Коррелированные ядерные спиновые системы в антиферромагнетиках Думеш, Борис Самуилович

Введение к работе

Актуальность темы. Проблемы взаимоотношения порядка и беспорядка занимают традиционно важное место в физике конденсированных сред. Большое внимание уделяется исследованию частично упорядоченных систем. В физике магнитоупорядоченных веществ это, как правило, вещества с нарушенным пространственным порядком расположения атомов - спиновые стекла и метглассы, в которых частичное пространственное разупорядочение сочетается с определенными магнитными корреляциями. Однако существуют спиновые системы, в которых сложное сочетание внутреннего порядка и беспорядка происходит при полном пространственном упорядочении. Это системы ядерных спинов магнитных ионов в магнитоупорядоченных диэлектриках. При достаточно низких температурах благодаря косвенному взаимодействию через упорядоченную электронную спин-систему возникают сильные корреляции в движении ядерных спинов. В результате в парамагнитной (неупорядоченной) спин-системе существуют коллективные возбуждения с пространственной дисперсией - ядерные спиновые волны (ЯСВ).

Наиболее ярко это явление проявляется в превращении ЯМР на ядрах магнитных ионов в коллективную моду колебаний и трансформации его спектра (так называемый динамический сдвиг частоты (ДСЧ)) и наблюдается в ряде антиферромагнитных соединений на основе иона Мп²⁺ при температурах жидкого гелия. ДСЧ ЯМР дает важную информацию не только о ядерных спиновых волнах с малыми волновыми векторами, но и о всей зоне ЯСВ. Хотя они известны достаточно давно, ряд важных свойств коррелированных ядерных спин-систем к началу данной работы не был исследован, в том числе: переходная область между чисто парамагнитным и коррелированным состояниями ядерной спин-системы; поведение при высокой степени поляризации ядерных спинов, эффекты корреляций в ферромагнетиках и многоподрешеточных антиферромагнетиках (АФ). Их изучению методом ⁵⁵Мп ЯМР и посвящена данная работа.

Другой важный аспект беспорядка в магнитоупорядоченных веществах - сильные квантовые флуктуации в основном состоянии АФ, приводящие к редукции (уменьшению) средних на узел спинов магнитных

>- * . 3

ионов. Хотя исследование их - важнейшая проблема физики антиферромагнетизма, экспериментальный материал нарабатывается весьма медленно. Дело в том, что в трехмерных (3D) антиферромагнетиках редукция спинов мала и трудно поддается экспериментальному изучению. В низкоразмерных АФ квантовые флуктуации существенно больше, и в последние годы обнаружено существенное уменьшение средних магнитных моментов в ряде таких соединений. Однако, многие существенные эффекты, например, подавление квантовых флуктуации магнитным полем, до данной работы не исследовались. Наиболее чисто редукция спинов проявляется в соединениях Мп²⁺, который находится в S состоянии и орбитальные вклады в средний спин пренебрежимо малы. Однако, в этих веществах ЯМР характеризуется сильным ДСЧ, который необходимо учитывать при определении средних спинов Мп²⁺ из спектральных данных. Поэтому, задача разбивается на два этапа: сначала изучение ДСЧ ЯМР ь низкоразмерных АФ и адекватное описание его влияния на спектры резонанса, а затем определение средних спинов. Последовательное выполнение этой программы позволяет не только достаточно точно измерить редукцию спинов в низкоразмерных антиферромагнетиках, но и приступить к изучению эффектов следующего порядка, например, исследованию полевых зависимостей редукции средних спинов.

Используемый нами метод исследования - магнитный резонанс на ядрах магнитных ионов традиционно применяется как для изучения коррелированных ядерных спин-систем, так и для определения спинов магнитных подрешеток. Однако вследствие недостаточной чувствительности применение его в сильных магнитных полях затруднено. Поэтому большое внимание в диссертации уделяется совершенствованию техники ЯМР для работы в сильных магнитных полях.

ЯМР на ядрах магнитных ионов в сильных магнитных полях, помимо решения основных задач данной работы, позволяет получать микроскопическую информацию о пространственном расположении магнитных моментов. Нам с его помощью удалось обнаружить новый тип переориентационных фазовых переходов в многоподрешеточных АФ с легкоосной анизотропией и расшифровать образующуюся при этом магнитную структуру. Эти исследования также вошли в данную диссертацию.

Цель работы. Главные задачи работы состоят в широком исследовании свойств коррелированных ядерных спин-систем в магнитных диэлектриках и влияния квантовых флуктуации на средние спины в квазиодномерных (ID) АФ. Конкретным их выражением явилось решение следующих основных вопросов:

-совершенствование техники ЯМР в диапазоне дециметровых волн (ДМВ), позволяющее вести исследования в сильных магнитных полях и при сверхнизких температурах;

-подробное исследование спектров ^5SMn ЯМР и релаксации в магнитных диэлектриках в диапазоне температур Т=0,05 - 1К;

-исследование динамической восприимчивости АФ в сильных полях в области перехода из коррелированного в чисто парамагнитное состояние ядерной спин-системы;

-исследование ⁵⁵Мп ЯМР в многоподрешеточных АФ и описание в них эффектов ДСЧ;

-исследование магнитной структуры и ее фазовых превращений в квази ID АФ методом ⁵⁵Мп ЯМР;

-измерение средних спинов Мп ²⁺ и их полевых зависимостей в квази ШАФ.

Научная новизна содержится как в общем направлении диссертационной работы, в которой большинство поставленных задач решается впервые, так и в полученных в ней конкретных результатах. Так впервые:

-исследован и сопоставлен с теорией ДСЧ ЯМР в ферромагнетиках;

-проведена проверка теории ДСЧ ЯМР в АФ при высокой поляризации ядерных спинов;

-обнаружена особенность динамической восприимчивости АФ, состоящая в обращении ее в ноль на несмещенной частоте ЯМР;

-обнаружено подавление микронеоднородного уширения ЯМР в коррелированных ядерных спин-системах;

-обнаружен и описан ДСЧ ЯМР в шестиподрешеточных АФ;

-обнаружена новая магнитная фаза в квази ID легкоосных АФ с треугольным магнитным упорядочением;

-измерены полевые зависимости средних спинов в квази ID треугольных АФ и обнаружена анизотропия редукции спинов в магнитно неэквивалентных АФ цепочках.

Автор выносит на защиту новое направление исследований - ЯМР на ядрах магнитных ионов магнитных диэлектриков в сильных магнитных полях и следующие основные результаты:

-разработка непрерывного ЯМР спектрометра ДМВ диапазона с автоматической перестройкой частоты и чувствительностью, достаточной для наблюдения ЯМР в сильных магнитных полях;

исследование и проверка теории ДСЧ ЯМР в ферромагнетиках;

исследование ДСЧ ЯМР в АФ при высокой поляризации ядерных спинов, подтверждающее справедливость его описания теорией, развитой для случая низкой поляризации;

-переход из чисто парамагнитного в коррелированное состояние ядерной спин-системы происходит при равенстве величины ДСЧ ЯМР и микронеоднородного уширения и сопровождается сужением линии ЯМР, связанным с подавлением микронеоднородного уширения, и обращением в ноль динамической восприимчивости на несмещенной частоте ЯМР;

-спектры ДСЧ ЯМР во всех исследованных многоподрешеточных АФ описываются решениями универсальной системы уравнений;

-величины редукции средних спинов квази ID треугольных АФ и их полевые зависимости качественно соответствуют теоретическим расчетам, но при этом обнаружено новое явление - анизотропия редукции в магнитно неэквивалентных АФ цепочках;

-в квази ID треугольном легкоосном АФ CsMnb в параллельных оси высокого порядка полях 3,9 - 5,2Т существует новая магнитная фаза, отличающаяся от низкополевой поворотом спиновых треугольников относительно их нормали на 30.

Научная и практическая ценность. Полученные в работе экспериментальные результаты существенно расширяют представления о поведении коррелированных ядерных спин-систем в магнитных диэлектриках и об эффектах, сопровождающих переход из коррелированного в чисто парамагнитное состояние, и могут использоваться при изучении других переходов типа порядок - беспорядок.

Измерения редукции спинов и ее полевых зависимостей дают богатый материал для уточнения теории основного состояния АФ и описания в них квантовых флуктуации.

Разработанный в диссертации спектрометр ДМВ диапазона, способный измерять ЯМР в сильных полях, существенно расширяет возможности исследования магнитоупорядоченных веществ, так как позволяет определять направления магнитных подрешеток и тем самым расшифровывать сложные магнитные структуры.

Достоверность приведенных в диссертации результатов гарантируется:

-использованием прямого метода измерений (ЯМР), позволяющего получать искомую информацию при простоте и минимуме модельных представлений;

-извлечением основной информации из частоты ЯМР, так как частотные измерения обладают большой точностью и надежностью;

-проведением измерений в большом диапазоне температур и магнитных полей;

-опорой на достаточно мощный теоретический аппарат, развитый для описания коррелированных ядерных спин-систем;

-хорошим согласием полученных результатов с данными других авторов;

-проведением экспериментов на большом числе образцов и выявлением закономерностей, имеющих общий характер.

Личный вклад автора в работах, выполненных в соавторстве, состоит в постановке задачи, участии в создании экспериментальных установок и измерениях, обсуждении и изложении результатов исследований.

Апробации работы. Результаты исследований, составивших основу диссертации, докладывались и обсуждались на следующих конференциях, школах, совещаниях, семинарах:

1. Международная конференция по магнетизму (Австралия - 1997).

2. Международная конференция по физика низких температур (Хельсинки -1999).

3. Международные конгрессы по магнитным резонансам AMPERE (Таллинн -1978, Познань - 1997).

4. Всероссийская конференция по физике низких температур (Москва -1998). >

5. Всероссийская школа-семинар по теории твердого тела «Коуровка» (1998).

6. Всероссийский семинар по спиновым волнам (Санкт - Петербург -1998).

7. Всесоюзная школа по магнитным резонансам (Кобулети -1985).

8. Обще московский семинар по магнетизму (ИФП РАН - 1976, 1979, 1982, 1986,1996,1997,1998,1999).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 17 печатных работ.

Список основных публикаций приведен в конце автореферата.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, семи глав, заключения и списка литературы. Оригинальные работы автора представлены в главах II-YII, в конце каждой из глав дана сводка наиболее важных результатов. Общий объем текста составляет 213 страниц, включая 74 рисунка и 4 таблицы. Список цитированной литературы содержит 194 наименования.