Исследование новых схем генерации и детектирования терагерцового излучения, основанных на взаимодействии фемтосекундных лазерных импульсов с твердотельными и газовыми средами Иляков Игорь Евгеньевич

Содержание к диссертации

Введение

Глава 1. Оптические методы генерации и регистрации терагерцовых импульсов 14

1.1. Оптико-терагерцовые преобразования в кристаллах 14

1.2. Оптико-терагерцовые преобразования в плазме и на поверхности металла 23

1.3. Стандартные схемы регистрации терагерцовых импульсов 33

Глава 2. Исследование оптико-терагерцовых преобразований в нелинейных кристаллах, разработка и исследование новых схем детектирования и генерации терагерцового излучения 40

2.1. Узкополосное детектирование терагерцового излучения с использованием периодически

поляризованных кристаллов ниобата лития 40

2.2. Влияние терагерцового поля на параметры фемтосекундных лазерных импульсов в широкополосных электрооптических кристаллах 47

2.3. Детектирование терагерцового излучения по модификации спектра оптического импульса в электрооптическом кристалле 54

2.4. Перераспределение энергии между оптическими и терагерцовыми импульсами при их

совместном распространении в широкополосных электрооптических кристаллах 61

2.5. Генерация терагерцового излучения в сэндвич-структуре 66

Глава 3. Экспериментальное исследование преобразования фемтосекундных лазерных импульсов в терагерцовыи диапазон в ионизированном газе и на поверхности металла 72

3.1. Генерация терагерцового излучения при фокусировке в воздухе фемтосекундных лазерных импульсов аксиконной линзой 72

3.2. Генерация терагерцового излучения при фокусировке в воздухе фемтосекундных лазерных импульсов сферическими линзами 82

3.3. Генерация терагерцового излучения при фокусировке в воздухе двухчастотных фемтосекундных лазерных импульсов сферическими линзами 91

3.4. Генерация терагерцового излучения при падении фемтосекундных лазерных импульсов

на поверхность металла 101

Заключение 106

Список цитируемой литературы 108

• Оптико-терагерцовые преобразования в плазме и на поверхности металла
• Стандартные схемы регистрации терагерцовых импульсов
• Влияние терагерцового поля на параметры фемтосекундных лазерных импульсов в широкополосных электрооптических кристаллах
• Генерация терагерцового излучения при фокусировке в воздухе фемтосекундных лазерных импульсов сферическими линзами

Введение к работе

Актуальность темы

Терагерцовое излучение (ТИ, 10¹¹—10¹³ Гц) представляет интерес вследствие уникальных возможностей, открывающихся при его использовании в спектроскопии, высокочувствительных устройствах распознавания состава и состояния среды, медицинской томографии и т. д. На данный момент для получения излучения терагерцового диапазона используются различные устройства, отличающиеся по рабочему диапазону частот, ширине генерируемого спектра, величине средней и пиковой мощности: лазеры на свободных электронах, вакуумные электронные приборы (гиротроны, лампы обратной волны), квантовые каскадные лазеры, генераторы, использующие излучение лазера (оптико-терагерцовые устройства).

Диссертация посвящена исследованию особого класса оптико-терагерцовых устройств - устройств на основе фемтосекундных лазеров. Их отличительной чертой является малая длительность импульсов генерируемого ТИ. Эти импульсы представляют собой всего одну - две осцилляции терагерцового поля и обладают предельно широким спектром, что существенно отличает их от излучения других типов генераторов. При соответствующей длительности лазерного импульса оптико-терагерцовые устройства позволяют, в принципе, получать терагерцовые импульсы со спектром, перекрывающим весь терагерцовый диапазон [1]. Другим важным фактором в применении фемтосекундной лазерной техники в терагерцовом диапазоне являются разработанные чувствительные оптические методы детектирования терагерцовых импульсов с временным разрешением (Terahertz time-domain spectroscopy, THz-TDS) [2], которые позволяют проводить измерения амплитудных и фазовых характеристик ТИ. Совершенствование и увеличение числа способов генерации и регистрации ТИ является актуальной задачей, поскольку позволяет расширить возможности использования ТИ в медицине, биологии, системах безопасности, для изучения процессов, протекающих в различных средах, контроля технических объектов, произведений искусства и т. д. [3-7].

Существуют различные оптические способы генерации и регистрации ТИ. Их можно разделить по типу среды, в которой происходит оптико-терагерцовое взаимодействие. Непосредственное отношение к теме диссертации имеют два типа сред - нелинейные кристаллы и плазма.

В начале 1970-х две группы [8, 9] и [10] независимо продемонстрировали генерацию дальнего инфракрасного излучения (дальнее ИК-излучение приблизительно совпадает с определением терагерцового частотного диапазона), основанную на оптическом

выпрямлении пикосекундных импульсов в кристалле с квадратичной нелинейностью. В 1983 г. Аустон [11] предсказал, что пикосекундные электромагнитные импульсы излучаются движущейся поляризацией, вызванной оптическим выпрямлением, при фокусировке лазерных импульсов в электрооптическом (ЭО) кристалле. Это излучение с широким спектром было вскоре экспериментально получено с использованием фемтосекундных импульсов и кристалла ЫТаОз [12], а затем детектировалось при помощи THz-TDS [13]. В последнее время способ генерации широкополосного излучения в кристаллах очень востребован в связи с широкой частотной полосой и удобством использования кристаллических генераторов и детекторов. При соответствующем выборе среды, генерация, основанная на оптическом выпрямлении, излучает предельно широкополосное излучение, ширина спектра которого ограничивается только обратной длительностью оптического импульса [14]. Генерация и регистрация ТИ оптическими методами может быть осуществлена при оптическом пробое в газе. Известные сегодня оптические методы генерации и детектирования ТИ с применением кристаллов позволяют перекрыть диапазон частот от 100 ГГц до более 100 ТГц [15]. Однако все известные на данный момент кристаллы имеют фононные линии поглощения внутри этого диапазона. Это обстоятельство накладывает ограничения на возможность генерации и детектирования излучения на частотах, соответствующих частотам фононных резонансов [16]. От описанного недостатка свободны плазменные среды. В них нет фононных линий поглощения, они достаточно просты в получении, возможно создание дистанционных источников и детекторов. Впервые применение лазерной плазмы для генерации ТИ было предложено и осуществлено в 1993 г. в работах Хамстер и др. [17]. Оптико-терагерцовые преобразования на основе пробоя газов позволяют получать высокие электрические поля, превышающие 1 MB /см [18], использующиеся для исследования нелинейных эффектов, а также находят применение в коммерческих спектроскопических системах [19].

Цель диссертационной работы

Наиболее востребованные сегодня оптические способы генерации и регистрации терагерцовых импульсов имеют в своей основе либо фотопроводящую антенну, либо кристалл с квадратичной нелинейностью, либо фотопроводник в сильном магнитном поле, либо ионизированный газ. Целью диссертации являлась разработка новых и более детальное исследование имеющихся способов генерации и регистрации терагерцового излучения, основанных на взаимодействии фемтосекундных лазерных импульсов с кристаллами и плазмой.

В связи с обозначенной целью диссертации решались следующие задачи:

1. Теоретическое и экспериментальное исследование изменения
параметров фемтосекундных лазерных и терагерцовых импульсов при их
совместном распространении в электрооптических кристаллах. Разработка
новых схем детектирования терагерцового излучения, основанных на
модуляции энергии и спектра фемтосекундных лазерных импульсов под
действием терагерцового поля в кристаллах. Экспериментальная апробация
нового способа генерации терагерцового излучения в сэндвич-структуре с
сердцевиной из кристалла ниобата лития.

2. Определение параметров терагерцового излучения, генерируемого
при фокусировке в воздухе фемтосекундных (одночастотных и
двухчастотных) лазерных импульсов аксиконной и сферическими линзами
(в том числе при наложении внешнего электрического поля) и при
взаимодействии фемтосекундных лазерных импульсов с поверхностью
металла.

Научная новизна диссертационной работы

1. Экспериментально подтверждена возможность осуществления измерения
терагерцового излучения в условиях квазисинхронизма в кристаллах
периодически поляризованного ниобата лития. Аналитически получены
выражения для изменений энергии и спектра оптических импульсов при
взаимодействии с терагерцовыми импульсами в электрооптических кристаллах.
Предложена и экспериментально апробирована новая схема детектирования с
использованием нелинейных кристаллов, позволяющая повысить
чувствительность на относительно высоких терагерцовых частотах более чем на
порядок по сравнению со стандартной техникой электрооптических измерений.

1. Теоретически и экспериментально изучены изменения энергии терагерцовых импульсов при взаимодействии с оптическими импульсами в электрооптических кристаллах. Предложен и апробирован новый способ калибровки детекторов терагерцового диапазона частот.

2. Экспериментально продемонстрирована высокая эффективность преобразования энергии оптического излучения в терагерцовое излучение при использовании сэндвич-структур. Эффективность преобразования достигала 0.25% при энергиях лазерных импульсов 15-20 мкДж.

4. Экспериментально исследована генерация терагерцового излучения при пробое воздуха фемтосекундными лазерными импульсами в новой схеме - с использованием аксиконной фокусировки. Получены данные по пространственному распределению энергии и поляризации, временной форме терагерцового излучения, эффективности оптико-терагерцовой конверсии.

5. Экспериментальное исследование поперечного распределения энергии терагерцового поля, генерируемого при пробое воздуха лазерными импульсами,

обнаружило отсутствие осевой симметрии в поперечном распределении энергии терагерцового излучения. Зарегистрировано влияние поляризации оптических импульсов на поперечное распределение и полную энергию терагерцового излучения.

6. Показано в эксперименте, что при пробое воздуха двухцветными лазерными импульсами направление поляризации генерируемого терагерцового излучения может изменяться путем варьирования фазового сдвига между излучением лазера на основной частоте и на частоте его второй гармоники. Экспериментально продемонстрировано, что оптимальная фаза между первой и второй гармониками (с точки зрения эффективности оптико-терагерцовой конверсии) зависит от интенсивности лазерных импульсов. Выхода оптимальной фазы на постоянное значение в области высоких интенсивностей, предсказанного в предшествующих теоретических работах, не наблюдалось.

7. Экспериментально обнаружено, что при облучении медных образцов фемтосекундными импульсами с плотностью энергий 10-80 мДж/см² энергия терагерцового излучения возрастала экспоненциально с увеличением энергии оптических импульсов. Оптимальная поляризация лазерных импульсов при генерации терагерцового излучения на металлических поверхностях была р-поляризация.

Научная и практическая значимость работы

Получены новые экспериментальные данные по генерации терагерцового излучения в плазме оптического разряда, возникающего в атмосфере при фокусировке фемтосекундного лазерного излучения. Исследованы различные схемы генерации, связанные с фокусировкой оптического излучения сферическими и аксиконными линзами, с наложением постоянного электрического поля на область лазерной искры и с использованием бихроматического лазерного излучения. Изучена генерация импульсного терагерцового излучения при наклонном падении фемтосекундных лазерных импульсов на поверхности металлов. Экспериментально продемонстрирован эффективный способ генерации терагерцового излучения в сэндвич-структуре. На основании теоретических и экспериментальных исследований взаимодействия оптических и терагерцовых импульсов в нелинейных кристаллах предложены и апробированы новые схемы регистрации терагецовых импульсов и калибровки детекторов терагерцового диапазона частот.

Полученные результаты представляют как научный интерес с точки зрения исследования механизмов генерации фемтосекундными лазерными импульсами излучения терагерцового диапазона частот и оптико-терагерцовых взаимодействий в нелинейных кристаллах, так и практическую ценность для разработки терагерцовых спектрометров (в том числе дистанционных).

Основные положения, выносимые на защиту

1. Изменения энергии и спектра оптического импульса при
взаимодействии с терагерцовой волной в электрооптических кристаллах в
каждый момент времени пропорциональны первой производной по времени
от напряженности терагерцового поля.

2. Изменения энергии и спектра лазерного импульса под действием терагерцового поля в нелинейном кристалле могут быть использованы для когерентного детектирования терагерцового излучения. На частотах выше 5 ТГц чувствительность нового метода детектирования, основанного на изменениях спектра лазерного импульса, более чем на порядок превышает чувствительность стандартной электрооптической схемы.

3. При распространении фемтосекундных лазерных импульсов титан-сапфирового лазера в сэндвич-структуре с сердцевиной из слоя ниобата лития толщиной 30 и 50 мкм происходит генерация излучения на частотах 0.1-3 ТГц. Эффективность оптико-терагерцового преобразования достигает 0,25% при энергиях лазерных импульсов 15-20 мкДж.

4. При пробое воздуха фемтосекундными лазерными импульсами
длительностью 35-50 фс, энергией 2-3 мДж с использованием аксиконной
линзы с углом при основании 15 генерируется излучение терагерцового
диапазона частот (максимум спектра на 1 ТГц) с эффективностью
преобразования порядка 5-Ю^-8. Поляризация терагерцового излучения
радиальная (локально линейная, вектор поляризации направлен радиально
относительно оси распространения излучения), поперечное распределение
энергии кольцеобразное.

5. При пробое воздуха линейно поляризованными фемтосекундными лазерными импульсами (длительностью 35-50 фс, энергией 2-3 мДж) с использованием сферических линз (F = 50-500 мм) поперечное распределение энергии излучения диапазона 0.1-1.5 ТГц представляет собой два сегмента кольца с минимумом вдоль направления поляризации лазерного излучения. При циркулярной поляризации лазерных импульсов поперечное распределение энергии терагерцового излучения кольцеобразное. Поляризация терагерцового излучения является радиальной (относительно оси распространения излучения) как при линейной, так и при циркулярной поляризациях лазерного излучения.

6. В условиях пробоя воздуха двухцветными лазерными импульсами направление вектора поляризации генерируемого терагерцового излучения может изменяться путем варьирования фазового сдвига между эллиптически поляризованным излучением лазера на основной частоте и линейно поляризованным излучением на частоте его второй гармоники. Оптимальный с точки зрения эффективности оптико-терагерцовой конверсии сдвиг фазы линейно поляризованного излучения лазера на частоте его второй гармоники относительно линейно поляризованного

излучения на основной частоте зависит от интенсивности лазерных импульсов. При низких интенсивностях лазерного излучения величина оптимального сдвига фазы остается постоянной, а начиная с интенсивности порядка 4-Ю¹³ Вт/см² монотонно уменьшается.

Степень достоверности и апробация результатов работы

Полученные результаты обладают высокой степенью достоверности и являются обоснованными. Аналитические и расчетные данные согласуются с результатами экспериментов. В экспериментах использовались современные методики, апробированные в предшествующих научных работах. Результаты диссертации опубликованы в 41 научной работе, из которых 14 статей в международных журналах и журналах из списка ВАК, 9 статей в сборниках трудов конференций, 18 тезисов докладов. Результаты входили в годичные отчеты РАН (2008, 2009 гг.), обсуждались на научных семинарах ИПФ РАН и конкурсах работ молодых ученых ИПФ РАН (Диплом III степени 2011, 2015 гг., Грамота 2009, 2014, 2015 гг.), докладывались на следующих конференциях: XIV научная школа "Нелинейные волны - 2008" (Нижний Новгород, Россия, 2008 г.); Международный оптический конгресс "Оптика - XXI век" (Санкт-Петербург, Россия, 2008 г.); 7^th, 8^th and 9^th International Workshops "Strong Microwaves: Sources and Applications" (Россия; 2008, 2011 и 2014 гг.); VI и VII Международные конференции молодых ученых и специалистов "Оптика-2009" и "Оптика-2011" (Санкт-Петербург; Россия; 2009 и 2011 гг.); International Conference Laser Optics 2008 (Санкт-Петербург, Россия, 2008 г.); 33^rd and 35^th International Conferences on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (Пасадена, США, 2008 г.; Рим, Италия, 2010 г.); VII, VIII и IX Всероссийские семинар по радиофизике миллиметровых и субмиллиметровых волн (Нижний Новгород; Россия; 2009, 2011, 2013 гг.); 4^th Asia Summer School & Symposium on Laser-Plasma Acceleration and Radiation (Хсинчу, Тайвань, 2009 г.); International Symposium "Terahertz Radiation: Generation and Application" (Новосибирск, Россия, 2010 г.); Conference on Lasers and Electro-Optics and 12th European Quantum Electronics Conference (Мюнхен, Германия, 2011 г.); 2^nd International Conference "Terahertz and Microwave radiation: Generation, Detection and Applications" (Москва, Россия, 2012 г.); International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (Москва, Россия, 2013 г.); XVIII научная конференция по радиофизике, посвященная Дню радио (Нижний Новгород, Россия, 2014 г.); 13^th International Conference on Multiphoton Processes (Шанхай, Китай, 2014 г.). Автор награжден дипломом за первое место в конкурсе стендовых докладов на международной конференции 4^th Asia Summer School & Symposium on Laser-Plasma Acceleration and Radiation, Хсинчу, Тайвань, 2009 г. за доклад «Terahertz pulse generation in a laser induced air plasma».

В составе авторского коллектива: СБ. Бодров, И.Е. Иляков, Д.А. Фадеев автор в 2013 г. награжден медалью Российской академии наук для молодых ученых за работу «Разработка эффективных методов генерации и детектирования короткоимпульсного терагерцового излучения и их практическое приложение».

Личный вклад автора

Все изложенные в диссертации оригинальные результаты получены автором лично, либо при его непосредственном участии. Автор участвовал в проведении экспериментов, постановке задач, выполнял расчеты, обрабатывал экспериментальные данные, проводил интерпретацию результатов. Изначально все планы были обсуждены и согласованы с научным руководителем Р. А. Ахмеджановым.

Теоретический анализ и расчеты, представленные во второй главе, выполнены автором и обсуждены с Г.Х. Китае вой. Автором предложены и экспериментально апробированы схемы регистрации ТИ, основанные на изменениях спектра лазерного импульса, и способ калибровки детекторов терагерцового диапазона частот. Эксперименты проводились совместно с Б.В. Шишкиным (сборка и настройка оптической схемы, сами измерения и обработка их результатов выполнялись лично автором). Эксперименты по квазисинхронному способу детектирования проводились совместно с СП. Ковалевым и Б.В. Шишкиным. Эксперименты по генерации ТИ в сэндвич-структуре выполнялись автором совместно с СБ. Бодровым, А.Н. Степановым и Б.В. Шишкиным (автором проводилась сборка и настройка оптической схемы по измерению временных форм и спектров терагерцовых импульсов методом THz-TDS и сами измерения).

Эксперименты по третьей главе диссертации проводились совместно с Б.В. Шишкиным (сборка и настройка оптической схемы, сами измерения и обработка их результатов выполнялись лично автором).

Структура диссертации

Оптико-терагерцовые преобразования в плазме и на поверхности металла

Когерентное детектирование терагерцовых импульсов при помощи ЭО кристаллов традиционно основано на линейном ЭО эффекте (эффекте Поккельса) [63]. Терагерцовое электрическое поле изменяет эллипсоид показателя преломления ЭО кристалла и наводит тем самым дополнительное двулучепреломление. Дополнительный набег фаз оптического импульса в кристалле пропорционален эффективному ЭО коэффициенту х (с учетом взаимной ориентации кристалла, поляризации ОИ и ТИ), толщине кристалла d и напряженности

Поляризация лазерного и терагерцового импульсов ориентируются по отношению к осям кристалла таким образом, чтобы разность набега фаз для ортогональных компонент поляризации лазерного импульса была максимальной. В этом случае поляризация линейно поляризованного фемтосекундного лазерного импульса, синхронизированного в кристалле с некоторым временным «участком» терагерцового импульса, по мере распространения приобретает эллиптичность, пропорциональную усредненной напряженности поля соответствующего «участка». При помощи оптической схемы, включающей в себя четверть волновую пластинку, призму Волластона и два фотодетектора эта эллиптичность измеряется. Последовательно изменяя временную задержку между терагерцовым и оптическим импульсами, производится определение временной зависимости эллиптичности и, соответственно, напряженности электрического поля ТИ. Измерения ТИ при помощи ЭО кристаллов популярны благодаря их широкой рабочей частотной полосе и удобству в использовании.

Важным фактором при взаимодействии ОИ и ТИ в ЭО кристаллах является то, насколько хорошо выполняются условия синхронизма групповой скорости оптического импульса и фазовой скорости терагерцовой волны в среде [3]. Различие во времени прохождения St оптического импульса и излучения на терагерцовой частоте Q через кристалл с толщиной d описывается следующим выражением =-хкк)-Ф)), (1.2) где с - скорость света в вакууме, ng(a o) - групповой показатель преломления в среде на частоте озо, n(Q) - показатель преломления среды на частоте Q. Для корректной оценки Лср необходимо учесть различия в распространении оптических и терагерцовых волн внутри кристалла и разницу в коэффициенте прохождения Френеля для различных частот ТИ через его переднюю границу. В результате учета в правую часть выражения (1.1) добавится множитель G(Q)

Из выражения следует, что электрооптический отклик увеличивается с ростом толщины кристалла только при малых значениях litQSt. Точный синхронизм St=0, как правило, достигается на какой-то конкретной терагерцовой частоте и с увеличением толщины кристалла чувствительность схемы детектирования растет вблизи этой частоты или на низких частотах, ввиду малости Q. При этом чувствительность на высоких частотах Q теряется. Другим ограничивающим фактором для возрастания отклика с увеличением протяженности кристалла является поглощение ТИ в нем. Точный синхронизм при коллинеарном взаимодействии требует равенства групповой скорости волн оптического диапазона и фазовой скорости волн терагерцового диапазона. В естественных кристаллических средах, как правило, это не может иметь место, по крайней мере, в широком спектральном диапазоне. Отсутствие фазового синхронизма приводит к тому, что при использовании широкополосного электрооптического детектирования существует неустранимое противопоставление чувствительности метода ширине его частотного отклика, что определяет выбор кристалла и его толщину. Более протяженные кристаллы позволяют увеличить длину взаимодействия, но с другой стороны уменьшают ширину полосы детектирования из-за разности показателей преломления для ТГц и оптического излучений. Как следствие, отсутствие коллинеарного синхронизма существенно ограничивает протяженность применяемых детекторов и уменьшает чувствительность схемы.

Существуют кристаллы с достаточно высоким электрооптическим коэффициентом (LN, ЫТаОз), привлекательным и для генерации и для измерения терагерцовых импульсов, но в которых при этом отсутствует коллинеарный синхронизм между ТИ и оптическим импульсом. В этом случае синхронизм в узком частотном диапазоне в коллинеарной геометрии может быть достигнут с использованием периодически поляризованных кристаллов. Генерация узкополосного ТИ с использованием периодически поляризованных кристаллов была экспериментально реализована в 2000 году [64]. Идея состояла в использовании периодически поляризованных слоев ниобата лития для устранения несогласованности в скоростях распространения оптической накачки и ТИ. Более того, соответствующий выбор слоев мог позволить генерировать ТИ с заданной частотой и формой. Показатель преломления для ОИ соответствует приблизительно значению nopt=2,3; для ТИ на частотах 1,7 и 0,67 ТГц птнг=5,2. Таким образом, оптический импульс длительностью тр опережает ТИ на свою длительность при прохождении в кристалле расстояния lw=CTp/(nTHz-n0pt) Если поляризация домена меняет знак на длине равной lw, тогда поляризация, наведенная в PPLN кристалле будет излучать терагерцовый сигнал, содержащий N/2 периодов поля, где N - число доменов в образце. Если период доменов хорошо выдержан, то такая структура будет генерировать узкополосное ТИ. Излучение более сложной формы может быть генерировано при использовании образцов, состоящих из последовательностей периодически поляризованных доменов с различными периодами. Для проведения экспериментов [64] использовался регенеративный Ті:sapphire усилитель, генерирующий излучение с несущей длиной волны 800 нм, длительностью импульса 150 фс, частотой следования импульсов 250 кГц и максимальной энергией в импульсе 40 нДж, PPLN кристалл длиной 1,2 мм и размером домена 30 мкм. Лазерные импульсы фокусировались в пятно диаметром 300 мкм, генерирующееся ТИ при помощи параболических зеркал направлялось на детектирующий электрооптический кристалл ZnTe. В результате было сгенерировано излучение на центральной частоте 1,7 ТГц.

В дальнейшем [65] было исследовано влияние температуры в образце на спектральную ширину линии сигнала. Параметры лазера были сходными с предыдущим экспериментом, длина образцов составляла 1,2 мм и 7,2 мм. Было зафиксировано сужение спектра при понижении температуры. Также было отмечено повышение эффективности генерации при снижении температуры образца. В последующих исследованиях [66-69] были рассмотрены различные способы управления частотой генерируемого излучения. Путем подходящего выбора периода доменной структуры кристалла можно создать условия для эффективного квазисинхронного преобразования излучения практически любой частоты. Кроме того, достигается не только высокая концентрация излучаемой энергии вдоль одного направления, характерная для всех методов нерезонансного лазерного возбуждения, но и высокая концентрация энергии в пределах узкого диапазона частот.

В работе [66] экспериментально исследуется возможность управления частотой ТИ, при помощи соответствующей подстройки кристалла. Авторы использовали периодически поляризованный кристалл LiNbCh, имевший форму диска. Перестройка частоты достигалась путем вращения кристалла. Полный диапазон перестройки начинался со 180 ГГц и заканчивался на 830 ГГц. Ограничение сверху было связано с периодом доменной структуры, который составлял 127 мкм и определял максимальную частоту ТИ.

Помимо генерации вперед, в работе [67] также наблюдалась генерация ТИ через боковую поверхность кристалла за счет черенковского механизма. Перестройка частоты также была продемонстрирована. Такая геометрия генерации может быть привлекательной для генерации частот выше 3 ТГц, где поглощение внутри кристалла особенно сильное.

Стандартные схемы регистрации терагерцовых импульсов

Изменение поляризации оптического излучения, наблюдающееся при взаимодействии терагерцовых и оптических импульсов в нелинейных кристаллах, широко применяется для проведения разнообразных спектроскопических исследований методом THzDS. В то же время, как отмечалось в работе [71], ТИ в периодически поляризованных кристаллах Mg:Y:LiNb03 (PPLN) способно изменять и полную энергию лазерных импульсов. Причем величина этих изменений зависит и от амплитуды и от фазы терагерцовых импульсов, что также должно позволить проводить когерентные измерения спектроскопических исследований методом THzDS. В данном пункте представлены результаты экспериментальных исследований индуцированной терагерцовым полем модуляции энергии оптических импульсов в кристаллах PPLN. Схема измерений приведена на рисунке 2.1. Генерация ТИ осуществлялась при пробое воздуха двухцветными лазерными импульсами. Лазерные импульсы имели длительность порядка 80 фс, центральную длину волны 780 нм, энергию 1,5 мДж. Для генерации второй гармоники использовался кристалл ВВО (бета-борат бария) толщиной 100 мкм, вырезанный под углом, обеспечивающим синхронизм первого типа. ТИ собиралось при помощи системы параболических зеркал и фокусировалось на детектор, в качестве которого использовались кристаллы PPLN или кристалл ZnTe. Пробный пучок отделялся от основного при помощи зеркала с низким коэффициентом отражения 1%. При помощи линии задержки время прихода на кристалл пробного фемтосекундного импульса синхронизировалось с различными моментами ТИ, строилась зависимость средней мощности или изменения поляризации проходящего пробного излучения от временного смещения. Спектральные распределения ТИ определялись путем Фурье-преобразования временных зависимостей. При стандартном методе детектирования изменение поляризации анализировалось с помощью четвертьволновой пластинки, призмы Волластона и пары фотодиодов, включенных по балансной схеме. При детектировании методом, основанным на модуляции энергии, пробный пучок делился на две части: одна проходила через кристалл PPLN, другая служила репером, затем обе части направлялись на балансный фотодетектор (рисунок 2.1). Фемтосекундная лазерная система

Для контроля рабочей полосы частот кристаллов PPLN они изначально были задействованы для генерации квазимонохроматического ТИ. На рисунках 2.2 и 2.3 представлены результаты измерений ТИ, генерируемого при «выпрямлении» фемтосекундных лазерных импульсов в кристаллах PPLN с различными периодами и при пробое воздуха двухцветными лазерными импульсами. В этих экспериментах измерения приводились стандартным методом ЭО эллипсометрии. 3

Видно, что для каждой структуры PPLN имеется выделенная частота синхронизма, определяющаяся периодом доменной структуры. Спектр излучения плазменного источника является широкополосным (рисунок 2.3). Спектральные распределения и временные формы ТИ, регистрируемые в исследуемой схеме при помощи PPLN кристаллов с разными периодами доменной структуры, приведены на рисунке 2.4. На каждом из графиков зависимости амплитуды ТИ от частоты виден максимум, соответствующий периоду доменной структуры. Частоты этих максимумов совпадают с частотами максимумов, измеренными при генерации ТИ этими же структурами. Это свидетельствует о том, что квазисинхронизм между определенной частотой ТИ и оптическими импульсами, ранее достигнутый в структурах PPLN лишь при генерации свободно распространяющегося ТИ, может быть реализован и при его регистрации.

Следует заметить, что при использовании для детектирования кристалла PPLN возможно формирование практически любого заданного спектрального отклика [66-69]. В случае узкополосного детектирования время измерения действительной и мнимой частей показателя преломления образца может быть значительно сокращено (необходимо измерение лишь несколько первых осцилляции ТИ), что может быть существенным при разработке терагерцовых детекторов, как для спектроскопии (идентификация веществ), так и для построения изображений. 120 -і

Использовавшиеся нами кристаллы PPLN с ростовой доменной структурой [122] могут быть существенно большего поперечного размера, чем наиболее распространенные кристаллы с после ростовой доменной структурой. Эта особенность делает их в ряде случаев более привлекательными для генерации и детектирования ТИ в сравнении с послеростовыми кристаллами, поперечный размер которых по одной из координат не превышает 1 мм. Использование ростовых кристаллов позволяет использовать большие энергии накачки и избегать дифракционных потерь при заведении в них ТИ. В то же время, для ростовых кристаллов существует необходимость в контроле однородности полученных образцов, а при залегании «полезных» областей в глубине объемного образца - поиск их. Стандартные схемы разнесенного генератора и детектора в таком случае будут зачастую неприменимы, вследствие поглощения ТИ, идущего из глубины образца. В тоже время существует достаточно простая в реализации альтернатива - метод накачки и зондирования, позволяющая исследовать напряженность терагерцового поля непосредственно внутри исследуемого образца. Успешное решение этой задачи дает возможность получения однородных образцов путем вырезания подходящих областей кристалла. В рамках данного подхода нами была поставлена задача по экспериментальной реализации генерации и детектирования ТИ на экспериментальном стенде в МИРЭА.

Фемтосекундный лазер, имевшийся в нашем распоряжении, позволял получать импульсы с длительностью порядка 100 фс, несущей длиной волны 800 нм, частотой следования 82 МГц, средней энергией 1,5 Вт. Схема генерации, предполагала осуществление генерации и детектирования в одном и том же кристалле PPLN. Впервые такая возможность была продемонстрирована в работе [70]. Генерация осуществлялась в результате нелинейного смешения на квадратичной нелинейности оптических частот фемтосекундных лазерных импульсов, а механизм детектирования основывался на нелинейном взаимодействии ТИ, генерирующегося внутри кристалла, с пробным пучком. Вследствие этого взаимодействия, на основе описанного выше механизма происходило изменение интенсивности прошедшего пробного пучка. В зависимости от временной задержки между пробным пучком и пучком накачки, измерялось изменение интенсивности проходящего пробного луча. На основании полученных результатов строилось временное распределение ТИ, генерируемого в рассматриваемой области. Нами была реализована подобная схема с использованием нелинейного кристалла PPLN толщиной порядка 4 мм, выращенного по методу Чохральского. На рисунке 2.5 представлена схема проведенного эксперимента. Лазерный пучок при помощи стеклянной пластинки делился на два - пучок накачки (96% мощности) и пробный пучок (4% мощности). Оба пучка фокусируются в одну и ту же область пространства внутри PPLN. Изменение средней мощности пробного луча, прошедшего через нелинейный кристалл, в зависимости от временной задержки между пробным импульсом и импульсом накачки регистрируется детектором. Таким образом, определяется временная зависимость напряженности поля ТИ внутри кристалла.

Влияние терагерцового поля на параметры фемтосекундных лазерных импульсов в широкополосных электрооптических кристаллах

Зависимость энергии генерируемого ТИ от энергии лазерного излучения представлена на рисунке 3.4. Зависимость носит ярко выраженный пороговый характер (рисунок 3.4). Порог генерации терагерцового излучения, по-видимому, определяется порогом ионизации (появление значительного количества заряженных частиц). Подобная зависимость отмечалась и при исследовании ТИ, генерируемого при пробое газов фемтосекундными лазерными импульсами, сфокусированными сферическими линзами, в работах [46, 92, 96, (см. также пункт 2 настоящей главы диссертации)]. При увеличении энергии возбуждающего лазерного импульса выше пороговой, амплитуда терагерцового поля монотонно растет, а эффективность о оптико-терагерцовой конверсии достигает величины 5-10" . Временная зависимость напряженности поля ТИ от энергии лазерного импульса изменяется слабо (рисунок 3.5). 2.7 мДж

Увеличение длительности лазерного импульса при постоянной его энергии приводило к уменьшению эффективности преобразования. При этом временная форма кардинально не изменялась. Ниже, на рисунке 3.6, приведены временные зависимости напряженности терагерцового поля при различных длительностях возбуждающих лазерных импульсов (от 40 фс до 350 фс).

При использовании лазерного излучения с циркулярной поляризацией вместо линейной, происходило существенное уменьшение величины энергии генерируемого ТИ. Так, показания на осциллографе сигнала с болометра для линейной поляризации соответствовали 400 мВ, а для циркулярной поляризации 140 мВ. Спектр при этом становился более высокочастотным (рисунок 3.7): существенно ухудшалась генерация излучения на частотах ниже 1 ТГц, генерация же в более высокочастотной области не изменялась. При переходе от линейной поляризации к циркулярной происходило также и заметное ослабление светимости в видимом диапазоне созданной плазменной области. 2 3 4

Распределение в пространстве энергии ТИ было измерено способом, показанным на рисунке 1.7. Полученные результаты приведены на рисунке 3.8. На рисунке 3.8 слева приведена зависимость сигнала, полученного с болометра, измеренная при различных положениях поперечной подвижки. Видно, что распределение энергии представляет собой кольцеобразную структуру. Минимум излучаемой энергии в центре лежит на прямой линии, проходящей через ось распространения лазерного излучения. Угол раскрыва приблизительно совпадал с углом фокусировки аксиконной линзы. На рисунке 3.8 справа схематически изображена ориентация поляризации ТИ в зависимости от положения поперечной подвижки. ТИ оказалось поляризованным в каждой точке линейно, вектор же поляризации был распределен радиально.

Полученные распределения согласуются с представленными выше данными о распределении энергии и поляризации ТИ. Видно, что распределения энергии двух ортогональных поляризаций представляют собой сегменты кольца. В случае горизонтальной поляризации «вырезаются» его боковые сегменты, в которых преимущественно поляризация направлена горизонтально (рисунок 3.9 справа), а в случае вертикальной поляризации - сегменты, в которых преимущественно поляризация направлена вертикально (рисунок 3.9 слева). Такое распределение поляризации не может быть сформировано вследствие предложенного, например, ранее в [110, 111] механизма с использованием оптических импульсов с малым числом периодов поля. Для формирования приведенных на рисунках 3.8, 3.9 пространственных распределений вектора поляризации и энергии ортогональных поляризационных компонент ТИ требуются радиальные, либо продольные токи электронов.

Согласно анализу, проведенному в работах [108, 109], терагерцовые импульсы могут генерироваться при приложении к аксиконной искре постоянного электрического поля. Для исследования такой возможности нами были проведены исследования влияния приложенного постоянного электрического поля на регистрируемый сигнал, получаемый при использовании болометра. По обе стороны лазерной искры помещались электроды. Расстояние между ними было 1 см. Прикладываемое напряжение достигало 25 кВ. Прироста энергии ТИ при болометрических измерениях обнаружено не было.

Как следует из полученных экспериментальных данных, наблюдавшееся ТИ по своим спектральным характеристикам заметно отличается от описанного в работах [108-111]. Полученные в настоящем пункте результаты показывают, что при «аксиконном» пробое воздуха фемтосекундными лазерными импульсами генерируется ТИ с максимумом частотного распределения на 1 ТГц. Диаграмма направленности представляет собой конус с углом раскрыва, соответствующим направлению распространения оптического излучения. Поляризация терагерцового излучения направлена радиально. Энергия и временная форма ТИ зависят от поляризации лазерных импульсов. Влияние приложенного постоянного поля на эффективность генерации незначительное.

В дальнейшем, в работе [131], был предложен механизм позволяющий описать наблюдавшиеся спектральные зависимости и пространственные распределения поляризации. Полагалось, что оптические импульсы фокусировались аксиконной линзой и ионизировали воздух за аксиконом, на его оси (рисунок 3.10). Ионизированная область представляла собой цилиндр длиной L b/tcm(6), где Ъ - радиус оптического пучка до аксиконной линзы, в - угол фокусировки, и радиусом a c/a)L sin(Q), где COL - центральная частота ОИ. Лазерный импульс ускоряет своим полем электроны, перешедшие в свободное состояние, и оставляет за ионизационным фронтом импульс тока. Поскольку ионизационный фронт и, соответственно, импульс тока «распространяются» со скоростью c/cos(6), то ТИ излучается под углом в к оси распространения оптического излучения. аксикон

В уравнениях выше, SL=(N \е \/те) УФР - аксиально симметричный источник, связанный с действием лазерного поля на электроны посредством пондеромоторного потенциала Фр =е AL /4mcoL , AL - огибающая лазерного импульса; Na, Nao и wa(Ai) - концентрация ионов, исходная концентрация нейтралов и усредненная вероятность ионизации в единицу времени, которые относятся к частицам сорта a; v - эффективная частота столкновений электронов с тяжелыми частицами, которая определяется давлением газа и температурой электронов. Уравнения (3.1)-(3.3) были решены авторами [131] и численно и аналитически в приближении заданной функции AL ОТ координат =t-z cos(6)/c и г. Начальными условиями являлись нулевые значения Е, B,j и Na для f— -оо . В качестве граничных условий выбирались граничные условия для излучения при г— 00.

В численных расчетах уравнения (3.1)-(3.3) решались с использованием выражений для вероятности ионизации азота и кислорода [133]. Для AL было взято выражение в виде произведения Jo(ra L sin(Q)/c) и функции Гаусса по координате Длина плазменного канала была L,=b/tan(0), где Ь=0.6см. Вычисления были выполнены при значениях длительности лазерного импульса (30фс тр 100фс), энергиях лазерных импульсов (0.5мДж \Уі 5мДж), углах фокусировки (3 в 15 ), и частоте столкновений электронов (10 с" v 10 с" ). Характерный радиус плазменного канала и максимальная плотность плазмы сильно зависели от тр, WL И в. Тем не менее, форма терагерцового спектра, которая была численно найдена, слабо зависела от этих параметров. Было получено, что в рассмотренных условиях в области ионизации возбуждаются продольные колебания плазмы, которые излучают под углом в к оси распространения оптического излучения радиально поляризованные волны терагерцового диапазона частот. На рисунке 3.11 приведены результаты численных расчетов в сравнении с экспериментальными данными [131]. /7 і і

Генерация терагерцового излучения при фокусировке в воздухе фемтосекундных лазерных импульсов сферическими линзами

Видно, что наибольшие энергии ТИ, генерируемого на металлических поверхностях, достигаются при использовании латунных образцов. Среди рассмотренных нами металлических и воздушно-плазменных источников ТИ наибольшая энергия достигалась при пробое воздуха двухцветными лазерными импульсами.

Также были произведены измерения зависимости энергии ТИ от величины приложенного к области взаимодействия поперечного постоянного электрического поля и добавления к основной частоте лазерного поля ее второй гармоники. В тех случаях, когда лазерные импульсы были несфокусированными, и пробоя воздуха не наблюдалось, добавление второй гармоники (-1-2%) и постоянного электрического поля (до 15 кВ/см) не влияло на величину регистрируемого сигнала.

Одна из возможных интерпретаций полученных результатов заключается в следующем: нормальная к поверхности металла компонента лазерного электрического поля индуцирует поверхностный заряд на границе металл - вакуум, который ускоряется под действием продольной компоненты лазерного поля. Таким образом, величина поверхностного заряда определяется выражением: q = qo+q , где qo - плотность заряда в отсутствии лазерного излучения, a q Еп - наведенная нормальной компонентой оптического поля плотность заряда. Тогда поверхностный ток будет определяться выражением j q Ex = q0 Ех+ q Ex. Поскольку q Еп, то второй член в выражении для тока оказывается пропорционален Ех Е„ и описывает осцилляции на частоте второй гармоники лазерного поля и на нулевой гармонике -пропорциональные огибающей интенсивности лазерного импульса. Импульс тока, пропорциональный интенсивности огибающей лазерного импульса излучает, в том числе, и в терагерцовом диапазоне частот. где е и т - заряд и масса электрона, щ - концентрация свободных электронов в металле, а о -несущая частота лазерного излучения, д(х) - дельта функция Дирака, х - координата вдоль оси перпендикулярной к поверхности металла, Т - период оптического поля. Используя формулу для коэффициента отражения ТМ волны R yssma- sjxyssma-Jsj , падающей под углом а на поверхность вещества с показателем преломления є « -\copja0) (l + iv/a 0) (сор плазменная частота, v - эффективная частота столкновений; формула для є получена при условии v«a o«cOp), выражение для импульса тока можно переписать как где Ео - амплитуда электрического поля в падающем лазерном импульсе, ось zo - лежит на пересечении плоскости падения и поверхности металла. Для расчета характеристик терагерцового излучения в модели свободных электронов можно использовать уравнения Максвелла со следующим выражением для тока:

В результате для полной энергии терагерцовых импульсов получается следующее выражение e2E40TAS coy sinV)cos2(Q "THz 2 8 Г/ \o І2 V14) mc o [(cop/co0f sin2 (a)+ \ Для медного образца, зависимость полной энергии от угла падения оптического излучения на образец представлена на рисунке 3.32. Непрерывной линией изображены результаты расчета, треугольниками обозначены данные эксперимента.

Видно, что максимум теоретической кривой совпадает с максимумом, полученным в измерениях. Однако, несмотря на хорошее совпадение угловых зависимостей, экспоненциальный рост энергии ТИ объяснить подобным образом не удается. Здесь также можно добавить, что как отмечено в [141] в различных независимых работах получаются разные энергетические зависимости. На данный момент происходит постепенное накопление данных, и окончательного понимания в этом вопросе пока нет.

В заключение, наиболее эффективное преобразование оптических импульсов в терагерцовые при использовании металлических образцов достигалась с латунным образцом (эффективнее, чем медь, образцы из которой используются для генерации ТИ под воздействием высоких интенсивностей в [115-117]). Оптимальная поляризация лазерных импульсов при генерации ТИ на металлических поверхностях была р - поляризация, энергия ТИ возрастала экспоненциально с увеличением энергии оптических импульсов, касательно углов, наибольшая эффективность при низких интенсивностях лазерных импульсов (без фокусировки) достигалась при углах порядка 5 градусов.

Показано, что при «аксиконном» пробое воздуха фемтосекундными лазерными импульсами генерируется излучение терагерцового диапазона частот (максимум спектра порядка 1 ТГц) с эффективностью оптико-терагерцовой конверсии порядка 5-10" . Диаграмма направленности представляет собой конус с углом раскрыва, соответствующим направлению распространения оптического излучения. Поляризация терагерцового излучения радиальная относительно оси распространения излучения. Энергия и временная форма терагерцового излучения зависят от поляризации лазерных импульсов. Влияние приложенного постоянного поля на эффективность генерации незначительное.

Экспериментально показано, что при пробое воздуха линейно поляризованными фемтосекундными лазерными импульсами, фокусируемыми с помощью сферических линз, поперечное распределение энергии представляет собой два сегмента кольца с минимумом вдоль направления поляризации лазерного излучения. Поляризация излучения радиальная относительно оси распространения излучения. При круговой поляризации оптического излучения распределение энергии терагерцового излучения соответствует конической диаграмме направленности. В отличие от случая аксиконной фокусировки, наложение внешнего электрического поля приводит к значительному росту энергии терагерцового излучения и существенному изменению пространственных распределений его энергии и поляризации.

Показана возможность управления ориентацией вектора поляризации терагерцового излучения, генерируемого при пробое воздуха двухцветным лазерным импульсом, путем варьирования фазового сдвига между эллиптически поляризованным оптическим излучением на основной частоте и линейно поляризованным излучением на частоте его второй гармоники. Экспериментально продемонстрировано, что оптимальный сдвиг фазы второй гармоники излучения относительно первой (поляризованных линейно), при котором наблюдается наиболее эффективная генерация терагерцового излучения, зависит от интенсивности лазерных импульсов. При низких интенсивностях лазерного излучения величина оптимального фазового сдвига остается постоянной, а начиная с интенсивности порядка 4-10 Вт/см монотонно уменьшается.

Экспериментально показано, что при облучении медных образцов фемтосекундными лазерными импульсами (длительность 50 фс, центральная длина волны 800 нм) с плотностью энергии 10-80 мДж/см , энергия генерируемого на поверхности терагерцового излучения возрастает экспоненциально с увеличением энергии оптических импульсов. Эффективность преобразования энергии достигает величины порядка 10" . Оптимальная поляризация лазерных импульсов - р-поляризация.