Введение к работе
Актуальность работы
Спектроскопические исследования диэлектрических кристаллов, активированных редкоземельными элементами, представляют большой интерес уже на протяжении более 60 лет. Это прежде всего связано с тем, что такие кристаллы являются превосходными люминофорами, которые находят многочисленные применения [1], и активными средами для множества используемых твердотельных лазеров [2]. Среди них можно отметить ставшие уже классическими лазеры на кристаллах Nd3+:YAG, а также лазеры на кристаллах Nd3+:YV04, излучающие на длине волны 1064 нм и используемые в мощных и компактных лазерных системах. Кристаллы, активированные эрбием (Ег), нашли широчайшее применение в волоконных усилителях и микролазерах, используемых в телеметрии и телекоммуникации. Кристаллы, активированные церием (Се), являются превосходными сцинтилляционными детекторами рентгеновского и гамма-излучения [3, 4].
Указанные применения используют люминесцентные свойства отдельных, изолированных друг от друга, редкоземельных ионов. Однако даже при концентрациях порядка 1 % относительно замещаемого элемента, эти ионы не являются строго изолированными и взаимодействуют друг с другом за счет различных типов взаимодействий как напрямую, так и через ионы кристаллической решетки, что было обнаружено уже в самых ранних работах по оптической спектроскопии [5] и электронному парамагнитному резонансу (ЭПР) [6]. Наличие этих взаимодействий открывает множество фундаментально новых и практически важных эффектов и проявляется в тепловых, магнитных и оптических свойствах этих кристаллов. На макроскопическом масштабе они приводят к аномалиям в удельной теплоемкости при низких температурах (аномалия Шоттки), модификации магнитной восприимчивости при высоких температурах и возникновению магнитного порядка при температурах ниже определенной критической для данного кристалла [7, 8]. На микроскопическом масштабе они ответственны за уширение и расщепление энергетических уровней ионов [9, 10] и обмен энергией между ионами (процессы спин-спиновой и кросс-релаксации, спектральной диффузии, эффекты ап-конверсии) [11-13].
Для классических лазеров, например, наличие взаимодействий между активными ионами приводит к такому нежелательному эффекту как концентрационное тушение люминесценции [14]. С другой стороны, процесс кросс-релаксации делает возможным создание эффективных лазеров с длиной волны генерации 2 мкм и накачкой на длине волны 790 нм на кристаллах, активированных ионами тулия [2]. Благодаря существованию процессов ап-конверсии за счет переноса энергии между активными ионами, были созданы новые лазеры, позволяющие получать генерацию в высокочастотной области при использовании существенно более низкочастотной накачки [15], а также детекторы и преобразователи инфракрасного излучения в излучение видимого диапазона длин волн [16]. Ведутся активные исследования по редкоземельным люминофорам, проявляющим эффект
квантового расщепления (quantum cutting), который обусловлен взаимодействием между ионами и позволяет получить из одного высокочастотного фотона накачки несколько низкочастотных фотонов, т.е. квантовый выход такого люминофора больше 1 [17]. Исследования таких люминофоров связаны с большими надеждами на улучшение эффективности солнечных батарей, за счет расщепления высокочастотных солнечных фотонов на низкочастотные [18]. Эффект оптической биста-бильности в кристаллах, активированных редкоземельными элементами [19], который также обусловлен существованием взаимодействия между ионами, является очень перспективным с точки зрения создания оптических цифровых компьютеров и устройств цифровой оптической памяти [20].
Несмотря на столь долгую историю исследования свойств кристаллов, активированных редкоземельными элементами, они остаются актуальными до сих пор, что связано с постоянным открытием новых применений.
Так, данные кристаллы рассматриваются как очень перспективные кандидаты для реализации на их основе устройств для квантовых вычислений и коммуникаций. Квантовая теория информации — новая, бурно развивающаяся область науки, в которой обработка, хранение и передача информации осуществляется квантовыми системами [21]. Посылки для ее возникновения и развития связаны с существующими принципиальными физическими ограничениями в технологиях классических вычислительных (ограничение физических размеров элементов электронных микросхем атомарной структурой вещества, принцип Ландауэра) и коммуникационных систем (возможность прослушивания классических секретных каналов связи, взлом схем шифрования). Помимо преодоления этих ограничений, обработка информации с помощью квантовых систем может приводить к существенному ускорению вычислений за счет чисто квантовых эффектов и позволяет осуществить вычисления, невозможные ни на каких классических компьютерах за разумное время и при разумных ресурсах, а передача информации с помощью квантовых криптосистем делает прослушивание совершенно невозможным. Пример задачи, которая может быть эффективно решена на квантовом компьютере, и которая обеспечила наибольшую мотивацию для его разработки это квантовый алгоритм Шора для разложения больших чисел на простые сомножители [22]. Это один из нескольких квантовых алгоритмов, которые позволяют сравнительно небольшим квантовым компьютерам превзойти самые мощные классические суперкомпьютеры в решении некоторых специфических проблем, важных для шифрования информации. Другое приложение квантовых компьютеров может иметь даже еще большее технологическое значение: в 1980-х годах Ричард Фейнман предложил использовать квантовые компьютеры для моделирования квантовых систем [23]. Оценки показывают, что квантовый компьютер, превосходящий современные классические компьютеры, должен состоять как минимум из 102-103 кубитов. В настоящее время ведутся активные поиски квантовых систем, которые могут выполнять роль кубитов [24, 25]. В качестве таких систем рассматриваются: фотоны, ядра атомов в молекулярных системах, атомы и ионы в оптических ловушках или кристаллах, квантовые точки в полупровод-
никах, сверхпроводящие цепи, анионы в топологических изоляторах и пр. Все эти системы обладают определенными преимуществами и недостатками.
Использование ансамблей редкоземельных ионов в кристаллах в качестве ку-битов было предложено в работах [26, 27] и продолжает активно исследоваться [28, 29]. Данные системы показывают превосходные когерентные свойства и в принципе удовлетворяют всем критериям необходимым для реализации на их основе устройств квантовых вычислений. Помимо этого, на основе таких кристаллов разрабатываются наиболее перспективные устройства хранения оптической квантовой информации [30-33]. Это является очень важным, т.к. именно фотоны являются переносчиками квантовой информации на больших расстояниях [34].
Цели и задачи диссертационной работы
Экспериментальное исследование спектральных свойств кристаллов, активированных редкоземельными элементами, и возможности реализации на их основе элементов устройств для квантовых вычислений и коммуникаций.
В частности:
1. Экспериментальное и теоретическое исследование природы возникновения
сателлитных линий, соответствующих оптическим переходам в комплексах ионов Nd3+ в кристалле LaF3 и их внутренней структуры, скрытой неоднородным уширением, а также эффекта электромагнитно индуцированной прозрачности и механизмов ап-конверсии в данных комплексах.
-
Исследование спектроскопических характеристик оптических и сверхтонких переходов ионов Рг3+ в кристалле LaF3. Экспериментальная демонстрация возможности создания кубитов на основе спектрально выделенных ансамблей ионов Рг3+ в кристалле LaF3, а также проведения основных одно- и двухкубитовых операций.
-
Демонстрация эффективного режима электромагнитно индуцированной прозрачности в ансамбле спектрально выделенных ионов Рг3+ в кристалле LaF3.
-
Экспериментальная реализация оптической памяти на основе атомной частотной гребенки в кристалле Pr3+:LaF3. Исследование возможности контролируемого управления периодом атомной частотной гребенки (временем хранения) с помощью внешнего электрического поля.
Таким образом, диссертационная работа посвящена наиболее актуальным вопросам как экспериментального и теоретического исследования комплексов и ансамблей ионов редкоземельных элементов в кристаллах, так и применения данных кристаллов для квантовых вычислений и коммуникаций.
Научная новизна:
1. Впервые методом двойного оптического резонанса исследована внутренняя
структура оптических переходов (сателлитных линий) комплексов ионов Nd3+ в кристалле LaF3, скрытая неоднородным уширением. На основе анализа этих данных, а также данных, полученных методами традиционной оптической спектроскопии, проанализированы механизмы, объясняющие природу возникновения сателлитных линий и их внутренней структуры. Проведено экспериментальное исследование механизмов ап-конверсии в комплексах
Nd3+ в кристалле LaF3 в режиме непрерывной накачки лазерным излучением и при гелиевых температурах. Впервые экспериментально реализован эффект электромагнитно индуцированной прозрачности в комплексах ионов Nd3+ в кристалле LaF3.
-
Впервые экспериментально осуществлена спектральная селекция ансамблей ионов Рг3+ в кристалле LaF3 и продемонстрирована возможность реализации кубитов на основе таких ансамблей, а также проведения основных одно-кубитовых (манипуляция населенностью сверхтонких подуровней) и двухку-битовых (контролируемый сдвиг/уширение линий поглощения спектрально выделенного ансамбля ионов при возбуждении других ионов) операций над ними. Экспериментально реализована прецизионная штарковская спектроскопии спектрально выделенных ансамблей ионов Рг3+ в кристалле LaF3.
-
Впервые экспериментально получен эффективный режим электромагнитно индуцированной прозрачности (просветление до 50%) в ансамбле спектрально выделенных ионов Рг3+ в кристалле LaF3. Впервые экспериментально реализована оптическая память на основе атомной частотной гребенки в кристалле Pr3+:LaF3. Предложен и экспериментально продемонстрирован новый метод контролируемого управления периодом атомной частотной гребенки, и, следовательно, временем хранения с помощью внешнего электрического поля.
Научная и практическая значимость
Экспериментальные и теоретические исследования оптических переходов комплексов ионов Nd3+ в кристалле LaF3, проведенные в диссертационной работе как методами традиционной оптической спектроскопии, так и методами лазерной спектроскопии сверхвысокого разрешения показывают исключительно важную роль именно систематического изучения таких комплексов различными спектроскопическими методами для более глубоко понимания взаимодействий между редкоземельными ионами в кристаллах. Экспериментальное наблюдение эффекта электромагнитно индуцированной прозрачности и ап-конверсии позволяет говорить о принципиальной возможности наблюдения эффекта подавления поглощения из возбужденных состояний за счет когерентного пленения населенностей. С данным явлением связывают большие надежды в области создания перестраиваемых лазеров в ультрафиолетовом диапазоне спектра [35].
Экспериментальное осуществление спектральной селекции ансамблей ионов Рг3+ в кристалле LaF3, а также демонстрация возможности реализации кубитов на основе таких ансамблей, и проведения одно- и двухкубитовых операций над ними, представленные в диссертационной работе, являются важным шагом на пути к созданию элементов устройств для квантовых вычислений на основе кристаллов, активированных редкоземельными элементами.
Экспериментальная реализация эффективного режима электромагнитно индуцированной прозрачности в ансамбле спектрально выделенных ионов с величинами просветления вплоть до 50%, которые в эксперименте ограничены лишь спектральной мощностью используемого излучения, а также экспериментальная
реализация оптической памяти на основе атомной частотной гребенки позволяют говорить о возможности практической реализации различных протоколов квантовой памяти в кристалле Pr3+:LaF3.
Предложенный и экспериментально продемонстрированный на примере кристалла Pr3+:LaF3 оригинальный метод контролируемого управления периодом атомной частотной гребенки, может быть применен в кристаллах, активированных Ег для реализации широкополосной многомодовой квантовой оптической памяти на основе АЧГ с контролируемым временем хранения.
На защиту выносятся следующие положения:
1. При концентрациях ионов Nd3+ порядка 0.1 ат.% в кристалле LaF3 сателлит-
ные линии, проявляющиеся в оптических спектрах поглощения и возбужде
ния флуоресценции вблизи (на масштабах порядка нескольких см-1) линий
изолированного иона принадлежат парным комплексам ионов Nd3+-Nd3+
с различными межионными расстояниями и соответствуют переходам из
расщепленного, за счет обменного/суперобменного взаимодействия между
ионами, основного состояния в возбужденное. Внутренняя структура са-
теллитных линий, скрытая неоднородным уширением, обусловлена даль
нейшим снятием вырождения уровней пары ионов за счет различных ти
пов взаимодействий между ними, в основном динамического электрическо
го мультиполь-мультипольного, обменного/суперобменного и магнитного ди-
поль-дипольного. Основным механизмом ап-конверсии в парных комплек
сах ионов Nd3+-Nd3+ в кристалле LaF3 при непрерывной накачке лазерным
излучением на переходе [4I9/2, 4I9/2H[(4G5/2, %/2)Х%/2, 4G5/2)] и гелиевых температурах является процесс ступенчатого возбуждения пар по схеме
[ І9/2> І9/2І—*[( ^5/2, І9/2)>( І9/2, G5/2)] —+ [( F3/2, I9/2), ( h/2, F3/2)] —>
[(4Di/2, 4І9/2),(4І9/2, 4Di/2)]- При интенсивностях управляющего поля порядка нескольких кВт/см2 в парных комплексах Nd3+-Nd3+ на переходе [4Ig/2, 4І9/2]^[(4Є5/2, 4І9/2),(4І9/2, ^5/2)] экспериментально наблюдается эффект электромагнитно индуцированной прозрачности.
-
При помощи методики выжигания долгоживущих спектральных провалов в кристалле Pr3+:LaF3 может быть осуществлена спектральная селекция ансамблей ионов Рг3+ с неоднородными ширинами оптических переходов существенно меньшими сверхтонкого расщепления основного и возбужденного состояний. Проведенные эксперименты по управлению населенностя-ми сверхтонких подуровней таких ансамблей, а также по контролируемому сдвигу их линий поглощения при возбуждении ионов в других спектральных диапазонах позволяют говорить о возможности реализации кубитов на их основе.
-
При использовании ансамблей спектрально выделенных ионов Рг3+ в кристалле LaF3 эффект электромагнитно индуцированной прозрачности позволяет получить просветление среды вплоть до 50%. Дальнейший рост величины просветления ограничивается лишь спектральной мощностью имеющегося лазерного излучения.
4. В кристалле Pr3+:LaF3 на переходе ^4(1)^^2(1) возможна реализация оптической памяти на основе атомной частотной гребенки с временами хранения порядка 1 мкс. Возможно контролируемое управление периодом атомной частотной гребенки, и, следовательно, временем хранения при помощью внешнего электрического ПОЛЯ.
Степень достоверности и апробация работы
Обоснованность и достоверность полученных результатов определяется использованием проверенных и широко известных экспериментальных методик. Полученные экспериментальные данные подтверждены теоретическими расчетами и оценками и согласуются с результатами аналогичных работ других авторов.
Основные результаты диссертационной работы опубликованы в ведущих отечественных и зарубежных реферируемых научных журналах: «Письма в ЖЭТФ», «Оптический журнал», «Оптика и спектроскопия», «Journal of luminescence». Также результаты неоднократно докладывались на всероссийских и международных научных конференциях таких как: X Международные «Чтения по квантовой оптике» (2007 год), International conference «Frontiers of Nonlinear Physics 2007», International Symposium «Topical problems of nonlinear wave physics 2008», V Международная конференция «Фундаментальные проблемы оптики — 2008», VI Международная конференция молодых ученых и специалистов «Оптика — 2009», International conference «Laser physics 2009», International conference «Frontiers of Nonlinear Physics 2010», «20th International Laser Physics Workshop (LPHYS'll)», «21th International Laser Physics Workshop (LPHYS'12)», International conference «Laser physics 2012», VII Международная конференция «Фундаментальные проблемы оптики» «ФПО-2012» и другие. За результаты полученные в диссертации автор дважды становился лауреатом Диплома І-ой степени на конкурсе работ молодых ученых ИПФ РАН (2010 и 2012 год).
Публикации
По материалам диссертации было опубликовано 19 работ, из которых 6 — статьи в реферируемых журналах [А1, А2, A3, А4, А5, А6], 6 — труды [А7, А8, А9, А10, АН, А12] и 7 — тезисы [А13, А14, А15, А16, А17, А18, А19] международных и всероссийских научных конференций.
Личный вклад автора
Все результаты, представленные в диссертационной работе, получены автором лично либо при его непосредственном участии. Постановка задач, интерпретация полученных результатов и формулировка выводов исследования осуществлялись совместно с научным руководителем и другими соавторами публикаций.
Структура и объем диссертации
