Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. Линейные и нелинейные оптические свойства аморфных полупроводнков 17
1.1 Структура атомной решетки и электронные свойства аморфных полупроводников 18
1.2 Оптические свойства аморфных полупроводников 23
1.3 Нелинейные оптические эффекты третьего порядка в аморфных полупроводниках 25
1.3.1 Нелинейная модуляция фазы оптического излучения 26
1.3.2 Многофотонное поглощение 29
1.4 Спектральные зависимости нелинейных оптических коэффициентов в кристаллических полупроводниках 30
1.5 Выводы по главе 1 35
ГЛАВА 2. Экспериментальные методы определения керровской постоянной и коэффициента двухфотонного поглощения оптических материалов 37
2.1 Метод Z-сканирования 38
2.2 Двухимпульсный спектральный метод «накачка-зондирование» 43
2.3 Трехимпульсный интерферометрический метод «накачка-зондирование» 47
2.4 Выводы по главе 2 51
ГЛАВА 3. Исследование линейного и нелинейного оптического отклика халькогенидных стекол на основе спектрофотометрических измерений 53
3.1 Халькогенидные стекла, их электронные и оптические свойства 54
3.1.1 Общая характеристика химических элементов «халькогенов» 54
3.1.2 Строение атомной решетки и электронные свойства халькогенидных стекол 56
3.1.3 Оптические свойства халькогенидных стекол 58
3.1.4 Фотоиндуцированные изменения в халькогенидных стеклах 59
3.2 Исследование оптических свойств халькогенидных стекол систем As-S-Se, As-See и Ge-Se вблизи края полосы фундаментального поглощения 60
3.2.1 Измерения спектров пропускания и отражения образцов халькогенидных стекол 62
3.2.2 Расчет спектра поглощения халькогенидных стекол 68
3.2.3 Определение параметров края полосы фундаментального поглощения халькогенидных стекол 70
3.2.4 Расчет дисперсии линейного показателя преломления халькогенидных стекол 77
3.3 Спектральные зависимости нелинейных оптических коэффициентов халькогенидных стекол 79
3.4 Выводы по главе 3 85
ГЛАВА 4. Исследование нелинейного оптического отклика халькогенидных стекол систем as-s-se, ge--se методом «накачка- зондирование» 87
4.1 Описание экспериментальной установки 88
4.2 Особенности временной динамики нелинейного оптического отклика в образцах халькогенидного стекла вблизи края полосы фундаментального поглощения 92
4.3 Изменение ширины пучка накачки в образце 109
4.4 Определение керровской постоянной и коэффициента двухфотонного поглощения халькогенидных стекол 112
4.5 Результаты измерений при малых энергиях импульса накачки и расчет нелинейных оптических коэффициентов 116
4.6 Выводы по главе 4 126
Закючение 128
Список литературы .
- Оптические свойства аморфных полупроводников
- Трехимпульсный интерферометрический метод «накачка-зондирование»
- Строение атомной решетки и электронные свойства халькогенидных стекол
- Особенности временной динамики нелинейного оптического отклика в образцах халькогенидного стекла вблизи края полосы фундаментального поглощения
Оптические свойства аморфных полупроводников
В кристаллических веществах атомы и молекулы располагаются в строгом порядке, образуя пространственные периодически повторяющиеся структуры во всем объеме тела. Для наглядного представления таких структур используются пространственные кристаллические решетки, в узлах которых находятся центры атомов или молекул вещества.
Аморфные вещества (от др. греч «не-» и «вид, форма») - это вещества, атомная структура которых имеет только ближний порядок и не имеет дальнего порядка, характерного для кристаллических веществ. Дальний порядок подразумевает упорядоченность во взаимном расположении атомов или молекул в веществе (в жидком или твёрдом состоянии), повторяющуюся на неограниченно больших расстояниях, в отличие от ближнего порядка, в котором упорядоченность присутствует в ограниченном объеме.
Ближний порядок в аморфных полупроводниках проявляется в том, что в некоторых областях атомы могут образовывать упорядоченные комплексы. Так, полупроводник селен в его кристаллической форме состоит в основном из двух различных структур, а именно моноклинной и тригональной (или гексагональной). Моноклинная структура состоит из восьмиатомных колец, а тригональная – из спиральных цепей. Кольца и цепи удерживаются силами Ван-дер-Ваальса. Методом сканирующей спектроскопии удалось определить, что аморфный селен состоит из разветвленных цепочек, содержащих небольшое количество колец [39]. Соединения халькогенов с мышьяком в кристаллической форме образуют слоистые кристаллы, и в ограниченных областях эта слоистая структура сохраняется и в аморфной фазе. Например, в строении атомной решетки халькогенидных стекол в ограниченных областях могут наблюдаться цепочки и слои молекул [40]. Стеклообразное состояние – это аморфное состояние вещества, формирующееся при затвердевании переохлажденного расплава. Вещество в стеклообразном состоянии представляет собой твердотельную систему атомов и атомных групп, преимущественно с ковалентной связью между ними. Отличительным признаком стекол является то, что эти вещества переходят в твердое состояние из расплава без кристаллизации. Обратимость перехода из стеклообразного состояния в расплав и из расплава в стеклообразное состояние (стеклование) является особенностью, которая отличает стеклообразное состояние от других аморфных состояний. Постепенное возрастание вязкости расплава препятствует кристаллизации вещества, то есть переходу к термодинамически более устойчивому кристаллическому состоянию с меньшей свободной энергией.
Особенности строения атомной решетки стеклообразного аморфного полупроводника определяют его электронные свойства, в частности, строение его энергетических зон [41].
Рассмотрим основные особенности строения энергетических зон аморфных полупроводников.
Как известно, у металлов (Рисунок 1.1 а)) образуется одна энергетическая зона, в которой заполнена нижняя половина состояний [37]. Уровень Ферми (энергия, ниже которой все состояния системы частиц заполнены, а выше - пусты в основном состоянии при абсолютном нуле температуры) отделяет занятые энергетические состояния от свободных. В случае металла уровень Ферми находится внутри зоны. В кристаллическом полупроводнике с ковалентными связями уровень Ферми располагается в запрещенной зоне, разделяющей полностью заполненную зону (валентную зону) и полностью свободную зону (зону проводимости) (Рисунок 1.1 б)).
В чистых монокристаллах, где наблюдается трансляционная симметрия, разрешенные энергетические зоны имеют резкие границы, а в запрещенной зоне нет энергетических состояний. В поликристаллических полупроводниках трансляционная симметрия нарушена или отсутствует вовсе, что приводит к размытию краев зон и возникновению энергетических состояний в запрещенной зоне.
В принципе, зонная диаграмма, изображенная на Рисунке 1.1 б) характерна как для диэлектрика, так и для полупроводника. Оптической шириной запрещённой зоны Eg в кристаллическом полупроводнике называется разность энергий между дном (нижним уровнем) зоны проводимости и потолком (верхним уровнем) валентной зоны. Оптическая ширина запрещённой зоны в полупроводниках составляет величину порядка нескольких электрон-вольт (эВ). Если Eg 3 эВ (узкозонный полупроводник), тепловой энергии может быть достаточно для перемещения некоторых электронов в зону проводимости. В данном случае на верхних уровнях валентной зоны образуется соответствующее число незанятых состояний, «дырок», по поведению похожих на положительно заряженные носители. По такому принципу осуществляется собственная проводимость кристаллического полупроводника, например, кремния.
В ранних работах Иоффеля и Регеля [42] было сделано предположение о том, что фундаментальные электронные свойства твердого тела, независимо от того, металл это, полупроводник или диэлектрик, определяются, в основном, ближним порядком. Поскольку в атомной решетке стекла есть ближний порядок, зонная структура стекла и кристалла того же химического состава почти не отличается.
Одни из первых шагов по применению результатов теории кристаллических полупроводников к полупроводникам некристаллическим были сделаны в работе [43]. Было сформулировано положение о том, что концепция плотности электронных состояний остается справедливой для некристаллических материалов в той же мере, что и для кристаллических. Электронные состояния в аморфных полупроводниках, как и в кристаллах, образуют разрешенные зоны, которые разделены запрещенными зонами. В некристаллической фазе, сохраняющей, в основном, черты ближнего порядка фазы кристаллической (сходные длины связей, величины валентных углов), сохраняются и основные характеристики плотности состояний при некоторых их различиях.
В работе [43] было сделано важное замечание о том, что резкие края энергетических зон в кристаллах – это прямое следствие периодичности, то есть наличия дальнего порядка. Небольшие отклонения в длине и углах связей, а также другие структурные несовершенства, приводят к уширению краев зон, делая их не такими резкими как в кристаллах. Флуктуации длин и углов связей проявляются и в случайном характере пространственной зависимости ширины запрещенной зоны в различных областях полупроводника. Вблизи краев зоны проводимости и валентной зоны в большинстве некристаллических веществ электронные состояния локализованы (то есть волновая функция электрона локализована в некоторой области и не распространяется на все вещество [43]) по причине топологического беспорядка в атомной решетке, причем радиус локализации обычно равен нескольким длинам связей. Эти состояния на краях зон часто называются «хвостами» зон.
В реальных некристаллических полупроводниках (как и в кристаллических) имеются значительные несовершенства: примеси, оборванные связи, микропоры. Эти дефекты также могут приводить к появлению локализованных (связанных) состояний внутри запрещенной зоны.
Трехимпульсный интерферометрический метод «накачка-зондирование»
Метод z-сканирования [18] хорошо известен и широко используется для исследования нелинейных свойств оптических материалов [14]. Этот метод позволяет определить величину и знак керровской постоянной и2, величину коэффициента двухфотонного поглощения Д .
Метод z-сканирования основан на использовании эффекта самофокусировки сходящегося лазерного пучка в образце, обладающем нелинейными оптическими свойствами. Методика определения нелинейных оптических коэффициентов заключается в перемещении исследуемого образца оптического материала вдоль оптической оси установки вблизи фокуса линзы, формирующей сходящийся лазерный пучок, и измерении мощности прошедшего через образец излучения.
В принципиальной схеме z-сканирования, показанной на Рисунках 2.1 а) и 2.2 а), линейно поляризованный лазерный пучок распространяется в направлении оси z и фокусируется линзой L. Образец S перемещается вдоль направления z, а интенсивность прошедшего излучения регистрируется фотоприемником D2 в дальней зоне как функция положения образца относительно фокальной плоскости линзы. Часть излучения направляется делителем пучка BS на детектор Db который отслеживает флуктуации мощности лазера.
Методика z-сканирования с открытой апертурой применяется для измерения коэффициента двухфотонного поглощения. На Рисунке 2.1 а) показана принципиальная схема установки для z-сканирования с открытой апертурой. При перемещении образца вдоль оси z с переходом через фокус измеряется зависимость полной прошедшей интенсивности (пропускание образца) от координаты z (Рисунок 2.1 б)). На Рисунке 2.1 б) показано отношение пропускания образца при большей интенсивности излучения (Тс) к пропусканию при малой интенсивности (ТІ). Данная зависимость симметрична относительно фокуса линзы (z = О мм), вблизи которого наблюдается минимум пропускания.
Продольная координата z, мм б) Рисунок 2.1 Принципиальная схема z-сканирования при отсутствии диафрагмы (метод z-сканирования с открытой апертурой) (а); пропускание, как функция продольной координаты z относительно фокуса линзы (б).
Для оценки керровской постоянной используется методика z- сканирования с закрытой апертурой (Рисунок 2.2 а)). Поскольку из-за эффекта самофокусировки изменяется размер пятна в плоскости детектора, помещение диафрагмы конечной апертуры (А) перед детектором обеспечивает измерение величины керровской постоянной. Характерная форма функции пропускания представлена на Рисунке 2.2 б). В случае, когда образец с п2 0 находится далеко от фокуса линзы, интенсивность проходящего через образец излучения мала и, поскольку толщина образца невелика, пропускание слабо меняется при его перемещении. Как только образец оказывается ближе к фокусу, интенсивность лазерного пучка становится достаточной для самофокусировки в образце. +Z A
Принципиальная схема z-сканирования с диафрагмой (метод z-сканирования с закрытой апертурой) при различных положениях образца относительно фокуса линзы (а); пропускание, как функция координаты z. щ 0 (б).
Изменение фазы вследствие нелинейного самовоздействия лазерного пучка определяется следующим образом: АФ0() = А«0()4#, (2.2) где к - постоянная распространения, Ze# =(\-е aL)/a, L - толщина образца, а коэффициент однофотонного поглощения, п0 - изменение показателя преломления, наведенное лазерным пучком. мощность лазерного импульса перед образцом, S = 1 - Qxp(-2ra2/w2) -линейное пропускание апертуры, w - радиус лазерного пучка на апертуре в линейном режиме распространения.
Метод z-сканирования использовался для определения нелинейных оптических коэффициентов халькогенидных стекол [14, 60-62]. Этим методом была получены некоторые известные из литературы экспериментальные данные вблизи края полосы фундаментального поглощения для тонких пленок As2S3 [24], GeS2-Sb2S3-CdS [27], объемных образцов As2S3 [29], As2Se3 и нескольких составов систем Ge-Se и Ge-As-Se [28], которые показывают, что керровская постоянная халькогенидных стекол имеет положительные значения. 2.2 Двухимпульсный спектральный метод «накачка-зондирование»
Метод основан на анализе изменения спектра пробного лазерного импульса при нелинейной модуляции фазы и нелинейном поглощении, которые наводятся импульсом накачки с большой интенсивностью [63]. Принципиальная экспериментальная схема, используемая для исследования влияния импульса накачки на пробный импульс, показана на
В поле импульса накачки вследствие оптической нелинейности третьего порядка происходит нелинейная поляризация среды, что приводит к самомодуляции фазы и нелинейному поглощению импульса накачки. Слабый пробный импульс, распространяющийся вместе с импульсом накачки, вследствие эффекта фазовой кросс-модуляции также приобретает дополнительный набег фазы и частично поглощается [64]. интенсивность и фаза импульса накачки, /p(z) и (Pp(z) -интенсивность и фаза пробного импульса; а - коэффициент однофотонного поглощения, fh - коэффициент двухфотонного поглощения. Нелинейный временной отклик предполагается мгновенным. Коэффициент у связан с керровской постоянной п2 соотношением у=кп2,к= 2%/Л, где Л– длина волны в вакууме.
В уравнениях (2.8) не учитывается эффект уширения лазерных импульсов вследствие дисперсии групповой скорости (ДГС). ДГС не оказывает влияния на распространение импульса до тех пор, пока дисперсионная длина LD = т02///2) больше, чем длина нелинейности LNL = 1/(уР0), где т0 - длительность импульса, tfP - коэффициент ДГС второго порядка, Ро - мощность пучка в пике импульса.
Решив систему (2.8) и выполнив преобразование Фурье, можно получить спектр пробного импульса и оценить, на каких частотах происходят сильные изменения интенсивности пробного импульса в исследуемом образце. В [65] показано, что эти оценки могут быть получены аналитически в предположении, что Л р =yIpuL 0.1 и q = 0-2)IpuL 0.1, где L - толщина образца. Для гауссовой огибающей E(t) ехр(-ґ2/ т02) электрического поля импульса относительное изменение пропускания, как функция временной задержки пробного импульса т относительно импульса накачки и отстройки 8= со - COQ (OOQ- центральная частота спектра импульса), будет иметь вид [66]:
На Рисунке 2.5 показаны результаты измерений методом «накачка-зондирование» из работы [65] для образца стекла SF6 толщиной 1 мм. Центральная длина волны лазерного спектра 1.064 мкм. Рисунок 2.5 Относительное изменение пропускания пробного лазерного импульса для образца стекла SF6 в зависимости от отстройки АЯ между центральной длиной волны спектра лазерного импульса и длиной волны, на которой проводятся измерения: АЯ 0 (треугольники), АЯ 0 (квадраты). Врезка относительное изменение пропускания пробного импульса в зависимости от временной задержки пробного импульса относительно импульса накачки при АЯ = 1.44сг [65]. На врезке Рисунка 2.5 показаны экспериментальные точки и расчетная кривая зависимости АТ/Т от временной задержки пробного импульса относительно импульса накачки при АЯ = 1.44 т, а - ширина спектра пробного импульса. Видно, что при измерении керровской постоянной п2 данным методом наибольшая чувствительность достигается при большой расстройке АЯ, то есть на краях спектра пробного импульса.
При наличии двухфотонного поглощения зависимость АТ/Т от временной задержки пробного импульса, полученная в работе [65], имеет другой вид (Рисунок 2.6). На длине волны излучения накачки 800 нм, сульфид кадмия CdS имеет большой коэффициент двухфотонного поглощения $2, и большую керровскую постоянную п2. Аппроксимация результатов, показанных на Рисунке 2.6 по формуле (2.9) дает следующие величины fh = 7.3 см/ГВт, п2 = 0.6 10"13 см2/Вт. Этот результат хорошо согласуется с результатами измерений, полученных другими методами [65].
Строение атомной решетки и электронные свойства халькогенидных стекол
Нелинейные оптические свойства халькогенидных стекол до сих пор недостаточно изучены по следующим причинам: нет теории нелинейного оптического отклика аморфных полупроводников, недостаточно результатов измерений нелинейных оптических коэффициентов для обобщающих выводов. В ряде работ для оценки нелинейных оптических коэффициентов халькогенидных стекол на отдельных длинах волн использовались результаты теории прямозонных кристаллических полупроводников [20,53,56].
Предположим, что результаты, полученные в рамках модели двух зон для прямозонных кристаллических полупроводников [18,56], могут быть использованы для оценки керровской постоянной халькогенидных стекол далеко от края полосы фундаментального поглощения в низкочастотном пределе ( 2g). Такое предположение основано на анализе литературных данных.
Запишем выражение для керровской постоянной прямозонных кристаллических полупроводников в низкочастотном пределе, полученное в работе [56]: где n - линейный показатель преломления при v0, йь [нм]- средняя длина катион - анионной связи. Величина Es связана с шириной запрещенной зоны в халькогенидных стеклах соотношением: Es 2.5Eg [56]. Подставим значения Eg из Таблицы 3.2 и и в низкочастотном пределе (щ = Ъ1Е8т) [19] в формулу (3.9). В Таблице 3.3 приведены результаты расчета.
Для построения дисперсионных кривых керровской постоянной воспользуемся спектральной функцией, полученной в работе [18] для прямозонных кристаллических полупроводников: М- постоянный коэффициент, который рассчитывается из условия G2(x) 1 при х 0. Отметим, что спектральные функции, полученные в [57] для непрямозонных кристаллических полупроводников не могут быть сведены к простым аналитическим выражениям.
Используя значения п20 из Таблицы 3.3, построим для исследуемых составов спектральные кривые по формуле:
На Рисунке 3.20 а) для стекол As4oS6o и As4oSe6o показаны спектральные кривые п2(Х). Данные измерений, известные из литературы, приводятся в Таблице 3.4, а также показаны на Рисунке 3.20 в виде значков с типичной 20 % ошибкой измерений нелинейных оптических коэффициентов [14]. Таблица 3.4
Отметим, что были использованы значения п2, полученные в измерениях объемных образцов фемтосекундными лазерными импульсами. Результаты измерений импульсами нано- и пико- секундной длительности нельзя считать достоверными, так как была велика роль кумулятивных эффектов при нагреве стекла [95].
Сравнение построенных кривых и литературных данных показывает, что в области X 2kg значения керровской постоянной, рассчитанные по спектральной функции прямозонных кристаллических полупроводников в пределах 20% ошибки согласуются с известными из литературы экспериментальными данными.
Как отмечается в [18], величина Ер в (3.12) практически не зависит от свойств вещества. Введем коэффициент к = к Ё , (3.14) который можно считать постоянным для всех составов. Поскольку известно, что для состава AS2S3 на длине волны 0.8 мкм /?2 = 2 см/ГВт [21,29], определим коэффициент К . Построим зависимости Д от длины волны для различных составов стекла из Таблицы 3.2. На Рисунке 3.20 а) показаны полученные таким способом графики /32(Л) для составов As2S3 и As2Se3 (сплошные линии), а также приводятся известные из литературы измеренные значения /?2 на некоторых длинах волн из Таблицы 3.4. Сравнение построенных кривых и литературных данных показывает, что значения /?2 , рассчитанные по спектральной зависимости /Ь(Л), в пределах 20% ошибки согласуются с известными из литературы экспериментальными значениями /?2.
Положение спектральных кривых для п2 и fi2 на графиках зависит от точности расчета Eg, которая, как отмечалось выше, составляет 5-8 %.
В предположении, что полученные результаты можно обобщить и на другие составы халькогенидных стекол, были построены спектральные кривые керровской постоянной в области X 2Xg (Рисунок 3.21 а) и коэффициента двухфотонного поглощения (Рисунок 3.21 б) для образцов системы As-See по формулам (3.11) и (3.12) с использованием значений Eg из Таблицы 3.2.
Видно, что халькогенидные стекла системы As-See позволяют получить значения керровской постоянной до величин, превышающих «2(Si02) в 104 раз. Такие значения приходятся на область длин волн более 2 мкм, в которой кварцевые световоды непрозрачны.
Спектральные зависимости керровской постоянной (значения, рассчитанные в низкочастотном пределе, обведены) (а) и коэффициента двухфотонного поглощения (б) для составов As40S60 и As40Se60. Необходимо учитывать также двухфотонное поглощение, которое, как видно из Рисунка 3.21 б) для состава As30Se10Te60, может сильно влиять на работу нелинейно-оптического устройства в области длин волн до 2.6 мкм.
Для оценки эффективности нелинейно-оптического устройства обычно используется коэффициент FOM (figure-of merit, англ.): Спектральные зависимости керровской постоянной n2 (а) и коэффициента двухфотонного поглощения (б) для халькогенидных стекол системы As-See: As30Se67Te3 (1), As30Se54Te16 (2), As30Se40Te30 (3), As30Se10Te60 (4). На Рисунке 3.22 показаны значения коэффициента FOM для халькогенидных стекол системы As-See. Из полученных спектральных зависимостей коэффициента FOM можно сделать вывод о том, что для заданной рабочей длины волны нелинейно-оптического устройства можно подобрать максимально подходящий состав халькогенидного стекла. Так например, при необходимости создания нелинейных устройств для работы на длине волны 1.3 мкм лучше применить халькогенидное стекло состава As30Se67Te3, а на длине волны 1.55 мкм - As30Se54Te16. Если халькогенидное стекло используется в технологии создания структур фемтосекундными лазерными импульсами, то выбор состава халькогенидного стекла с нужным коэффициентом FOM позволяет управлять размерами и формой модифицированной области.
Особенности временной динамики нелинейного оптического отклика в образцах халькогенидного стекла вблизи края полосы фундаментального поглощения
Для образца As40S6o была проведена серия измерений значений А и Аср и для каждого измерения получены значения нелинейных оптических коэффициентов, которые приводятся в Таблице 4.2. Показан интервал значений измеренных величин А и А(р, а также соответствующих рассчитанных значений fi2 и п2, поскольку для каждого измерения проводилась обработка нескольких поперечных профилей пучка вблизи максимума зависимости Acp(At).
Отметим, что при энергии импульса накачки 0.2 мкДж шумы на поперечном профиле пучка были не намного меньше уровня сигнала. Полученное при этой энергии среднее значение 2 2.3 см/ГВт оказалось несколько больше известного из литературы значения 2 = 2.0 см/ГВт, а при энергии импульса накачки 0.3 мкДж было получено близкое к эталонному значение 2 1.97 см/ГВт.
Измерения и расчеты по вышеописанной методике были проведены для других составов системы As-S-Se. Для всех образцов контролировалось отношение сигнала к шуму в результатах измерений. Оказалось, что в некоторых образцах стекол уровень шума не позволяет получить достоверные результаты для значений нелинейных оптических коэффициентов.
Аналогичные измерения и расчеты были проведены для системы Ge-Se. На Рисунке 4.17 а) показана усредненная по сечению пучка поглощательная способность пробного импульса в зависимости от временной задержки относительно импульса накачки для образца Ge2oSego при энергии импульса накачки 0.3 мкДж.
Для определения Д рассмотрим поперечный профиль поглощательной способности (Рисунок 4.17 б)), соответствующий временной задержке At = 0.38 пс в максимуме кривой A(At). Для этого профиля определим значение А на оси пучка по максимуму аппроксимирующей гауссовой кривой и рассчитаем fi2 по формуле (4.15). Результаты расчетов приводятся в Таблице 4.2.
Далее определим для образца Ge2oSe80 значение п2. На Рисунке 4.18 а) показан усредненный по сечению пучка сдвиг фазы пробного импульса А р в зависимости от временной задержки между импульсом накачки и пробным импульсом. Для определения п2 рассмотрим поперечный профиль изменения фазы (Рисунок 4.18 б)), соответствующий временной задержке At = 0.34 пс в максимуме кривой Acp(At).
На этом профиле определим значение /\(р на оси пучка по максимуму аппроксимирующей гауссовой кривой и определим значение п2 по формуле (4.16). Результаты расчетов приводятся в Таблице 4.3
Результаты были получены не для всех составов системы As-S-Se, так как для некоторых образцов шумы в поперечном профиле измеряемых параметров при малых энергиях импульса накачки были соизмеримы с сигналом. Для образцов с большим содержанием Se, чем в образце As40S15Se45, однофотонное поглощение уже настолько велико, что нельзя пренебречь вкладом свободных электронов даже при малых энергиях импульса накачки. Поэтому метод расчета нелинейных коэффициентов, в котором используется предположение о малом вкладе свободных электронов, дает некорректные значения керровской постоянной и коэффициента двухфотонного поглощения.
Образцы системы As-See непрозрачны на длине волны 0.79 мкм, поэтому измерения трехимпульсным методом «накачка-зондирование» для данной системы не проводились.
Сравним полученные значения нелинейных оптических коэффициентов со значениями, полученными по результатам теории нелинейного оптического отклика прямозонных кристаллических полупроводников (Глава 3).
На Рисунке 4.19 а) показаны полученные в данной работе значения коэффициента двухфотонного поглощения на длине волны 0.79 мкм и дисперсионные зависимости (Х), рассчитанные по формуле (3.12) [18]. Для расчета кривых fi2(X) использовались значения Eg для исследуемых составов из Таблицы 3.2 Главы 3.
В Таблице 4.4 приведены значения /32, рассчитанные по формуле (3.12) на длине волны 0.79 мкм. Видно, что значения коэффициента двухфотонного поглощения на длине волны 0.79 мкм, рассчитанные в данной работе по результатам измерений методом «накачка-зондирование», в пределах 15% ошибки измерений совпадают со значениями, полученными по результатам теории нелинейного оптического отклика прямозонных кристаллических полупроводников.
Таким образом, показано, что результаты теории прямозонных кристаллических полупроводников могут быть использованы для оценки коэффициента двухфотонного поглощения стекол системы As-S-Se.
Полученные в данной работе (Таблица 4.4) значения керровской постоянной п2 для образцов As4oS6o, As Seis, As4oS30Se3o, As4oSi5Se45 показаны на Рисунке 4.19 б) в сравнении с дисперсионной зависимостью п2(к) для прямозонных кристаллических полупроводников, рассчитанными по формуле (3.11). Для расчета кривых п2(Х) использовались значения Eg для тех же составов из Таблицы 3.2 Главы 3. Для составов As4oS4oSe2o и As4oSi5Se45 дисперсионные кривые прямозонных кристаллических полупроводников дают отрицательные значения п2.
Таким образом, в диссертационной работе показано, что вблизи края полосы фундаментального поглощения полученные в данной работе значения керровской постоянной для халькогенидных стекол системы As-S-Se не совпадают со значениями, рассчитанными по результатам теории нелинейного оптического отклика прямозонных кристаллических полупроводников.