Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Развитие исследований оптической и спиновой динамики экситонов (обзор литературы) 10
1.1 Исследования динамики намагниченности вещества с помощью время-разрешенных эффектов Фарадея и Керра 11
1.2 Экситонные поляритоны в микрорезонаторе 12
1.3 Спиновые состояния экситонных поляритонов 15
1.4 Спиновые явления в системах с непрямыми экситонами 21
Глава 2. Экспериментальные установки 25
2.1 Методика накачка-зондирование с полным анализом поляризации 25
2.2 Методика накачка-зондирование с использованием больших магнитных полей и независимой фильтрацией длин волн накачивающего и зондирующего пучков 27
Глава 3. Керровское вращение в полупроводниковом микрорезонаторе c квантовой ямой 33
3.1 Проведенный эксперимент 33
3.2 Обсуждение результатов и моделирование
3.2.1 Модель 45
3.2.2 Обсуждение 46
Глава 4. Спиновая динамика экситонов в двойных квантовых ямах 50
4.1 Проведенные эксперименты 51
4.2 Обсуждение результатов и моделирование
4.2.1 Моделирование 59
4.2.2 Анализ уравнения Линдблада 64
4.2.3 Микроскопический анализ 67
4.2.4 Выводы 68
Заключение 70
Список публикаций 71
Список литературы
- Экситонные поляритоны в микрорезонаторе
- Методика накачка-зондирование с использованием больших магнитных полей и независимой фильтрацией длин волн накачивающего и зондирующего пучков
- Обсуждение результатов и моделирование
- Анализ уравнения Линдблада
Экситонные поляритоны в микрорезонаторе
Многие явления в полупроводниках описывают с помощью квазичастиц. Одной из квазичастиц, способной к взаимодействию со светом, является экси-тон, т.е. кулоновски связанная пара электрона и дырки. Экситоны разных типов существуют в объемных материалах и в различных наноструктурах, в частности содержащих квантовые ямы. При этом их свойства могут очень сильно различаться. Экситон может распадаться с излучением фотона и образовываться при поглощении фотона, если позволяют правила отбора по угловому моменту и закон сохранения импульса (или квазиимпульса). Такие экситоны называют светлыми экситонами. Соответственно, экситоны, не взаимодействующие со светом, — темными экситонами. В случае, если фотон, образовавшийся в результате распада светлого экситона, достаточно долго находится в среде, создаются условия для его перепоглощений и образования новой квазичастицы — экситонного поляритона [4–7]. Это возможно, например, в объемных полупроводниках, где фотон оказывается в толще материала, из которого не успевает выйти. Фактически, поляритон — основная форма существования светлого экситона в большинстве объемных полупроводников. Также условия для перепоглощения испущенного экситоном фотона создаются в микрорезонаторах, где фотон локализуется зеркалами с высокой отражающей способностью. Полупроводниковый микрорезонатор — это твердотельная гетероструктура, состоящая из двух брегговских полупроводниковых зеркал, имеющих очень высокий коэффициент отражения, и резонаторного промежутка, однородного или с более сложным устройством. Между брегговскими зеркалами микрорезонаторов могут быть помещены одна или несколько квантовых ям, квантовые точки и другие структуры. Стоит отметить, что экситонный поляритон в объемном материале и поляритон в микрорезонаторе довольно сильно различаются из-за разной размерности систем. Это влияет на обе компоненты поляритона, как на экситонную, так и на фотонную. В частности значительно отличаются их дисперсии, т.е. зависимости энергии от квазиимпульса. Кроме того, на частоте фотонной моды в микрорезонаторе образуется стоячая световая волна и, соответственно, области сильного электромагнитного поля (пучности) и нулевого поля (узлы).
Для максимизации взаимодействия света и экситона экситон должен быть локализован в области пучности стоячей волны микрорезонатора. Поскольку в квантовых ямах движение экситонов поперек структуры ограничено, это приводит к возможности конверсии экситона в свет и обратно, т.е. к свето-экситонному взаимодействию. Вместе с тем, взаимодействие экситонов со свободно распространяющейся световой волной в структурах на основе GaAs без микрорезонаторов слишком мало, чтобы обеспечить наблюдаемое экспериментально расщепление Раби [8]. Поэтому вместо сплошного слоя между зеркалами микрорезонатора часто используют квантовую яму много меньшей толщины, чем межзеркальный промежуток. Отметим, что в зависимости от конфигурации межзеркальный промежуток обычно равен нескольким полуволнам фотонной моды. Кроме того, сила осциллятора экситона в квантовой яме больше, чем в объемном материале [5]. Энергия фотонной моды сильно зависит от угла падения света на гетероструктуру, т.е. от проекции волнового вектора света на плоскость структуры, . Поскольку волновой вектор в плоскости квантовой ямы должен сохраняться, свето-экситонное взаимодействие происходит между фотонами и экситонами с одинаковыми . Другими словами, для данного значения имеются две двумерные системы, между которыми и образуется сильная связь, пока их энергии близки. Отметим, что это может происходить в ограниченном диапазоне по , поскольку амплитуда изменения энергии фотонной моды в зависимости от очень большая, в отличие от таковой для экситонной дисперсии, выглядящей практически константой в этом масштабе.
Сильная связь между экситонами и фотонами в микрорезонаторе впервые продемонстрирована в статье [4]. Для этого были измерены спектры отражения и пропускания через микрорезонатор с зеркалами из 33 и 24 пар четвертьволновых слоев GaAlAs/AlAs и -промежутком из GaAlAs с одной квантовой ямой из GaAs шириной 76 A. Было обнаружено расщепление Раби при резонансе фотонной моды резонатора и экситонной энергии, что и является признаком сильной связи.
Наблюдение сильной экситон-фотонной связи при комнатной температуре и температуре жидкого азота было произведено в 1993 году на GaAs образце c двумя тройными 75 A InGaAs ямами [9]. Авторы измерили спектры отражения от такой структуры и провели их анализ в рамках классической модели с лорен-цевским осциллятором. При 77 К расщепление Раби получилось 8.8 мэВ, при 300 К - 4.5 мэВ. Классическая модель удовлетворительно описывала результаты эксперимента, за исключением ширины линии верхней поляритонной ветви при низкой температуре. Авторы предположили, что более сильное уширение происходит из-за связи с электронами в зоне проводимости, либо с возбужденными уровнями экситонов.
Методика накачка-зондирование с использованием больших магнитных полей и независимой фильтрацией длин волн накачивающего и зондирующего пучков
В разделе 2.1 приведена схема и описание установки, на которой был проведен эксперимент. С ее использованием для каждой задержки между импульсами накачки и зондирования спектры отраженного зондирующего пучка были измерены в шести поляризациях: линейных вертикальной, горизонтальной, диагональной и антидиагональной, в правой и левой циркулярных. Эти спектры задают состояние поляризации зондирующего пучка в терминах компонент вектора Стокса, которые могут быть привязаны к сфере Пуанкаре, см. ур. (2.1). Сфера Пуанкаре показана на рис. 3.2. В эксперименте начальная поляризация зондирующего пучка — линейная вертикальная, поэтому угол для отраженного зондирующего пучка является углом керровского вращения.
Угол керровского вращения и эллиптичность G вычислены из параметров Стокса (см. ур. (2.1)): = 1/2 arctan - при О arctan - + при 0, 0 (3.1) arctan - - при 0, О, где = DA, = VH и G = 1/2 arcsin(cr+cr-). (3.2)
Образец был помещен в криостат закрытого цикла при 4.2 К и исследовался в геометрии отражения с использованием время-разрешенной методики накачки-зондирования. Гиротропия в активном слое создавалась оптической накачкой циркулярно поляризованными импульсами в резонансе с верхней поляритонной ветвью. Из широкого спектра фемтосекундного лазерного импульса с помощью акустооптического фильтра выбирались импульсы накачки спектральной ширины 0.1 мэВ со средней мощностью изменяемой в пределах 0 - 20 мВт. Поскольку коэффициент отражения для верхней поляритонной ветви сильно зависел от отстройки резонаторной моды, в количественном анализе использовалась поглощенная оптическая мощность, а не падающая, в предположении что вся энергия, проходящая через переднее зеркало, поглощалась в квантовой яме. Зондирующие импульсы имели ширину 20 мэВ и были линейно поляризованы в вертикальной плоскости, параллельной кристаллографической 1.
На рис. 3.3 показана цветовая карта коэффициента отражения линейно поляризованного света (в отсутствии накачки) как функция энергии фотона и -координаты на поверхности образца (при низкой интенсивности зондирующего пучка 2 мкВт). Энергия фотонной моды практически линейно меняется вдоль образца. Для каждого положения наблюдаются три минимума в спектре отражения, соответствующие фотонной моде резонатора (MC-мода), тяжелому (X) и легкому (LX) экситонам. И X, и LX-моды демонстрируют антипересечение с MC-модой. Самое большое по энергии антипересечение наблюдается из-за второго квантованного уровня экситона в квантовой яме (X2). Нижняя и верхняя поляритонные ветви обозначены LPB и UPB. Спектры в области 3.2 мм не показаны из-за раскола образца в этой точке. Над точкой антипересечения с верхним экситонным уровнем ширина MC-моды становится в несколько раз больше из-за внутризонного поглощения в квантовой яме и увеличенных потерь в зеркалах. Эти спектры отражения линейной поляризации описаны в рамках модели нелокального диэлектрического отклика. Коэффициент отражения микрорезонатора в отсутствии накачки выражается функцией (), полученной суммированием волн, отраженных от всех гетерограниц [47],
Параметры, полученные с помощью подгонки линейных спектров отражения этой моделью, приведены в табл. 3.1. Согласование импеданса в этой структуре происходит при отстройке MC-моды, равной о± —3 мэВ. Отметим, что из-за неоднородного уширения коэффициент отражения не доходит до нуля на энергии нижней поляритонной ветви даже в точке согласования импеданса. Хотя LX и X2-поляритоны не вызывают сильного фотоиндуцированного кер-ровского вращения, необходимо принимать их во внимание при моделировании спектров для корректного описания поляритонных состояний.
На рис. 3.4, 3.5 для каждой поляризации детектирования зависимость нормализованного отражения от энергии детектирования и задержки между импульсами представлена в виде цветовой карты. Временные зависимости спектров отражения в линейных и циркулярных поляризациях показывают, что в результате воздействия на образец импульсов накачки c правой циркулярной поляризацией отраженный свет зондирующего пучка становится эллиптически поляризованным, причем большая полуось эллипса поворачивается на некоторый угол (керровское вращение) относительно вертикали (и этот угол зависит от длины волны наблюдения). При нулевой отстройке = 0 мэВ (рис. 3.4) и мощности накачки Рритр = 8 мВт в начальный момент времени наблюдается разрушение сильной связи, которая восстанавливается за время порядка 200 пс. Угол керровского вращения ср и эллиптичность рассчитаны из спектров отражения по формулам (3.1).
На рис. 3.5 показаны результаты измерений, проведенных при энергиях, близких к нижней поляритонной ветви, и отстройке = —3 мэВ. При отрицательных задержках минимум в спектре, соответствующий нижней поляритонной ветви, наблюдается во всех поляризациях, кроме горизонтальной (/я), где отражение равно нулю. При положительных задержках циркулярно поляризованная накачка вызывает синее смещение нижней поляритонной ветви в ко-циркулярной (1а+) и красное смещение в кросс-циркулярной (1а-) поляризации. В вертикальных и диагональных поляризациях, 1у и /я, эффект накачки проявляется скорее как расщепление поляритонной моды.
Обсуждение результатов и моделирование
Теперь можно прояснить роль условия согласования импеданса для оптически наведенной гиротропии. Для этого изобразим в комплексной плоскости коэффициент +, рассчитанный при тех же значениях мощности, что и на рис. 3.7 (a), и", не зависящий от мощности, при трех разных значениях отстройки резонатора, рис. 3.7 (d). При проходе частоты через резонанс фотонной моды функция () проходит по окружности на комплексной плоскости, начиная с действительной единицы и затем возвращаясь обратно. Радиус окружности равен единице в системе с нулевым поглощением, но в реальных условиях определяется поглощением в резонаторе, а значит зависит от отстройки MC-моды от X-резонанса. Комплексный коэффициент отражения обходит ноль при о± —5 мэВ, но не при 0 мэВ. При о± —3 мэВ коэффициент отражения обращается в ноль в одной точке, что соответствует согласованию импеданса. Ко-циркулярная накачка смещает систему к более отрицательной отстройке благодаря фотоиндуцированному сдвигу энергии экситонного перехода, так что радиус окружности увеличивается, и вектор коэффициента отражения смещается по спектру вдоль этой окружности. Векторы коэффициента отражения, соответствующие максимальному керровскому вращению, отмечены стрелками. Они получены из подгонки данных при трех значениях отстройки. Можно видеть, что без согласования импеданса при нулевой отстройке керровское вращение действительно очень мало. Максимальное вращение достигается при о± —3 мэВ, когда система проводится через согласование импеданса оптической накачкой. Однако при о± —5 мэВ, при дальнейшем удалении от согласования импеданса, керровское вращение снова уменьшается. Это следствие ослабления экситонных эффектов при больших отрицательных отстройках и, следовательно, меньших поляритонных сдвигов.
На рис. 3.8 показаны зависимости от мощности накачки энергетических сдвигов верхней (Еирв) и нижней (ELPB) поляритонных ветвей, измеренные в ко- и кросс-циркулярной поляризациях детектирования для двух различных отстроек. Можно видеть, что поляритонные сдвиги практически линейны по мощности, что оправдывает допущения модели. При обеих величинах отстройки LPB испытывает синий сдвиг, но сдвиг Еирв отрицательный при = —5 мэВ и положительный при = —3 мэВ. Это происходит из-за комбинации двух нелинейных экситонных эффектов: сдвига энергии экситона и уменьшения силы осциллятора. По сравнению с экспериментами в работе [25], где смещения LPB, полученные при максимальной отрицательной отстройке = —2 мэВ не превышают 0.1 мэВ, здесь большие смещения LPB означают большие поляритонные плотности, и таким образом начинает действовать дополнительный механизм (уменьшение силы осциллятора экситона). Грубая оценка плотности насыщения для нашего образца nsat = 1011 см-2, что соответствует поглощенной мощности Р = 280 Вт- см-2. В соответствии с работой [21], нелинейная динамика поляритонов определяется перенормировкой экситонной энергии только для плотностей носителей ниже 0.04-risat. Выше этой критической плотности заполнением фазового пространства, приводящим к уменьшению силы осциллятора экситона, пренебрегать нельзя. Это оправдывает используемый здесь подход, в соответствии с которым необходимо учитывать и смещение энергии экситона, и уменьшение силы осциллятора, чтобы описать ансамбль экспериментальных наблюдений.
Фотоиндуцированные сдвиги энергий нижней и верхней поляри-тонных ветвей в ко- (зеленые кресты) и кросс-циркулярной (красные квадраты) поляризациях детектирования. (a, c) = —5 мэВ. (b, d) = —3 мэВ. Линии показывают соответствующие энергетические сдвиги, полученные из подгонки. Результаты этой главы ясно показывают, что исследованная структура хотя и демонстрирует сильный фотоиндуцированный керровский эффект, но не является оптимальной в отношении керровской восприимчивости или максимально возможного угла вращения. Для технических приложений нужно стремиться к улучшенной керровской восприимчивости, т. е. способности получить значительное вращение при меньших мощностях накачки. В оптимизированных структурах оптический контроль над поляризацией отраженного луча может быть достигнут с максимальной эффективностью. С этой целью фотонная мода должна находиться при отрицательной отстройке, чтобы система находилась в состоянии после согласования импеданса. В это же время экситонный резонанс должен быть сделан как можно более узким, что усилит механизмы нелинейности, основанные на зеемановских сдвигах экситонных подуровней. Это потребует выращивания высококачественных квантовых ям. Кроме того, могут оказаться полезными широкие квантовые ямы. В то же время усиление экситон-фотонной связи, к примеру, использованием нескольких квантовых ям не должно улучшить восприимчивость. Дальнейшая оптимизация структуры по отношению к максимальным углам керровского вращения может быть достигнута разработкой структуры с точным достижением согласования импеданса. Но такое исполнение имеет очевидный недостаток — низкий коэффициент отражения в оптическом резонансе, что уменьшит интенсивность света и итоговую эффективность оптического контроля вместо того, чтобы ее увеличить.
Анализ уравнения Линдблада
На рис. 4.2 представлены основные экспериментальные результаты данной главы. Он показывает сигнал керровского вращения, измеренный при энергии накачки = 1.571 эВ и энергии зондирующего пучка = 1.569 эВ для различных значений магнитного поля от нуля до 10 Тл. Напряжение к образцу не прикладывалось, энергии накачки и зондирования были выбраны для оптимизации сигнала при нулевом поле и не менялись в экспериментах, продемонстрированных на рис. 4.2(a). Можно видеть, что монотонное биэкс-поненциальное затухание при = 0 сменяется гораздо более долгоживущим колебательным поведением по мере того, как магнитное поле возрастает до 5 Тл. Дальнейшее увеличение магнитного поля сопровождается уменьшением времени затухания до значения при нулевом поле. Все кривые, измеренные в присутствии магнитного поля, хорошо описываются быстрым (50 пс) экспоненциальным затуханием, за которым следует медленно затухающая синусоида.
В работе [42] показано, что при низких энергии возбуждения и мощности накачки можно получить режим, в котором спин экситона прецессирует даже в отсутствии приложенного магнитного поля. Это происходит благодаря небольшому энергетическому расщеплению между двумя перпендикулярно поляризованными линейными экситонными состояниями, которое обычно присутствует в структурах с квантовыми ямами [51; 52]. Для экситонного спина это расщепление играет роль эффективного магнитного поля в плоскости образца. Таким образом, релаксация спиновой поляризации сопровождается ее вращением вокруг этого эффективного поля. Такая прецессия очень чувствительна к энергии возбуждения и наблюдается только при низких энергии и мощности Рисунок 4.2 — (a) Графики керровского вращения, измеренные при нулевом напряжении как функции задержки между накачкой и зондированием при различных напряженностях магнитного поля, = 1.571 eV, = 1.569 eV. (b) Те же измерения для = 0 при двух различных энергиях накачки. (c) Зависимость самого медленного времени релаксации от магнитного поля, измеренная при нулевом напряжении для двух различных энергий накачки. Линиями обозначены расчетные зависимости по двум моделям, основанным на уравнении Лиувилля с линдбладовским членом (сплошная линия) и на микроскопическом анализе уравнения Шрёдингера (пунктирная линия). накачки, как показано на рис. 4.2(b). При низкой энергии возбуждения, когда экситоны, в сущности, локализованы, мы наблюдаем затухание и осцилляцию сигнала керровского вращения, в то время как при большей энергии возбуждения наблюдается только биэкспоненциальное затухание. Набор экспериментов, показанный на рис. 4.2(a), соответствует большой энергии возбуждения, при которой спиновая прецессия для = 0 отсутствует. Соответствующие времена затухания прецессирующей компоненты, полученные с помощью процедуры подгонки, показаны на рис. 4.2(c). Хорошо видно немонотонное поведение в зависимости от приложенного магнитного поля. Как видно из того же рисунка, такое поведение устойчиво по отношению к энергии возбуждения и сохраняется при при любых мощностях и энергиях накачки.
В нашей с соавторами работе [A3] мы объясняем колебательное поведение сигнала керровского вращения прецессией спина электрона, связанного с дыркой в экситоне, а не экситона как целого. Действительно, в основанных на GaAs квантовых ямах такая прецессия уже наблюдалась [53]. Было показано, что если время спиновой релаксации дырки h меньше, чем ft/До, то спин электрона в составе экситона прецессирует с той же частотой, что и спин свободного электрона [54]. Здесь До обозначает короткодействующую часть обменного взаимодействия. В наших квантовых ямах шириной 8 нм До 70 мкэВ [55], и, по крайней мере для делокализованных экситонов, дырочная спиновая релаксация быстрая, h 10 пс. Таким образом, можно прийти к выводу, что наблюдаемая спиновая динамика должна объясняться прецессией спина электронов, связанных с дырками в экситоны. Было проверено, что в режиме, когда наблюдается прецессия экситонного спина в нулевом поле, приложения магнитного поля всего лишь в 0.15 Тл достаточно для преодоления обменного поля дырки, действующего на спин электрона, и восстановления спиновой прецессии электрона. Итак, в дальнейшем считается, что осцилляции керровского вращения, наблюдаемые при нулевом напряжении, связаны со спиновой прецессией электронов в составе экситонов.
На рис. 4.2 показаны два экспериментальных результата. Во-первых, исключая непрямые экситоны, типичные времена релаксации экситонов, наблюдаемые у экситонов в квантовых ямах из GaAs не превышают 100 пс [10], в то время как в данном эксперименте мы имеем дело с гораздо более длинными временами. Более того, спиновое время жизни не должно увеличиваться с увеличением магнитного поля. Обычно в полупроводниковых квантовых ямах наблюдается постоянное или уменьшающееся в магнитном поле в плоскости спиновое время жизни [11; 48]. Это происходит из-за дефазировки, определяемой шириной распределения g-факторов {пн(,) = у/2Н/(в), и это время в таком случае обратно пропорционально приложенному магнитному полю, что находится в явном противоречии с нашими экспериментальными наблюдениями.
Прежде чем начать анализ результатов для g = 0, рассмотрим спиновую когерентность при большом напряжении затвора g = 0.8 В, как показано на рис. 4.3. В этом режиме непрямой экситон — это экситонное состояние с наименьшей энергией в системе, и в сигнале керровского вращения при = 0 наблюдаются три экспоненциально затухающих компоненты (квадраты на рис. 4.3(a)) [42]. Они могут быть объяснены спиновой релаксацией прямых экситонов, двумерного электронного газа, который образуется в несимметричных двойных квантовых ямах [56-58], и непрямых экситонов. Последние имеют гораздо более длинное время спиновой релаксации, вплоть до 10 нс. При = 1 Тл все еще видны три компоненты (круги на рис. 4.3(a)). Экспериментальные данные подогнаны линейной суперпозицией одной экспоненциальной и двух затухающих синусоидальных функций. На самое быстрое экспоненциальное затухание, связанное со спином прямых экситонов, магнитное поле не действует, так как это затухание намного более быстрое, чем период прецессии. Две других компоненты проявляют осциллирующее поведение с различными частотами прецессии и временами затухания. Это проиллюстрировано на рис. 4.3(c), где показаны фурье-спектры керровского вращения, измеренные при = 1 Тл. При нулевом напряжении на фурье-спектре виден только один пик, а при g = 0.8 В можно ясно различить уже два пика, причем меньшей частоте соответствует самое медленное затухание. Частота прецессии медленной компоненты относится к спину непрямых экситонов (более точно, к прецессии спина электрона в составе непрямого экситона), а быстрая компонента связана с спином свободного электрона. Зависимости двух частот прецессии от магнитного поля показаны на рис. 4.3(d) (было сложно измерить времена затухания при полях 7 Тл из-за их малой величины и слабого сигнала).