Введение к работе
Актуальность темы. В настоящее время в промышленности органические карбонаты получают с применением фосгена, который весьма токсичен и опасен. Отходом этого производства является НСІ, вследствие чего аппаратура и коммуникации должны быть изготовлены из коррозионно-устойчивых материалов, причем НСІ необходимо утилизировать.
Таким образом, весьма актуальна задача разработки новых экологически приемлемых методов синтеза органических карбонатов и, в частности, дифенилкарбоната, находящего широкое применение в полимерной промышленности. С этой точки зрения перспективен процесс получения этого соединения окислительным карбонилированием фенола в присутствии катализаторов на основе металлов VIIIB группы Периодической системы. При этом из производства может быть исключен фосген. Актуальность этого процесса обусловлена не только тем, что на основе дифенилкарбоната получают поликарбонаты - практически важные полимерные материалы, но и возможностью расширения областей применения реакций карбонилирования. Вовлечение широкого круга субстратов в этот процесс позволит установить общие закономерности активации монооксида углерода и его взаимодействия с катализаторами, что имеет важное научное значение.
Целью работы явилось систематическое изучение каталитического синтеза дифенилкарбоната (ДФК) окислительным карбонилированием фенола и разработка эффективной каталитической системы для его осуществления.
В руководстве работой принимал участие к.х.н. ст.н.с. | Пирожков С.Д.
Научная новизна и практическая ценность работы. Впервые систематически изучен каталитический синтез ДФК окислительным карбонилированием фенола. Предложена каталитическая система для этого процесса. Проведено сравнение активности каталитических систем на основе различных катализаторов и сокатализаторов. Установлена связь условий осуществления процесса и его показателей. Сделано предположение о стадиях каталитического цикла процесса окислительного карбонилирования фенола. Осуществлена оптимизация условий проведения процесса.
На основании проведенных исследований сделаны предположения о механизме каталитического синтеза ДФК из фенола и монооксида углерода в присутствии каталитической системы на основе соединений палладия.
Апробация работы. Результаты работы докладывались на: VII конференции по химии и технологии твердого топлива России и стран СНГ (Москва, 1996г), на конференции по катализу в превращениях угля, (Новосибирск, 1997г), III семинаре по теоретическим проблемам катализа & Российско-Японском семинаре по катализу (Черноголовка, 1998г), XII международной конференции по производству и применению химических реактивов и реагентов (Уфа-Москва, 1999г), на международной конференции по химии синтез-газа (Дрезден, 2000).
Объем и структура работы. Диссертация изложена на 121 стр. машинописного текста, содержит 17 табл. и 22 рис. Список цитируемой литературы включает 114 наименования. Работа состоит из введения, трех глав, выводов и списка цитируемой литературы.