Введение к работе
диссертация посвящена исследованию методом нестационарной пико-секундной КАРС-спектроскопии кинетики дефазировки слабо уширяемых переходов в основных термах атомов тулия (Тт) и самария (Sm), нижних чисто вращательных переходов молекулы водорода (Ъг).
Актуальность исследования
Метод когерентного антистоксова рассеяния света (КАРО) занимает в настоящее время одно из ведущих мест в спектроскопии комбинационного рассеяния (КР). В его нестационарном варианте информация извлекается из временной формы откликов исследуемой среда на импульсное ангармоническое возбуждение. Анализ импульсных откликов позволяет определить частотные интервалы между спектральными компонентами, получить информацию о кинетике дефазировки. Нестационарный КАРС дает высокое эквивалентное спектральное разрешение, в ряде случаев имеет преимущества перед частотными методами благодаря возможности исследовать процессы дефазировки в реальном времени.
В настоящее время почти ничего не известно о потенциалах взаимодействия с нейтральными частицами атомов, имеющих заполненные внешние электронные оболочки, в частности, - атомов редкоземельных элементов. Известно, что комбинационно-активные перехода основных термов этих элементов принадлежат к достраиваемой внутренней электронной «-оболочке и имеют слабо уширяемый характер, что связано с. экранирующим действием внешних электронных оболочек. Спектроскопическая информация о кинетике уширения или дефазировке этих переходов, позволяющая судить о потенциалах межчвстичных взаимодействий, к которым относятся изучавшиеся в данной работе переход &7/г- ^s/г атома Тт и перехода между компонентами нижнего электронного мультиплета.тГ атома Sm имеет значи-
эта задача осложняется при регистрации рассеяния вперед, когда ширина доплеровской линии минимальна (для SQ(0) при Т=15С она составляет всего 4'10~3ем-1)- До сих пор сужение Дике на переходах So(0) и SQ(1) Молекулы Hg удавалось зарегистрировать лишь при рассеяния назад и год углом 90". Высокое эквивалентное спектральное разрешение метода нестационарного К1Р0 дает возможность осуществить регистрацию этого аффекта при коллинеарноЁ геометрии пробного и рассеянного излучений» Такая схема позволяет изучать кинетику дефазировки начиная о самых малых давлений.
Вращательные переходы молекулы Hg и переход 4г*т/г- 4Z?S/S атома Tm являются представителями немногочисленных простых квантовых систем, поддающихся точному расчету. Полученные экспериментальные данные по исследованию этих объектов позволят делать выводы об адекватности тех ели иных теоретических моделей.
Цель диссертационной работы
1. Создание полностью автоматизированного пикосекундного КАРО-
спектрометра. Разработка методики проведения автоматизированных экспе
риментов, программного обеспечения, осуществляющего управление уста
новкой и обработку получаемых данных.
2. Проведение экспериментов по нестационарной КАРС-спектроскошш
перехода Аг77/2-4г1ь/г атома Tm в широком диапазоне давлений буферных
газов Ее, Ne„ Хе с целью исследования кинетики дефазировки, начиная от
чисто доплеровской до полностью однородной.
Расчет теоретических импульсных откликов на основе модели, учитывающей влияние газокинетических, упругих дефазирующих и неупругих, приводящих к спектральному обмену, столкновений с целью определения соответствующих времен дефазировки и столкнбвительных сечений.
3. Исследование методом нестационарного КАРО кинетики дефазировки
скощга переход 47F0- 47F2 разрешен только в электроквадрупольном приближении.
Б. Экспериментально показано, что зависимость сечения столкнови-тельной дефазировки переходов основного мультиплета Sm с AJ=1 от J имеет немонотонный характер.
6. Чисто вращательные перехода So(0) и S0(1) молекулы Hg исследо
ваны в диапазоне давлений от десятков атм до единиц Торр. Наблюдалось
увеличение эффективного сечения дефазирувдих столкновений этих перехо
дов при малых давлениях.
7. Впервые зарегистрирован эффект Дике на чисто вращательных
переходах молекулы Hg в геометрии рассеяния вперед, соответствующей
минимальной доплеровской ширине.
Драдтичэркая ценность
-
На базе пикосекундного КАРС-снектромотра. создана автоматизированная установка для проведения эскпериментов по нестационарной КАРС-спектроскопии комбинационно-активных переходов в атомарных и молекулярных газах. Разработано соответствующее программное обеспечение.
-
Цроведенные эксперименты продемонстрировали эффективность метода нестационарного пикосекундного КАРС для получения количественной спектроскопической информации о кинетике дефазировки и столкновитель- ных сечениях различных дефазирующих процессов на слабо уширяемых комбинационно-активных переходах.
-
Полученные значения столкновительных сечений и уширений для переходов в Тт и Sm и эффект стабилизации затухания импульсных откликов в Тт могут иметь практическую ценность в перспективе использования подобных переходов в качестве квантовых стандартов- частоты.
-
Измеренные времена дефазировки переходов SQ(0) и SQ(1) молекулы Hg для рассеяния вперед и при низких давлениях практически важны
ферных газах Не, Ne, Хе соответствуют данным, приведенным в таблицы Й»
-
Зависимость от J сечения столкновительной дефазировки переходов с AJ«*1 основного мультинлета Sib является немонотонной. Минимальное сечение имеет переход 47Рг- *7?з>
-
Зарегистрирован аффект Дике на чисто вращательных переходах SQ(0) и S0(1) молекулы Hg при геометрии рассеяния вперед, соответству-одей минимальной доплеровской ширине. Значения ширин линий в области сужения Дике приведены в таблицы 3.
кшотт работа я тОштт Результаты работы докладывались на следующих конференциях:
-
Международный симпозиум по когерентной Рвмавовокой спектроскопии (Самарканд, 1990).
-
10-й Общеевропейский симпозиум по КАРС-сшктроокопии (Гарчинг, *РГ, 1991).
-
XIV Международная конференции по когерентной и нелинейной оптике (Ленинград, 1991 г.).
-
VII Международная конференция "Оптика лазеров" (Санкт-Петербург, 1993 г.).
-
13-й Общеевропейский симпозиум по КАРС-опектроокошш (Гиф-сюр-Иветт, Франция, 1994).
Основные результаты диссертации изложены в 14-ти публикацияхі список которых приведен в конце автореферата, из них 2 находятся в печати.
Структура и объем диссертации
