Содержание к диссертации
Введение
Глава I. Характеристики синхротронного излучения синхротрона "Сириус"
1.1. Некоторые сведения о теории синхротронного излучения моноэнергетического электрона 14
1.2. Влияние технических параметров ускорителя на характеристики синхротронного излучения 18
1.3. Спектральные, угловые и поляризационные характеристики синхротронного излучения ускорителя "Сириус" 22
Глава II. Оборудование и аппаратура для экспериментов с синхротронним излучением
2.1. Каналы синхротронного излучения ускорителя "Сириус" 36
2.2. Использование монохроматора ВМР-2 на каналах синхротронного излучения 45
2.3. Монохроматор нормального падения для работ с синхротронным излучением 53
2.4. Автоматизированная система для экспериментов с синхротронным излучением 67
2.5. Программное обеспечение автоматизированной системы для экспериментов с синхротронным излучением 78
Глава III. Экспериментальные результаты по исследованию оптических и фотоэмиссионных свойств твердых тел в вакуумной ультрафиолетовой области спектра с использованием синхротронного излучения
3.1. Методы определения оптических постоянных твердых тел из спектров отражения 89
3.2. Исследование оптических свойств ниобия в области энергий от 5 до 30 эВ 99
3.3. Исследование спектров возбуждения люминесценции кальцийвольфраматных и кальцийеуль-фидных люминофоров в области энергий 12*30 эВ 108
3.4. Исследование электронной структуры и процессов размножения электронных возбуждений в кристалле окиси магния методами отражательной и фотоэлектронной спектроскопии 132
Заключение 147
Литература
- Влияние технических параметров ускорителя на характеристики синхротронного излучения
- Использование монохроматора ВМР-2 на каналах синхротронного излучения
- Программное обеспечение автоматизированной системы для экспериментов с синхротронным излучением
- Исследование спектров возбуждения люминесценции кальцийвольфраматных и кальцийеуль-фидных люминофоров в области энергий 12*30 эВ
Влияние технических параметров ускорителя на характеристики синхротронного излучения
Приведенные в предыдущем параграфе выражения позволяют рассчитать спектральное, угловое распределения и степень поляризации излучения, испускаемого моноэнергетическим электроном, движущимся по круговой орбите. В реальных ускорителях эти условия движения не выполняются.
Каждый ускоритель или накопительное кольцо имеют свои особенности конструкции и режима работы, которые находят свое отражение в характеристиках синхротронного излучения конкретной машины. Наиболее существенна эта зависимость в синхротронах, поскольку энергия электронов в них меняется в процессе цикла ускорения. Кроме того, каждый синхротрон имеет свою конструкцию магнита, состоящую из ряда магнитных секторов, между которыми расположены прямолинейные промежутки без поля, и электроны движутся не по круговой равновесной орбите, а совершают относительно нее когерентные и некогерентные (бетатронные) колебания. Это приводит к тому, что электронный пучок в синхротроне имеет определенные конечные размеры и расходимость, а это ведет,в свою очередь, к расширению углового распределения излучения. Наличие аксиальных бетатронных колебаний электронов приводит к тому, что интенсивность % -компоненты в плоскости орбиты не равна нулю, и поэтому степень поляризации синхротронного излучения в плоскости орбиты не равна единице, а составляет величину 0,95 для видимой области спектра С 20]. С уменьшением длины волны степень поляризации в плоскости орбиты увеличивается.
Таким образом, рассматривая каждый конкретный ускоритель как источник света, необходимо, прежде всего, проанализировать свойства синхротронного излучения этого ускорителя с учетом особенностей его конструкции и режимов работы, а затем, учтя результаты проведенного анализа, рассчитать количественные характеристики излучения. Такие задачи и были решены нами для синхротрона "Сириус" [24-25].
Синхротрон "Сириус" является слабофокусирующим ускорителем электронов с магнитом типа "Рейстрек", который состоит из четырех 90 магнитных секторов (квадрантов), соединенных четырьмя прямолинейными промежутками и имеет на сегодняшний день следующие основные технические параметры 26]: Максимальная энергия электронов: проектная =1,5 ГэВ, достигнутая Е =1,36 ГэВ; Число ускоренных электронов в импульсе N = 5 1010эл/имп; Частота повторения циклов ускорения / = (1 12) гц; Показатель спадания маннитного поля А7 =0,6; Средний радиус магнитных секторов R = 4,23 м; Напряженность магнитного поля в конце цикла И - II800 Э; Длина прямолинейного промежутка L = 1,57 м; Частота ускоряющего напряжения f - 36,5 МГц; Кратность частоты Q, =4: Длительность цикла ускорения 7 = 44 1(Г3 сек; Длительность плато магнитного поля Тп в (10-20) ІСГ3 сек.
Кроме указанных, еще одним параметром, важным для рассмотрения ускорителя, как источника синхротронного излучения, является размер поперечного сечения электронного пучка. Для синхротрона "Сириус" этот размер был определен экспериментальным путем [22]. Результаты этих измерений показали, что при достижении конечной энергии 600 МэВ размер электронного пучка в горизонтальной плоскости не превышает 10 мм, а в вертикальной 2,5 мм.
Поскольку энергия электронов в ускорителе непостоянна, а нарастает в течение цикла по определенному закону, средняя интенсивность синхротронного излучения за цикл будет отличаться от интенсивности, рассчитанной по формуле (І.І) для моноэнергетического электрона. В синхротроне "Сириус" изменение энергии электронов за время цикла ускорения происходит по синусоидальному закону
Использование монохроматора ВМР-2 на каналах синхротронного излучения
Для эффективного использования синхротронного излучения в спектроскопии вакуумного ультрафиолета большое значение имеет выбор оптимальной системы для монохроматизации и фокусировки пучка СИ. Однако, выпускаемые отечественной промышленностью спектральные приборы, работающие в этой области спектра, плохо согласуются с источниками синхротронного излучения [50-54]. Поэтому, принимая решение оборудовать один из каналов синхротронного излучения на ускорителе "Сириус" серийным монохроматором нормального падения типа ВМР-2, рассчитанным на область спектра 50-250 нм, нами был проведен анализ его оптической схемы при освещении входной щели синхротронным излучением [55].
Малая угловая расходимость синхротронного излучения и зна чительная удаленность источника от спектрального прибора выводит прибор из расчетного режима работы вследствие нарушения фокусировки. Поэтому, при работе с СИ необходимо либо убирать в серийном приборе входную щель и заменить стандартную сферическую дифракционную решетку на решетку с удвоенным радиусом сферы, либо использовать конденсорное зеркало, переносящее изображение источника на входную щель, что обеспечивает работу прибора в расчетных условиях.
При работе ВМР-2 без входной щели с дифракционной решеткой радиусом 2 м значительно ухудшается разрешение монохроматора. В этом случае предельное разрешение где 5 - горизонтальный размер изображения источника в плоскости выходной щели, "y-g - обратная линейная дисперсия, которая для ВМР-2 равна 1,66 нм/мм. Горизонтальный размер пучка электронов, являющегося в данном случае источником излучения, в синхротроне "Сириус" равен 10 мм. Монохроматор может быть установлен на расстоянии 10 20 метров от точки излучения. Поэтому, для случая работы без входной щели горизонтальный размер изображения источника излучения в плоскости выходной щели не может быть менее 0,5 мм и предельное разрешение Алн,р будет не лучше, чем 0,83 нм. Таким образом, из-за большого горизонтального размера электронного пучка в синхротроне "Сириус", являющимся источником излучения, использование монохроматора ВМР--2 без входной щели с дифракционной решеткой удвоенного радиуса на канале синхротронного излучения нецелесообразно, из-за низкого волнового разрешения. Поэтому, в данной работе был pea лизован вариант установки на канале СИ вакуумного монохроматора ВМР-2 с предварительной фокусировкой излучения на входную щель конденсорним зеркалом.
На рис. 2.5. приведена оптическая схема установки. Синхрот-ронное излучение падает под углом 60 на сферическое вогнутое зеркало с золотым покрытием и радиусом кривизны 2 метра, которое переносит на входную щель монохроматора, расположенную в меридиональном фокусе зеркала, изображение источника в виде вертикальной полосы шириной 0,4 мм. Это изображение служит для прибора виртуальным источником света. В такой схеме обеспечивается работа монохроматора ВМР-2 в расчетных условиях и достигается предельное разрешение не хуже 0,1 нм при ширине входной и выходной щелей 0,06 мм. Кроме того, вследствие зависимости коэффициента отражения от угла падения С. 56 3 конденсорное зеркало играет роль фильтра коротковолновой части синхротронного излучения, что увеличивает срок службы дифракционной решетки и исключает наложение высших порядков в области спектра от 50 до 100 нм. В спектральной области 100-200 нм коротковолновая часть излучения отрезается Ltr _ фильтром, а для длин волн больших 200 нм кварцевой пластинкой. Таким образом, во всем рабочем диапазоне длин волн на выходе прибора можно получать квазимонохроматическое излучение, свободное от наложения высоких порядков.
Входное фокусирующее зеркало установлено в вакуумной камере, в конструкции которой предусмотрены необходимые юстировочные механизмы для выставления зеркала на оптическую ось канала синхротронного излучения. Корпус вакуумной камеры соединяется со световодом и монохроматором сильфонными переходами.
Программное обеспечение автоматизированной системы для экспериментов с синхротронным излучением
Программное обеспечение, разработанное для экспериментов с синхротронным излучением, состоит из трех программ. Одна программа предназначена для обеспечения автоматического измерения спектров отражения, квантового выхода фотоэмиссии и спектров возбуждения люминесценции в режиме измерения токов, вторая -для этих же целей, но в режиме счета отдельных фотонов или электронов С 72]. Третья программа реализует автоматизированный эксперимент по фотоэлектронной спектроскопии [79]. Все программы работают в диалоговом режиме.
Программы для измерения спектров в режиме измерения токов и в режиме счета отдельных фотонов отличаются лишь блоком считывания, в первом случае информация считывается с амплитудо цифрового преобразователя, а во втором - со счетчиков. Поэтому приведем лишь описание программы для измерения спектров в режиме измерения токов. Эта программа, как и остальные, имеет блочную структуру. По своему назначению блоки подпрограмм можно разбить на три уровня:
I. Доводящий, состоит из подпрограммы-диспетчер, которая организует работу всех функциональных блоков.
II. Функциональный, состоит из следующих блоков:
1) Блок диалога оператора с ЭВМ через посредство ЭПМ п Сап и-в -254", либо РИН-609, предназначенный для считывания и расшифровки приказов оператора.
2) Блок считывания информации с детекторов и управления шаговым приводом, предназначенный для измерения, усреднения за заданное число циклов ускорения, и нормировки спектров отражения и квантового выхода фотоэмиссии, отражения и люминесценции, люминесценции и квантового выхода фотоэмиссии одновременно, либо, по приказу оператора, раздельно, а также для сканирования по спектру в заданном оператором спектральном диапазоне с определенным шагом.
3) Блок вывода информации об измеряемых спектрах на ЭПМ " Сопзи,в -2Ь4?, предназначенный для пересчета длины волны излучения на выходе монохроматора в энергию фотонов Е - fjvo , где и? - —— , распечатки измеряемых спектров в виде таблицы и графика на ЭПМ и подготовки информации для вывода спектров на графопостроитель.
4) Блок вывода информации на ТЗИ РИН-609, предназначен ный для отображения информации об измеряемых спектрах на экране алфавитно-цифрового дисплея. 5) Блок формирования и запоминания массивов кодов измеренных спектров, предназначенный для вывода на графопостроитель измеренных спектров в зависимости от длины волны или энергии фотонов, падающих на образец. Отметим, что код графопостроителя занимает восемь двоичных разрядов, а значит на графике по оси X можно выводить 256 значений. Поскольку, число шагов при измерении спектра может значительно превышать эту величину, постольку в рабочих массивах запоминаются только значимо различные коды, то есть, если сформированный код для длины волны X или соответствующей ей энергии фотона (код X ) совпадает с предыдущим кодом, то коды / не формируются, а происходит их накопление для совпадающих кодов X . Полученные таким образом средние значения переводятся в коды графопостроителя и запоминаются в рабочих массивах отдельно в зависимости от длины волны Л и отдельно в зависимости от энергии фотона . После окончания измерения спектра запоминается две информа ционные группы, в которых содержатся коды графопостроителя, задающие ритм движения пера по оси X и две информационные группы, в которых содержатся коды графопостроителя по оси У . Таким образом, на графопостроитель могут быть выведены четыре графика после одного эксперимента - Рл () и / (\)i(J и Fz (h) , где Fi и Fs. - коэффициенты измеряемых спектров. 6) Блок вывода информации на графопостроитель, предназначен для построения на графопостроителе указанного оператором спектра. Ш. Вспомогательный - в него включен комплекс стандартных и нестандартных программ, обеспечивающих обработку 24-х разрядных слов, прием и выдачу информации по командам оператора, рас-познование символов и приказов, преобразование кодов и т.д. Работа программы хорошо иллюстрируется блок-схемой, рис. 2.16. Обозначения на блок-схеме приведены для случая одновременного измерения спектров отражения и квантового выхода фотоэмиссии
Исследование спектров возбуждения люминесценции кальцийвольфраматных и кальцийеуль-фидных люминофоров в области энергий 12*30 эВ
Характерный для вольфрамата кальция спектр возбуждения люминесценции имеет в области энергий 10-14 эВ глубокий провал, обусловленный приповерхностными потерями в тонком поверхностном слое люминофора 112]. Начиная с энергии возбуждения 15 эВ выход люминесценции начинает возрастать. Возрастание квантового выхода можно объяснить началом размножения электронных возбуждений в процессе фотонного умножения, а также возбуждением при 17,5 эВ поверхностного и при 23,5 эВ объемного плазмонов. Максимум в области 23-25 эВ обусловлен возбуждением катионного экситона, связанного с возбуждением электрона, расположенного на внутренней оболочке иона кальция. Эти высокоэнергетические элементарные возбуждения способны мигрировать вглубь решетки на расстояния большие, чем электроны и дырки, что позволяет им переносить энергию возбуждения из поглотившего ее приповерхностного слоя кристаллофосфора к центрам свечения, расположенным в глубине кристалла, тем самым повышая выход его люминесценции.
Примеси, вводимые в решетку вольфрамата кальция, существенно изменяют описанный характер спектра возбуждения люминесценции в этой энергетической области.
Как показывают полученные нами экспериментальные результаты, представленные на рис. 3.4.+3.II., спектры возбуждения определяются видом примеси и зависят от ее концентрации в люминофоре. Так примеси ряда переходных сС -элементов (рис. 3.4«), таких как ванадий, хром, марганец, железо являются сильными тушителями собственной люминесценции вольфрамата кальция. Они снижают ее выход на 50 и более процентов относительно выхода не-активированного люминофора (рис. 3.6.) при концентрации 10 г--атом/моль. С другой стороны, примеси таких элементов этого ряда как кобальт, никель и ниобий (рис. 3.4. и 3.5.) в такой же концентрации позволяют осуществлять возбуждение люминесценции более эффективно. При энергиях 22-30 эВ для этих примесей наблюдается переход от тушения собственной люминесценции к ее усилению, которое для никеля достигает 70+80$. Еще большее усиление собственной люминесценции происходит при введении в исследуемый люминофор примесей элементов У-группы, сурьмы и мышьяка. В случае мышьяка это усиление достигает 100% (рис. 3.6.). Во всех полученных спектрах проявляются характерные для вольфрамате кальция максимумы при 17-18 эВ; 20-21 эВ; 23-25 эВ и 28-30 эВ, интерпретация которых изложена выше. Здесь следует отметить проявление в полученных спектрах явления фотонного умножения, которое согласно оценкам ширины запрещенной зоны EQ вольфрамата кальция может наблюдаться с энергий больших
Наиболее характерно это явление проявляется в спектрах возбуждения люминесценции вольфрамата кальция, активированного никелем и мышьяком. В этих спектрах возрастание выхода люминесценции происходит ступенчато. Перегибы кривой при 18-20 эВ, 23-26 эВ, 29-30 эВ соответсвуют энергиям, кратным д ( ЗЕд 4Es,SEg).
Существенное влияние на собственную люминесценцию вольфрамата кальция оказывают и примеси редкоземельных элементов. Нами были исследованы спектры возбуждения данного люминофора с примесями всех этих элементов, а также зависимость эффективности люминесценции от концентрации примесей таких элементов как празеодим, иттербий и тербий. Результаты этих исследований, приведенные на рис. 3.7.-3.8., показывают, что при концентрации Ю 2 10"3 г-атом/моль примеси всех редкоземельных элементов образуют центры тушения, способствующие сильному снижению выхода люминесценции. Особенно сильное влияние на выход собственной люминесценции вольфрамата кальция оказывают примеси самария, тербия и европия, уменьшая его на 50$. Как и для рассмотренных выше спектров возбуждения люминесценции вольфрамата кальция, активированных переходными d -элементами и элементами У-группы, кривая спектра возбуждения этого люминофора с примесями редкоземельных элементов имеет те же особенности в области энергий до 20-23 эВ.
При энергиях 15-16 эВ начинается подъем выхода люминесценции, а в области более высоких энергий в некоторых спектрах проявляются характерные максимумы. Однако, во всех случаях возрастания выхода люминесценции в области энергий 23-30 эВ не наблюдается.
