Содержание к диссертации
Введение
Глава 1: Анализ литературных данных по исследованию взаимодействия интенсивного лазерного излучения с оптически резонансными диэлектрическими наноструктурами 11
1.1. Особенности взаимодействия света с резонансными диэлектрическими наноструктурами 11
1.2. Создание резонансных диэлектрических наноструктур 15
1.3. Генерация оптических гармоник в резонансных диэлектрических наноструктурах 22
1.4. Управление оптическими свойствами резонансных наноструктур при помощи света. 28
1.5. Выводы по обзору литературы 54
Глава 2: Создание резонансных кремниевых наноструктур методом фемтосекундной лазерной абляции 57
2.1 Лазерное изготовление кремниевых кристаллических нанорезонаторов из аморфной пленки 57
2.1.1 Лазерно-индуцированный перенос кремниевых наночастиц 58
2.1.2. Метод создания кремниевых наночастиц за счет прямой лазерной записи 63
2.2. Управление кристаллическим состоянием кремниевых наночастиц в процессе лазерной абляции 67
2.2.1. Эксперимент 67
2.2.2. Моделирование 73
2.2.3. Краткие выводы 80
Глава 3. Взаимодействие интенсивного непрерывного излучения со сферическими кремниевыми резонансными наночастицами 81
3.1. Усиление комбинационного рассеяния на оптических резонансах сферических кремниевых наночастиц 81
3.1.1. Моделирование 81
3.1.2. Эксперимент 85
3.1.3. Краткие выводы 88
3.2. Особенности оптического нагрева резонансных сферических кремниевых наночастиц 88
3.2.1. Моделирование 89
3.2.2. Эксперимент 94
3.2.3. Краткие выводы 100
Глава 4 Взаимодействие интенсивного импульсного излучения с резонансными кремниевыми наноструктурами в режиме преобразования оптической частоты 103
4.1. Эффективная генерация второй гармоники в наночастицах кристаллического кремния 103
4.1.1. Эксперимент 103
4.1.2. Моделирование 109
4.1.3. Краткие выводы 114
4.2. Генерация третьей гармоники от кремниевой метаповерхности, созданной под действием множества фемтосекундных лазерных импульсов 115
4.2.1 Детали изготовления образцов 117
4.2.2. Моделирование процесса формирования метаповерхности 118
4.2.3. Оптические эксперименты и обсуждение 125
4.2.4 Краткие выводы 132
4.3. Генерация широкополосного излучения от наночастиц кремния с золотом 133
4.3.1. Эксперимент и обсуждение механизмов 136
4.3.2. Применение полученного эффекта 153
4.3.3. Краткие выводы 155
Глава 5. Взаимодействие интенсивного импульсного излучения с резонансными кремниевыми наноструктурами в режиме сверхбыстрой перестройки оптических резонансов 156
5.1. Самовоздействие лазерных импульсов при взаимодействии с резонансной кремниевой наночастицей 156
5.1.1. Моделирование 157
5.1.2. Эксперимент 164
5.1.3. Краткие выводы 167
5.2. Временная динамика фотовозбуждения электрон-дырочной плазмы в кремниевой наноантенне 169
5.2.1. Эксперимент 170
5.2.2. Моделирование 174
5.2.3. Краткие выводы 181
5.3 Динамическая перестройка оптических свойств кремниевой наночастицы с учетом неоднородного внутреннего распределения интенсивности 182
5.3.1. Моделирование 182
5.3.2. Краткие выводы 193
5.4. Выводы по главе 5: 194
Заключение 195
Список используемой литературы 201
- Создание резонансных диэлектрических наноструктур
- Моделирование
- Моделирование процесса формирования метаповерхности
- Моделирование
Создание резонансных диэлектрических наноструктур
В качестве основного материала диэлектрической нанофотоники обычно используют кремний из-за его низкой стоимости. Более того, кристаллический кремний обладает достаточно большим значением диэлектрической проницаемости (n 3 в видимом и ближнем ИК диапазонах), а также его относительно низкого (но существенного при интенсивном воздействии) поглощения на указанных частотах (Рис. 1.2.1a), что обусловлено низкой вероятностью непрямых межзонных переходов (Рис. 1.2.1b).
Методы изготовления кремниевых нано- и микроструктур можно классифицировать по степени контролируемости геометрических параметров: размера, формы и положения в пространстве. В настоящее время используют различные подходы: от наименее контролируемого химического синтеза, до умеренно контролируемой лазерной абляции и хорошо контролируемой электронной литографии. Однако, как показывает практика, каждый метод имеет и свои преимущества.
Химические методы синтеза позволяют осуществлять изготовление кремниевых наночастиц в виде коллоидного раствора. Например, было продемонстрировано, что можно получить сферические наночастицы поликристаллического или аморфного кремния различных размеров из реакции разложения Si2H6 на конденсированную фазу кремния и газообразного водорода: Si2H6 Si(тв) + H2 [36]. Другим примером химического синтеза коллоида кремниевых наночастиц является реакция разложения Si3H8 в гексане, [36]. На рис. 1.2.2а показано, что полученные наночастицы могут быть осаждены на подложку в виде 3D гексагональной решетки. Также стоит отметить, что данные химические методы являются относительно простыми и позволяют создавать огромное количество кремниевых частиц, находящихся в жидкости, с дисперсией по размеру до нескольких процентов. Управление размерами наночастиц осуществляется при помощи изменения концентрации реагентов и температуры реакции. Недостатками химического метода являются относительно низкое качество самого материала получаемых частиц и сложность управления расположением отдельных частиц в процессе их изготовления, что важно для создания отдельных оптических наноустройств.
В качестве высокопроизводительного метода создания кремниевых частиц может быть также использован метод распада (в англоязычной литературе – «dewetting») сплошной пленки кремния нанометровой толщины за счет развития в ней неустойчивости при ее нагреве. Данный подход использовался в работе [37], где формирование оптически резонансных кремниевых частиц достигалось в виде формирования массивов квази упорядоченных и неупорядоченных монокристаллических частиц (рис. 1.2.2b) с характерными гранями, ориентированными по направлению кристаллографических плоскостей. Управление геометрическими параметрами при данном методе формирования наночастиц достигается за счет выбора метариала и контроля температуры нагрева подложки, на которую нанесена пленка кремния, а также толщина самой пленки. Для более точного контроля формы и упорядоченности наночастиц варьировалась ориентация кристаллографической оси кристаллической пленки [37]. Недостатком данной методики является всё ещё недостаточно точный контроль геометрических характеристик частиц и их расположения, который может быть улучшен за счет использования дополнительных методов литографии.
Более контролируемое расположение кремниевых наночастиц, в процессе их создания достигается с использованием метода лазерной абляции или «лазерной печати» («laser printing» или «laser transfer» в зарубежной литературе). С точки зрения физических процессов, этот метод близок к описанному выше методу распада тонкой пленки, так как формирования наночастиц происходит после сильного нагрева кремния. Основной разницей является локальность оптического нагрева, когда при сильной фокусировке лазерного импульса на поверхности пленки происходит ее локальный нагрев до температур, превышающих температуру плавления и даже кипения материала. Характерный размер области нагрева при этом порядка нескольких микрон. Такой сильный и быстрый (обычно за десятки пикосекунд) нагрев приводит к разлету материала в виде капель субмикронных размеров, поверхностное натяжение которых всегда стремится придать им сферическую форму, а быстрый процесс остывание позволяет им осесть на подложку в твердом состоянии [38]. Дополнительными преимуществами данной методики, помимо возможности расположения частиц в заданной области, является высокая производительность, и универсальность по отношению к материалам наночастиц. Однако стоит заметить, что использования объемного кремния вместо тонкой пленки, существенно осложняет контроль размеров и возможность достижения режима печати одиночных частиц [2] (рис. 1.2.3а). Обычно объемный образце погружают в жидкость для наработки коллоидов диэлектрических наночастиц [39], что является альтернативой вышеупомянутым методам химического синтеза.
Для задач диэлектрической нанофотоники наиболее перспективной является лазерная печать, представляющая собой осаждение вылетающих наночастиц кремния на подложку, расположенную напротив пленки-мишени [3], что позволяет контролируемо создавать массивы наночастиц (рис. 1.2.3b). При этом подложка может быть проивольной. С точки зрения контролируемости создаваемых наночастиц, основынми параметрами являются: поперечное распределение пучка на поверхности, толщина пленки, а также интенсивность импульса. Например, режим создания одиночных наночастиц заданного размера под действием одного импульса достигается за счет использования пленки толщиной в диапазоне примерно 40-100 нм [7] и интенсивностью импульса чуть выше порога абляции. Если необходимо выделить из ровной пленки наночастицу без осуществления ее трансфера на другую подложку использовали специальную форму лазерного пучка с минимумом интенсивности в центре, чтобы оставшееся часть перегретой пленки стянулась под действием поверхностных сил в одну частицу [40].
Интересна также возможность изменения кристаллической фазы наночастиц под действием интенсивного лазерного воздействия. Например, использование фемтосекундных лазерных импульсов позволило существлять отжиг отдельных аморфных кремниевых наночастиц за счет лазерного отжига. Одним из наиболее ярких примеров является работа [7], где лазерный импульс вызывал сильный нагрев и кристаллизацию отдельной наночастицы, напечатанной изначально в аморфном состоянии, что существенно изменило их резонансные свойства – поменялся доминирующий цвет при рассеянии из-за сдвига магнитного дипольного Ми резонанса (рис. 1.2.3b).
Моделирование
Начальная стадия формирования наночастиц
Когда энергия лазера становится выше некоторого порогового значения, лазерный импульс приводит к локальному плавлению объема кремниевой пленки. Благодаря поверхностному натяжению расплавленный объем стягивается в сферу, выталкиваясь по направлению к нижней подложке. Физические свойства формирования наночастиц исследовались экспериментально [114-118] и теоретически [114,116-118]. Размер жидкой капли может быть определен с помощью СЭМ. Он зависит от плотности лазерного излучения, и обычно размер равен 100-500 нм. Начальная скорость наночастиц может быть рассчитана из временно-разрешенной сьемки изображений области формирования наночастицы. Она напрямую зависит от интенсивности лазера, но в целом отрыв наночастицы от поверхности обычно происходит со скоростью около 100 м/с [114,116]. Начальная температура наночастицы может быть расчитана с использованием метода молекулярной динамики, совмещенного с двухтемпературной моделью [114,118]. Температура решетки может быть определена как 2000 К (согласно [114]) в момент отделения капли от поверхности пленки.
Пороговая скорость остывания
Окончательная форма капли при затвердевании зависит от скорости охлаждения К. При использовании расчётов в предыдущих работах [119] была определена пороговая скорость охлаждения Кth для кристаллизации кремния. При K 0.8 K/пс атомная структура оставалась в неупорядоченном состоянии при охлаждении, но при K 0.8 K/пс происходит кристаллизация кремния. Рис 2.2.4 демонстрирует кристаллизацию кремния при различных режимах охлаждения. Подробности рассчетов представлены в [119]. Следует упомянуть, что дальнейшее уменьшение скорости охлаждения приводит к получению более крупных размеров зерен. Для K = 0.25 K/пс размер зерен составляет 8 нм.
В целом, в процессе лазерной печати возможны два различных режима охлаждения: при перемещении по воздуху от облученной пленки к принимающей подложке и охлаждение на поверхности принимающей подложки. В настоящем разделе были рассчитанны значения К для этих двух режимов.
Для численного атомистического моделирования имеются следующие особенности. Система содержит в себе 171360 атомов кремния, которые формируют наночастицу. Ньютоновские уравнения интегрируются по времени с шагом 0.5 фс. Все расчеты в данной работе проведены с использованием кода LAMMPS. Код AtomEye использовался для визуализации атомной динамики. Смоделированная наночастица имеет диаметр 36 нм. Модель реализована в квази-двумерном случае (размер одной моделируемой якейки 3.5 нм, применяются периодические граничные условия). Такого рода двумерная модель дает качественное описание. Мы используем межатомный потенциал кремния в форме потенциала, зависящего от угла c кодом potfit. Разработанный потенциал выдает температуру плавления Tm около 1380 К. На первом этапе жидкая фаза кремниевой наночастицы формируется посредством нагревания с использованием термостата Ланжевена до Tm. Кристаллическая структура полностью неупорядоченна (расплавлена), достигнуто состояние равновесия (моделирование при NVE-условии за время t=100 пс). После этого наночастицы охлаждаются до комнатной температуры с использованием термостата Ланжевена с температурой T=300 К. Главный переменный параметр в этом подходе – скорость охлаждения К, поскольку он сильно влияет на окончательную структуру наночастицы.
Автор благодарен С.В. Старикову за выполненные расчеты в данной секции.
Охлаждение в воздухе
В зависимости от расстояния между подложками летящие в воздухе частицы имеют разную среднюю скорость охлаждения из-за непрерывного уменьшения их температуры за счет соударения с молекулами воздуха. Значение К можно оценить с использованием выражения Фурье для потока тепла q\Q — X p-R-k I v где/ = 0.027 Вт/(Км) - теплопроводность воздуха, р = 4.91030 т 3 - атомная плотность кремния, R - радиус наночастицы, / - характерная длина тепловой модуляции в воздухе, Т и Tair - темпертуры наночастиц и воздуха. Эти уравнения даны с учетом того, что теплоемкость равна Ък, где к - константа Больцмана. Для / = 100 нм (двойное значение длины свободного пробега молекул воздуха) и Tair 1000 К мы полагаем, что К K0(50/R\ где К0 = 0.008 К/пс ий- радиус в нм. Не смотря на то, что эти оценки очень приблизительные, тем не менее, получаемые знчения К меньше на 2 порядка по сравнению с пороговой скоростью остывания для полной аморфизации Кл даже с учетом принятых допущений.
Результаты моделирования показывают, что кристаллизация происходит в том случае, если наночастица сильно переохлаждена (ниже температуры плавления Тт). Предыдущие рассчеты [119] показали, что кристаллизация начинается при Т 0.75Tm 1250 К. Для рассчетов температуры при охлаждении используется модель наночастицы, помещенной в вязкую среду (воздух). В этом случае уравнение для скорости выглядит так: p-nR3— = 6nriR-v (2.2.3) и 3 dt где р - плотность наночастицы, а ц - коэффициент вязкости. Из решения уравнения (2.2.3) скорость движения зависит от времени t как v = v0 exp(h), где v0 - начальная скорость (около 100 м/с) и т = 2pR/9rj - время торможения. В этом случае Т наночастицы, которая прошла расстояние z, может быть рассчитана как
Уравнение (2.2.4) позволяет приблизительно оценить возможность кристаллизации. Рис 2.2.5 демонстрирует расчет параметров лазерной печати (R и z), при которых наночастица успевает кристаллизоваться (температура уменьшается до 1250 К). Область между двумя кривыми около границы раздела режимов пролета с и без кристаллизациии в воздухе на рис. 2.2.5 демонстрирует различные варианты результатов при изменениях параметров о от 0.004 К/пс до 0.01 К/пс; Т0 от 1900 К до 2100 К; v0 от 80 м/с до 120 м/с. Также, расчёты различных размеров зерен в наночастицах показаны на рис. 2.2.5. Полученные результаты говорят о том, что кристаллизация в напечатанных частицах происходит уже в воздухе на расстоянии z 15 мкм, что согласуется с экспериментальными результатами. На расстояниях z 50 мкм происходит полное разупорядочение частиц на подложке (рис 2.2.2) за счет изначальных флуктуаций в направлении движения наночастицы. Эти флуктуации, согласно нашим данным, обусловлены в основном разбросом угла вылета частицы в пределах 4 градусов, а также влиянием флуктуаций плотности в атмосфере воздуха.
Моделирование процесса формирования метаповерхности
Физическим механизмом формирования метаповерхности при многоимпульсном облучении является интерференция падающего лазерного излучения с электрическим полем волны, распространяющейся в пленке, последующее плавление и деформация плёнки. Возбуждение моды в плёнке может быть осуществлено через рассеяние на случайной шероховатости, которая формируется в результате первых лазерных импульсов. Из-за сверхкороткой длительности импульса можно пренебречь тепловыми эффектами во время интерференционного вложения лазерной энергии и описать полученную морфологию наноструктур с точки зрения электродинамического подхода. Однако аналитическое моделирование, основанное на общепризнанной модели Сайпа [177], не дает количественного предсказания расстояния между наночастицами в пределах метаповерхности, поскольку оно не учитывает толщину пленки.
Как показано на рисунке 4.2.2b, численное моделирование показывает формирование стоячей волны при = 800 нм с периодом около 260 нм вокруг произвольной нановыпуклости, что близко к измеренным значениям в эксперименте. Усиление электрического поля в пределах каждого максимума составляет около 1.5 раз, что приводит к сверхбыстрому неравномерному нагреву и деформации пленки из-за теплового расширения и быстрого затвердевания.
Численное моделирование было выполнено методом конечных разностей во временной области с использованием коммерческого программного пакета CST Microwave Studio. Был рассчитан случай падения плоской волны на пленку аморфного кремния толщиной 30 нм на подложке с полубесконечным стеклом (SiO2 = 2.1) при заданной длине волны.
Аналитическая модель для формирования лазерно-индуцированной метаповерхности
Наиболее широко используемая теория лазерно-индуцированных периодических поверхностных структур (ЛИПП С) основана на интерференции падающего лазерного луча с поверхностной электромагнитной волной, возбуждаемой за счет рассеяния случайной шероховатости. Работа Sipe et al. [177] представляет собой теорию, которая учитывает взаимодействие электромагнитной волны с микроскопически шероховатой поверхностью. Эта теория предсказывает возможные для ЛИППС волновые вектора к поверхности [\к\ = 2тг/Л] как функцию параметров: угла падения в, поляризации лазера, волнового вектора падающего излучения kL (\kL\ = 2п/1), который имеет компоненту кі в плоскости поверхности (рисунок 4.2.4) и параметры поверхности (диэлектрическая проницаемость и шероховатость). Это приводит к выражению для неоднородного осаждения энергии в облучаемом материале, которое пропорционально rj(k,ki)x\b\, где ц - функция отклика, описывающая эффективность, с которой шероховатость поверхности при к приводит к неоднородному поглощению излучения. Второй множитель Ъ представляет собой амплитуду шероховатости поверхности при к, которая является медленно меняющейся функцией для поверхности с однородно распределенной шероховатостью. В отличие от поведения Ъ коэффициент эффективности ц может проявлять резкие пики при определенных значениях к, которые затем определяют периоды пространственной модуляции рельефа. Стоит отметить, что как только ЛИППС сформированы, спектр Фурье поверхности Ь(к) также может иметь острые пики, совпадающие с пиками в rj(k), которые первоначально соответствовали поверхностной деформации.
Для расчета коэффициента эффективности на основе упомянутой теории первого принципа будут использованы следующие выражения из теории Сайпа [177]. Коэффициент эффективности вложения лазерной энергии в зависимости от пространственной частоты рельефа определяется как:
Учитывая расчеты для различных материалов [177], шероховатость поверхности была смоделирована со значениями s = 0.4 и f = 0.1, которые представляют собой предположение о сферических участках. На основании уравнений (4.2.1) - (4.2.17) можно вычислить коэффициент h как функцию нормированных волновых векторов ЛИППС компонент кх, ку при заданных значениях параметров облучения (в, X и направление поляризации) и для параметров, характеризующих оптические (е) свойства и свойства шероховатости поверхности (s и/).
В случае объемного материала с известным комплексным показателем преломления (п + і К) и слегка шероховатой поверхностью результирующее распределение интенсивности в приповерхностном слое может характеризоваться коэффициентом эффективности r)(k;ki\ где к и ]ц -волновые векторы результирующего распределения интенсивности и падающего света соответственно [177].
Вычисленный 2D-спектр Фурье лазерного энергетического осаждения (при п = 3.90 и К = 0.11 при = 800 нм [34] демонстрирует выраженные максимумы для структур с периодом около /n 205 нм и с волновыми векторами, перпендикулярными поляризации лазера (рисунок 4.2.4Ь).
Стоит отметить, что возбуждение поверхностных плазмон-поляритонов [178,179] вряд ли может быть источником метаповерхности в исследуемом случае, поскольку волновой вектор периодических массивов перпендикулярен поляризации падающего света (рисунок 4.2.4a), тогда как плазмон-поляритоны в основном являются продольными волнами [180]. Кроме того, качество наноструктурирования является лучшим для 100 нм пленки по сравнению с другими пленками аморфного кремния (a-Si:H), что свидетельствует о важной роли волноводного режима.
Моделирование
Теперь выведем основные уравнения, описывающие временной отклик наночастицы кремния, подвергнутой короткому оптическому импульсу. Моделируем сферическую наночастицу как комбинацию электрических (р) и магнитных (ш) диполей, которые связаны с падающими монохроматическими электромагнитными полями через р = еЕ и m = тН. Соответствующие дипольные поляризуемости выражаются через Mи-коэффициенты ai и bi как ае = —а± и ат = —Ь±, соответственно [13], где k = /c - волновой вектор света в свободном пространстве. Приведенные выражения относятся к падающему полю и индуцированным дипольным моментам в стационарном режиме.
Для получения динамических уравнений для дипольных моментов удобно переписать эти выражения как аё хр = Е и а -т = Н. Падающая плоская электромагнитная волна имеет вид E(t) = E(t) exp(-i0t) и H(t) = H(t) exp(-iot), где E(t) и H(t) обозначают медленно меняющиеся амплитуды электрического и магнитного полей, соответственно, в предположении, что спектр падающего импульса центрирован на частоте 0 Тем самым, дипольные моменты наночастиц могут быть записаны как p(t) = p(t) exp(-iot) и m(t) = m(t) exp (-i0t). Представляя обратные поляризуемости в виде ряда Тейлора а" = o mOo) + f О - w0) и выполняя Фурье-преобразование выражений, связывающих индуцированные дипольные моменты с падающими полями, получаются дифференциальные уравнения, определяющие оптическую динамику:
Вышеприведенные уравнения полностью описывают динамику электрического и магнитного дипольных моментов при условии, что плотность ЭДП, определяющая дипольные поляризуемости цщ, известна для любого момента времени. В данном случае сама напряженность поля вызывает генерацию генерацию ЭДП, что делает эти уравнения самосогласованными.
Для описания динамики лазерно-индуцированной ЭДП мы используем скоростное уравнение, которое можно найти в литературе [237,253,254]. Обозначим объемную усредненную по объему частицы концентрацию ЭДП как eh(t), то есть без учета пространственной неоднородности. Действительно, при eh 1020 см"3 тепловая скорость горячих свободных электронов составляет около ve 5 105 см /с [255], тогда как соответствующее время рассеяния электронов на электрона составляет 100 фс. Принимая во внимание кольцеобразную структуру магнитно-дипольной моды, характерное время гомогенизации ЭДП, определяемое баллистическим движением электронов, может быть оценено как hom R / 2е 100 фс, где R- радиус наночастиц. Также не учитываются тепловые эффекты из-за их незначительного влияния на диэлектрическую проницаемость в пикосекундном масштабе времени в условиях не повреждающего облучения.
Здесь Wi;2 означают усредненные по объему скорости генерации ЭДП посредством одно- и двухфотонного поглощения, а - феноменологическая константа скорости релаксации ЭДП, зависящая от ее плотности [35]. Скорости поглощения записываются в обычной форме как Wt = — (\Е]Г,\ )Іт(є) и W? =—(\Е]Г,\ ) 1ту(3\ где (...) означает усреднение по объему наночастиц. Нелинейная восприимчивость 1т/3) может быть выражена через экспериментально доступный коэффициент двухфотонного поглощения » какITTLY = в, где - функция длины волны лазера накачки. [81] Отмечая разную функциональную зависимость одно- и двухфотонного поглощения от интенсивности падающего света, можно ожидать, что двухфотонное поглощение будет доминировать над однофотонным процессом, выходящим за определенный уровень интенсивности. Простые вычисления показывают, что это происходит для интенсивностей выше 5 ГВт/см2 внутри кремния (рисунок 5.2.5).
Усредненные электрические поля должны быть связаны с мгновенными значениями электрического и магнитного дипольных моментов. Это делается путем интегрирования всего поля двух сферических гармоник, соответствующих заданным значениям p и m.
Как правило, полную скорость релаксации ЭДП () можно представить в виде полиномиальной функции плотности ЭДП: = TO(eh) + BM(eh1) + A(eh2), где каждый член соответствует резонансному захвату (та), бимолекулярному (вм) и Оже (А) механизмам. Полученные экспериментальные результаты позволяют использовать реалистичные параметры для модели. Описывание наблюдаемой сверхбыстрой рекомбинации, основанной на измерениях nc-Si из [250], включает механизм Оже-рекомбинации из-за смешанного состава a-Si/nc-Si используемого материала [234]. Поэтому результирующая скорость релаксации представлена через следующие коэффициенты: та = 1.5 1011 s-1 [250], вм = 1.1 10-10 eh {см3 с-1} [250] и А = 4 10-31 eh2 {с-1} [234]. Полученная зависимость времени релаксации от плотности ЭДП показана на рисунках 5.2.3b, что хорошо согласуется с экспериментальными значениями.
Последним существенным элементом динамической модели является выражение, связывающее диэлектрическую проницаемость возбужденного кремния с плотностью ЭДП eh. Как правило, эта зависимость может быть представлена в виде следующего выражения [163,230] (см. секцию 5.1): (w, Peh) = %i + Д ьдг + A bf + A D (5.2.3) где Si - диэлектрическая проницаемость невозбужденного материала, тогда как bgr, bf и D представляют собой вклад в перенормировку запрещенной зоны, заполнение полосы и слагаемое Друде. Вклад Друде сильно доминирует над другими в ИК-диапазоне и при относительно низких интенсивностях. Насыщение межзонных переходов важно, когда плотность ЭДП становится сравнимой с емкостью зоны проводимости (eh 1020 см-3). Перенастройка ширины запрещенной зоны играет значительную роль на длинах волн, где дисперсия диэлектрической проницаемости ds/dco значительна ( 800 нм для Si).
В численном моделировании функция (eh) становится зависимой от времени и определяет поведение обратных дипольных поляризуемостей, входящих в электромагнитную часть построенной модели, уравнение (5.2.1). Полученная система уравнений (5.2.1) и (5.2.2) позволяет колличественно описать динамическое поведение кремниевой наночастицы под действием интенсивности оптического импульса произвольной длительности.