«Нелинейное поглощение сверхкоротких световых импульсов в собственных и примесных кристаллах и наноструктурах» Елисеев Кирилл Анатольевич

Содержание к диссертации

Введение

ГЛАВА 1. Обзор литературы 15

1.1. Применение фемтосекундных лазеров 15

1.2. Основные механизмы оптического пробоя 16

1.3. Первые опыты по определению механизма пробоя 23

1.4. Эксперименты с применением фемтосекундных импульсов 25

ГЛАВА 2. Теория нелинейного оптического поглощения сверхкоротких световых импульсов при межзонном резонансе в кристаллах 43

2.1. Постановка задачи 43

2.2. Оптическое поглощение в условиях многофотонного межзонного резонанса в системах с дискретным спектром 49

2.3 Оптическое поглощение при многофотонном межзонном резонансе в системах с непрерывным спектром 55

ГЛАВА 3. Теория нелинейного оптического поглощения сверхкоротких световых импульсов при межзонном резонансе на непрямых межзонных переходах с участием фонона 64

3.1. Постановка задачи 65

3.2. Вычисление интегралов по времени 69

3.3. Выражения для поглощенной энергии 72

3.4. Результаты расчетов 73

ГЛАВА 4. Нелинейное оптическое поглощение в кристаллах с глубокими примесями 80

4.1. Вероятности двухцентровых фотопереходов между зонными и примесными состояниями. 81

4.2. Фотопереходы «примесь-зона» с участием свободных электронов 92

Заключение 101

Список литературы 104

• Первые опыты по определению механизма пробоя
• Оптическое поглощение в условиях многофотонного межзонного резонанса в системах с дискретным спектром
• Вычисление интегралов по времени
• Фотопереходы «примесь-зона» с участием свободных электронов

Введение к работе

Актуальность темы диссертационной работы

Нелинейные оптические процессы в конденсированных средах привлекают внимание исследователей во многих странах мира уже в течение нескольких десятилетий. В частности, активно изучается явление пробоя прозрачных материалов под действием мощного лазерного излучения. Интерес к этому явлению связан с многообразием его чисто научных и прикладных аспектов. В целом, исследование нелинейных оптических процессов позволяет получить новую ценную информацию об энергетической зонной структуре, процессах переноса энергии и заряда, о релаксационных процессах и т.п. Кроме того, в результате таких исследований появляются возможности создания новых типов элементов фотоники, квантовой электроники, систем оптической обработки информации.

Широкое распространение, начиная с середины 80-х годов, лазерных установок, способных генерировать импульсы фемтосекундной длительности, расширило возможности применения лазерной техники и придало новый импульс теоретическим исследованиям механизмов оптического повреждения материалов. При длительностях лазерных импульсов ц, меньших 100 фс, возникает ситуация, когда т,< т_р, где т_р - время релаксации импульса свободных носителей заряда. В такой ситуации явное или неявное использование представлений о вероятности перехода за единицу времени в имеющихся в настоящее время работах по многофотонному поглощению в конденсированных средах делает результаты таких работ, строго говоря, не вполне адекватными. Это обстоятельство и делает актуальной задачу о генерации неравновесных электронно-дырочных пар (ЭДП) под действием именно фемтосекундных световых импульсов в условиях межзонных многоквантовых резонансов. Решение этой задачи для случая многофотонных резонансов в прямозонных кристаллах изложено в главе 2 диссертации. Глава 3 посвящена непрямым двухквантовым (с участием фотона и фонона) межзонным переходам под действием фемтосекундных лазерных импульсов.

К числу практически важных и актуальных проблем нелинейной оптики относится и задача ограничения предельной мощности лазерного излучения, проходящего через нелинейную среду. Один из возможных способов решения этой задачи основан на эффектах типа фотонной лавины, близких к фазовому переходу в электрон-фотонной системе. В данном случае происходит быстрое переключение материала между состояниями с различными электрическими и оптическими свойствами. Процессы такого типа возможны в собственных кристаллах, но для этого кристаллы должны обладать электронной зонной структурой специального типа, которая встречается лишь в немногих из известных материалов. В главе 4 рассмотрены перспективные процессы такого рода в кристаллах со «стандартной» зонной структурой, допированных глубокими примесными центрами. Подход такого рода в принципе может расширить круг материалов, которые можно было бы использовать для

реализации быстрых низкоэнергетических оптических лимитеров и переключателей.

Цели и задачи диссертационной работы

Основной целью работы было исследование особенностей возбуждения прозрачных твердых тел сверхкороткими мощными лазерными импульсами в условиях многофотонных резонансов, включая:

1. Выявление и анализ различий между поглощением длинных и сверхкоротких лазерных импульсов в условиях многофотонных резонансов в прямозонных кристаллах и наноструктурах различной размерности.

2. Выявление и анализ различий между поглощением длинных и сверхкоротких лазерных импульсов на непрямых межзонных переходах с участием фононов.

3. Оценка эффективности новых двухчастичных механизмов фотогенерации неравновесных электронно-дырочных пар в прозрачных кристаллах с глубокими примесями.

Основными задачами проводимых исследований были:

Получение и анализ выражений для расчета поглощаемой из сверхкоротких световых импульсов энергии в условиях многофотонных резонансов в твердотельных структурах различной размерности.

Анализ зависимости количества поглощенной за время действия одного сверхкороткого лазерного импульса энергии от продолжительности действия импульса, а также от величин расстроек «-фотонных резонансов.

Получение и анализ выражений для поглощенной в течение фемтосекудного импульса энергии в случае непрямых межзонных переходов с участием фононов.

Расчет вероятностей двухэлектронных переходов типов «зона - примесь» либо «примесь - зона» между зонными и примесными состояниями с одновременным поглощением фотона и передачей энергии между носителями заряда за счет кулоновского взаимодействия.

Для достижения основной цели исследований и решения поставленных задач:

Проведено теоретическое исследование многофотонного поглощения фемтосекундных импульсов лазерного излучения в объемных диэлектрических либо полупроводниковых кристаллах, а также в квантовых ямах, квантовых проводах и квантовых точках. При этом рассматривались импульсы, продолжительность которых меньше времени, необходимого для внутризонной (внутриподзонной) релаксации импульса дырки или электрона в указанных материалах. В результате исследования для систем с различной размерностью получены зависимости поглощенной энергии от величины расстройки ;?-фотонного резонанса, и, кроме того, от длительности сверхкороткого импульса при фиксированной энергии в импульсе.

Развита теория поглощения фемтосекундных световых импульсов па непрямых межзонных переходах в кристаллах за счет двухквантовых процессов с участием фотона и фонона. Получены выражения для плотности энергии J, поглощенной за время действия лазерного импульса, и зависимости J от длительности лазерных импульсов, температуры и частоты света.

Предложена новая модель фотогенерации неравновесных электронно-дырочных пар в кристалле с глубокими примесями за счет перехода носителей заряда с дискретных энергетических уровней глубоких примесных центров в зону проводимости при облучении материала светом с энергией кванта Ті со, меньшей, чем энергия ионизации примесного центра Е_г Дефицит энергии 8 = E_t - hco покрывается за счет кинетической энергии свободных электронов в зоне проводимости.

Во втором порядке теории возмущений выполнен расчет вероятностей двухцентровых переходов между зонными и примесными состояниями с одновременным поглощением фотона и передачей энергии от одного электрона другому за счет кулоновского взаимодействия.

Научная новизна работы заключается в том, что впервые:

1. получены выражения для энергии, поглощенной в течение фемтосекундного лазерного импульса в условиях многофотонных резонансов в различных типах твердотельных структур с размерностями 0, 1, 2, 3;

2. продемонстрировано, что зависимости поглощенной в нульмерных системах энергии излучения лазера от времени действия лазерного импульса, а также от отстройки несущей частоты от многофотонного резонанса проявляют наиболее существенные отличия от имеющих место в случае относительно длинных импульсов; с повышением размерности различия уменьшаются;

3. для случая поглощения фемтосекундных световых импульсов на непрямых межзонных переходах в кристаллах за счет двухквантовых процессов с участием фотона и фонона получены выражения для плотности энергии J, поглощенной за время действия лазерного импульса, и зависимости ./ от длительности лазерных импульсов, температуры и частоты света;

4. предложена новая модель фотогенерации неравновесных электронно-дырочных пар в кристалле с глубокими примесями; во втором порядке теории возмущений выполнен расчет вероятностей двухцентровых переходов между зонными и примесными состояниями с одновременным поглощением фотона и передачей энергии от одного носителя заряда другому за счет кулоновского взаимодействия;

5. установлено, что механизм фотопереходов «глубокая примесь-зона» с участием свободных электронов может играть при определенных условиях превалирующую роль в кинетике процессов фотогенерации свободных носителей заряда;

6) показано, что в случае, когда концентрация примесных центров в образце достигает 10^|7-И0¹⁸ см^-3, новый двухчастичный механизм фотогенерации неравновесных электронно-дырочных пар в прозрачных кристаллах с глубокими примесями, предложенный в работе, становится эффективным и может при величинах интенсивностей в лазерном импульсе j_w ~ 100 МВт/см приводить к такому явлению, как переключение образца между пропускающим лазерное излучение и поглощающим состояниями.

Положения, выносимые на защиту

При нестационарном поглощении сверхкоротких световых импульсов в условиях многофотонных резонансов на прямых межзонных переходах зависимости поглощенной световой энергии от длительности импульса существенно отличаются от аналогичных зависимостей для относительно длинных импульсов. Эти различия усиливаются с понижением размерности материала.

При нестационарном поглощении фемтосекундных световых импульсов на непрямых межзонных переходах в кристаллах с участием фонона зависимости поглощенной энергии от продолжительности импульса оказываются различными при энергиях фотона вблизи края непрямой запрещенной зоны и в области значительно выше края полосы непрямого поглощения.

Предложенные в диссертации новые механизмы двухцептровых фотопереходов «зона—глубокая примесь» и фотопереходов «глубокая примесь-зона» с участием свободных электронов могут при концентрациях примесных центров п_1т >10¹⁷ -И0^1Н см~ играть превалирующую роль в кинетике процессов

фотогенерации свободных носителей заряда и использоваться для переключения материала между слабо- и сильно поглощающими свет состояниями.

Апробация работы и публикации

Основные результаты работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях:

VI Международная конференция «Фундаментальные проблемы оптики», СПб НИУ ИТМО, г. Санкт-Петербург 2010.

7 Международная конференция молодых ученых и специалистов «Оптика-2011», СПб НИУ ИТМО, г. Санкт-Петербург 2011.

VII Международная конференция «Фундаментальные проблемы оптики», СПб НИУ ИТМО, г. Санкт-Петербург 2012.

XLII научная и учебно-методическая конференция, СПб НИУ ИТМО, г. Санкт-Петербург 2013.

2 Всероссийский конгресс молодых ученых, СПб НИУ ИТМО, г. Санкт-Петербург 2013.

International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (1CONO) Conference on Lasers, Applications, and Technologies (LAT), 2013.

3 Всероссийский конгресс молодых ученых, СПб НИУ ИТМО, г. Санкт-Петербург 2014.

VIII Международная конференция «Фундаментальные проблемы оптики», СПб НИУ ИТМО, г. Санкт-Петербург 2014.

4 Всероссийский конгресс молодых ученых, СПб НИУ ИТМО, г. Санкт-Петербург 2015.

Основные результаты диссертации представлены в 5 статьях, опубликованных в рецензируемых научных журналах, входящих в перечень ВАК и цитируемых в библиографических и реферативных базах данных Web of Science и Scopus.

Практическая значимость результатов работы

Практическая значимость результатов работы состоит в том, что полученные в ней относительно простые приближенные аналитические выражения позволяют быстро рассчитать количество энергии, поглощаемое материалом из падающего на него сверхкороткого лазерного импульса в условиях многофотонного резонанса на прямых межзонных переходах, а также на непрямых двухквантовых фотон-фононных переходах. В полученных выражениях в явном виде содержатся зависимости количества поглощаемой в одном импульсе энергии как от параметров падающего на материал излучения, так и от параметров зонной структуры и релаксационных характеристик самого материала. Определение вида указанных зависимостей необходимо для более детального понимания механизма возникновения оптического пробоя в материалах с различными свойствами и характеристиками, так как позволяет выявить факторы, в большей или меньшей мере влияющие на возникновение оптического повреждения.

Кроме того, данная информация открывает широкие возможности изменения оптических и иных свойств материала с тем или иным типом электронной зонной структуры путем воздействия на него излучением с заданными характеристиками.

Быстрое оптическое переключение кристаллов между слабо- и сильно поглощающими свет состояниями может быть использовано для решения весьма актуальной в настоящее время задачи ограничения предельной мощности распространяющегося в материале, например, в активной среде лазера, излучения.

Полученные в диссертационной работе результаты применялись и применяются в настоящее время в Университете ИТМО при выполнении

научных проектов в рамках ведомственных аналитических программ Минобрнауки РФ, а также грантов Российского фонда фундаментальных исследований.

Достоверность научных положений, полученных в диссертации

Ясная и прозрачная физическая трактовка полученных результатов служит подтверждением достоверности представленных в диссертационной работе научных положений. В ряде соответствующих предельных случаев имеет место совпадение результатов диссертации с результатами исследований других авторов. Независимые экспертные оценки рецензентов специализированных научных журналов, в которых опубликованы статьи, а также программных комитетов конференций, на которых были выполнены доклады, содержащие результаты диссертационной работы, также подтверждают достоверность полученных в работе результатов.

Личный вклад автора

Личный вклад автора в опубликованные работы отражен как в выносимых на защиту основных положениях, так и в содержании диссертации. Совместно с соавторами проводились общая формулировка целей и задач, методов п подходов к их решению, обсуждение, а также подготовка полученных результатов к публикации. Вклад диссертанта при этом был определяющим. Общая формулировка задач исследований, а также определение методов и подходов к их решению выполнена при участии научного руководителя работы Е.Ю. Перлина. Численные и аналитические расчеты полностью выполнены диссертантом.

Структура и объем диссертации

Первые опыты по определению механизма пробоя

На практике увеличение интенсивности импульсного лазерного излучения при относительно умеренной энергии достигается путем сокращения длительности импульса. Кроме того, широко известен факт наличия зависимости пороговой мощности излучения от ширины импульса [1]. По этим причинам в физике взаимодействия диэлектриков с высокоинтенсивным излучением на протяжении длительного времени различными исследовательскими группами большое внимание уделяется задачам определения количества поглощенной материалом энергии, необходимой для возникновения пробоя [1, 2, 3, 23, 24], а также физического механизма, дающего основной вклад в оптический пробой, в зависимости от длительности импульса [1, 2, 3, 23, 25-29].

Теоретические модели разрушения в диэлектриках, индуцированного лазерными импульсами с продолжительностью меньше нескольких пикосекунд, были предложены в работах [30-32], где впервые упоминались многофотонные процессы в качестве причины возникновения пробоя в материалах.

Первые экспериментальные и теоретические работы, связанные с изучением физических явлений и эффектов, возникающих в твердых телах под воздействием интенсивного лазерного излучения, появились в 60-х годах.

Влияние сильного лазерного поля на свойства полупроводниковых материалов описано в работах [33, 34]. Теоретическое описание изменений, возникающих в зонной структуре кристаллов под воздействием лазерного излучения высокой интенсивности, дано в работе [35]. Изменения поглощающих свойств кристаллов при облучении их резонансным лазерным излучением исследовались авторами [36]. Вопросы взаимодействия резонансного лазерного излучения с веществом рассмотрены также в [37, 38]

В этот же период выполняются первые работы по исследованию пробоя в полупроводниках и диэлектриках. Пробой в переменном электрическом поле рассматривался, например, в работе [39].

К числу первых теоретических и экспериментальных исследований индуцированного лазерным излучением пробоя в различных материалах можно отнести [39-54]. В более поздней работе [55] изучалось влияние количества продольных и поперечных мод в падающем на материал лазерном излучении на статистический характер оптического пробоя. Авторам удалось установить, что статистический характер пробоя в объеме материала и на поверхности определяется разными факторами. Статистика поверхностного пробоя, согласно результатам измерений, определяется, главным образом, поверхностными дефектами, тогда как воспроизводимость порога в объеме материала зависит от флуктуаций пространственно-временной структуры падающего на материал излучения.

На основе полученных различными исследовательскими группами данных была построена общепринятая на данный момент теоретическая модель пробоя, согласно которой разрушение материала происходит вследствие генерации критического количества электронов в зоне проводимости под действием мощного света. Результаты большинства исследований оптического пробоя свидетельствуют о том, что основными механизмами генерации критического количества свободных электронов являются лавинная ионизация и ионизация за счет многофотонных межзонных переходов. В предельном случае, когда используется излучение предпробойной интенсивности и низкой частоты, существенную роль в инициировании оптического пробоя начинают играть процессы туннелирования в поле электромагнитной волны. Достижение необходимых плотностей мощности возможно только путем применения импульсов шириной не более нескольких десятков фемтосекунд [23].

Отдельные серии работ были посвящены теоретическому и экспериментальному изучению вышеуказанных процессов. В частности, процессы лавинной ионизации рассматривались различными группами исследователей [5, 56, 57].

Большое внимание уделялось проблеме генерации критического количества электронно-дырочных пар в широкозонных материалах за счет процессов фотоионизации с энергией фотона, много меньшей ширины запрещенной зоны [47, 58].

Первые модели фотоионизации, построенные по результатам расчетов, выполненных на основе стандартной теории возмущений, [44, 47, 48, 58-61] на практике оказались непригодны для расчета вероятностей многофотонной ионизации в пятом и более порядках возмущения по полю.

Причина состоит в том, что применение стандартной теории возмущений в расчетах вероятности многофотонных переходов сопряжено с необходимостью учета промежуточных виртуальных состояний, количество которых резко возрастает с увеличением числа участвующих в резонансе фотонов. Поэтому полученные с применением стандартной теории возмущений выражения были слишком громоздкими и сложными. Данное обстоятельство накладывало серьезные ограничения на диапазон значений параметров используемых лазерных систем, в пределах которого данные модели были применимы. Для небольшого числа материалов с особым строением зонной структуры возможно получение выражений для вероятности перехода с поглощением произвольного числа фотонов [62], однако, эти случаи представляют собой скорее исключения из правила.

Новый подход к решению проблемы теоретического описания фотоионизации, обладающий несколькими важными преимуществами перед предшествовавшими моделями, был предложен Келдышем [41]. Особенность данного метода заключается в том, что взаимодействие электронной системы со светом в данном случае учитывается в волновых функциях начального и конечного состояний, вероятность же многофотонного перехода рассчитывается в первом порядке по межзонной компоненте взаимодействия. В данной работе удалось обойти проблемы расчетов на основе теории возмущений и получить формулы, описывающие скорости ионизации для произвольного числа поглощенных фотонов. В целях учета внутризонного движения носителей заряда в переменном электрическом поле при расчетах вероятности межзонного перехода в работе [41] использовались зависящие от времени волновые функции частицы в изолированной зоне - функции хаустоновского типа [63]. Расчет выполнялся в самом низком порядке по межзонному возмущению.

Такой подход позволяет рассчитать скорость фотоионизации для значительно более широкого диапазона значений параметров используемой лазерной установки, включая противоположные предельные случаи, по сравнению с подходами на основе теории возмущений [44, 47, 48, 58-61]. Кроме того, было показано, что в случае предельно высоких интенсивностей лазерного излучения доминирующим механизмом генерации свободных электронов становится туннелирование. Было также продемонстрировано, что туннелирование является одним из частных случаев фотоионизации, соответствующим предельному случаю больших интенсивностей и низких частот излучения. Другим предельным случаем, соответствующим относительно малой интенсивности и высокой частоте излучения, является многофотонная ионизация.

Оптическое поглощение в условиях многофотонного межзонного резонанса в системах с дискретным спектром

В условиях и-фотонного резонанса в сумме по р имеется п слагаемых, при этом каждое слагаемое может содержать большое количество членов, каждый из которых в свою очередь соответствует одному из каналов процесса п-го порядка. В случае воздействия на среду квазистационарного электромагнитного поля вклады всех п слагаемых в сумме по р в (2.11) оказываются одинаковы. Если на прозрачный образец падают фемтосекундные лазерные импульсы, то вклады членов с различными рв правой части формулы (2.11) различаются, и каждый такой вклад исследуется отдельно. В случае межзонного поглощения в кристаллах при вычислении нелинейной поляризации среды необходимо провести в правой части (2.11) суммирование по электронным состояниям зоны Бриллюэна, характеризующимися различными значениями волнового вектора к.

В целях устранения излишней сложности в описании многофотонных переходов в данном разделе применяется двухуровневая (двухзонная) модель межзонных переходов, включающая уровни 0) и l), между которыми разрешены переходы с нечетным количеством фотонов, и запрещены переходы с четным числом фотонов. Используемый математический аппарат подходит также и для рассмотрения моделей с большим количеством уровней. Принято считать при этом, что, например, в трехуровневой (трехзонной) модели (Рисунок 2.1, Рисунок 2.2) разрешенными являются только переходы между уровнями 0 и 1, 1 и 2. Если разрешены переходы с участием четного числа фотонов п, применимой оказывается только модель с тремя уровнями (зонами) и более. В рамках такой модели разрешены переходы 0- 2 и 2- 1, а многофотонный резонанс будет иметь место на переходе 0 -» 1: El-E0 = nhco. объемного кристалла (справа) Во второй части данной главы будет рассмотрено также поглощение в модели зонной структуры одно- или двумерной системы или объемного кристалла (Рисунок 2.2), при этом зоны (подзоны размерного квантования) будут рассматриваться как совокупность невзаимодействующих трехуровневых систем. К примеру, в квантовых ямах первую подзону размерного квантования в яме для дырок можно рассматривать как состояние]0), первую подзону размерного квантования в яме для электронов - как состояние 2), а вторую подзону размерного квантования в яме для электронов - как состояние 11). При выполнении расчетов рассматриваются импульсы гауссовой формы:

Здесь о это квадрат продолжительности импульса. Оператор эволюции электронной подсистемы можно представить как разложение в ряд:

Формула для матричного элемента данного оператора может быть записана в следующем явном виде: где – феноменологический параметр затухания, обратно пропорциональный времени релаксации электронов и дырок. Для расчета поглощенной из сверхкороткого лазерного импульса энергии /п) необходимо выполнить интегрирование формулы для поглощенной мощности по времени в пределах, соответствующих началу и концу действия поля импульса. С учетом того, что в рассматриваемом случае лазерный импульс имеет форму кривой Гаусса (2.12), пределы интегрирования могут составлять диапазон от -оо до +оо.

Интегрирование выражений (2.14-2.16) по времени представляет собой технически довольно сложную задачу. Для интегралов, соответствующих переходам в виртуальные нерезонансные состояния, удается получить относительно несложные приближенные формулы. Если же соответствующее резонансному переходу интегрирование по времени является не последним, формулу для поглощенной энергии удается получить только путем комбинирования численных и аналитических аппроксимаций. В результате выполнения расчетов были получены приближенные выражения для поглощенной в единице объема Q энергии Jn = J{n)/Q.:

Вычисление интегралов по времени

Большое внимание при проведении исследований в области физики конденсированного состояния уделяется происходящим при участии фононов процессам взаимодействия среды с падающим на нее лазерным излучением. К таким процессам можно отнести межзонные фотопереходы и перераспределение энергии в примесных системах, непрямые межзонные переходы под воздействием света в материалах с соответствующей зонной структурой [135], а также прямые переходы электронов в область «урбаховского хвоста» края фундаментального поглощения [136].

В данной главе приведены результаты исследования поглощения фемтосекундного излучения с участием фононов на непрямых межзонных оптических переходах. Как и в предыдущей части работы, здесь рассмотрены процессы взаимодействия материала с падающим на него импульсным излучением фемтосекундной длительности, для корректного описания которых оказываются неактуальными формулы, применяемые для расчета нелинейного поглощения квазистационарного излучения. Несмотря на то, что в данной главе изучаются двухквантовые процессы с участием только одного фотона и одной поглощаемой либо испускаемой квазичастицы – фонона, задача математического описания и расчета таких процессов оказывается на практике заметно сложнее вопросов, решению которых была посвящена глава 2 диссертации. Это усложнение обусловлено, главным образом, двумя обстоятельствами. Во-первых, колебания кристаллической решетки не являются одночастотными и характеризуются законом дисперсии для той или иной колебательной моды. Во-вторых, в отличие от поля в лазерном импульсе, эти колебания являются квазистационарными. Данные отличия усложняют задачу принципиальным образом: возникает необходимость выполнения дополнительных интегрирований по волновым векторам фононов и электронов, а кроме этого, ухудшается сходимость получающихся при проведении расчетов временных интегралов от быстро осциллирующих функций.

В данной главе используется трехзонная модель с валентной зоной у, максимум которой расположен в центре зоны Бриллюэна (зБ), зоной проводимости с с минимумом на границе зБ, а, кроме того, с зоной виртуальных состояний q, минимум которой находится в центре зБ. При этом минимуму зоны с соответствует меньшая энергия, чем минимуму зоны q. Разрешенными предполагаются переход под действием света между зоной v и зоной виртуальных состояний q, а также переход электрона между зонами q и с в результате его взаимодействия с фононом (Рисунок 3.1).

Пусть свет с частотой со распространяется между передней (z = 0) и задней (z = L) граничными плоскостями пластины с толщиной L, не превышающей нескольких микрометров и значительно меньшей, чем характерная для непрямых межзонных переходов величина обратного коэффициента поглощения а. Тогда для расчета поглощенной из импульса энергии может быть использовано следующее соотношение [126, 127, 131, 132]: со Jm=-a)L JQ dt, (3.1) —GO Й1} = Imj -dvcF0(t)Qxv[i(a)VCi + o))t]s (t)s +(t) L (3.2) где F0 t представляет собой зависящую от времени амплитуду электрического поля лазерного излучения, а d - матричные элементы х компоненты дипольного момента. Входящие в правую часть (3.2) матричные элементы оператора эволюции системы могут быть записаны следующим образом:

В выражении (3.3) Я - матричный элемент оператора взаимодействия электронной подсистемы с фононами, H\v - матричный элемент оператора электрон-фотонного взаимодействия, у феноменологический параметр затухания, (обратное время релаксации импульса электронов или дырок), со - центральная частота падающего на материал излучения, v - частота колебаний кристаллической решетки, характеризуемая волновым вектором q. Нижние знаки перед частотой v в подынтегральных экспонентах в правой части (3.3) соответствуют поглощению, а верхние - испусканию фонона.

В выражении для гамильтониана электронной системы (2.5) теперь в качестве возмущения Й\ сумма &t=& + fip (3.4) в которой левое слагаемое в правой части отвечает взаимодействию электронов с фотонами, а правое - с колебаниями решетки. Взаимодействие с фотонами снова учитывается в дипольном приближении, однако, в измененной форме: #= Ар, (3.5) тс где А(г) - вектор-потенциал электромагнитной волны А(г,) = ДХОе "0 (3.6) Здесь ек - единичный вектор поляризации световой волны. Волновой вектор к фотона мал по сравнению с волновыми векторами участвующих в процессе электронов, поэтому в целях упрощения расчетов в дальнейшем можно считать, что к = 0.

Для правого слагаемого в правой части (3.4), описывающего взаимодействия электронов с фононами, в зависимости от типа рассматриваемых фононов могут быть использованы различные выражения.

Так для случая участия в процессе длинноволновых продольных акустических фононов будем пользоваться приближением деформационного потенциала где - константа деформационного потенциала, М, N - масса элементарной ячейки кристалла и число ячеек, q и cs - волновой вектор фонона и скорость звука, Ъ Ъ+_ч - операторы уничтожения и рождения фононов. Взаимодействие с длинноволновыми продольными оптическими фононами можно учитывать в рамках гамильтониана Фрёлиха Йр = JMv l bq -b+q e , (3.8) q I Ч I где v - частота фонона в пренебрежении дисперсией, Q. - объем кристалла. Взаимодействия (3.7) и (3.8) переводят систему из состояния k,«q) в состояние k + q,«q-l\ при поглощении фонона, или в состояние k-q,«q + Г при испускании фонона, где nq - число заполнения фононов с волновым вектором q.

Фотопереходы «примесь-зона» с участием свободных электронов

Как уже указывалось ранее, задача ограничения мощности проходящего через кристаллическое вещество лазерного излучения в настоящее время имеет большое прикладное значение.

В работах Е.Ю. Перлина, А.В. Иванова и А.А. Попова [137, 138] был предложен эффективный и быстродействующий механизм ограничения интенсивности лазерного света в кристаллах за счет процессов типа фотонной лавины, включающих межзонные оптические переходы и переходы с одновременным поглощением фотона и передачей энергии между электронами. Однако практически сразу стало ясно, что для реализации такого механизма пригодны только материалы со специфической зонной структурой, которые в природе встречаются довольно редко.

Данное обстоятельство порождает актуальность вопроса о возможности искусственного конструирования пригодной для реализации данного механизма зонной структуры в более распространенных материалах. Создание структуры с требуемыми характеристиками возможно путем легирования таких материалов глубокими примесями. Исследование, результаты которого представлены в главе 4 диссертации, является первым шагом к реализации такого подхода.

В данной главе диссертации предложен механизм, позволяющий осуществлять управление потоком излучения в кристаллах, легированных глубокими примесями, и аналогичный механизму, рассмотренному в указанных выше работах [137, 138].

Существенную роль в данном механизме может сыграть процесс каскадных двухфотонных переходов через примесь. Вероятности переходов такого типа были получены в работах Р.С. Левицкого, Е.Ю. Перлина и А.А. Попова [139, 140]. В главе 4 были получены выражения для вероятностей двух типов переходов с одновременным поглощением фотона и передачей энергии между взаимодействующими электронами. Эти процессы при определенных условиях могут привести к резкому росту поглощения излучения в материалах.

Механизм переходов. При выполнении расчетов в данной части главы в качестве исследуемого образца, облучаемого интенсивным лазерным светом с частотой а, рассматривается полупроводник с большой шириной запрещенной зоны Eg либо диэлектрик. Предполагается наличие в материале некоторого количества глубоких примесных центров. Еще одной важной особенностью рассматриваемой модели является определенное положение примесных уровней в облучаемом материале.

В частности, энергетические зазоры между дном зоны проводимости и ближайшим к ней примесным уровнем, а также между потолком валентной зоны и ближайшим к ней примесным уровнем по величине не должны быть меньше энергии одного падающего на среду фотона ha) и не должны превышать энергию двух фотонов Iha (Рисунок 4.1).

Фотогенерация неравновесных свободных носителей заряда за счет двухцентровых переходов в кристаллических материалах, легированных глубокими примесями, происходит по следующей схеме. Допустим, что в начальном состоянии системы все электроны находятся в валентной зоне. Тогда в результате каскада из двухфотонных переходов «валентная зона -примесный центр», а также «примесный центр - зона проводимости» некоторое число электронов переходит в зону проводимости с. Образовавшиеся свободные носители заряда могут участвовать в различных процессах. К примеру, возможен захват электронов из зоны проводимости на примеси, например, за счет безызлучательных процессов. Кроме того, возможен переход свободного электрона на один из примесных центров, например, A, с передачей избыточной энергии валентному электрону, который, в таком случае, может переходить из валентной зоны на примесный центр B, поглощая одновременно фотон ha, то есть процесс типа c + hco v,A,B.

В первом случае, появившиеся на примесных уровнях (A и B) электроны могут посредством двухфотонных переходов «примесь - зона проводимости» попасть в зону проводимости и в дальнейшем неоднократно участвовать в процессах c + hco v,A,B (описание этих процессов будет дано ниже в подразделе 4.1.3). Результатом многократного повторения данной последовательности переходов может стать лавинообразный рост числа неравновесных электронно-дырочных пар.

Второй механизм генерации свободных носителей заряда включает два этапа. На первом происходит непрямой внутризонный переход электрона с увеличением кинетической энергии частицы в зоне проводимости за счет поглощения фотона. На втором этапе образовавшийся избыток энергии передается для покрытия энергетического дефицита электрону, находящемуся на примесном центре. Этот электрон может, одновременно поглощая фотон, перейти в зону с и впоследствии также участвовать в описанных выше процессах. Количество свободных электронов, таким образом, увеличивается.

Третий механизм увеличения концентрации неравновесных свободных носителей заряда предполагает поглощение электроном в зоне проводимости не одного, а двух фотонов за счет каскада двух однофотонных непрямых внутризонных переходов или в результате двухфотонного внутризонного непрямого перехода. В таком случае, полученной электроном кинетической энергии становится достаточно для перевода другого электрона с примесного центра в зону проводимости без поглощения фотона.