Изучение взаимодействия возбужденных атомов с поверхностью прозрачных диэлектрических материалов Петров Павел Александрович

Содержание к диссертации

Введение

Глава I. Литературный обзор 11

Глава II. Методы и средства исследования взаимодействия атомов щелочных металлов с поверхностью прозрачных диэлектрических материалов 19

2.1. Введение 19

2.2. Наноразмерные ячейки. Особенности, типы 23

2.3. Времяпролётные методы исследования процессов фотодесорбции и сверхупругого рассеяния возбуждённых атомов на поверхности твёрдых тел 25

2.4. Выводы 30

Глава III. Возбуждение голубого свечения паров рубидия в сверхтонких спектроскопических ячейках при двухфотонном возбуждении 31

3.1. Введение 31

3.2. Зависимость интенсивности голубого свечения от толщины ячейки и давления паров 35

3.3. Спектры возбуждения флуоресценции с уровня 6P3/2 Rb через двухступенчатое возбуждение уровня 5D5/2 38

3.4. Механизм возбуждения голубого свечения в сверхтонких кюветах и его связь с фотоиндуцированными процессами на ограничивающих пары поверхностях 45

3.5. Расщепление сверхтонкой структуры резонансных линий Rb и Cs в магнитном поле 47

3.6. Выводы 52

Глава IV. Фотодесорбция атомов рубидия с поверхности сапфира и стекла 53

4.1. Введение 53

4.2. Конкуренция линейных и нелинейных фотоиндуцированных процессов при десорбции атомов с поверхности твёрдых тел 57

4.3. Распределение фотодесорбированных атомов по скоростям отлёта 62

4.4. Выводы 70

Заключение 72

Приложение. Определение толщины сверхтонкой ячейки 75

Словарь терминов 79

Список литературы диссертационного исследования 80

• Времяпролётные методы исследования процессов фотодесорбции и сверхупругого рассеяния возбуждённых атомов на поверхности твёрдых тел
• Спектры возбуждения флуоресценции с уровня 6P3/2 Rb через двухступенчатое возбуждение уровня 5D5/2
• Расщепление сверхтонкой структуры резонансных линий Rb и Cs в магнитном поле
• Распределение фотодесорбированных атомов по скоростям отлёта

Введение к работе

Актуальность темы

Взаимодействие атомов с поверхностью представляет большой практический интерес и широко исследуется в интересах таких приложений как катализ химических реакций, молекулярно-лучевая эпитаксия, адсорбция и десорбция газов, диффузия атомов и молекул по поверхности твердых тел. В то же время понимание природы взаимодействия атомных частиц с поверхностью твердого тела остается весьма ограниченным. Особую сложность представляет изучение процессов, происходящих при столкновениях с поверхностью атомов в возбужденных электронных состояниях.

В последние годы отсутствие адекватной теории взаимодействия атомов с поверхностью твердого тела негативно сказывается на развитии работ по атомным чипам, в которых слишком близкая локализация атомов у поверхности приводит к потерям частиц из микроловушек. Подобные проблемы возникают и при использовании световых зеркал для манипуляций с охлажденными атомами и при использовании светового давления для создания поверхностных наноструктур. Недавним достижением исследований по данной тематике стало использование фотодесорбции для повышения наполнения магнитооптических ловушек [1].

В диссертационной работе исследование взаимодействия возбужденных атомов с поверхностью прозрачных диэлектриков выполнено на примере модельной системы, состоящей из атомов рубидия, заключенных в вакуумную сверхтонкую оптическую ячейку (СТЯ) с сапфировыми окнами, а так же с использованием времяпролётной методики в вакуумной сантиметровой оптической ячейке с сапфировым окном. Возбуждение атомов рубидия в СТЯ происходило под действием излучения непрерывных полупроводниковых лазеров, настроенных на соответствующие резонансные атомные переходы. Благодаря малой толщине кюветы столкновения атомов с поверхностью сапфировых окон кюветы происходят чаще, чем столкновения атомов между собой, что позволяет извлечь информацию о взаимодействии атомов с поверхностью твердого тела из измерений спектров свечения паров и формы спектральных линий в спектрах возбуждения флуоресценции. Исследования по времяпролётной методике позволили определить глубину адсорбционного потенциала пары рубидий-сапфир, а так же исследовать влияние длины волны десорбирующего излучения на кинетическую энергию отлёта десорбированных атомов. В результате выполнения диссертационной работы получены новые

знания о процессах, протекающих при столкновении возбужденных атомов с поверхностью твердого тела.

Цели и задачи, диссертационной работы:

Основными целями диссертационной работы были:

Исследование влияния поверхности кристаллического сапфира на процессы тушения возбужденных состояний атомов рубидия.

Исследование перехода к режиму Пашена-Бака в эффекте Зеемана на линиях сверхтонкой структуры атома рубидия.

Исследование фотодесорбции атомов рубидия с поверхности сапфира при различных интенсивностях и длинах волн десорбирующего излучения.

Определение адсорбционного потенциала пары рубидий-сапфир

Для достижения этих целей были решены следующие задачи:

Создана экспериментальная установка для двухцветного возбуждения состояния 5D₅/2 рубидия в вакуумной СТЯ и получения спектров возбуждения флуоресценции с уровня 6Р₃/2 при резонансном и нерезонансном возбуждении.

Исследована зависимость интенсивности флуоресценции с уровня 6Р₃/2 рубидия от давления насыщенного пара и толщины зазора между стенками СТЯ.

Исследованы спектры возбуждения флуоресценции с уровня 6Р₃/2 для различных величин зазора между стенками ячейки при резонансном и не резонансном возбуждении уровня 5Р₃/2 в СТЯ.

Определена ширина линии спектра флуоресценции с уровня 6Р₃/₂ и её соотношение с толщиной зазора ограничивающих поверхностей СТЯ.

Определены величины расщепления сверхтонкой структуры атомных уровней в сильных поперечных магнитных полях, а также количество возможных переходов в атоме рубидия.

Создана экспериментальная установка, позволяющая получать времяпролётные спектры фотодесорбированных атомов при различных длинах волн и плотностях энергии десорбирующего излучения.

Определены пороговые значения плотности энергии импульсов десорбирующего излучения, при которых происходит переход к тепловому механизму процесса фотодесорбции.

Рассчитана кинетическая энергия фотодесорбированных атомов при десорбции излучением различной длины волны.

Получена зависимость количества фотодесорбированных атомов от температуры подложки.

Положения, выносимые на защиту

1. При двухцветном резонансном возбуждении атомов рубидия в сверхтонкой ячейке происходит эффективное заселение возбужденного уровня 6Р₃/2 ведущее к интенсивной флуоресценции на длине волны 420 нм.

2. Интенсивность флуоресценции имеет квадратичную зависимость от высоты столба паров при невысоких концентрациях паров.

3. Спектры возбуждения флуоресценции в сверхтонкой кювете свободны от допплеровского уширения, что позволяет разрешить сверхтонкую структуру возбужденного состояния 5Р₃/2, а также наблюдать зеемановское расщепление атомных линий в магнитном поле.

4. Энергия адсорбции атомов рубидия на поверхности сапфира равна 0,7 эВ.

5. Механизм десорбции атомов рубидия с поверхности сапфира под действием излучения зависит от плотности энергии импульсов. При малой плотности энергии интенсивность фотодесорбции прямо пропорциональна плотности энергии импульса десорбирующего излучения. При превышении определенного порога, зависящего от длины волны излучения, число десорбированных атомов растет сверхлинейно, что свидетельствует о переходе к тепловому механизму десорбции. Одновременно с переходом к нелинейной зависимости числа десорбированных атомов от плотности энергии импульса растет средняя кинетическая энергия десорбированных атомов.

6. В линейной области зависимости числа десорбированных атомов от плотности энергии импульса средняя кинетическая энергия десорбированных атомов зависит от длины волны десорбирующего излучения и не зависит от плотности энергии десорбирующих импульсов.

7. При фото десорбции атомов рубидия с поверхности сапфира наблюдается контринтуитивная зависимость средней кинетической энергии десорбированных атомов от энергии квантов десорбирующего излучения: с ростом энергии квантов десорбирующего излучения кинетическая энергия десорбированных атомов уменьшается, что может быть связано с открытием дополнительных каналов релаксации электронного возбуждения адсорбированных атомов.

Достоверность научных положений и выводов, представленных в данной диссертации, обеспечивается использованием проверенных методик, воспроизводимостью результатов, однозначной трактовкой полученных результатов и согласованностью с результатами работ других авторов по данной тематике.

Научная новизна работы заключается в следующем:

Впервые исследована флуоресценция с уровня 6Р₃/2 рубидия в СТЯ при резонансном и не резонансном двухцветном возбуждении уровня 5D₅/2. Измерена ширина спектра линии флуоресценции, а так же получены зависимости интенсивности от толщины зазора между окнами СТЯ и давления насыщенного пара.

Впервые получены экспериментальные значения глубины адсорбционного потенциала пары рубидий-сапфир.

Установлена зависимость средней кинетической энергии фотодесорбированных атомов рубидия от энергии десорбирующего кванта.

Практическая значимость полученных результатов заключается в исключительной важности полученных экспериментальных данных для построения адекватной теории взаимодействия возбужденных атомов с поверхностью твердого тела. Исследованные характеристики фотодесорбции будут использованы для разработки новых методов наполнения магнитооптических ловушек и очистки поверхностей в системах атомной спектроскопии на чипе.

Реализация и апробация результатов

Материалы диссертационной работы были использованы в Университете ИТМО при выполнении грантов Российского фонда фундаментальных исследований и представлены на 11 международных и всероссийских конференциях: 2017 VI Всероссийский конгресс молодых ученых, Санкт-Петербург, Россия; 2017 XLVI Научная и учебно-методическая конференция Университета ИТМО, Санкт-Петербург, Россия; 2016 The VII International Symposium "Modern Problems of Laser Physics", г. Новосибирск, Россия; 2016 Laser Optics 2016, Санкт-Петербург, Россия; 2016 FLAMN-2016 (International Symposium "Fundamentals of Laser Assisted Micro and Nanotechnologies"), Санкт-Петербург, г. Пушкин, Россия; 2016 V Всероссийский конгресс молодых ученых, Санкт-Петербург, Россия; 2016 XLV Научная и учебно-методическая

конференция Университета ИТМО, Санкт-Петербург, Россия; 2015 IX Международная конференция молодых ученых и специалистов «Оптика-2015», Санкт-Петербург, Россия; 2015 Laser Physics 2015 International Conference, Аштарак, Армения; 2015 IV Всероссийский конгресс молодых ученых, Санкт-Петербург, Россия; 2015 XLIV Научная и учебно-методическая конференция Университета ИТМО, Санкт-Петербург, Россия.

По теме диссертации было опубликовано 10 работ, из них 4 - работы в журналах, индексируемых в Web of Science.

Личный вклад автора

Содержание диссертации и научные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в работу. Постановка целей и задач исследований в рамках диссертационной работы, подготовка публикаций выполнены совместно с научным руководителем д.ф.-м.н., с.н.с. Тиграном Арменаковичем Вартаняном. В обсуждении результатов принимали участие научные сотрудники лаборатории «Фотофизика поверхности» и кафедры Оптической физики и современного естествознания Университета ИТМО, причем вклад диссертанта был определяющим.

Структура и объём диссертации

Работа состоит из введения, четырёх глав, заключения, приложения и списка литературы, включающего 103 наименования. Материал изложен на 86 страницах, содержит 30 рисунков.

Времяпролётные методы исследования процессов фотодесорбции и сверхупругого рассеяния возбуждённых атомов на поверхности твёрдых тел

Времяпролётный метод исследования – метод измерения кинетической энергии частицы, основанный на регистрации времени t, за которое частица массой m пролетает известное расстояние L между контрольными точками. Времяпролётные методы используются в вакуумированных макроячейках (рисунок 2.3.1.), имеющих достаточно большую длину по направлению распространения детектируемых атомов. При этом длительность десорбирующего импульса должна быть на порядки короче типичных времён изучаемых процессов.

Внутри вакуумированной ячейки с парами щелочного металла следует выделить следующие типы атомов:

1) Свободные атомы со средней тепловой скоростью Vt находящиеся в объёме ячейки;

2) Атомы адсорбированные (адатомы) на стеках ячейки;

3) Атомы, подлетающие к поверхности находящиеся в непосредственной близости (нанометры) от неё.

На рисунке 2.3.2. представлена принципиальная схема процесса получения времяпролётных спектров (ВПС). Для детектирования десорбированых с поверхности частиц, на известном расстоянии L от поверхности прозрачного диэлектрика, параллельно, проходит луч пробного лазера. Длина волны пробного луча совпадает с резонансным переходом атома металла и стабилизирована. Интенсивность излучения лазера регистрируется фотоприёмником и записывается осциллографом в координатах U(t). Поскольку в объёме ячейки присутствуют пары металла, то при резонансной настройке длины волны, приёмник будет регистрировать поглощение сигнала. Т.к. распределение атомов в объёме равномерно, а длина волны лазера и давление паров неизменны, то величину поглощения можно считать постоянной во времени и детектировать следует отклонения от этого значения.

Ввиду того, что электронная оболочка адатома сильно деформирована, он имеет широкий спектр поглощения в сотни нанометров [15]. Благодаря этому возможно поглощение кванта нерезонансного для свободного щелочного металла света. Энергия поглощённого кванта света распределяется между различными степенями свободы квазимолекулярного комплекса [15, 93], образованного атомом и подложкой. Если десорбция происходит, что часть энергии фотона затрачивается на разрыв связи, часть передается колебаниями атомов в подложке, а часть энергии переходит в кинетическую энергию отлёта атома (рисунок 2.3.2. (б)). Десорбированные атомы отлетают от поверхности со скоростью Vд и преодолевают расстояние L до пробного луча (рисунок 2.3.2.(в)) за время At=tno2Jldec, где tnozn - момент времени относительно начала измерений, когда атом достиг пробного луча лазера, tdec - момент времени относительно начала измерений когда произошла десорбция атомов с поверхности. Десорбированые атомы увеличивают локальную плотность атомов, и поглощение пробного излучения так же увеличивается. Из этого следует, что сигнал от десорбированных атомов можно идентифицировать на ВПС по следующим критериям:

1) Сигнал зависит от расстояния L (необходимо провести измерения для различных L);

2) Сигнал присутствует в широком диапазоне длин волн десорбирующего излучения (необходимо провести измерения для различных длин волн);

3) Десорбированные атомы увеличивают поглощение излучения пробного луча.

Если длина волны десорбирующего излучения совпадает с длиной волны перехода в свободном атоме, то его так же поглощают атомы в объёме ячейки. Время жизни атомных уровней Rb, например 6P3/2, при распаде в основное состояние не превышает микросекунд, что приводит к резкой релаксации. Вследствие этого среда сначала просветляется для пробного луча, а затем увеличивает поглощение. Поскольку процесс является объёмным, то он никак не связан с расстоянием от поверхности до пробного луча. Таким образом идентифицировать объёмные сигналы на ВПС спектре можно по следующим критериям:

1) Объёмный сигнал присутствует на ВПС спектре только на длинах волн десорбирующего излучения резонансным атомным переходам и пропадает при небольших отстройках;

2) Объёмные процессы быстрые, скорость их протекания на порядок быстрее десорбционных;

3) Объёмный сигнал не зависит от расстояния между поверхностью и пробным лучом (необходимо провести измерения для различных L).

На рисунок 2.3.3. представлены образы ВПС для различных длин волн и расстояний L. Хорошо видно сильное поглощение пробного сигнала в первые микросекунды, вызванное объёмными процессами. Появление сигнала из объёма следует сразу же за десорбирующим импульсом (на рисунке не показан). Отличие в длительности процесса на графике от указанной ранее, объясняется выходом из-за перегрузки усилителя приёмника регистрировавшим поглощение пробного луча. С ним же, вероятнее всего, связан «положительный» хвост сигнала. Процессы, связанные с появлением десорбированных атомов в пробном луче, появляются сразу же после объёмных. Хорошо видно, что эти процессы протекают значительно медленнее объёмных, а так же имеют меньшую амплитуду. Появление хвоста здесь вероятнее всего связано с разрежением, которое следует за волной атомов.

Помимо этого, атомы подлетающие к поверхности и находящиеся в непосредственной близости от неё, могут испытывать при определённых условиях сверхупругое рассеяние [93]. Энергия отлёта этих атомов будет значительно выше энергии десорбированных атомов. Сигнал от этих атомов должен располагаться на ВПС между объёмным и десорбированным, иметь зависимость от расстояния и присутствовать только при резонансных и околорезонансных длинах волн, возбуждающих в определённые состояния, как например 6P3/2 Rb.

Спектры возбуждения флуоресценции с уровня 6P3/2 Rb через двухступенчатое возбуждение уровня 5D5/2

Получение спектра возбуждения флюоресценции с уровня 6P3/2 естественной смеси изотопов атомарного Rb, заключённого в СТЯ, строилось по схеме двухступенчатого возбуждения уровня 5D5/2 с последующим переходом атома в состояние 6P3/2 и распадом в основное состояние с излучением кванта света с длиной волны =420 нм. Схема возбуждения уровня 5D5/2 и получения спектра флуоресценции с уровня 6P3/2 представлена на рисунке 3.3.1. Времена жизни и сверхтонкие расщепления уровней рубидия были рассчитаны на основе работ [94, 96]. Возбуждение в состояние 5D5/2 осуществлялось с помощью двух плавно перестраиваемых, узкополосных непрерывных одномодовых диодных лазера (ECDL) с длинами волн 780 нм и 776 нм соответственно. Экспериментальный стенд описан в разделе 3.1. данной главы.

Как было описано в разделе 3.1., лазер на длине волны 780 нм настраивался и стабилизировался по опорной ячейке по свободному от доплеровского уширения лэмбовскому провалу. Центральным был выбран переход 5S1/2(F=3)5P3/2(F =4). В дальнейшем, с помощью блоков управления лазерами, длина волны менялась в пределах 2,1 ГГц, с фиксированной отстройкой в ±270, ±540, ±810 и ±1080 МГц от центра перехода. В начале измерений, длина волны второго лазера (ECDL 776 нм) отстроена на фиксированную величину в коротковолновую область и плавно перестраивается с амплитудой 10 ГГц в длинноволновую сторону в автоматическом режиме. Величина начальной отстройки выбирается таким образом, чтобы перекрыть все переходы 85Rb и 87Rb и крылья линий.

Значения плотностей мощности обоих лазеров были подобраны недостаточными для насыщения переходов, т.е. таким образом, чтобы зависимость интенсивности флюоресценции от мощности лазеров оставалась линейной. Толщины столба паров для измерений были выбраны 450, 390 (/2) и 245 нм. Давление насыщенного пара было вычислено по температуре резервуара с Rb и составило порядка 4.7541013 см-3 по [95]. При этой концентрации заселение уровня 5D5/2 по механизму пулинга было пренебрежимо мало, что подтверждается, как линейным ходом зависимости сигнала флюоресценции от концентрации, так и практически полным пропаданием сигнала при выключении второго лазера. Регистрация флуоресценции осуществлялась спектрографом с дифракционной решёткой 1200 штр./мм для диапазона от 0 до 900 нм. Время накопления сигнала ФЭУ составляла 300 мкс.

На рисунке 3.3.2.(а) представлены спектры флуоресценции на трёх высотах столба паров при резонансной настройке возбуждающего лазера 780 нм. При обработке спектров измерений за нулевое значение отстройки взят максимум флуоресценции на переходе 85Rb 5S1/2(F=3) 5D5/2(F =3-5). На рисунке 3.3.2(б) в увеличенном масштабе представлен участок спектра с двухфотонным возбуждением перехода 5S1/2(F=1)5D5/2(F =0-3) изотопа 87Rb. Небольшое несоответствие наложения пиков резонансов связано с погрешностью измерений.

Необходимо отметить, что ширина линии возбуждения флуоресценции при резонансном возбуждении 5S1/2(F=3)5D5/2(F =3-5) 85Rb меньше допплеровского уширения ( 500 МГц) и составляет порядка 270 МГц по половине высоты максимума (таблица 3.3.1). Как мы видим из таблицы, ширина линии не зависит от толщины СТЯ, это довольно любопытный результат.

Отстройка от резонансного перехода лазера 780 нм позволяет взаимодействовать только с атомами определённой скоростной группы максвелловского распределения с учётом полевого уширения уровней. На рисунке 3.3.3 представлены спектры возбуждения флуоресценции при фиксированных отстройках лазера 780 нм от перехода 5S1/2(F=3)5P3/2(F =4) 85Rb.

Спектр флюоресценции представляет собой композицию из спектра узких двухфотонных резонансов, смещенных по частоте относительно центра, и широкого каскадного двухступенчатого перехода в центре. Это обосновывается следующими соображениями. Во-первых, условие двухфотонного резонанса требует, чтобы при уменьшении расстройки частоты первого лазера, расстройка второго лазера увеличивалась. На спектре мы наблюдаем что, когда частота лазера 780 нм положительно отстроена от перехода (коротковолновая область), самый сильный резонанс оказывается при положительной расстройке лазера 776 нм, и наоборот.

Отметим, что, уменьшая частоту лазера 780 нм (рисунок 3.3.3.(б,г)), мы низкочастотному резонансу из приближаем его частоту к 5S1/2(F=2)5P3/2(F =1,2,3) основного состояния 87Rb, который смещен в красную область на 1.2 ГГц. Несмотря на то, что условие каскадного из него перехода не выполнено, можно наблюдать увеличение величины сигнала флюоресценции в силу того, что вероятность возбуждения двухфотонного перехода через промежуточный уровень обратно пропорциональна нерезонансности первого перехода, т.е. расстройке частоты S–P, которая становится меньше.

Пример сигнала флюоресценции при положительной расстройке частоты первого лазера приведен на рисунке 3.3.3(б,г). В этом случае, в противоположность предыдущему, сильный двухквантовый переход наблюдается при отрицательной расстройке лазера 776 нм. Кроме того, при любом знаке расстройки лазера 780 нм в области нулевой расстройки лазера 776 нм в непосредственной близости атомного перехода 5P3/25D5/2 наблюдается широкий резонанс обычного каскадного возбуждения уровня 5D5/2. Его величина всегда максимальна при совпадении частоты лазера 776 нм с центром перехода вне зависимости от расстройки лазера 780 нм и связана с населенностью промежуточного уровня 5P3/2, населяемого лазером 780 нм.

В работе не приведены спектры для отстроек ±270, ±810 т.к. они не несут никакой принципиальной информации, однако данные полученные из них, использованы при построении графиков зависимости величины сигнала двухквантового и двухкаскадного резонансов от расстройки лазера 780 нм (рисунок 3.3.4 (а, б)). По этим графикам можно оценить соотношения величин данных резонансов. Хорошо видно, что интенсивность двухквантового перехода заметно выше двухкаскадного, и спадает относительно расстройки приблизительно с одинаковой силой.

Расщепление сверхтонкой структуры резонансных линий Rb и Cs в магнитном поле

Поведение атомных уровней во внешних электрических и магнитных полях исследуется достаточно давно т.к. позволяет лучше понять структуру атомов, а так же находит разнообразные практические применения. Появление сильных постоянных магнитов и доступных узкополосных лазеров возродили интерес к исследованию поведения атомных переходов щелочных металлов в сильных магнитных полях вплоть до перехода к режиму Пашена-Бака в сверхтонкой структуре (ПБС). Современные узкополосные диодные лазеры, используемые вместе со СТЯ толщиной L=/2=390 нм, позволяют обеспечить суб допплеровское спектральное разрешение в линейном режиме и идентифицировать индивидуальные переходы, не смотря на большое количество близкорасположенных компонент.

В работе экспериментально были исследованы атомные переходы D2 линии естественной смеси изотопов Rb в сильных поперечных магнитных полях с индукцией до 7 кГс. Возбуждение уровня 5P3/2 осуществлялось узкополосным диодным лазером с -поляризацией в ячейке толщиной /2 (высота столба паров 390 нм). Расщепление уровней в слабых магнитных полях описывается полным моментом атома F=J+I и его проекцией mF . В свою очередь полный угловой момент J=L+S. С учётом правил отбора, полное количество атомных переходов в случае -поляризованного возбуждающего излучения для переходов между переходов между нижними Fg и верхними уровнями Fe задается выражением Fg – Fe = F=0,±1, mF=0. Необходимо отметить, что во внешнем магнитном поле в спектре поглощения так же могут регистрироваться переходы Fg(mF=0)Fe(mF=0), когда F=0 – запрещённые при отсутствии внешнего магнитного поля. Всего, для Rb существует 64 атомных перехода: 40 для 85Rb и 24 для 87Rb.

В случае сильного магнитного поля происходит разрыв связи между J и I и постепенный переход к режиму Пашена-Бака на сверхтонкой структуре (ПБС). В этом случае расщепление атомных уровней описывается проекциями mJ и mI. Диаграмма атомных переходов для ПБС режима Rb приведена на рисунке 3.5.1.

Как видно, количество возможных атомных переходов в режиме ПБС сокращается до 20: 12 возможных переходов для 85Rb и 8 для 87Rb, что является характерным для режима ПБС для щелочных металлов. К другим проявлениям режима ПБС относятся следующее: а) внутри каждой группы переходов (с одинаковыми верхними и нижними проекциями mj) вероятности переходов асимптотически стремятся к одной и той же величине; б) так же стремятся к одной и той же асимптотической величине частотные наклоны в единицах МГц/Гс для атомных переходов находящиеся в той же группе; в) в режиме ПБС частотные сдвиги зеемановских подуровней 5Sm и 5Р3/2 02-линии Rb становятся линейными по В и описываются выражением 3.5.1.[99]: где Ahfs и Bhfs – константы сверхтонкого расщепления уровня, gJ и gI – факторы Ланде для полного момента J и магнитного момента ядра I из [99],[100].

Эксперимент построен на поглощении пробного излучения лазера в СТЯ. Схема эксперимента представлена на рисунке 3.5.2. Толщина ячейки в направлении распространения лазерного излучения равна половине длины волны резонансного с D2-линией лазерного излучения (/2=390 нм). Это позволяет использовать /2-метод, который обеспечивает существенное сужение спектральных линий [101],[3]. Это особенно важно при наличии большого числа близко расположенных атомных переходов. Ширина линии перестраиваемого узкополосного диодного лазера с внешним резонатором (ECDL) с длиной волны 780 нм и шириной линии порядка мегагерц. Мощность L780=10 мкВт.

Для формирования частотного репера с B=0, часть излучения лазера отводилась на дополнительную СТЯ с толщиной /2. Проверка линейности сканирования частоты лазера проводилась по реперному спектру. Излучение лазера фокусировалось на исследуемой СТЯ линзой L с F=200 мм. Диаметр перетяжки составлял 0.4 мм. Вторая линза L собирала излучение на приёмнике. Нагрев СТЯ осуществлялся специальной печью, имеющей отверстия для прохождения лазерного излучения, до 115-120 С. Плотность атомарного пара при этом составляла порядка N 1013 см-3 [95]. Ячейка помещалась между двумя постоянными сильными магнитами, зафиксированными на металлическом магнитопроводе для формирования магнитного поля 6 кГс. Величина магнитного поля варьировалась с помощью намотанной на магнитопровод катушки, через которую пропускался постоянный ток. Такая конструкция позволяла варьировать величину магнитного поля в интервале от 4.3 до 7 кГс. На вставке рисунка 3.5.2 представлено взаимное расположение вектора магнитной индукции B, напряжённости лазерного поля E и направлением распространения лазерного луча k.

В полученном спектре атомных переходов 5S1/25P3/2 (рисунок 3.5.3) при B5.9 кГс видны все 20 компонент переходов 85Rb и 87Rb. На дополнительной вставке показан фрагмент спектра, полученный при медленном сканировании частоты. Из него видно, что переходы 9 и 6 спектрально разрешаются. Нижний спектр – частотный репер при отсутствии магнитного поля. Важно отметить, что в спектре присутствуют переходы, запрещённые правилом отбора при отсутствии сильного внешнего магнитного поля - 3, 2 , 9 и 6 . Их появление связано с возрастанием вероятности переходов в сильном внешнем магнитном поле.

Расщепление линий сверхтонкой структуры атомов цезия в сильном магнитном поле было исследовано методом селективного зеркального отражения. В этом случае толщина кюветы составляла 30 мкм, что при температуре 110 – 120 градусов обеспечивало плотность атомов цезия от 1013 до 4 х 1013 см-3. Поглощение паров цезия было достаточным, чтобы исключить влияние излучения, отраженного от задней стенки кюветы. Несмотря на это, были получены спектры, содержащие субдопплеровские резонансы селективного зеркального отражения, что позволило проследить за расщеплением уровней сверхтонкой структуры в магнитном поле и изменением вероятностей соответствующих переходов.

Распределение фотодесорбированных атомов по скоростям отлёта

В методике получения ВПС детектирование фотодесорбированных атомов осуществляется с помощью измерения поглощения излучения резонансно настроенного непрерывного узкополосного лазера. Интенсивность такого монохроматического пучка света, прошедшего через поглощающую среду, описывается законом Бугера-Ламберта-Бера [102]: где а - сечение поглощения атомов рубидия, которое оценивается как а = - объемная концентрация атомов.

Т.к. десорбции атомов происходит периодическими импульсами, то концентрация атомов на пути распространения пучка пробного лазера является функцией от времени: где п0 = 1.31010 см-3 - концентрация атомов до действия импульсного лазера (данные согласно [95]), N(t) -количество десорбированных атомов, прилетевших в зону действия пробного луча, &У =

Изменение концентрации атомов в пучке пробного лазера приводит к изменению поглощения. Найдем N(t), предполагая, что скорости атомов отвечают распределению Максвелла: где Nд - количество десорбированных атомов. Оси направлены в соответствии с рисунком. 4.3.1.

Для нахождения Nд, необходимо вычислить поверхностную концентрацию атомов рубидия, адсорбированных на поверхности сапфира по формуле Лэнгмюра [15]: где R 2-3 – размер области взаимодействия атома с поверхностью, n0 объемная концентрация атомов, E 0,7 эВ – энергия адсорбции, T = 29 C температура капли Rb. Тогда: где S – площадь сечения пучка импульсного лазера, D – диаметр пучка, P – вероятность фотодесорбции. С учетом этого выражение для N(t) принимает следующий вид

Интегрирование по проекции скорости на ось Y требует учесть эффект Доплера, из-за которого излучение будут поглощать атомы только с небольшой скоростью vy [102]: где AJ9 = АМГЦ - ширина линии непрерывного лазера. Подстановка численных значений показывает, что vy0 « vt. Это позволяет упростить интеграл:

Интеграл для проекции скорости на ось Z упрощается аналогично, так как в данном случае его пределы ограничены шириной пучка x:

Таким образом, количество десорбированных атомов прилетевших в зону действия луча пробного лазера определяется следующим выражением:

Подстановка (4.3.7.) в (4.3.2.) даёт следующее выражение для вычисления объемной концентрации атомов в области пучка непрерывного лазера:

Подставляя (4.3.8.) в (4.3.1.) получаем окончательное выражение для интенсивности излучения непрерывного лазера, проходящего через кювету:

График зависимости I(t), построенный в относительных единицах, представлен на рисунке 4.3.2. Форма графика I(t) согласуется с формой времяпролетных спектров полученных экспериментально.

В экспериментальной работе были получены ВПС для диапазона длин волн десорбирующих квантов света от 414 до 950 нм с переменным шагом. Спектры получены по методике, описанной во введении к главе с энергией импульса не превышающей критическое значение плотности энергии перехода к тепловому процессу десорбции (определённое по методике описанной в разделе 4.2). При этом не было замечено явной зависимости порога начала тепловой десорбции от длины волны десорбирующего излучения. Для каждой длины волны были рассчитаны скорость и кинетическая энергия десорбированных атомов. Зависимости времени задержки, и средней кинетической энергии от энергии кванта десорбирующего света, представлены на рисунке 4.3.3 (а, б). Видно, что средняя кинетическая энергия десорбированных атомов уменьшается при увеличении энергии кванта десорбирующего излучения.

Из формулы (4.3.9.) получаем выражение для времени задержки (интервал времени от начала импульса десорбирующего излучения до момента времени, при котором наблюдается минимум интенсивности):

Экспериментальные значения t0 для различных длин волн десорбирующего излучения (Рис. 4.3.3. (а)) позволяют получить из формулы (4.3.10.) зависимость эффективной температуры десорбированных атомов от длины волны импульсного лазера (Рисунок 4.3.4б)). Из графика зависимости эффективной температуры от длины волны следует, что при длинах волн десорбирующего импульса в пределах от 400 до 950 нм эффективная температура лежит в диапазоне 550-750К.

Из рисунка 4.3.3.(б) также следует, что для десорбирующих квантов с энергиями от 1.3 эВ до 1.9 эВ кинетическая энергия десорбированных атомов составляет порядка 65 мэВ и остается практически неизменной в пределах ошибки измерений. При энергиях кванта десорбирующего излучения от 2.3 эВ до 3 эВ кинетическая энергия десорбированных атомов также изменяется незначительно вокруг среднего значения порядка 50 мэВ. Несмотря на значительный разброс индивидуальных измерений, отличие средних значений представляется надежно установленным. Уменьшение средней кинетической энергии десорбированных атомов при увеличении энергии кванта десорбирующего излучения на первый взгляд кажется неожиданным. Действительно, при однофотонном механизме фотодесорбции [15] представляется естественным увеличение средней энергии десорбированных атомов при увеличении энергии кванта десорбирующего излучения. Возможное объяснение противоположного результата измерений связано с тем, что при увеличении энергии фотона десорбирующего излучения открывается новый канал фотодесорбции, в котором атом десорбируется в возбужденном электронном состоянии. Если учесть, что энергия первого возбужденного состояния атома рубидия равна 1.6 эВ, а измеренная энергия адсорбции порядка 0.7 эВ, то порог открытия канала фотодесорбции в возбужденном состоянии оказывается близким к интервалу, в котором наблюдается уменьшение кинетической энергии отлета десорбированных атомов (Рисунок 4.3.4.)