Одно- и двухфотонные процессы на атомах, ионах и наночастицах в поле ультракоротких лазерных импульсов Сахно Сергей Владимирович

Содержание к диссертации

Введение

ГЛАВА 1. Однофотонные процессы в поле УКИ 15

1.1 Однофотонная ионизация фуллеренов 15

1.2 Фотопоглощение на In2O3 24

1.3 Возбуждение многозарядных ионов в плазме УКИ 34

1.4 Вероятность поглощения УКИ металлическим кластером 46

1.5 Выводы 53

ГЛАВА 2. Двухфотонное возбуждение атомов 55

2.1 Двухфотонное возбуждение атома водорода в дискретном спектре 55

2.2 Двухфотонное возбуждение атома щелочного металла в дискретном спектре 62

2.3 Двухфотонное поглощение УКИ на отрицательных ионах 66

2.4 Выводы 77

ГЛАВА 3. Линейное и нелинейное рассеяние уки на различных мишенях 79

3.1 Рассеяние на свободном электроне 79

3.2 Рассеяние на металлических кластерах 85

3.3 Линейное рассеяние на двухуровневой системе 93

3.4 Нелинейное рассеяние на двухуровневой системе 100

3.5 Выводы 112

Заключение 114

Список сокращений и условных обозначений 117

Список литературы 118

• Возбуждение многозарядных ионов в плазме УКИ
• Вероятность поглощения УКИ металлическим кластером
• Двухфотонное возбуждение атома щелочного металла в дискретном спектре
• Линейное рассеяние на двухуровневой системе

Введение к работе

Актуальность и степень проработанности темы диссертации

Современные технологии достигли возможности генерации электромагнитных импульсов фемтосекундной длительности и уже имеются сведения о получении импульсов длительностью в десятки аттосекунд [1].

В оптическом диапазоне, как правило, используются лазерные методы генерации ультракоротких импульсов (УКИ). Например, метод когерентной суперпозиции синхронизированных импульсов различных длительностей и несущих частот позволяет генерировать импульсы фемтосекундной длительности [2]. Методы генерации гармоник больших порядков нашли широкое применение в формировании импульсов с аттосекундной длительностью [3].

В этой связи особую актуальность приобретает изучение взаимодействия УКИ с различными физическими объектами: атомами, ионами, кластерами, наночастицами. Развитие соответствующей теории создает необходимую физико-математическую базу для практического использования УКИ в различных областях техники и биомедицины. Например, предлагается использовать УКИ для создания сверхскоростных оптических линий передачи данных, малоинвазивных способов проведения хирургических операций, адресной доставки лекарств, создания сенсоров и т.д. [4, 5, 6, 7].

Описание процессов, происходящих при взаимодействии УКИ с конкретным физическим объектом, имеет свои характерные особенности и требует развития соответствующего математического аппарата, позволяющего качественно и количественно осуществить подобные оценки. Например, в работе [8] было показано, что при рассмотрении УКИ понятие вероятности фотопроцесса в единицу времени является, в общем случае, некорректным и в ультракоротком приближении необходимо исходить из вероятности фотопроцесса за все время действия импульса. В рамках теории возмущений в [8] было получено соответствующее выражение для вероятности фотопроцесса за все время действия импульса, если известен фурье-образ УКИ и сечение рассматриваемого фотопроцесса.

В предыдущих работах рассматривались однофотонные процессы в поле УКИ. Например, в работах [9, 10, 11] аналитически был исследован процесс фотоионизации ридберговских состояний и основного состояния атома водорода под действием УКИ различной формы. В работе [12] изучался процесс фотовозбуждения атома гелия скорректированным гауссовым импульсом в спектральном диапазоне, отвечающим резонансу Фано. В работе [13] рассматривалась фотоионизация атомов благородных металлов УКИ. Процессы рассеяния УКИ на металлических наночастицах в диэлектрической среде рассмотрены в [14], получены спектрально-угловые зависимости данного процесса.

В статье [15] рассматривались зависимости полной вероятности возбуждения двухуровневой системы (ДС) ультракороткими импульсами различной формы в рамках

применимости теории возмущений. Были получены зависимости полной вероятности фотопроцесса от длительности УКИ при различных частотных отстройках несущих частот УКИ от собственной частоты двухуровневой системы. В работе [16] был проведен анализ зависимости возбуждения двухуровневой системы под действием УКИ гауссовой формы от фазы несущей по отношению к огибающей. Однако к настоящему моменту не были рассмотрены однофотонные процессы в поле УКИ на таких практически значимых объектах, как фуллерены, полупроводниковые наночастицы, многозарядные ионы и металлические кластеры. Актуален также процесс изучения двухфотонных процессов, в частности, на таких мишенях, как атомы водорода и щелочных металлов, а также отрицательных ионах.

Также не был рассмотрен простейший случай рассеяния УКИ: на свободном электроне, когда, как это показано в настоящей работе, можно получить простые аналитические выражения для вероятности процесса.

Кроме того, рассеяние УКИ на другом важном квантовом объекте – двухуровневой системе – еще не был исследован достаточно полно. В частности, не было проведено исследование рассеяния УКИ на ДС в нелинейном режиме.

Актуальность рассмотрения данных задач требует разработки соответствующего теоретического задела по ним, что и является предметом исследований в данной работе.

Цель диссертационной работы

Исследование одно- и двухфотонных процессов в поле ультракоротких лазерных импульсов на фуллеренах, полупроводниковых наночастицах, многозарядных ионах, металлических кластерах, атомах водорода и щелочных металлов, отрицательных ионах, а также линейного рассеяния лазерных импульсов на свободном электроне и металлических кластерах, а также их нелинейного рассеяния на двухуровневой системе.

Для достижения поставленной цели были решены следующие

задачи

Рассчитана и проанализирована полная вероятность фотоионизации фуллеренов под действием УКИ.

Исследована вероятность фотопоглощения УКИ различной формы полупроводниковой наночастицей.

Получены зависимости фотопоглощения УКИ металлическими кластерами как функции длительности импульса при различных несущих частотах излучения.

- Проведен численный анализ полной и спектральной вероятности фотовозбуждения

многозарядных водородоподобных ионов в плазме под действием УКИ.

- Исследованы двухфотонные процессы в поле УКИ: возбуждение атомов водорода и
щелочного металла в дискретном спектре, а также фоторазрушение иона галогена.

- Изучен процесс линейного (на свободном электроне, металлическом кластере и ДС)
и нелинейного рассеяния (на ДС) УКИ различных форм.

Научная новизна

Впервые исследована зависимость полной вероятности фотоионизации фуллеренов С₆₀ и С₂₄₀ от длительности УКИ скорректированной гауссовской формы и получен спектр фотоэлектронов.

Впервые проведен расчет зависимости вероятности фотопоглощения УКИ скорректированной гауссовской формы на полупроводниковой наночастице In₂O₃.

Впервые рассчитана и проанализирована вероятность возбуждения многозарядных водородоподобных ионов в плазме на переходах 1s np_j под действием УКИ с

гауссовской огибающей атто- и фемтосекундного диапазона длительностей с учетом тонкого расщепления верхнего энергетического уровня.

Впервые получены зависимости фотопоглощения УКИ скорректированной гауссовской формы от длительности импульса и спектральные зависимости металлическими кластерами на примере кластера Na₈.

Впервые исследованы двухфотонные процессы в поле УКИ: возбуждение в дискретном спектре атомов водорода и щелочного металла, а также фоторазрушение иона галогена (отрицательного иона фтора).

Впервые исследован процесс линейного (на свободном электроне, металлическом кластере и ДС) и нелинейного рассеяния (на ДС) УКИ различной формы.

Теоретическая и практическая значимость

Результаты диссертации существенно дополняют и развивают теорию взаимодействия ультракоротких лазерных импульсов с веществом. Так, на основании проведенных расчетов установлены характеристические черты однофотонного поглощения УКИ на ранее не рассматривавшихся мишенях (фуллеренах, многозарядных ионах, полупроводниковых наночастицах, металлических кластерах), получено аналитическое выражение для полной вероятности рассеяния УКИ на свободном электроне в нерелятивистской области, дан численный анализ нелинейного рассеяния УКИ на двухуровневой системе.

Важным теоретическим вкладом является исследование двухфотонных процессов в поле УКИ: поглощения излучения атомами в дискретном спектре и фоторазрушения отрицательных ионов.

Полученные в диссертации результаты могут быть использованы для развития новых методов диагностики высокотемпературной плазмы, двухфотонной и субфемтосекундной спектроскопии, в лазерной физике, нанофотонике и плазмонике для разработки нового поколения высокочувствительных оптических сенсоров и быстродействующих оптоэлектронных устройств, использующих полупроводниковые наночастицы и металлические кластеры, возбуждаемые УКИ.

Методология и методы исследования

Методология и методы исследования в данной работе выбираются в соответствии со спецификой решаемой задачи.

Расчёт вероятности однофотонных процессов в поле УКИ выполняется с помощью аналитического выражения, полученного в работе [8]. При рассмотрении взаимодействия УКИ с металлическими кластерами используется резонансное приближение для динамической поляризуемости.

Описание двухфотонных процессов основывается на квантово-механическом подходе. Процессы рассеяния ультракороткого лазерного импульса рассмотрены в рамках классической электродинамики.

При рассмотрении рассеяния УКИ на двухуровневой системе используется формализм вектора Блоха.

Положения, выносимые на защиту

1. Зависимость вероятности фотоионизации фуллеренов С₆₀ и С₂₄₀ от длительности УКИ
для различных отстроек несущей частоты импульса от центральной частоты плазмонного
резонанса в фуллерене.

2. Аналитическая теория возбуждения связанно-связанного перехода 1s np_j в

многозарядных водородоподобных ионах в плазме под действием УКИ с гауссовской огибающей для доплеровской формы линии перехода.

3. Спектральные и временные характеристики двухфотонного возбуждения в дискретном
спектре атомов водорода и щелочных металлов под действием УКИ.

4. Аналитические выражения для полной вероятности рассеяния скорректированного
гауссовского импульса (СГИ) и синус- и косинус вейвлетов (без несущей частоты) на
свободном электроне.

1. Формула для вероятности линейного рассеяния УКИ на двухуровневой системе за все время действия импульса в пренебрежении релаксационными процессами.

2. Вероятность рассеяния СГИ на металлическом кластере за все время действия импульса как функция длительности импульса и добротности плазмонного резонанса.

Степень достоверности и апробация результатов

Достоверность работы обосновывается применением методов апробированного аппарата классической и квантовой физики, а также получением физически корректных результатов при осуществлении предельных переходов.

Основные результаты диссертации доложены на следующих международных и всероссийских конференциях:

1. Сахно С.В. «Поглощение ультракоротких импульсов фуллеренами С₆₀ и С₂₄₀», XII Всероссийская молодежная конференция-конкурс по оптике и лазерной физике, г. Самара, 12-16 ноября 2014г., устный доклад. Диплом «За интересную работу».

2. Астапенко В.А, Трахтенберг Л.И., Сахно С.В. «Исследование сечения рассеяния электронов на полупроводниковых и металлических наночастицах», 57-я научная конференция МФТИ с международным участием; Всероссийская научная конференция с международным участием «Актуальные проблемы фундаментальных и прикладных наук в области физики», г. Москва, 24-29 ноября 2014г., устный доклад. Доклад победил в конкурсе научных работ молодых ученых.

3. Сахно С.В. «Взаимодействие ультракоротких электромагнитных импульсов с нанообъектами», Всероссийская научно-практическая конференция «Математика, информатика, естествознание в экономике и в обществе - МИЕСЭКО-2015», г. Москва, 30 января 2015г., стендовый доклад.

4. Сахно С.В. «Фотоионизация фуллеренов ультракороткими электромагнитными импульсами», XIX Международная научная конференция молодых ученых и специалистов к 100-летию Ф.Л. Шапиро, г. Дубна (Объединенный институт ядерных исследований), 16-20 февраля 2015 г., устный доклад.

5. Astapenko V.A., Sakhno S.V. «Nonlinear scattering of ultrashort laser pulses on two-level system», SPIE European Conference on Optics and Optoelectronic, г. Прага (Чешская Республика), 13-16 апреля 2015 г., устный доклад.

6. Астапенко В.А., Сахно С.В. «Рассеяние ультракоротких электромагнитных импульсов на свободном электроне в нерелятивистском пределе», 58-я научная конференция МФТИ, г. Долгопрудный, 23-28 ноября 2015 г., устный доклад. Работа победила в конкурсе научных работ молодых ученых.

7. Astapenko V.A., Sakhno S.V. «Two-photon excitation of hydrogen atom by sub-femtoseconds electromagnetic pulses», 4-th International conference on photonics, optics and laser technology «Photoptics-2016», г. Рим (Италия), 26-29 февраля 2016 г., стендовый доклад.

8. Astapenko V.A., Sakhno S.V., Svita S. Yu., Lisitsa V.S. 23rd International Conference on Spectral Line Shapes «Excitation of atoms and ions in plasmas by ultrashort electromagnetic pulses», г. Торунь (Польша), 19-24 июня 2016, приглашенный доклад.

9. Astapenko V.A., Sakhno S.V., Bergaliyev T.K. «Absorption of ultrashort electromagnetic pulses of different shapes by metal clusters», International conference on many particle spectroscopy of atoms, molecules, clusters and surfaces «MPS 2016», г. Москва, 23-26 августа 2016 г., стендовый доклад.

Публикации

Материалы диссертации опубликованы в 15 работах, 11 из которых опубликованы в рецензируемых изданиях, внесенных в перечень ВАК, а также в базы данных Web of Science и Scopus. Список публикаций приведен в конце автореферата.

Личный вклад автора

Все основные результаты диссертации получены лично автором, либо при его непосредственном участии. Были проведены численные расчеты, проанализированы результаты, а также дана физическая интерпретация полученных данных.

Возбуждение многозарядных ионов в плазме УКИ

В данном параграфе исследуется процесс фотоионизации фуллеренов С60 и С240 ультракороткими электромагнитными импульсами субфемтосекундной длительности: рассчитаны и проанализированы вероятность процесса за все время действия импульса как функция длительности импульса при различных несущих частотах, а также рассчитан спектр фотоэлектронов, испускаемых при ионизации фуллерена скорректированным гауссовым импульсом.

Фуллерены, сферические полые кластеры из атомов углерода [17], с момента их открытия в конце 20 века и по настоящее время являются объектом пристальных теоретических и экспериментальных исследований. Интерес к данным объектам объясняется потенциально большими возможностями их практического применения в различных отраслях науки и техники. Перспективно исследование взаимодействия электромагнитного излучения с фуллеренами: процессы фотоионизации, возбуждение в фуллеренах плазмонных резонансов. Полагается, что данные явления могут сыграть ключевую роль в дальнейшем развитии высокоскоростных телекоммуникационных технологий, медицине и некоторых других областях науки и техники [18, 19, 20].

В статье [21] в рамках формализма зависящего от времени функционала плотности рассчитывался процесс фотоионизации нейтрального фуллерена С60. Результаты данного расчета, помимо известного, низкочастотного плазмонного резонанса, показали наличие второго коллективного резонанса при более высоких энергиях, наличие которого было подтверждено экспериментально в работе [22]. В ряде работ было рассмотрено взаимодействие фуллеренов с короткими лазерными импульсами. Так, в статье [23] теоретически исследовалась фотофрагментация фуллеренов С60 под действием импульсов с длительностями в несколько десятков фемтосекунд, энергия фотона составляла 2.0 и 2.7 эВ. В экспериментальной работе [24] было исследовано взаимодействие ультракоротких инфракрасных импульсов с этим же фуллереном в многофотонном режиме, а также были получены спектры фотоэлектронов в зависимости от длительности импульса и мощности излучения.

Особенности ионизации атомов благородных газов ультракороткими электромагнитными импульсами исследовались в статье [13]. Было, в частности, показано, что зависимость полной вероятности ионизации атомов ксенона и криптона от длительности ультракороткого импульса т носит нелинейный характер в аттосекундном диапазоне (т 100 ас).

В данном параграфе приводится расчет вероятности фотоионизации фуллеренов С60 и С240 под действием ультракоротких электромагнитных импульсов (УКИ) субфемтосекундной длительности за все время действия импульса. Подобный подход позволяет сформулировать количественные критерии для описания вероятности данного фотопроцесса. Также были получены спектральные зависимости дифференциальной вероятности испускания фотоэлектронов для вышеуказанных фуллеренов.

При рассмотрении взаимодействия относительно длинного электромагнитного импульса с веществом в рамках применимости теории возмущений используется понятие вероятности фотопроцесса в единицу времени w, которая описывается следующим выражением [8]: w=\a(a)) IMda) (111) J ha где ст(а ) - сечение фотопроцесса, I{а ) - спектральная интенсивность излучения. Отметим, что а(со) соответствует действию монохроматического излучения определенной частоты , интегрирование в выражении (1.1.1) учитывает немонохроматичность реального излучения.

При рассмотрении ультракоротких импульсов, состоящих из малого количества периодов излучения на несущей частоте, или даже части периода, понятие фотопоглощения в единицу времени теряет смысл. Это связано с усреднением по времени t спектральной интенсивности излучения I(co), входящей в выражение (1.1.1). Характерные значения этого времени существенно длиннее периода излучения Т на частоте = 27i/T: t» Т.

Таким образом, при рассмотрении фотопроцессов в поле УКИ применение формулы (1.1.1) не является корректным. В этом случае для описания фотопоглощения вводится вероятность процесса за все время действия ультракороткого импульса Wtot [8]:

Вероятность поглощения УКИ металлическим кластером

Видно, что с уменьшением параметра г (для субфемтосекундных импульсов) два максимума сливаются в один из-за роста ширины спектра УКИ. С увеличением длительности импульса (в фемтосекундном диапазоне) происходит разделение спектральных максимумов, ширина которых определяется эффектом Доплера. Заметим, что в рассматриваемом случае (z = 15) форма спектра практически перестает изменяться для длительностей импульса т 2.4 фс, поскольку в этом пределе спектральная ширина УКИ становится меньше доплеровского уширения. Таким образом, в данном параграфе, в рамках применимости теории возмущений, рассчитана и проанализирована вероятность возбуждения многозарядных водородоподобных ионов в плазме на переходах 1s - пр} под действием УКИ атто- и фемтосекундного диапазона длительностей с учетом тонкого расщепления верхнего энергетического уровня. Выявлены характерные особенности данного процесса, обусловленные широким спектром УКИ, который по порядку величины сравним или даже превосходит доплеровское уширение рассматриваемых переходов.

Для доплеровской формы линии перехода и УКИ с гауссовской огибающей получено аналитическое выражение для вероятности возбуждения связанно-связанного перехода за все время действия импульса. С помощью этого выражения, установлены критерии появления экстремумов (максимума и минимума) в зависимости вероятности возбуждения от длительности импульса т. В частности, показано, что для заряда ядра Z = 15 функция W(T) выходит на константу для несущей частоты УКИ, равной сос = а в промежутке длительностей 0.75 фс т 1.5. Для больших длительностей импульса вероятность возбуждения рассматриваемого перехода линейно возрастает в соответствии с предсказанием традиционного подхода теории возмущений (режим длинных импульсов). В резонансном случае (a = a j) вероятность возбуждения wnj(r) в пределе коротких импульсов возрастает квадратично, а затем выходит на линейный режим; точка перегиба дается равенством: т,= 0.354/A(oD. Проанализирована зависимость полной вероятности возбуждения рассматриваемого перехода от несущей частоты для различных длительностей импульса. Как и следовало ожидать из простых физических соображений, в пределе коротких импульсов (для Z = 15 это і 0.2 фс) спектр возбуждения описывается симметричной одногорбой кривой. В пределе длинных импульсов, когда их спектральная ширина становится меньше доплеровского уширения, спектр возбуждения состоит из двух максимумов, отвечающих возбуждению двух подуровней верхнего энергетического состояния иона.

В данном параграфе исследуется поглощение УКИ на металлических кластерах. Особенностью таких кластеров является то, что их валентные электроны не локализованы в пространстве и их можно рассматривать как находящиеся в поле положительно заряженных ионов. Для упрощения рассмотрения подобных структур предлагаются различные модели, например, так называемая модель «желе» [38], которая подразумевает, что ионы распределены однородно и сферически симметрично в некотором объеме пространства, в поле которых движутся обобществленные (валентные) электроны. При воздействии внешнего излучения на определенной частоте валентные электроны совершают коллективные колебания вблизи поверхности кластера, т.е. возбуждаются поверхностные плазмоны [39], характерная частота которых (в энергетических единицах) составляет несколько электрон-вольт. Следует отметить, что существуют и другие механизмы генерации плазмонов в атомарных кластерах. Например, в ксеноновых кластерах, плазмонные возбуждения формируются в результате коллективного движения электронов 4с1-оболочки [40], в этом случае энергия плазмонов составляет порядка 100 эВ.

Радиус металлического кластера зависит от количества атомов в нем (7V) и в типичном случае составляет величину порядка 1 нм и меньше (для 7V-10-100). Этим металлические кластеры отличаются от металлических наносфер, характерный радиус которых обычно лежит в пределах от 10 до 50 нм. Поскольку число атомов в металлических наносферах достаточно велико и присутствует резкая граница, то для описания их взаимодействия с электромагнитным полем оптического диапазона можно использовать теорию Ми. Поглощение УКИ на металлических наносферах, помещенных в диэлектрическую среду, исследовалось в работе [41]. В случае металлических кластеров с небольшим числом атомов, когда отсутствует резкая граница, расчет поглощения на них электромагнитного излучения требует другого подхода.

В данном параграфе, в рамках первого порядка теории возмущений, исследуются особенности поглощение УКИ на металлических кластерах малого радиуса (R 1 нм) в области плазмонного резонанса за все время действия электромагнитного поля.

Вероятность возбуждения атома (иона) под действием ультракороткого импульса в первом порядке теории возмущений по взаимодействию с электромагнитным полем дается следующим выражением [8]:

Двухфотонное возбуждение атома щелочного металла в дискретном спектре

В данном параграфе рассчитывается и анализируется двухфотонное поглощение ультракоротких электромагнитных импульсов скорректированной гауссовской формы на отрицательных ионах галогенов за все время действия импульса в рамках теории возмущений. Рассматривается также фотопоглощение с возбуждением электрона в состояние с заданной энергией. Особое внимание уделено зависимости вероятности данных процессов от длительности импульса. Выявлены особенности двухфотонного поглощения, характерные для достаточно коротких импульсов, и не имеющие место в монохроматическом пределе.

Однофотонные процессы на разных мишенях в поле УКИ изучены достаточно хорошо [54, 12, 49, 9]. В частности, однофотонный отрыв электрона от отрицательного иона с заполненными s-оболочками под действием ультракороткого лазерного импульса рассчитывался в статье [55]. Двухфотонное возбуждение нейтральных атомов в дискретном спектре ультракороткими электромагнитными импульсами (УКИ) рассматривалось в статье [56] на примере водорода и натрия. Во втором порядке теории возмущений было получено выражение для вероятности двухфотонного возбуждения связанно-связанного перехода / —»f за все время действия линейно-поляризованного электромагнитного импульса wfph). С помощью выведенной формулы был проведен численный анализ временных (от длительности УКИ - ) и спектральных зависимостей вероятности wfph" в области фемтосекундных значений т. Были установлены характерные особенности этих зависимостей.

В случае монохроматического поля общее выражение для многофотонного фотоотрыва электрона от отрицательных ионов галогенов было получено в работе [57] с учетом корреляции валентных электронов с ионным остовом.

Двухфотонный фотоотрыв электрона от отрицательных ионов галогенов в монохроматическом поле теоретически исследовался в работе [58] в рамках применимости теории возмущений. Особое внимание было уделено корректному выбору волновой функции основного состояния иона. На основании численных расчетов были получены спектральные и угловые сечения двухфотонного фотоотрыва электрона от отрицательных ионов галогенов.

Рассмотрим двухфотонное поглощение линейно-поляризованного УКИ отрицательными ионами галогенов на примере иона F-. Поскольку ионы галогенов не содержат возбужденных состояний в дискретном спектре, то к поглощению УКИ приводят переходы /)-»p, где p)- состояние непрерывного спектра с заданным импульсом p, /) - основное состояние отрицательного иона. Далее используем приближение плоских волн для описания состояний непрерывного спектра фотоэлектронов: p) = ехр(/pr) и систему атомных единиц: те =e = fr = \. В рамках стандартного квантово-механического подхода во втором порядке теории возмущений можно получить следующее выражение для вероятности рассматриваемого процесса за все время действия УКИ: W2h)=NU\A ph)\j ф = где E(CL ;CL ,T) - фурье-образ напряженности электрического поля в УКИ, т длительность УКИ, СО , со - текущая и несущая частота, N = 6 - число эквивалентных электронов на внешней оболочке отрицательного иона галогена, е,. - энергия электронного сродства, AV,P) - двухфотонный матричный элемент с учетом электронных корреляций, равный [57] jd2V,p)=g W 1" 2 2 1"10 "vw", (2.3.2) где Г1и(р) - шаровая функция (орбитальное квантовое число валентного электрона в ионе галогена равно единице, р - единичный вектор в направлении импульса фотоэлектрона), а(а ) - поляризуемость нейтрального атома галогена, е - единичный вектор поляризации электрического поля в УКИ, g,(k) = 2lj1(kr)R,(r)r 2 dr (2 3 3) - радиальная волновая функция основного состояния отрицательного иона галогена в импульсном представлении. Функция gt(p) вычислялась с помощью слетеровской аппроксимации хартри-фоковской радиальной волновой функции д(г) для отрицательного иона фтора [59], динамическая поляризуемость атома фтора а(а) ) бралась из статьи [60]. Вывод выражения (2.3.1) аналогичен выводу вероятности двухфотонного возбуждения атомов в дискретном спектре под действием УКИ [56] с заменой конечного связанного состояния на состояние непрерывного спектра и дополнительным интегрированием по импульсу фотоэлектрона. Кроме того, было учтено, что начальное состояние отрицательного иона галогена имеет орбитальный момент, равный единице, поэтому требуется усреднение по магнитному квантовому числу валентного электрона т, которое в формуле (2.3.1) обозначено угловыми скобками. При выводе формул (2.3.1) - (2.3.2) использовался оператор электромагнитного взаимодействия между УКИ и слабосвязанным электроном отрицательного иона галогена в форме скорости, который имеет вид:

Линейное рассеяние на двухуровневой системе

Заметим, что для вейвлет-импульсов без несущей частоты отсутствует случай резонанса (со = со0), поэтому вероятность рассеяния всегда уменьшается с ростом т. Действительно, максимум спектра (3.3.11) - (3.3.12) отвечает частоте со ос 1/г, так что при т —» оо вероятность рассеяния стремится к нулю, max I поскольку тогда со Ф соа и ACD —» 0. max и Ниже приведены результаты расчетов по формуле (3.3.8) для нормированной вероятности рассеяния: как функции длительности импульса.

В качестве ДС рассмотрим переход в атоме магния \S0— Р/ с силой осциллятора /0=1.9 и собственной частотой ІУ0=0.16 ат. ед. (6.61015 с-1). Если предположить, что затухание осциллятора, связанного с ДС, обусловлено спонтанным распадом верхнего уровня, то отношение а)0/у&107, т.е. предположение о высокой добротности выполняется с высокой точностью.

На рис. 3.3.1 представлена вероятность рассеяния импульса гауссовой формы для различных отстроек несущей частоты импульса от собственной частоты (ДС). Видно, что с уменьшением отстройки максимум вероятности смещается в область более длинных импульсов в соответствии с формулой (3.3.10) и возрастает по амплитуде. Рисунок 3.3.1. Вероятность рассеяния УКИ гауссовской формы на ДС для различных несущих частот: сплошная кривая - со = 0.161 а.е., пунктир - со = 0.162 а.е., штриховая кривая - со = 0.163 а.е., абсцисса в фс.

Рис. 3.3.2 демонстрирует аналогичную зависимость для рассеяния синус- и косинус-вейвлет импульсов. В этом случае, поскольку несущая частота отсутствует, зависимости вероятности рассеяния от длительности импульса для заданных параметров ДС носят универсальный характер. В соответствии с формулами (3.3.13), (3.3.14) максимум вероятности для синус-импульса несколько смещен в область меньших длительностей по сравнению со случаем косинус-импульса, а амплитуда в максимуме меньше.

Вероятность рассеяния вейвлет-импульсов на ДС: сплошная кривая – синус-вейвлет, пунктир – косинус вейвлет, абсцисса в фс.

В случае импульса суперфлуоресценции имеем: т. е., как и в случае импульса гауссовской формы, длительность в максимуме вероятности рассеяния обратно пропорциональна отстройке несущей частоты УКИ от собственной частоты ДС (см. рис. 3.3.3).

Вероятность рассеяния импульса суперфлуоресценции на ДС для различных несущих частот: сплошная кривая - ш=0.161 а.е., пунктир - ш=0.162 а.е., штриховая кривая - ю=0.163 а.е., абсцисса в фс. Из рис. 3.3.1 и 3.3.3 следует, что для УКИ с несущей частотой зависимость вероятности рассеяния от длительности импульса близки друг к другу. Как видно из сравнения рис. 3.3.1-3.3.3, в случае УКИ с несущей частотой максимум вероятности рассеяния лежит в фемтосекундном диапазоне длительностей УКИ (для заданной собственной частоты ДС), в то время как для вейвлет-импульсов без несущей частоты данный максимум приходится на субфемтосекундный диапазон. Указанное обстоятельство соответствует формулам (3.3.10), (3.3.13), (3.3.14) и (3.3.17) для длительности импульса в максимуме вероятности рассеяния.

Данный параграф посвящен теоретическому исследованию нелинейного рассеяния ультракоротких электромагнитных импульсов (УКИ) на квантовой двухуровневой системе (ДС), когда неприменима теория возмущений. Численные расчеты основаны на решении системы уравнений Блоха [68, 69] и выражения для мощности дипольного излучения [61]: где с - скорость света, d\t) - вторая производная дипольного момента по времени. Для нахождения рассеянной энергии воспользуемся выражением [61], которое справедливо в рамках дипольного приближения: ssc=\q([)dt . (3.4.2) Таким образом, задача нахождения рассеянной энергии (3.4.2) сводится к поиску зависимости дипольного момента d(t) в (3.4.1), который связан с первой компонентой вектора Блоха R} следующим соотношением: d(t)=d0R1(t), (3.4.3) где d0 0 матричный элемент оператора дипольного момента ДС. После двойного дифференцирования выражения (3.4.3) по времени и его подстановки в (3.4.1), получаем из формулы (3.4.2) окончательное выражение для рассеянной энергии: еае=—№\щл 3с3 (3.4.4) Векторное уравнение для оптического вектора Блоха R [68, 69] имеет следующий вид: =RxW_ + 53Z3, (345) dt Z Т, 102 где W = (2Q(0A& 0 ) - обобщенный вектор угловой скорости, R -термодинамически равновесное значение третьей компоненты оптического вектора Блоха.

При записи (3.4.5) было принято во внимание, что термодинамически равновесное значение Re равно нулю в соответствии с основополагающими ы dQE(t) принципами статистики, а R O; il{t) =—- мгновенная частота Раби, в h которую входит зависимость напряженности электрического поля УКИ от времени E(t): E(t) = Е0 E(t), (3.4.6) где Ео - амплитуда напряженности электрического поля. Уравнение (3.4.5) эквивалентно следующей системе дифференциальных уравнений [69]: [ dRl п Rl te = - -f + 2Q (3.4.7) сіЯ3Щ-Я3 -2Q(0i?2 3 3 3 п dt Тх где СО - собственная частота двухуровневой системы.

В систему (3.4.7) введены два времени релаксации: Tj - время продольной релаксации (релаксации энергии или населенностей в двухуровневой системе), Т2 - время поперечной (фазовой) релаксации.

В случае термодинамического равновесия Re =th(hco /2Т), где Т 3 о температура в энергетических единицах. При комнатной температуре и оптических частотах Re = 1. Введем безразмерную амплитуду напряженности электрического поля : = І& (3.4.8) hcoo Перепишем систему (3.4.7) с учетом того, что Щ = 1: (3.4.9) dt 2 Т2 [ dt Ti W В качестве УКИ рассмотрим скорректированный гауссов импульс: (3.4.10) где - длительность импульса, - несущая частота излучения, -начальная фаза. Подставляя выражение (3.4.10) в систему уравнений (3.4.9) и решая последнюю относительно Ri, находим искомую зависимость дипольного момента от времени (3.4.3) с помощью которой получаем рассеянную энергию излучения (3.4.4).