводимости с квантовыми поправками, величина которых должна быть много меньше самой проводимости: SG G. Следовательно, мы показали, что модели прыжковой и диффузионной проводимости адекватно описывают экспериментальные данные и позволяют определить преобладающий механизм транспорта в структурах с КТ.

Нелинейные эффекты в прыжковом транспорте обычно связаны с увеличением вероятности прыжка в электрическом поле Е (квТ)/(еги). В диффузионном транспорте сильное электрическое поле вызывает разогрев носителей заряда, определяющийся только электронной температурой Те. Основываясь на этом различии, авторы [83,84] предложили метод, позволяющий разделить механизмы транспорта на основе анализа полной мощности, закачанной в образец, измеренной при разных температурах. При этом в режиме диффузионной проводимости так называемая функция относительной нелинейности г] должна быть одинаковой при разных температурах измерения, в то время как в прыжковом режиме она должна зависеть от температуры. Разогрев электронной подсистемы в сильных полях приводит к росту проводимости, связанному с подавлением квантовых поправок, зависящих от Те. ”Закаченная” мощность Q = jE в стационарном режиме соответствует диссипации энергии в единицу времени в единице объема, Ре, зависящей как от электронной, так и от решеточной температуры, Те и Т/, соответственно. При диссипации энергии из-за взаимодействия электронов с фононами Ре(Те,7)) есть Pe(Te,Ti) = F{Te) - F(Ti), при этом первая из двух одинаковых функций зависит от Те, а вторая -от T: . Отсюда: 8Pe{Te,Tl)/{8Te) = dF{Te)/{dTe) зависимость от Ті пропадает. 8Ре(Те, Ті)/(5Те) извлекается из данных по G(T) для омического режима. Зависимость проводимости от рассеиваемой мощности G(Q) может быть получена экспериментально при постоянной Тг. Тогда: v = {8G{Q)/8Q)/{8G{T)/8T)\{G{Q)=G{T)) = = (dG/dTe)(8Te/8Q)/(8G/8T) = = 8Te/8Q=[dF(Te)/(dTe)}-1 (2.1)

При прыжковом механизме становятся важными изменение вероятности прыжков и ударная ионизация в электрическом поле. В этом случае прыжковая проводимость будет определяться как электронной температурой, так и температурой решетки. Более того, в сильных электрических полях энергетическое распределение электронов может отличаться от ферми-дираковского и тогда приближение электронной О х

Производная мощности по проводимости для структурві с плотноствю КТ 4 х 1011, і/=2,5, Т0= 625С. температуры становится несправедливым. В результате величина г\ начинает зависеть не только от Те, но и от Т/. Следовательно, сравнение зависимостей г\ от Те, полученных при разных температурах Т/, дает возможность определить механизм проводимости. В случае диффузионного механизма зависимости г\ от Те должны быть одинаковыми при различных Т/, в случае прыжкового транспорта такая универсальность должна отсутствовать. (Замечание: Анализ ВАХ можно осуществлять, исследуя не г), а 5Q/5G = (8Q/8Te)(dTe/dG) = (l/r])(l/(dG/(dTe), (2.2) и соответственно, dPe/dG, так как dG(T)/(dTe) зависит только от типа образца.)

Исходя из изложенного, построенные на основе эксперимента зависимости dPe/dG = /(G), измеренные при разных температурах (Ре = IV рассеиваемая мощность), должны совпадать при диффузионном механизме проводимости и различаться при прыжковом механизме. Такие зависимости представлены на Рис. 2.8 и Рис. 2.9 для двух структур с меньшей плотностью КТ (4 х 1011 см-2), заполнением и =2 и 2,5, отожженных при температурах 550С и 625С, соответственно. Видно, что для первого образца (Рис. 2.8, То=550C) кривые {dPjdG) как функция (/(G)) при разных температурах различны, что соответствует прыжковому механизму проводимости. Для второго образца (Рис. 2.9, Т0=625С) такие зависимости при разных температурах совпадают с хорошей точностью, что характерно для диффузионного механизма проводимости. Таким образом, результаты анализа ВАХ

Модель фотопроводимости для энергии фотона больше EgS i

Восстановление исходного состояния в этом случае будет определяться релаксацией возбужденных носителей по энергии в условиях существования экспоненциально широкого набора скоростей переходов между локализованными состояниями. Второй процесс, изменение концентрации дырок в КТ при подсветке, может быть, в зависимости от длины волны возбуждающего света, обусловлен двумя основными механизмами. Если энергия фотона больше ширины запрещенной зоны кремния, при освещении в образце формируется электрон-дырочная пара. Электрон легко захватывается положительно заряженными квантовыми точками, отталкивающий потенциал которых затрудняет захват дырок. Рекомбинация электрона с равновесной дыркой в квантовой точке уменьшает заряд в КТ, что и является причиной изменения проводимости. Уменьшение количества дырок в КТ приводит, в свою очередь, к понижению барьера для захвата неравновесных дырок. Таким образом, при освещении захват дырок идет в условиях непрерывного понижения высоты потенциального барьера. Стационарное состояние наступает при равенстве потоков электронов и дырок в КТ.

При освещении светом с энергией фотона, меньшей ширины запрещенной зоны кремния, фотоны могут поглощаться локализованными в точках носителями заряда. Факт такого поглощения подтверждается экспериментально полученной зависимостью пороговой энергии света Eh, вызывающего фотопроводимость, от исходного заполнения КТ дырками (Рис. 3.5, 3.6). Качественная иллюстрация данного процесса приведена на Рис. 3.8. Видно, что чем больше фактор заполнения , тем больше энергия экситонного перехода. Фотоэлектрон, рожденный при поглощении света, имеет конечную вероятность туннелировать в соседнюю квантовую точку и рекомбинировать с равновесной дыркой в этой КТ. Этот процесс приводит к перераспределению дырок по ансамблю КТ. Если в результате туннелирования электрон окажется в КТ, которая не участвует в проводимости, а входит в так называемый конечный кластер, то в бесконечном проводящем кластере средняя концентрация дырок возрастет, что и будет причиной изменения проводимости системы. Возвращение к равновесному состоянию в данном случае будет происходить путем восстановления средней концентрации дырок в КТ из-за перераспределения носителей заряда между конечными и бесконечным кластерами.

После выключения света наблюдается эффект остаточной фотопроводимости (Рис. 3.1), который связан с замедлением процесса релаксации системы. К такому замедлению могут приводить все три возможных механизма возвращения системы к равновесию: релаксация возбужденных носителей по энергии в условиях существования экспоненциально широкого набора скоростей переходов между локализованными состояниями; иерархия времен переходов между бесконечным и конечными кластерами; затрудненный захват дырок в КТ из-за наличия электростатического потенциального барьера, который создается между слоем заряженных точек и объемом полупроводника.

При построении количественной модели мы в первом приближении пренебрегаем влиянием подвижности на изменение проводимости системы. Основанием для этого является наблюдение в эксперименте как положительной, так и отрицательной фотопроводимости, в то время как возрастание подвижности возбужденной системы должно, как правило, приводить к увеличению прыжковой проводимости. Тогда выведение системы из равновесия, сопровождающееся изменением концентрации носителей заряда, можно считать пропорциональным интенсивности освещения /, а процесс восстановления равновесного состояния будет некой функцией от заполнения КТ дырками f(p). В этом случае уравнение, описывающее изменение концентрации дырок в точках при освещении, будет иметь вид: k = -AI + p(t) (3.1) где А - коэффициент пропорциональности. В случае малых интенсив-ностей света, когда изменение концентрации р мало, можно предположить, что проводимость будет пропорциональна средней концентрации дырок в КТ. Тогда уравнение (3.1) переходит в аналогичное уравнение для проводимости: = -AI + p{t) (3.2)

На Рис. 3.9 показана зависимость dG/dt от G, построенная на основании экспериментальных кривых кинетики фотопроводимости для разных интенсивностей подсветки (Рис. 3.4). В рамках предложенной модели (уравнение (3.2)), изменение интенсивности освещения должно приводить к параллельному переносу кривых по оси у, чего в дей 134 ствительности не наблюдается. Это свидетельствует о неправомерности использования предположения о линейной зависимости G{p). С произвольной зависимостью G{p) уравнение (3.2) примет вид: dG dGdp dG ,., = -pI = -p[-AI + m (3.3)

Для того чтобы восстановить реальную зависимость G{p) и определить функцию f(p), мы применили процедуру, описанную в Приложении 1. На Рис. 3.10 приведена полученная таким образом функция f(p) для трех рассматриваемых интенсивностей освещения. Штрих-пунктирной линией на рисунке показана аппроксимация f(p) с помощью экспоненциальной функции. Видно, что релаксационная функция экспоненциальным образом зависит от концентрации р, что укладывается в рамки модели, предложенной нами для случая освещения светом с энергией фотона, большей Ef [125]: изменение высоты барьера пропорционально изменению заряда в точках, а скорость возвращения системы в исходное состояние есть экспоненциальная функция от величины барьера. Однако, в данной модели f(p) не должна зависеть от интенсивности освещения. Из Рис. 3.10 видно, что совмещение f(p) при разных интенсивностях подсветки возможно только путем смещения кривых по оси абсцисс. Это значит, что соотношение между проводимостью и концентрацией р зависит от степени возбуждения: чем выше уровень возбуждения (интенсивность света), тем выше проводимость при той же концентрации дырок.

Дисперсия времен переходов и определение функции распределения длин прыжков электронов

Обсудим поведение W(T) при Т Т , где энергия активации зависит от температуры. Аппроксимация данных W(T) в этой области выражением (4.3) дает х « 0,6. W(T) = -d(ln a)/d(l/kT) = х{т)х{кТ)1-х (4.3)

Попытка оценить размерность системы приводит к неразумной величине D 1. По нашему мнению, это несоответствие обусловлено фрактальностью структуры аморфного пористого кремния. Наличие фрактальных свойств ПК отмечают многие авторы, например [136,137]. Cамоподобные свойства скелета ПК в определенном диапазоне геометрических масштабов обнаружены и во многих экспериментах, анализирующих структурные свойства данного материала.

В процессе электрохимического травления электролит, протекая по пути наименьшего электрического сопротивления, вытравливает в кремнии пористую систему, которая представляет собой перколяционный кластер. Структура перколяционного кластера является фрактальной на пороге протекания с фрактальной размерностью в трехмерном евклидовом пространстве равной Df « 2,5. Какова фракталь-ность кремниевого скелета, оставшегося после травления, заранее не известно. Понятно, что фрактальная размерность скелета не равна размерности вытравленной пористой системы, то есть не равна размерности бесконечного кластера прыжковой проводимости, поскольку существуют области объемного кремния. ПК характеризуется большим количеством границ раздела и огромной внутренней поверхностью (200 - 600 м2/см3) [138, 139]. Именно внутренняя поверхность оставшегося кремния совпадает с размерностью перколяционного кластера пористой фрактальной структуры и, соответственно, имеет размерность около 2,5.

Аморфный кремний характеризуется проводимостью по локализованным состояниям, созданным оборванными связями, с плотностью до 1020 эВ-1см-3. Очевидно, что концентрация оборванных связей на внутренней поверхности а-ПК гораздо больше, чем в объеме, поэтому вклад поверхностной проводимости может быть много больше, чем объемной. Более того, суперлокализованные электронные состояния формируются на внутренней фрактальной поверхности кремния. Таким образом, перенос заряда в а-ПК, по-видимому, происходит двумя параллельными каналами: поверхностному фрактальному каналу, который характеризуется суперлокализованными состояниями, и объемному каналу прыжкового транспорта по локализованным состояниям кремниевого скелета. Экспериментальное значение фрактальной размерности, которое получено из температурных зависимостей проводимости, будет зависеть от вкладов двух каналов и поэтому является н эффективной величиной фрактальной размерности. В структурах с меньшей степенью пористости P основной вклад в проводимость дает объемный канал, при этом эффективная размерность приближена к размерности трехмерной системы.

На Рис. 4.4 показана зависимость эффективной размерности от пористости а-ПК, полученнго на основе различных слоев аморфного кремния (созданного ионной бомбардировкой и осаждением в сверхвысоком вакууме). Стрелка указывает величину размерности перколяци-онного кластера. При увеличении Р вклад объемного канала в проводимость падает, при этом перенос заряда определяется фрактальным строением поверхности ( Р 45%). Дальнейшее увеличение пористости до Р 70 — 80% приводит к тому, что формируются одномерные кремниевые нити, процесс травления сопровождается сглаживанием поверхности, что понижает вклад поверхностного канала в проводимость структуры.

Фрактальность поверхности кремниевых проволок имеет очень важное следствие, определяющее специфику переноса заряда в а-ПК. Дело в том, что в отличии от Андерсоновской локализации, при которой exp[—г/], волновая функция электронов, локализованных на фракталах, гораздо быстрее спадает на больших расстояниях г [63]: (г) - exp[-(г/&)с], где показатель суперлокализации ( больше 1 и зависит от евклидовой размерности системы. В этом случае перенос заряда по фрактальной среде между состояниями с суперлокализован-ной волновой функцией определяется формулой (4.2) с показателем степени x = (/(Df + (), (4.4) где Df - фрактальная размерность [16].