Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА І Филаментация сфокусированного ультракороткого импульса ti:sapphire лазера на двух гармониках в воздухе 12
1.1 Влияние мощности импульса Ti:Sapphire лазера на двух гармониках на пространственные характеристики филаментов 14
1.1.1 Методика и результаты экспериментов 16
1.1.2 Интерпретация экспериментальных данных 26
1.2 Влияние размера апертуры светового пучка на пространственные характеристики области филаментации мощного остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения в воздухе 33
1.2.1 Схема и методика эксперимента 34
1.2.2 Пространственные характеристики области филаментации для различных размеров пучков 38
1.2.3 Интерпретация экспериментальных данных по пространственным характеристикам области филаментации в зависимости от диаметра лазерного пучка 47
Выводы по первой главе 55
ГЛАВА II Взаимодействие ультракоротких лазерных импульсов с капельными средами 5 7
2.1 Схема и методика проведения экспериментов по исследованию взаимодействия ультракоротких лазерных импульсов с одиночными каплями миллиметровых размеров 58
2.2 Испарение и взрывное вскипание водных капель под действием мощного фемтосекундного лазерного излучения
2.3 Спектральные характеристики свечения капель в поле мощных фемтосекундных лазерных импульсов 67
2.4 Свечение морского аэрозоля под действием ультракоротких импульсов Ti:Sapphire лазера на первой и второй гармониках 79
Выводы по второй главе 86
ГЛАВА III Филаментация ультракоротких лазерных импульсов с длинами волн 800 и 400 НМ в сплошных жидких средах 88
3.1 Методика проведения экспериментов по исследованию трансформации пространственных и спектральных характеристик лазерных импульсов при их филаментации в сплошных жидких средах 89
3.2 Результаты экспериментов по исследованию трансформации пространственных и спектральных характеристик лазерных импульсов при их филаментации в жидких средах 92
Выводы по третьей главе 104
Заключение 105
Литература
- Интерпретация экспериментальных данных
- Пространственные характеристики области филаментации для различных размеров пучков
- Испарение и взрывное вскипание водных капель под действием мощного фемтосекундного лазерного излучения
- Результаты экспериментов по исследованию трансформации пространственных и спектральных характеристик лазерных импульсов при их филаментации в жидких средах
Введение к работе
Актуальность темы диссертации
Развитие нового перспективного направления лазерной физики - оптики ультракоротких лазерных импульсов - стимулировало широкий фронт исследований в области взаимодействия лазерного излучения с различными средами. Одним из наиболее важных эффектов взаимодействия с оптическими средами является самофокусировка света. Явление самофокусировки было предсказано в 1962 г. в Москве в Физическом институте Академии наук Г.А. Аскарьяном [1], а первые теоретические описания этого эффекта было дано в 1963 г. в работах В.И. Таланова и С.Н. Townes с сотр. [2, 3]. В 1965 г. в Московском государственном университете им. М.В. Ломоносова Н.Ф. Пи-липецким и СР. Рустамовым впервые зарегистрирована мелкомасштабная самофокусировка [4] лазерных пучков в жидких средах.
В середине XX в. были достигнуты параметры лазерных импульсов, позволяющие проводить исследования самофокусировки и филаментации в воздухе, что представляет значительный интерес для задач атмосферной оптики. Другой интересной задачей применения излучения ультракоротких лазерных импульсов в атмосферной оптике является их рассеяние на аэрозольных частицах. Первые работы в этом направлении были выполнены в [5, 6]. К настоящему времени достигнуты мощности излучения, при которых становится возможной реализация на протяженных атмосферных трассах таких нелинейно-оптических эффектов, как филаментация лазерного пучка, генерация суперконтинуального свечения, неупругое рассеяние на аэрозолях, генерация высших гармоник и т.д. Возникла необходимость изучения взаимодействия такого излучения с газовыми, жидкими и аэрозольными средами для создания количественных моделей реализуемых эффектов, а также возможностей их использования в задачах атмосферной оптики и оптики океана. Среди них следует отметить проводку молниевых разрядов по заданной траектории, многочастотное зондирование параметров атмосферы, диагностику воздуха и воды на основе лазерной индуцированной плазмы и т.д. Особое место занимает задача управления положением и пространственными характеристиками области филаментации, которые, в основном, и определяют трансформацию пространственных и спектральных характеристик лазерных пучков при филаментации. Одним из наиболее эффективных способов такого управления являются фокусировка пучка и изменение его апертуры. Проведение экспериментов, направленных на установление количественных связей между исходными характеристиками излучения и наведенными при филаментации свойствами атмосферного канала распространения, несомненно, актуально в настоящее время.
Цель диссертационной работы
Целью работы является установление количественных связей параметров сфокусированных мощных лазерных импульсов с пространственными характеристиками области филаментации и спектрами свечения жидких и жидкокапельных сред для задач нелинейной фемтосекундной оптики атмосферы.
Для достижения поставленной цели экспериментально исследовались:
пространственные характеристики области филаментации сфокусированных ультракоротких лазерных импульсов в воздухе в зависимости от длины волны, энергии, мощности, интенсивности импульса, а также начального размера пучка;
трансформация спектральных характеристик сфокусированных ультракоротких лазерных импульсов в воздухе;
свечение капельных сред в поле ультракоротких лазерных импульсов в зависимости от мощности излучения и размера капель;
свечение области филаментации при распространении в сплошных жидких средах в зависимости от мощности импульса, вида жидкости, угла приема светового сигнала.
Научные положения, выносимые на защиту
-
Длина области филаментации острофокусированных лазерных пучков является инвариантной к изменению их диаметров при условии равенства начальных интенсивностей. Указанная закономерность связана с преобладанием геометрической фокусировки над керровской самофокусировкой пучка в процессе формирования филамента.
-
Под воздействием импульсно-периодического фемтосекундного лазерного излучения миллиметровые оптически прозрачные капли взрывооб-разно вскипают в зонах максимума оптического поля и испаряются с выбросом части своей массы в виде пара и жидких фрагментов с теневой и освещенной полусфер. Причиной такого эффекта является фазовый переход жидкости в пар в местах локализации зон плазмообразования внутри капли.
-
Широкомасштабное изменение спектра ультракороткого лазерного импульса при его рассеянии на миллиметровой водной капле обусловлено самомодуляцией фазы излучения вследствие эффекта Керра и плазмообразования.
-
При облучении жидкокапельного морского аэрозоля первой гармоникой Ті: Sapphire-лазера с мощностью импульса > 50 ГВт регистрируется свечение линии натрия на 589 нм, при облучении второй гармоникой наблюдается свечение в видимой области спектра с максимумом на 460-470 нм, связанное с флуоресценцией растворенных в морской воде органических веществ.
Достоверность научных результатов и выводов подтверждается:
методической проработкой регистрации и обработки оптических сигналов;
корректным учетом возможных методических и экспериментальных ошибок;
использованием в качестве приемников оптических и акустических сигналов сертифицированных датчиков, а в качестве компонент регистрирующего оборудования - метрологически поверенных приборов;
статистической обеспеченностью получаемых данных, их повторяемостью и соответствием аналогичным результатам, полученным другими исследователями;
совпадением результатов, полученных в настоящей работе при использовании независимых экспериментальных методик, с результатами других работ для частных случаев совпадения условий экспериментов;
соответствием полученных экспериментальных данных результатам модельных теоретических расчетов, проведенных другими авторами.
Научная новизна результатов
-
Впервые обнаружена качественно новая закономерность, заключающаяся в инвариантности наблюдаемой длины области свечения (филамен-тации) по отношению к диаметру пучка при условии одинаковой пиковой интенсивности. Указанная закономерность не следует из стационарной теории самофокусировки коллимированного или слабо сфокусированного излучения и объясняется преимущественно линейным характером поперечного сжатия светового пучка до нелинейного фокуса.
-
Впервые установлено, что в поле ультракороткого светового излучения миллиметровые оптически прозрачные капли испаряются и вскипают с выбросом части своей массы в виде пара и жидких фрагментов. Это вскипание носит взрывной характер и при продолжительном действии излучения охватывает большую часть объема жидкой частицы. Причиной взрывной фрагментации является фазовый переход жидкости в местах локализации зон плазмообразования внутри капли. Эти зоны, в свою очередь, могут возникать в жидкости при ее ультракоротком лазерном облучении в результате многофотонной ионизации молекул, поддержанной эффектом фокусировки оптического поля сферической поверхностью капли.
-
Причиной широкомасштабного изменения спектра лазерного импульса при его рассеянии на миллиметровой водной капле является самомодуляция фазы излучения вследствие оптической нелинейности жидкости за счет эффекта Керра и плазмообразования. По отношению к центральной длине волны спектральное уширение протекает достаточно симметрично в области коротких и длинных волн, что свидетельствует о преобладающей роли в процессе спектральных трансформаций излучения эффекта Керра. Вклад «плазменной» составляющей в нелинейную поляризуемость воды и, следовательно, в фазовую самомодуляцию лазерного импульса выражен
значительно слабее, а наличие очагов оптического пробоя жидкости проявляется в основном в появлении широкополосного и практически изотропного свечения капли в видимой области спектра. Увеличение размера водной частицы при прочих равных условиях сопровождается дополнительным уширением спектра наблюдаемого рассеянного излучения.
-
При облучении микрометрового морского аэрозоля в свободном пространстве первой гармоникой Ті: Sapphire-лазера с энергией в импульсе более 50 ГВт регистрируется свечение линии натрия, при облучении второй гармоникой наблюдается свечение в видимой области спектра, связанное с флуоресценцией растворенных в морской воде органических веществ.
-
При филаментации на первой и второй гармониках происходит уши-рение спектра исходного импульса, связанное с фазовой самомодуляцией, при этом для первой гармоники наблюдается смещение центра тяжести и максимума спектра в коротковолновую область, связанное с плазменной нелинейностью {blue shift), а для второй гармоники в длинноволновую область {red shift). Уширение спектра лазерных импульсов при одинаковой мощности в воде больше, чем при филаментации в воздухе.
-
В спектре филамента, формируемого первой гармоникой (800 нм) в воде, при измерениях под углом 90 в стоксовой области относительно лазерного импульса регистрируется первая положительная система молекулярного азота, позволяющая оценить температуру плазмы 4000-5000 К.
-
При филаментации импульсов на второй гармонике в дистиллированной воде наблюдается свечение с максимумом в области 464 нм, связанное с комбинационным рассеянием на валентных колебаниях молекул воды.
Научная и практическая значимость
Результаты, полученные в работе, расширяют и углубляют представления о физике процессов взаимодействия интенсивных лазерных пучков с конденсированным веществом в дисперсном состоянии при реализации фазовых переходов в веществе частиц. Полученные количественные экспериментальные данные об изменении микрофизических свойств аэрозоля в канале распространения лазерного пучка позволяют моделировать наиболее эффективные, с точки зрения передачи энергии, характеристики лазерных систем, работающих в реальной атмосфере при ее различных оптико-метеорологических состояниях. Полученные данные о трансформации спектральных и пространственных характеристик ультракоротких лазерных импульсов при их распространении в атмосфере позволили уточнить теоретические модели взаимодействия мощных импульсов с веществом атмосферы. Материалы, представленные в диссертации, использовались при выполнении государственных контрактов № 02.438.11.7018, 02.740.11.0083, интеграционных проектов Президиума СО РАН № 81, 67; работа поддерживалась грантами Министерства образования и науки Российской Федерации (соглашения 8381, 8884), РФФИ № 09-05-00738а, 12-05-00716, 12-02-31714мол_а, Программой фундаментальных исследований Президиума РАН № 13, Программой 8.1 ОФН РАН.
Апробация работы
Результаты диссертационной работы докладывались на 10-й Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых «ВНКСФ-10», Москва, 2004; IV, V, VII, VIII, X Международных школах «Физика окружающей среды», Томск, 2004, 2006, 2010, 2012, Красноярск, 2008; VII Международной школе-семинаре молодых ученых «Актуальные проблемы физики, технологий и инновационного развития», Томск, 2005; IV, V Международных конференциях молодых ученых и специалистов «Оптика-2005», Санкт-Петербург, 2005, 2007; XII-XVIII Международных симпозиумах «Оптика атмосферы и океана. Физика атмосферы», Томск, 2005, 2006, 2009, 2011, Бурятия, 2007, Красноярск, 2008, Иркутск, 2012; XV Symposium on High Resolution Molecular Spectroscopy, Nizhny Novgorod, 2006; IV, V, VI Международных конференциях «Фундаментальные проблемы оптики», Санкт-Петербург, 2006, 2008, 2010; IX Международном симпозиуме по фотонному эхо и когерентной спектроскопии «ФЭКС-2009», Казань, 2009; 13, 14-й Международных молодежных научных школах «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия», Казань, 2009, 2011; IV Всероссийской конференции молодых ученых «Материаловедение, технологии и экология в третьем тысячелетии», Томск, 2009; International Conference «ICONO/LAT-2010», Kazan, 2010; XXIII Всероссийской научной конференции «Распространение радиоволн», Йошкар-Ола, 2011; XVII Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «Современные техника и технологии», Томск, 2011; X International Conference «AMPL-2011», Tomsk, 2011; 4-й Международной научно-практической конференции «АПР-2012», Томск, 2012; 50-й юбилейной международной научной студенческой конференции «Студент и научно-технический прогресс», Новосибирск, 2012.
Материалы диссертации изложены в 65 научных работах, в том числе 30 статьях, из них 13 в журналах, входящих в перечень ВАК.
Личный вклад автора
Автор диссертации принимал участие в подготовке и выполнении экспериментальных работ, обработке экспериментальных данных, интерпретации полученных результатов. Обсуждение и написание статьей и тезисов докладов выполнены в соавторстве при его непосредственном участии. Вошедшие в диссертацию результаты отражают итоги исследований, проведенных автором в ИОА СО РАН совместно с сотрудниками лаборатории нелинейно-оптических взаимодействий.
Объем и структура работы
Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка цитируемой литературы, содержащего 108 библиографических ссылок. Общий объем диссертации составляет 118 страниц. Работа содержит 59 рисунков.
Интерпретация экспериментальных данных
Обратимся к выражению (1.1), определяющему стартовую точку филамепта. Хотя эта формула получена фактически в рамках теории стационарной самофокусировки и не учитывает дисперсию групповой скорости импульса, временную нелокалыюсть керровской нелинейности и аберрации профиля пучка при компрессии импульса, ее применение, повторимся, является традиционным в оптике сверхкоротких импульсов, по крайней мере, тераваттной мощности [18,59]. Очевидно, что выражение (1.1) справедливо только при г\ 1. Для расчета стартовой точки филаментации с учетом начальной фокусировки пучка оптической системой с фокусным расстоянием / = 200 мм, от выражения (1.1) переходим к локальному нелинейному фокусу пучка zn, используя линзовое преобразование: z„ = z,-f/(z,+f). (1.2)
Основная трудность использования выражения (1.1) при обработке экспериментальной информации связана с незнанием точной величины критической мощности самофокусировки, поскольку по поводу конкретных значений коэффициента кубической нелинейности воздуха п2, входящего в выражение для Рсг, в научной литературе нет единого мнения. Даже для наиболее изученного излучения па основной гармонике титан-сапфирового лазера (800 нм) разброс экспериментальных значений пг составляет (1,2 - - 5,57)-10 19 см2/Вт, что дает диапазон изменения Рсг = 1,72 - 8 ГВт (см. обзор [18] и последние исследования [60]). В качестве наиболее вероятной причины такой неоднозначности в значениях коэффициента кубической нелинейности нам представляется то, что измерения пг проводились с использованием различного типа излучения, имеющего разную длительность и разную предфокусировку. В то же время известно, что пг является функцией времени за счет присутствия в нелинейной кубичной поляризуемости среды ротационной составляющей молекулярного отклика, имеющей временную инерционность порядка сотни фемтосекунд для атмосферных газов [61,62]. В результате этого эффективное значение пг воздуха, измеренное для длинного импульса (субпикосекундной длительности), может оказаться выше, чем для короткого (десятки фемтосекунд). Кроме того, при жесткой начальной фокусировке пучка возможна реализация сверхвысоких интенсивностей в области фокальной перетяжки [56], что приводит к заметному проявлению гиперполяризуемости среды, связанной с нелинейной восприимчивостью более высоких (чем третий) порядков по полю. При этом нелинейная добавка к коэффициенту преломления становится функцией интенсивности излучения и может повлиять на сам характер самовоздействия пучка [63].
На длине волны А,0=400нм экспериментальные данные по /;2 к настоящему времени вообще отсутствуют. Оценки данной величины проводятся, как правило, путем построения приближенных дисперсионных формул на основе массива известных экспериментальных величин п2, измеренных для дискретного набора длин волн лазерного излучения, и теоретических моделей нелинейной поляризуемости газовой среды [64-66]. Так, авторами [64], следуя исследованию [67], предложен квадратичный тип зависимости коэффициента кубической нелинейности воздуха от длины волны излучения Я,: n1{X) = A2 + BjX2, (1.3а) где ,4,= 3,00585 и В2 = 6,37078-105 - размерные константы, а А. берется в нанометрах. Согласно (1.3а) имеем: л2(800 нм) = 4-10"19 см2/Вти «2(400 нм) = 7-10"19 см2/Вт.
Другой подход к построению дисперсионной зависимости п2 применен в [65]. Авторы данной работы использовали предложенное в [68] соотношение для поляризуемостей второго порядка (со,,;,,.,) в кристаллах и обобщили его на нелинейную поляризуемость произвольного порядка x fcOo 00! "-»00,)- При этом для вычисления у}ч) на какой-либо частоте со0 достаточно знать ее значение на реперной частоте со 0 и закон линейной дисперсии среды з Ч03)- В переложении на нелинейную добавку к коэффициенту преломления газовой среды п2р, где р = 1,2,...- порядок нелинейности нечетного порядка, так называемая обобщенная формула Миллера записывается в следующей форме [65]:
Дисперсию линейного показателя преломления я0(со) конкретного газа можно рассчитать по соотношению, аналогичному известной формуле Зельмейера для воздуха. Так, например, для атмосферных газов N2 и 02 в [66] предложены следующие дисперсионные зависимости: l rUH -1) = 8736,28 + иЮЧ,0О -1) = 15532,45 + , (1.4) V Л2 } 128,7-іД У 2 50,0-іД2 V где длина волны излучения берется в микрометрах. Для примера, если взять за основу значение /72(800 нм) = 4-10 19 см2/Вт для азота, то согласно (1.36) и (1.4) получим: и2(400нм) = 4,5-10-19см2/Вт.
Линейная аппроксимация дисперсионной зависимости п2, используемая в [69,70], при известных значениях и2(800 нм) = 3-Ю"19 см2/Вт [59] и /г2(248нм) = = 8-Ю 19 см2/Вт [71] дает величину нелинейного коэффициента для второй гармоники /22(400нм) = 4-10"19см2/Вт.
На рисунке 1.11 приведена частотная зависимость критической мощности Рсг самофокусировки в воздухе, отнесенной к своему значению на длине волны 800 нм. Расчет выполнен по выражениям (1.3а) и (1.36) при учете (1.4) и процентного соотношения азота и кислорода в воздухе. Как видно, на длине волны второй гармоники титан-сапфирового лазера значения отношения Рс/.(400)/Рсг(800) отличаются более чем в полтора раза, составляя величины 0,14 и 0,22 соответственно. Поэтому в дальнейшем при обработке экспериментальных данных параметр критической мощности на длинах волн для обеих гармоник считался свободным (варьируемым). 1 2 S
Сопоставление эксперимента с формулой (1.1) проводилось следующим образом. Обработка фотоснимков светящейся ПК дает величину z, (см. рисунок 1.4), которая, по сути, соответствует координате локального нелинейного фокуса пучка zn, но только пересчитанной в пиксели и с началом отсчета у левого края фотографии. Поэтому прямое сопоставление значений z, и zn некорректно.
Пространственные характеристики области филаментации для различных размеров пучков
Для физической интерпретации представленных закономерностей использовалась теория стационарной самофокусировки света в керровской среде [77]. В этом случае при распространении излучения среднеквадратичный (эффективный) радиус пучка Re с учетом действия кубичной нелинейности и внешней фокусировки подчиняется следующему эволюционному закону: R z) = (l- )(QDz)2 +R2e(0){l-z/f)2, (1.7) где Ц = Р0/РСГ - нормированная пиковая мощность, а параметр 9D представляет собой естественную дифракционную расходимость лазерного пучка; к0 = 2п/Х0 - волновое число. Для гауссовского пучка в безаберрационном приближении Re = RQ и QD - 1/к0 . Приведенный закон справедлив только при г 1 и предсказывает поперечный коллапс пучка в целом в точке с координатой zcf = f/(l +f/zc), где zc = 0Д/т-1, а LD = RQ/QQ - длина дифракции.
В первом приближении примем данную координату за старт филамента, а его окончанием, в соответствии с рисунком 1.4, будем считать середину фокальной перетяжки пучка z = f. Тогда длина участка филаментации Lfll запишется как: W f-zcf-f24n- /LD, (1.8) где мы воспользовались условием острой фокусировки: f«zc,LD. Структура данного выражения указывает на функциональную связь длины филамента и параметров лазерного пучка: Lfil ее Х Щ2Р 2Р 2.
Учитывая далее дисперсионную зависимость критической мощности, которую грубо можно считать пропорциональной четвертой степени длины волны: Рсг ос А,04 [67], окончательно получим: LpKtfltfpV2. (1.9)
Из (1.9) следует, что при прочих равных условиях длина филаментации пучка должна увеличиваться пропорционально квадратному корню из начальной мощности. Кроме того, Lfil квадратично растет с уменьшением радиуса пучка при постоянной мощности и должна быть обратно пропорциональна длине волны излучения.
Анализ данных, представленных на рисунках 1.17-1.19, показывает, что функциональная зависимость Lfil ос Щ выполняется достаточно точно. Сравнение длин участка филаментации при одном и том же значении пиковой мощности импульса на обеих гармониках также дает обратную пропорциональность длине волны, т.е., Lfil ос 1/А,0. В то же время, квадратичный ход зависимости Lfllor радиуса (или диаметра) пучка Rq, в соответствии с (1.9), не наблюдается. В действительности же получается, что данная зависимость более слабая, а именно Lfil ос \jR . Об этом свидетельствуют аппроксимационные кривые, приведенные на рисунке 1.17, которые вычислены по выражению: Lfl![uu) = A4PQ/d0, (1.10) где А = 22 - подгоночная константа, Р0 берется в ГВт, а диаметр пучка d0 в мм.
Как видно, для трех размеров пучка данное выражение достаточно хорошо описывает экспериментальные данные. Исключение составляет только самый широкий пучок, для которого рост длины филамента идет существенно медленнее, чем предсказывается формулой (1.10). Вероятной причиной такого укорочения длины области филаментации может быть развитие в широком пучке множественной филаментации на изначально присутствующих в нем возмущениях поперечного профиля интенсивности. В режиме множественной филаментации вместо одного длинного осевого филамента образуется целая связка более коротких филаментов, рассеянных по поперечному сечению пучка. В пользу такого предположения свидетельствует видимое на фотографиях рисунка 1.16 и графиках рисунков 1.25, 1.26 заметное увеличение ширины плазменной колонки для светового пучка с d0 = 9 мм.
Установленная выше зависимость (1.10) длины филаментации от размера пучка приводит к одному важному следствию. Действительно, если выразить начальную мощность импульса через его среднюю интенсивность:/ = ]/4nI0d , то из (1.9) получим: Lfll = A JT0, (1.11) где А = А4К/2 . Другими словами, остросфокусированные лазерные пучки одинаковой средней интенсивности должны давать и равную длину филаментации вне зависимости от их начального размера. Этот факт действительно имеет место и его иллюстрирует рисунок 1.19, где штриховой линией приведен расчет указанной зависимости по (1.11). Опять, как и па рисунках 1.25, 1.26, из общей картины выбивается пучок с самым большим радиусом.
Необходимо подчеркнуть, что выражения (1.9) и (1.10) не следуют напрямую из классической стационарной теории самофокусировки [77], которая, как было показано выше, предсказывает зависимость Lfil(R0} в виде (1.7). Можно предположить, что причиной расхождения теории и эксперимента является то, что формула (1.7) получена без учета аберраций профиля пучка при его самофокусировке в нелинейной среде. Аберрации обусловлены керровской нелинейностью, которая является квадратичной по амплитуде оптической волны, и поэтому ее действие неодинаково в областях пучка с низкой и высокой интепсивностями.
Для проверки этой гипотезы нами было проведено численное моделирование распространения мощных лазерных импульсов в воздухе при наличии внешней фокусировки. Детали использовавшейся теоретической модели даны, например, в [78]. Обратимся к рисунку 1.27, где приведены рассчитанные поперечные распределения интенсивности фемтосекупдного лазерного излучения, сформировавшиеся в результате его фокусированного распространения в воздухе (/=200 мм) к моменту начала филаментации. Показаны профили для двух гауссовских пучков, которые имели одинаковую начальную интенсивность 10 = 0,25 ТВт/см2, но различный диаметр d0. В расчетах за начало участка филаментации принималась продольная координата zst, когда на оси пучка достигался характерный для филаментации в воздухе уровень пиковой интенсивности: 1{г = 0, zsl) = Ifll, установленный нами как Ifil - 30 ТВт/см2.
Здесь необходимо сделать замечание о том, что в реальности световой пучок любой мощности за счет самофокусировки никогда не сможет сжаться в точку, т.е. реализовать коллапс. В воздухе и ряде конденсированных сред при высокой интенсивности излучения в игру вступает ионизация среды, индуцированная световым полем. Физическим механизмом ионизации, как правило, является многофотонное поглощение излучения средой, «разогревающее» электроны внешних оболочек атомов, что позволяет им преодолевать потенциальный барьер и формировать газ свободных электронов - плазму. Плазмообразование, а точнее, нелинейное поглощение излучения является естественным механизмом, ограничивающим дальнейший рост интенсивности в лазерном импульсе при его самофокусировке [18]. Как следствие, пиковая интенсивность в филаменте имеет один порядок вне зависимости от радиуса и начальной мощности излучения. Это позволяет при установлении координаты начала филаментации использовать некоторый априори заданный уровень интенсивности Ifll.
Испарение и взрывное вскипание водных капель под действием мощного фемтосекундного лазерного излучения
Спектральный состав исходного импульса излучения и свечения капли показан на рисунке 2.7. Изменение мощности лазерного импульса, производимое при помощи чирпирования излучения, меняло величину пиковой интенсивности, падающей на каплю световой волны. При меньшей мощности импульса форма спектрального контура свечения, как видно, близка к спектральному контуру падающего излучения (кривая 1 на рисунке 2.7), что говорит об отсутствии регистрируемого плазмообразования в капле. При мощности импульса Р— 1,25 ГВт пиковая интенсивность падающего на частицу излучения составляла всего /0 »2 ГВт/см2, что недостаточно для преодоления порога пробоя воды даже с учетом внутренней фокусировки поля (см. рисунок 2.6). Увеличение мощности (кривые 2-5) приводит к деформациям первоначально гауссовского спектрального контура свечения [22], возрастает сам уровень регистрируемого спектрального сигнала, и возникает связанный со свечением плазмы «хвост» в видимой области спектра. 60000
Экспериментальные спектры рассеянного на подвешенной водной капле лазерного излучения приведены на рисунке 2.8 для трех характерных направлений: по ходу лазерного луча (0= 360), поперек (0= 270) и навстречу пучку (0= 191). Здесь же для сравнения показан спектральный контур падающего на частицу светового излучения.
Как видно из данного рисунка, существует определенная зависимость амплитуды и ширины спектрального распределения регистрируемого сигнала от угла рассеяния. В основном это касается диапазона длин волн 600-1000 нм, в то время как более коротковолновое крыло спектра рассеяния ( 600 нм) не претерпевает видимых изменений формы, а повторяет ход воздействующего излучения.
Спектральная зависимость сигнала рассеяния (отн. ед.) от водной капли а0 «1,5 мм под различными углами 9. На вставке - спектр падающего лазерного импульса.
По поводу спектра последнего отметим наличие искажений его центральной части, обусловленных самовоздействием мощного фемтосекундного импульса при прохождении через фокусирующую стеклянную (KPX106AR.16, аналог российской ВК7) линзу. Также на вставке к рисунку 2.8 виден ряд максимумов в видимой области спектра (линии Hg I с центрами на 435,83; 546,1; 576,96; 578,97; 579,07; 546,08; 435,83 нм), связанных с использованием во время измерений фоновой подсветки ртутной (галофосфатный люминофор) лампой дневного света [92].
Более детально угловое поведение усредненной по различным спектральным диапазонам амплитуды сигнала рассеяния (/) показывает серия графиков на рисунке 2.9, где величина (/) вычислялась как среднеарифметическое по массиву экспериментальных данных /(9,A,J, у = 1.. .2068, следующим образом: (7(9) = - rZ/Дв), где IJ(Q) = l(Q,XJ), а индексы yj и j\ выбирались из условия соответствия выбранному диапазону длин волн.
Разбиение полного спектра на подынтервалы имеет своей целью условно разделить основные физические процессы, трансформирующие спектральный состав рассеянного каплей излучения. С одной стороны, это свечение нагретой в результате термализации плазмы воды, а также излучательная рекомбинация свободных электронов в областях оптического пробоя. С другой стороны, это фазовая самомодуляция лазерного импульса при его распространении через водную среду под действием оптического эффекта Керра и плазменной дефокусировки.
Усредненная амплитуда сигнала рассеяния (/) от водной капли (Й0 «1,5 мм) в зависимости от угла 9 в спектральных диапазонах 450-600 нм (а) и 600-ПООнм (б). Излучение падает снизу. Экспериментальные точки для наглядности соединены линией.
Из рисунка 2.9 следует, что диаграмма направленности рассеянного излучения от капли в общем случае неизотропна. Достаточно слабая неоднородность распределения по углу наблюдается в интервале длин волн А, = 450-600 нм (рисунок 2.9 а), который соответствует «белому» свечению очагов оптического пробоя внутри капли. Диапазон относительного изменения интенсивности по различным направлениям здесь не превышает 70%. При этом излучение в заднюю (0 27О) полусферу капли характеризуется большей направленностью, т.е. только одним максимумом при 9 = 195, по отношению к излучению в переднюю часть капли, где, как видно, возникают сразу два выделенных направления рассеяния под углами 300 и 340.
Подобная диаграмма свечения частицы реализуется, например, при возбуждении флуоресценции подкрашенных водных капель в результате одновременного поглощения нескольких фотонов воздействующего лазерного излучения [93]. Исходя из приведенных в [94] результатов теоретического анализа данного процесса, можно заключить, что причина такого углового распределения рассеянного света обусловлена самой морфологией жидкой частицы, имеющей близкую к сферической форму поверхности и оказывающей фокусирующее действие на падающее лазерное излучение. В результате этого плазменные области, являющиеся источниками «белого» света, сосредотачиваются преимущественно в теневой (передней) полусфере капли. Это делает свечение капли назад направленным (так называемый, «прожекторный» тип излучения по терминологии [94]), а по ходу действия возбуждающего пучка наблюдается излучение в широкий конус.
Второй из рассматриваемых спектральных диапазонов заключает в себя основную мощность падающего излучения, это видно по изменению шкалы оси ординат на рисунке 2.9 б. Диаграмма рассеяния по углу здесь резко неоднородная с абсолютным максимумом сигнала в направлении 310. Несколько меньший по величине максимум наблюдается под углом 330, а рассеяние вперед и назад происходит приблизительно с равной интенсивностью.
Полученный результат оказался несколько неожиданным, поскольку априори предполагалось, что для оптически крупной сферы (а0»А,0) максимум сигнала рассеяния в частотном диапазоне исходного излучения будет находиться в направлении, совпадающим с направлением действия лазерного пучка, т.е. вперед (0=360). В связи с этим нами была исследована спектральная ширина рассеянного излучения Z\, зависимость которой от угла приведена на рисунке 2.10. Параметр Dx рассчитывался как полная среднеквадратичная ширина спектрального распределения рассеянного излучения в диапазоне длин волн 600-1100 нм.
Результаты экспериментов по исследованию трансформации пространственных и спектральных характеристик лазерных импульсов при их филаментации в жидких средах
Источником данного излучения являются пузырьки воздуха в жидкости. Радиационное время жизни для колебательных уровней с 21 до 0 варьируется от 3,8 до 11 мкс. Отсутствие в регистрируемом спектре первой отрицательной и второй положительной системы азота, согласно данным работы [107] говорит о том, что температура плазмы составляет 4000-5000 К, поскольку при этих температурах излучение первой положительной системы азота значительно превосходит излучение второй положительной и первой отрицательной систем молекулярного азота.
Для второй гармоники 400 им (п2 5Т0"16 см2/Вт [79, 105]) спектр, измеренный в направлении вперед, при филаментации в воде также уширяется (рисунок 3.5а) по сравнению с исходным импульсом, но наблюдается его смещение в длинноволновую область. Такой же стоксовый сдвиг наблюдался авторами и при филаментации на второй гармонике в воздухе [37]. Характерное смещение эмиссионных полос в длинноволновую область спектра наблюдается в обоих случаях, что говорит о наличии процесса стоксового рассеяния. Максимальное значение интенсивности полосы и для морской, и для дистиллированной воды приходится на 21551 см" (0,464 мкм), значит, частотный сдвиг комбинационного рассеяния будет равен 3449 см" (2,9 мкм). Полученные спектральные полосы относятся к колебательным спектрам молекул, и поскольку энергия вращательных уровней спектра значительно меньше энергии колебательных и лежит в области от 1 до нескольких 10 см , ею можно пренебречь, и рассматривать в данном случае только колебательные структуры. Молекула воды как объект исследования относится к виду трехатомных молекул и имеет нелинейную угловую структуру с числом колебательных степеней свободы равным 3. Из них два основных колебания гидроксильной группы -ОН будут валентными симметричными колебаниями (vs,vas) и определяют основные колебания молекулы, которая вращается как асимметричный волчок и имеет характерный малый момент инерции. Для обозначения энергии колебательных уровней используют значения квантовых чисел (ц,и2,и3), которые описывают симметричное растяжение, изгиб и антисимметричное растяжение и в основном уровне имеют значение (0,0,0). Энергия основного колебательного уровня равна 0,574 эВ. Используя полученное значение частотного сдвига комбинационного рассеяния 3449 см"1 и сопоставляя его со спектральными данными информационной базы HITRAN, определено, что данный подвид колебания (-ОН) будет в основном определяться следующим молекулярным переходом (1, 0, 0) — (0, 0, 0) и будет относиться к симметричным колебаниям растяжения. Энергия колебания молекулы воды .А(ц,ц,ц) для данного перехода составляет 1,03 эВ [108].
а) Спектры второй гармоники фемтосекундного лазерного импульса (А, = 400 нм) после филаментации: 1 - спектр исходного импульса (отражение от рассеивающей керамической поверхности; 2 - филаментация в дистиллированной воде импульса с Е = 0,3 мДж; 3 - филаментация в морской воде импульса с Е = 0,3 мДж (2, 3 измерены из области филаментации спектрометром Мауа2000Рго под углом 90 к пучку); 4 - филаментация импульса с =0,ЗмДж в дистиллированной воде; 5 -филаментация импульса с Е = 0,3 мДж в воздухе (4, 5 измерены спектрометром HR4000 в интегрирующую сферу в направлении вперед); б) фотография филаментации импульса с Е = 0,4 мДж в воде, вид сверху; в) симметричные колебания гидроксильной группы -ОН. Полоса интенсивности дистиллированной воды имеет четкий профиль в отличие от полосы проб морской воды. В случае последнего видно увеличение ширины полосы в длинноволновую область спектра и медленное спадание интенсивности. Данное обстоятельство обусловлено наличием биогенных взвесей и РОВ. Авторы [101, 102] связывают свечение в видимой области спектра с максимумом 400-450 нм с наличием флуоресцирующих гуминовых соединений в морской воде. В рассматриваемом случае на рисунке 3.5 а видно, что при возбуждении фемтосекундпыми импульсами на длине волны 400 нм спектральная полоса имеет эквивалентное уширение, что также связано с перекрытием широких полос колебательной системы гидроксильной группы молекулы воды и флуоресценцией гуминовых соединений.
Также как и при спектральных измерениях филаментации первой гармоники в морской воде спектр, измеренный в направлении вперед, является более уширенным, чем при измерениях вбок, при этом именно спектр, измеренный под 90, содержит компоненты комбинационного рассеяния и флуоресценции.
Таким образом, по результатам проведенных и представленных выше исследований, можно сделать вывод, что в спектре филамента, формируемого первой гармоникой Ti:Sapphire лазера в воде, при измерениях под 90 регистрируется первая положительная система молекулярного азота, позволяющая оценить температуру плазмы 4000-5000 К, при филаментации на второй гармоники в воде наблюдается свечение с максимумом в области 464 нм, связанное с комбинационным рассеянием валентных колебаниях молекул воды. В морской воде уширение спектра данного свечения комбинационного рассеяния в длинноволновую область связано с наложением спонтанного комбинационного рассеяния на флуоресценцию растворенных органических веществ в воде.
При филаментации в глицерине на обеих гармониках также наблюдается уширение спектров с увеличением мощности импульса (рисунки 3.6 и 3.7), а также смещение центра тяжести в коротковолновую область для первой гармоники и в длинноволновую для второй (рисунок 3.6 а). 700 800
На рисунке 3.8 представлена фиксируемая на экране, расположенном за облучаемой кюветой с жидкостями, структура лазерного пучка, состоящая из квазимонохромных колец с уменьшением длины волны от центра к периферии. Подобная структура характерна для участка трассы за областью филаментации лазерного пучка для всех случаев, описанных в данной главе, а также для филаментации в воздухе. Она обусловлена модуляцией фазы лазерного импульса в среде с кубичной нелинейностью керровского типа.
Далее рассмотрим случаи филаментации в жидкости коллимированых лазерных пучков. Для воды с наночастицами металлов (серебра, алюминия, размер частиц 10-50 нм) при облучении коллимированным пучком наблюдается множественная филаментация, причем начало различных филаментов существенно (на несколько сантиметров) разнесены в пространстве вдоль направления распространения излучения, как это видно на рисунке 3.9.
