Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Обзор основных работ по исследованию отклика сплошной и структурно-неоднородной твердотельной среды при взаимодействии сфемтосекундным лазерным излучением 12
1.1 Лазерно-индуцированная плазма под действием интенсивного фемтосекундного лазерного излучения и процесс абляции в твердотельных мишенях 12
1.2 Невозмущающие методы диагностики сплошной и структурно-неоднородной твердотельной среды 20
Глава 2. Двухволновой гомодинный рефлектометр на базе хром-форстеритового лазера для изучения параметров сильно рассеивающих структурно-неоднородных и лазерно-модифицированных сред 25
2.1 Исследование сильно рассеивающих структурно-неоднородных и лазерно-модифицированных сред гомодинным рефлектометром, использующим основное излучение фемтосекундного хром-форстеритового лазера 25
2.1.1 Экспериментальная схема и обработка результатов эксперимента 25
2.1.2 Влияние концентрации рассеивателей на сигнал обратного рассеяния 29
2.1.3 Исследование процесса движения границы раздела фаз в структурно-неоднородной среде 33
2.1.4 Распространение фемтосекундных лазерных импульсов в структурно-неоднородных средах 38
2.2 Исследование сильно рассеивающих структурно-неоднородных сред гомодинным рефлектометром, использующим вторую гармонику основного излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера 45
2.2.1 Теоретическая оценка эффективности преобразования основного излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера во вторую гармонику 45
2.2.2 Экспериментальное измерение мощности второй гармоники и оценка эффективности преобразования основного излучения во вторую гармонику фемтосекундного хром-форстеритового лазера 47
2.2.3 Динамика распространения УК-лазерных импульсов в сильно-рассеивающей среде на длине волны второй гармоники основного излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера (0.625 мкм) 49
2.3 Увеличение отношения сигнал/шум в схеме фемтосекундного рефлектометра при применении в его схеме нелинейного поглотителя на базе одностенных углеродных нанотрубок 51
2.3.1 Исследование оптических свойств нелинейного поглотителя на основе одностенных УНТ 51
2.3.2 Деградация нелинейного поглотителя под действием фемтосекундных лазерных импульсов 55
2.3.3 Увеличение отношения сигнал/шум в фемтосекундном рефлектометре с помощью нелинейного поглотителя на базе одностенных УНТ 57
2.3.4 Оптический профилометр на основе фемтосекундного рефлектометра 61
Выводы 66
Глава 3. Исследование оптического отклика и микромодификаций твердотельных сред при воздействии на них интенсивного фемтосекундного ИК-лазерного излучения (1~10п-т-1015 Вт/см2) 67
3.1 Экспериментальная схема 67
3.2 Оптический отклик структурно-неоднородной твердотельной среды (дентина) при воздействии на неё фемтосекундным лазерным излучением с интенсивностью 1-101 '-Н О13 Вт/см2 69
3.3 Оптический спектр свечения плазмы, создаваемой в микроканале в структурно-неоднородной среде (дентин) фемтосекундным лазерным излучением с интенсивностью 1-Ю15 Вт/см2 72
Выводы 77
Глава 4. Генерация и диагностика параметров жёсткого рентгеновского излучения из высокотемпературной лазерной микроплазмы 78
4.1 Методика генерации и регистрации жёсткого рентгеновского излучения из высокотемпературной лазерной микроплазмы с помощью рентгеновского спектрометра 78
4.1.1 Особенности генерации жёсткого К характеристического рентгеновского излучения из высокотемпературной лазерной микроплазмы 78
4.1.2 Принципиальная схема рентгеновского спектрометра на базе пропорционального блока детектирования и многоканального процессора 82
4.2 Генерация жёсткого рентгеновского излучения из плазмы в микроканале, индуцированной фемтосекундным лазерным излучением 89
4.2.1 Создание микроканала в оптически прозрачных средах и генерация жёсткого рентгеновского излучения из плазмы, индуцированной в микроканале фемтосекундным лазерным излучением 89
4.2.2 Визуализация поверхностных и внутриобъёмных микромодификаций в кристалле LiF с помощью оптического возбуждения наведённых центров окраски.. 94
4.2.3 Генерация жёсткого рентгеновского излучения из плазмы, индуцированной в микроканале структурно-неоднородной среды фемтосекундным лазерным излучением 98
4.3 Генерация характеристического излучения из плазмы в микроканале твердотельной мишени, индуцированной фемтосекундным лазерным излучением 104
4.3.1 Генерация характеристического излучения из плазмы в микроканале твердотельных мишеней различного элементного состава, индуцированной фемтосекундным лазерным излучением 104
4.3.2 Исследование зависимости выхода характеристического излучения из плазмы, индуцированной в микроканале твердотельной мишени фемтосекундным лазерным излучением, от глубины создаваемого микроканала 107
4.3.3 Исследование источника характеристического излучения, возникающего при создании микроканала 114
Выводы 120
Благодарности 122
Заключение 123
Литература 124
- Невозмущающие методы диагностики сплошной и структурно-неоднородной твердотельной среды
- Исследование сильно рассеивающих структурно-неоднородных сред гомодинным рефлектометром, использующим вторую гармонику основного излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера
- Увеличение отношения сигнал/шум в схеме фемтосекундного рефлектометра при применении в его схеме нелинейного поглотителя на базе одностенных углеродных нанотрубок
- Оптический отклик структурно-неоднородной твердотельной среды (дентина) при воздействии на неё фемтосекундным лазерным излучением с интенсивностью 1-101 '-Н О13 Вт/см2
Введение к работе
Актуальность темы
Создание и развитие фемтосекундных лазерных систем обеспечило возможность решения широкого класса задач по взаимодействию лазерного излучения сверхкороткой длительности с веществом. Эффективность нелинейных взаимодействий и самовоздействий лазерного излучения зависит от напряженности светового поля и ограничивается интенсивностью, при которой развивается процесс ионизации среды. Эта величина не превышает 100 ТВт/см . При больших значениях интенсивностей (1>1 ПВт/см ) происходит быстрая ионизация атомов, и электроны с высоким темпом набирают энергию, которая может существенно превышать уровень в 1 кэВ. В итоге возникает так называемая фемтосекундная лазерная плазма ( ФЛП), являющаяся новым уникальным физическим объектом. Она обладает концентрацией электронов, превышающей твердотельную плотность, и отличается высоким градиентом плотности, при этом в поглощении и отражении лазерного излучения доминируют нелинейные механизмы. Плотная фемтосекундная лазерная плазма является источником сверхкоротких рентгеновских импульсов. Некогерентное рентгеновское излучение, основу которого составляет тормозное и характеристическое излучение лазерной плазмы, может быть использовано как для диагностики параметров самой ФЛП, так и для таких задач как возбуждение низколежащих ядерных уровней, изучение химических процессов на сверхкоротких временах, микроскопия и неразрушающий контроль биологических объектов и др.
В качестве мишеней для генерации ФЛП могут выступать объекты различной природы: вещество в конденсированном состоянии и кластеры, представляющие семейство наноматериалов. В последние годы всё больший интерес начинают привлекать структурно-неоднородные среды, проявляющие, с одной стороны, эффективные нелинейно-оптические свойства, а с другой стороны, позволяющие управлять параметрами ФЛП, существенно повышая энергию горячих электронов и выход рентгеновского излучения. К классу структурно-неоднородных сред можно отнести: фотонные кристаллы, сильно рассеивающие пористые объекты (пористые полупроводники и металлы и т.д.), объекты с волокнистой структурой (коллаген, дентин и т.д.) и др.
В большинстве работ, связанных с взаимодействием высокоинтенсивного фемтосекундного лазерного излучения с веществом, использовались металлические мишени.
Вместе с тем, слабо исследованные диэлектрические мишени по ряду причин также представляют значительный интерес. Во-первых, такие мишени менее чувствительны к контрасту лазерного излучения по сравнению с металлами. Во-вторых, процесс абляции (лазерно-стимулированное удаление вещества) для диэлектрических мишеней протекает
иначе, чем для металлических. В-третьих, большинство диэлектриков прозрачно в оптическом диапазоне, и в них легко наблюдать продуцированные интенсивным лазерным излучением изменения ( микромодификации, каналы). Наконец, большая часть биологических объектов (коллаген, костная ткань и др.), активно исследуемых в последнее время в рамках проблемы взаимодействия лазерного излучения с веществом, также относится к семейству диэлектриков. Диэлектрики являются мишенями с относительно малым атомным номером Z-20 -^30, поэтому в них возможна эффективная генерация жёсткого (более 2 кэВ) характеристического и тормозного рентгеновского излучения при интенсивностях лазерного излучения 1-10 -^10 Вт/см.
Картина взаимодействия высокоинтенсивного фемтосекундного лазерного излучения с мишенью изменяется при переходе от одноимпульсного к многоимпульсном режиму. В этом случае происходит не только микромодификация поверхностного рельефа мишени, но и может создаваться кратер (или глубокий канал) за счет процесса абляции. Существенное преимущество фемтосекундных лазерных импульсов связано с возможностью достижения высоких эффективностей ионизации, локализованным вкладом энергии в мишень, минимальной зоной термического и механического повреждениями. При создании микроканала внутри мишени последовательностью высокоинтенсивных лазерных импульсов, энергия горячих электронов в микроплазме оказывается выше по сравнению с одноимпульсным режимом воздействия на мишень. Вследствие этого должна происходить более эффективная генерация и характеристического рентгеновского излучения, что требует экспериментального исследования.
Особенностью создания микроканалов при нахождении мишени в воздухе является то обстоятельство, что при плотности энергии лазерного излучения сверхкороткой длительности свыше 20 Дж/см кроме «придонной» плазмы в канале может появиться ещё и плазменное облако. Это плазменное облако, содержащее не только частицы ионизированного воздуха, но и продукты абляции мишени, может ухудшать условия фокусировки лазерного излучения, уменьшать среднюю скорость абляции и модифицировать спектры плазмы мишени.
Для изучения создаваемых высокоинтенсивным лазерным излучением микромодификаций ( микроканалов) может быть использована техника гомодинной рефлектометрии, которая во многом аналогична оптической когерентной томографии (ОКТ), основанной на использовании фемтосекундных лазеров и являющейся одним из невозмущающих методов диагностики структуры сильно рассеивающих объектов с высоким пространственным разрешением. С помощью гомодинной рефлектометрии возможно также определить глубину созданных внутри мишени микроканалов и оценить среднюю скорость абляции. Важным параметром гомодинного рефлектометра является отношение сигнал/шум.
Помимо балансной схемы компенсации шумов, которая позволяет увеличить отношение сигнал/шум до 3 порядков, дальнейшее увеличение отношения сигнал/шум возможно с помощью методов на основе использования нелинейных поглотителей.
Целями настоящей диссертационной работы являлись:
Изучение возможности подавления шумов в гомодинном рефлектометре на базе фемтосекундного хром-форстеритового лазера за счёт применения в его схеме нелинейного оптического поглотителя, состоящего из одностенных углеродных нанотрубок (УНТ). Измерение глубин остаточных микромодификаций (микроканалов), возникающих в мишени при воздействии на неё интенсивным излучением фемтосекундного хром-форстеритового лазера с помощью оптического профилометра на базе гомодинного рефлектометра с повышенным отношением сигнал/шум.
Исследование нелинейных процессов, возникающих при создании микроканалов в сплошных и структурно-неоднородных твердотельных средах излучением фемтосекундного хром-форстеритового лазера в диапазоне интенсивностей 1-10 НО Вт/см 2.
Измерение выхода жестокого рентгеновского излучения ( тормозного и К характеристического) из высокотемпературной плазмы, зажигаемой излучением фемтосекундного хром-форстеритового лазера с интенсивностью I «3-10 Вт/см в создаваемом микроканале мишени, находящейся в воздухе.
Научная новизна
1. Впервые реализовано увеличение отношения сигнал/шум в гомодинном рефлектометре, созданном на базе фемтосекундного хром-форстеритового лазера, за счёт применения нелинейного оптического поглотителя на основе одностенных УНТ, который использовался совместно с существующей балансной схемой подавления шумов. Продемонстрировано, что гомодинный рефлектометр может быть применен в качестве измерителя глубины микроканала Предложена и реализована схема двухволнового гомодинного рефлектометра на базе фемтосекундного хром-форстеритового лазера. 2. Впервые исследован оптический спектр плазмы дентина, зажигаемой в микроканале излучением фемтосекундного хром-форстеритового лазера с интенсивностью в диапазоне 1-10 НО Вт/см . Зарегистрировано уширение спектра третьей гармоники излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера в голубую область и наблюдено жёсткое (Е>15 кэВ) рентгеновское излучение при создании микроканала в твердотельной мишени, находящейся в воздухе, при интенсивности (1—3-10 Вт/см ).
3. Впервые выполнены измерения выхода К характеристического излучения Са и его угловой зависимости по мере создания в кристалле CaF 2, находящемся в воздухе,
микроканала последовательностью следующих с частотой 10 Гц высокоинтенсивных (1—3 10 Вт/см ) импульсов, генерируемых фемтосекундной хром-форстеритовой лазерной системой. Выход К характеристического излучения меняется от импульса к импульсу и проходит через локальный максимум, соответствующий времени завершения основной фазы создания микроканала Впервые при создании микроканала в мишени зарегистрировано К характеристическое излучение в направлении, параллельном поверхности мишени.
Научная и практическая значимость
Применение в схеме гомодинного рефлектометра на базе фемтосекундного хром-
форстеритового лазера нелинейного оптического поглотителя на основе одностенных УНТ
позволяет дополнительно к существующей балансной схеме компенсации шумов увеличить
отношение сигнал/шум рефлектометра.
Уширение спектра третьей гармоники, возникающей в воздухе вблизи микроканала,
может служить индикатором наличия плазменного облака, формируемого внутри
микроканала в твердотельной мишени. Величина уширения спектра позволяет оценить
концентрацию свободных электронов в плазменном облаке.
Повышение выхода характеристического излучения в процессе создания микроканала в
мишени под действием высокоинтенсивных (I «3' 10 Вт/см ) лазерных импульсов является
практически важным для реализации схем эффективных источников лазерно-
индуцированного рентгеновского излучения.
Защищаемые положения
Сочетание нелинейного поглотителя на основе одностенных УНТ с балансной схемой компенсации шумов позволяет в схеме гомодинного рефлектометра, построенного на базе фемтосекундного хром-форстеритового лазера, увеличить отношение сигнал/шум системы до 5 раз при интенсивности падающего на нелинейный поглотитель лазерного излучения 1-5-107 Вт/см. С помощью данного рефлектометра возможно измерение глубины микроканала в сплошных и структурно-неоднородных твердотельных средах с пространственным разрешением около 25 мкм.
Плазменное облако, возникающее при создании микроканала под действием высокоинтенсивного (I «3 10 Вт/см) излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера в твердотельной мишени ( дентин), находящейся в воздухе, приводит к уширению в голубую область спектра третьей гармоники воздействующего лазерного излучения. При этом высокотемпературная придонная плазма является источником жёстких (Е>15 кэВ) рентгеновских квантов.
При воздействии последовательности остросфокусированных импульсов фемтосекундного лазера(I >10 Вт/см) на поверхность кристаллаCaF 2 выход К
характеристического излучения из создаваемого микроканала в мишени, находящейся в воздухе, меняется от импульса к импульсу и проходит через локальный максимум, соответствующий номеру лазерного импульса, при котором завершается основная стадия создания микроканала в мишени. Возникающее внутри микроканала вблизи поверхности твердотельной мишени плазменное облако служит распределенным источником рентгеновского излучения. Апробация работы и публикации
Результаты исследований, вошедших в диссертационную работу, опубликованы в 13 печатных работах, в том числе в 5 научных статьях (из них 3 в журналах из списка ВАК России), а также докладывались на следующих научных конференциях: 11-я международная конференция студентов, аспирантов и молодых учёных "Ломоносов-2004" (Москва, Россия, 2004), 8- я международная научно-техническая конференция" Оптические Методы Исследования Потоков-2005" ( Москва, Россия, 2005), 10- я международная школа для студентов и молодых учёных по оптике, лазерной физике и биофизике "Saratov Fall Meeting-2006" (Москва, Саратов, 2006), 14- я международная конференция студентов, аспирантов и молодых учёных "Ломоносов-2007" (Москва, Россия, 2007), международная конференция по применению лазеров в науках о жизни "LALS-2007" (Москва, Россия, 2007), международная конференция по когерентной и нелинейной оптике "ICONO/LAT 2007" (Минск, Белоруссия, 2007), международная конференция "ALT'08" ( Шиофок, Венгрия, 2008), 16- я международная конференция студентов, аспирантов и молодых учёных " Ломоносов-2009" (Москва, Россия, 2009), 39- я международная конференция по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами "ФВЗЧК-2009" (Москва, Россия, 2009), III Всероссийская молодежная школа-семинар с международным участием" Инновационные аспекты фундаментальных исследований по актуальным проблемам физики" (Москва, Россия, 2009. Список опубликованных работ приведен в конце настоящего реферата.
Личный вклад автора
Все изложенные в диссертационной работе оригинальные результаты получены автором лично, либо при его непосредственном участии. Автором осуществлялось проведение экспериментов, обработка экспериментальных данных, анализ результатов экспериментов, а также их интерпретация.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения, благодарностей и списка цитированной литературы. Работа изложена на 135 страницах, включает 76 рисунков, 2 таблицы и список литературы (общее число ссылок 147).
Невозмущающие методы диагностики сплошной и структурно-неоднородной твердотельной среды
Методы оптической диагностики сред можно разделить на 2 основных типа: возмущающие и невозмущающие. Невозмущающими считаются методы, в которых информацию о диагностируемом объекте получают без нарушения внутренней структуры последнего. Возмущающие методы предполагают такое воздействие на диагностируемый объект, при котором в нем происходят определенные изменения. Преимущества невозмущающих методов, в которых воздействие на объект проводится в наиболее «мягких» формах (низкоинтенсивное и низкоэнергетичное лазерное излучение, при котором не происходят необратимые изменения внутри исследуемого объекта), совершенно очевидны. Однако их серьезными недостатками являются небольшая глубина зондирования исследуемого объекта. К достоинствам возмущающих методов можно отнести возможность прямого доступа к исследуемому объекту, основным их недостатком является неизбежная модификация исследуемого материала. Гомодинная рефлектометрия во многом аналогична оптической когерентной томографии (ОКТ), которая является одним из невозмущающих методов диагностики структуры сильно рассеивающих объектов с высоким пространственным разрешением [24]. Для получения высокого пространственного разрешения ОКТ использует источники излучения либо с малой длиной когерентности, в качестве которых используют суперлюминесцентные диоды (СЛД), либо лазеры с синхронизацией мод, работающие в квазинепрерьшном режиме генерации. В основном, гомодинную рефлектометрию применяют для исследования рассеивающих свойств объектов на глубинах до 1 мм [24], однако гомодинный рефлектометр при небольшой модификации его схемы может использоваться в качестве доплеровского измерителя скорости [63]. Исследование оптических свойств объектов (рассеяние, поглощение, волноводные свойства), а также выявление их структуры является важным для таких приложений, как оптическая спектрометрия и микроскопия. Глубина проникновения излучения внутрь среды в значительной степени зависит от её поглощающих и рассеивающих свойств. Как правило, поглощение для непрозрачных рассеивающих объектов в ИК-диапазоне меньше.
С другой стороны, при исследовании рассеивающих объектов, содержащих в себе жидкость в качестве основного компонента, выгодно использование диапазона длин волн от 500 до 700 нм [64]. В этом диапазоне коэффициент поглощения для таких объектов гораздо меньше, чем в ИК-диапазоне. Поэтому для исследования непрозрачных рассеивающих объектов выгодно использовать основную длину волны фемтосекундного лазера, работающего в ближней области ИК-диапазона, а для водосодержащих объектов использовать его вторую гармонику. Использование генерации второй гармоники внутри исследуемого объекта является мощным контрастным методом в нелинейной оптической микроскопии [65]. Возможность генерации излучения второй гармоники от объекта в направлении, обратном к направлению падающего излучения, связана с длиной взаимодействия волн основной и второй гармоники и синхронизации фаз между ними. В работе [66] показано, что эффективная генерация второй гармоники назад возможна при квазипериодической структуре объекта, что даёт возможность синхронизовать фазы этих двух волн в направлении обратном к основной волне. Также наблюдалась зависимость роста эффективности генерации второй гармоники от уменьшения длины взаимодействия фундаментальной волны и волны второй гармоники. Возможность генерации второй гармоники в обратном направлении к падающему излучению в некристаллической структуре обсуждается в работах [65, 67]. В цитируемых работах в опорном плече ОКТ использовалось излучение на длине волны второй гармоники. Таким образом, изучение процесса генерации второй гармоники в поле излучения фемтосекундного лазера важно как для задачи создания ОКТ на удвоенной частоте генерации, так и для схемы регистрации наведенной второй гармоники в объеме зондируемого объекта [68]. Нынешние ограничения в применении ОКТ и гомодинной рефлектометрии связаны с глубиной проникновения излучения внутрь объекта, пространственным разрешением, отношением сигнал/шум и скоростью получения данных [69]. Максимальная глубина проникновения в ОКТ составляет около 2-3 мм в зависимости от типа изучаемого объекта. Продольное разрешение для гетеродинного рефлектометра определяется длительностью зондирующего импульса [24]. Преимуществом фемтосекундных лазеров перед СЛД является высокая частота повторения импульсов, что делает их применимыми для дистанционного мониторинга. Как уже было отмечено выше, одним из важных применений фемтосекундных лазеров являются прецизионные измерения с использованием техники гетеродинирования. Однако потенциальные возможности таких измерений определяются не только длительностью импульса и выходной мощностью, но и стабильностью излучения. Исследования показывают, что шумы накачки переходят в шумы генерации с некоторым коэффициентом преобразования [70]. Для фемтосекундного хром-форстеритового лазера в работе [70] получена оценка значения амплитудных шумов лазера, в 3 10 раз превышающая дробовые шумы. То есть при использовании такого лазера чувствительность (отношение сигнал/шум) уменьшится на 3 порядка.
Данная оценка была приведена в предположении, что спектральная плотность шумов распределена равномерно в полосе 100 кГц. Известно, что в «рабочем» режиме фемтосекундного лазера к основной моде лазерного излучения могут примешиваться моды более высоких порядков, ухудшая тем самым качество излучения. Для подавления шумов лазера и улучшения отношения сигнал/шум (SNR) используется балансная схема компенсации шумов [25, 26]. С её помощью можно увеличить отношение сигнал/шум до 3 порядков. Для дальнейшего увеличения отношения сигнал/шум могут быть использованы нелинейные поглотители. Ранее нелинейный оптический поглотитель был использован в качестве элемента, подавляющего шумы в информационных оптических каналах [71, 72]. Так, в работе [73] было получено подавление шума усиленной спонтанной эмиссии в 10 раз при использовании 30-мкм плёнки нелинейного оптического поглотителя, основанного на одностенных УНТ, помещённых в резонатор лазера, работающего на длине волны 1.55 мкм. Известно, что пропускание нелинейного поглотителя на базе одностенных УНТ увеличивается на ультракоротких временах релаксации [74, 75]. Эти параметры определили практическое применение нелинейного оптического поглотителя как в качестве элемента, подавляющего шумы в информационных каналах [71, 72], так и в качестве пассивного затвора для самосинхронизации мод в лазере и получения импульсов пикосекундной и субпикосекундной длительности [76-80]. С открытием углеродных нанотрубок (УНТ) их нелинейные оптические свойства привлекают всеобщий интерес [71, 72, 74, 76, 77, 78, 81]. Как уже отмечалось выше, углеродные нанотрубки обладают свойством нелинейного поглощения [81], которое
Исследование сильно рассеивающих структурно-неоднородных сред гомодинным рефлектометром, использующим вторую гармонику основного излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера
Глубина проникновения излучения внутрь среды в значительной степени зависит от её поглощающих и рассеивающих свойств. Как правило, поглощение для непрозрачных рассеивающих объектов в ИК-диапазоне меньше. С другой стороны, при исследовании рассеивающих объектов, содержащих в себе жидкость в качестве основного компонента, выгодно использование диапазона длин волн от 500 до 700 нм [64]. В этом диапазоне коэффициент поглощения для таких объектов гораздо меньше, чем в ИК-диапазоне. Поэтому для исследования непрозрачных рассеивающих объектов выгодно использовать основную длину волны фемтосекундного лазера, работающего в ближней области ИК-диапазона, а для водосодержащих объектов использовать его вторую гармонику. Использование генерации второй гармоники внутри исследуемого объекта является мощным контрастным методом в нелинейной оптической микроскопии [65]. Возможность генерации излучения второй гармоники от объекта в направлении, обратном к направлению падающего излучения, связана с длиной взаимодействия волн основной и второй гармоники и синхронизации фаз между ними. В работе [66] показано, что эффективная генерация второй гармоники назад возможна при квазипериодической структуре объекта, что даёт возможность синхронизовать фазы этих двух волн в направлении обратном к основной волне. Также наблюдалась зависимость роста эффективности генерации второй гармоники от уменьшения длины взаимодействия фундаментальной волны и волны второй гармоники. Возможность генерации второй гармоники в обратном направлении к падающему излучению в некристаллической структуре обсуждается в работах [65, 67]. В цитируемых работах в опорном плече ОКТ использовалось излучение на длине волны второй гармоники. Таким образом, изучение процесса генерации второй гармоники в поле излучения фемтосекундного лазера важно как для задачи создания ОКТ на удвоенной частоте генерации, так и для схемы регистрации наведенной второй гармоники в объеме зондируемого объекта [68]. Способы генерации 2-ой гармоники в нелинейных кристаллах известны уже более 30 лет.
Особое место занимает случай, когда интенсивность основного излучения внутри нелинейного кристалла является достаточно высокой (10 Вт/см ), так что КПД преобразования превышает 10 % и приближение заданного поля не работает. Для эффективного получения 2-ой гармоники фемтосекундного хром-форстеритового лазера требуется найти оптимальный нелинейный кристалл и оценить для него КПД преобразования основного излучения во 2-ую гармонику [100]. В работе [101] было показано, что при использовании фемтосекундного лазера на хром-форстерите нелинейный кристалл LBO позволяет получать генерацию 2-ой гармоники ИК импульсов длительностью около 100 фс с эффективностью преобразования 44 % при средней мощности фемтосекундного лазерного излучения 300 мВт. Для получения эффективной генерации 2-ой гармоники фемтосекундного хром-форстеритового лазера требуется высокая интенсивность излучения внутри нелинейного кристалла, что достигается жёсткой фокусировкой лазерного излучения внутри него. Теория, описывающая распространение сверхкоротких лазерных импульсов в нелинейной среде, представлена в работе [102]. В этой работе КПД преобразования задаётся следующей формулой: Исходя из данных, приведенных в [101], эффективным удвоителем излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера является кристалл LBO. Ниже приведены параметры, которые соответствуют использованным в наших экспериментах: фокусное расстояние линзы, фокусирующей лазерное излучение в нелинейный кристалл LBO F—1 см, ад=\ мм - начальный радиус пучка, радиус пучка в фокусе линзы 0/«53 мкм, величина квадратичной нелинейности 4#=0.97-10"10 см/В, Е - энергия излучения в Дж, /1=1.25 мкм -длина волны излучения, т ЮО фс - длительность импульса, лу=1.562, «2=1.575 - показатели преломления внутри кристалла на основной длине волны и 2-ой гармонике излучения соответственно. В приведенных ниже оценках использована величина энергии импульса 0.5 нДж. Исходя из формулы (2.8) для КПД преобразования основного излучения во 2-ую гармонику, имеем следующее значение КПД преобразования г)(0.5 нДж) 8 %. Используем данную теоретическую оценку применительно к параметрам, взятым из [101] (длительность импульса 50 фс, частота повторения импульсов 87 МГц, энергия импульса 3.4 нДж, средняя выходная мощность излучения 300 мВт, длина волны излучения 1.24 мкм, фокусное расстояние линзы 5 см, длина нелинейного кристалла LBO 5 мм). Далее, считая начальный радиус пучка 1 мм, получим оценку КПД преобразования во 2-ую гармонику, которая составляет около 40 %. Экспериментально полученное значение составило 44 %, что подтверждает корректность использования приведенных выше теоретических соображений относительно оценки процесса генерации 2-ой гармоники в поле сверхкоротких лазерных импульсов. Исходя из теоретических оценок, сделанных выше, можно сделать вывод о том, что эффективность преобразования основного излучения во вторую гармонику составляет г](0.5 нДж) 8 %, чего вполне достаточно для проведения измерений на длине волны второй гармоники основного излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера. После получения теоретических оценок для эффективности преобразования основного излучения во вторую гармонику излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера, требуется экспериментальное их подтверждение.
Приведем последовательность проведенных измерений (см. Рис. 2.17). Сначала кристалл LBO (5) настраивался на синхронизм таким образом, чтобы мощность 2-ой гармоники становилась максимальной. Затем, после телескопа устанавливался фильтр СЗС-25 (7) и измерялась мощность 2-ой гармоники. После измерений, кристалл LBO выводился из синхронизма, и снова измерялась мощность 2-ой гармоники. Те же измерения мощности проводились и для основного излучения с фильтром ИКС-3 (7). Измерения мощности лазерного излучения проводились с помощью измерителя мощности Gentec-eo (8). После зеркал (2) и (3) потери мощности излучения составили 21.7±0.2 мВт, после линз (4) и (6) они составляли около 9.5±0.2 мВт. При настройке на синхронизм кристалла LBO мощность излучения на длине волны 1.25 мкм после фильтра ИКС-3 составила 41.6±0.2 мВт, при выведенном из синхронизма кристалла LBO мощность излучения на длине волны 1.25 мкм после фильтра ИКС-3 составила 4б.3±0.2 мВт. При настройке на синхронизм кристалла LBO мощность излучения на длине волны 0.625 мкм после фильтра СЗС-25 составила 4.5±0.2 мВт, при выведенном из синхронизма кристалла LBO мощность излучения на длине волны 0.625 мкм после фильтра СЗС-25 составила 0.4+0.1 мВт. Если учесть френелевские потери, которые составляли 4 % для каждой из поверхностей оптических элементов, установленных в схеме, а также поглощение излучения в фильтре, можно сделать оценку мощности излучения на основной и 2-ой гармонике излучения до фильтра. Мощность основного лазерного излучения составляла 48.5+0.2 мВт при максимуме эффективности преобразования излучения во 2-ую гармонику и 54±0.2 мВт при минимуме эффективности преобразования, для 2-ой гармоники мощности излучений составляли 5.4±0.2 мВт и 0.5±0.1 мВт соответственно. Таким образом, КПД преобразования во 2-ую гармонику составлял около г) 9±1 %.
Увеличение отношения сигнал/шум в схеме фемтосекундного рефлектометра при применении в его схеме нелинейного поглотителя на базе одностенных углеродных нанотрубок
Нынешние ограничения в применении ОКТ и гомодинной рефлектометрии связаны, как уже отмечалось выше, с глубиной проникновения излучения внутрь объекта, пространственным разрешением, отношением сигнал/шум и скоростью получения данных [69]. Максимальная глубина проникновения в ОКТ составляет около 2-3 мм в зависимости от типа изучаемого объекта. Продольное разрешение для гетеродинного рефлектометра определяется длительностью зондирующего импульса [24]. Преимуществом фемтосекундных лазеров перед СЛД является высокая частота повторения импульсов, что делает их применимыми для дистанционного мониторинга. Для подавления шумов лазера и улучшения отношения сигнал/шум (SNR) используется балансная схема компенсации шумов [25, 26, 105]. С её помощью можно увеличить отношение сигнал/шум до 3 порядков. Для дальнейшего увеличения отношения сигнал/шум могут быть использованы различные нелинейные поглотители. Углеродные нанотрубки (УНТ) представляют собой протяжённые цилиндрические структуры диаметром от одного до нескольких десятков нанометров и длиной до нескольких сантиметров состоят из одной или нескольких свёрнутых в трубку гексагональных графитовых плоскостей (графенов) и заканчиваются обычно полусферической головкой. Как следует из определения, основная классификация нанотрубок проводится по способу сворачивания графитовой плоскости. Этот способ сворачивания определяется двумя числами пит, задающими разложение направления сворачивания на вектора трансляции графитовой решётки. Полупроводниковые модификации УНТ (разность индексов хиральности не кратна трём) являются прямозонными полупроводниками. Это означает, что в них может происходить непосредственная рекомбинация электрон-дырочных пар, приводящая к испусканию фотона.
Эти внутризонные переходы называются первым и вторым оптическим переходом Ван Хова [81]. В настоящее время оптические свойства углеродных нанотрубок активно исследуются. Известно, что они обладают свойством нелинейного поглощения при оптической накачке на длинах волн первого и второго перехода Ван Хова. Более того, эти переходы происходят на ультракоротких временах релаксации [71, 72, 74], и именно это свойство позволяет применять УНТ в качестве сверхбыстрых насыщающихся поглотителей для излучения ближнего ИК-диапазона. Для увеличения отношения сигнал/шум нами в работе с фемтосекундным рефлектометром использовался нелинейный оптический поглотитель на основе одностенных УНТ. Он представлял собой плёнку ацетилцеллюлозы толщиной около 20 мкм с находящимися в ней одностенными УНТ, расположенной на кварцевой подложке толщиной 100 мкм. Спектр пропускания нелинейного поглотителя представлен на Рис. 2.19. На первом этапе исследовалась зависимость пропускания нелинейного поглотителя от интенсивности (см. Рис. 2.20). Для этого нелинейный поглотитель на основе одностенных углеродных нанотрубок (3) помещался внутрь телескопа с входной линзой (2) и выходной линзой (4). Далее он плавно перемещался относительно фокуса линзы (2) (F=7 см), что было равносильно изменению интенсивности лазерного излучения на поверхности нелинейного поглотителя. В частности, при отстройке от фокуса на 1.5 мм оценённая интенсивность на нелинейном поглотителе составляла 5 10 Вт/см . Регистрация прошедшей средней мощности проводилась с помощью измерителя, установленного за телескопом (5). Из анализа Рис. 2.21 следует то, что максимум пропускания 68% достигался при интенсивностях 1-5-107 Вт/см2. При меньших значениях интенсивности пропускание составляло 61%. Отметим, что в работах [72, 74, 79] просветление нелинейного оптического поглотителя также составляло около 6-8 % при оптимальной интенсивности 1-5-10 Вт/см .
В фокусе линзы при 1д 5-10 Вт/см нами зарегистрирован эффект сильного поглощения с образованием необратимых изменений в объеме нелинейного поглотителя (см. Рис. 2.21). При этом общее пропускание падало на 10-НЗ %. Эффект деградации нелинейного поглотителя может быть связан с локальным поглощением энергии его ацетилцеллюлозной матрицей с последующим её разложением. В результате проведенных исследований было измерено пропускание нелинейного поглотителя на основе одпостенных УНТ в диапазоне интенсивностей 106- 5-108 Вт/см . Обнаруженное нелинейное пропускание составляло около 8 % при оптимальной 11 X 1 интенсивности 1-5-10 Вт/см . При дальнейшем увеличении интенсивности до 1д 5-10 Вт/см в нелинейном поглотителе наблюдаются необратимые изменения, возможно связанные с разрушением его ацетилцеллюлозной матрицы. Как было упомянуто выше, воздействие фемтосекундного лазерного излучения интенсивностью 1д 5-10 Вт/см на нелинейный поглотитель приводит к его деградации и появлению в нём необратимых изменений. Так как данной интенсивности недостаточно для возникновения лазерно-индуцированной плазмы на поверхности нелинейного поглотителя (для твердотельной мишени пробой возникает при интенсивности 1-Ю13 Вт/см2 [106]), деградация нелинейного поглотителя может быть связана с деградацией его ацетилцеллюлозной матрицы. В данной части будет выполнена оценка энерговклада, достаточного для диссоциации молекул ацетилцеллюлозы.
Схема эксперимента представлена на Рис. 2.20. Нелинейный поглотитель на базе одностенных УНТ облучался последовательностью фемтосекундных лазерных импульсов (длина волны излучения Я=1.25 мкм, средняя мощность излучения Р 100 мВт, длительность импульса г# 80 фс, частота повторения импульсов v=l 10 МГц, энергия в импульсе #-0.9 нДж), которые попадают на него после линзы 2 (фокусное расстояние F=l см, диаметр пучка до линзы d=3 мм). Радиус пятна в фокусе линзы, оцененный исходя из измеренного диаметра падающего пучка af = составил а/ 36 мкм. Для изменения интенсивности лазерного излучения на поверхности поглотителя он плавно перемещался относительно фокуса входной линзы телескопа. При превышении некоторой плотности энергии на поверхности нелинейного поглотителя в нём появлялась область с измененным коэффициентом поглощения. Изменения коэффициента поглощения среды носили необратимый характер. Оценим теплофизическое воздействие фемтосекундного лазерного излучения на нелинейный поглотитель. Последовательное воздействие фемтосекундными импульсами приводит к локальному нагреву образца. Локальность тепловыделения обусловлена тем, что теплопроводностное время расплывания области выделения энергии с характерным размером
Оптический отклик структурно-неоднородной твердотельной среды (дентина) при воздействии на неё фемтосекундным лазерным излучением с интенсивностью 1-101 '-Н О13 Вт/см2
Как уже было отмечено ранее в Главе 1, особенностью создания микроканалов при нахождении мишени в воздухе является то обстоятельство, что при плотности энергии лазерного излучения сверхкороткой длительности свыше 20 Дж/см2 кроме «придонной» плазмы [21, 22] в канале появляется ещё и плазменное облако, содержащее не только частицы ионизированного воздуха, но и продукты абляции мишени, [21, 23]. Это плазменное облако может ухудшать условия фокусировки лазерного излучения, уменьшать среднюю скорость абляции [20, 23, 111] и модифицировать спектр излучения вследствие лазерно-индуцированного процесса фазовой самомодуляции на волне электронной плотности [50]. Вместе с тем, слабо исследованные диэлектрические мишени по ряду причин также представляют значительный интерес. Во-первых, такие мишени менее чувствительны к контрасту лазерного излучения по сравнению с металлами. Во-вторых, процесс абляции протекает по-разному для металлических и диэлектрических мишеней [15]. В-третьих, большинство диэлектриков прозрачно в оптическом диапазоне, и в них легко наблюдать индуцированные интенсивным лазерным излучением изменения (микромодификации, каналы). Наконец, большая часть биологических объектов (коллаген, костная ткань и др.), активно исследуемых в последнее время в рамках проблемы взаимодействия лазерного излучения с веществом, также относится к семейству диэлектриков. Интересным биологическим объектом для оптической спектрометрии является дентин, который является характерным примером структурно-неоднородной диэлектрической твердотельной среды с волокнистой структурой. Как уже было упомянуто выше, аналогично костной ткани, дентин состоит из органических волокон, большей частью коллагеновых, минеральных составляющих, внедрённых в гидроксиапатические кристаллы, и воды [99].
Коллагеновые волокна, состоящие из тройных спиралей трёх протеиновых цепочек, обладают высокой оптической нелинейностью второго порядка, что позволяет эффективно генерировать вторую гармонику (ГВГ) [12, 62]. Третья гармоника (ГТГ) в основном генерируется на границах раздела сред с различными нелинейными восприимчивостями третьего порядка (например, дентиновые трубки). Таким образом, дентин по аналогии с нелинейными кристаллами с квадратичной нелинейностью обладает нелинейными восприимчивостями второго и третьего порядка, однако по сравнению с нелинейными кристаллами, природа ГВГ и ГТГ в дентине отлична. Надо заметить, что фемтосекундные лазеры позволяют избежать лазерного повреждения биологических тканей при сопоставимой энергии лазерного импульса с импульсным лазерным излучением большей длительности, ГВГ и ГТГ микроскопия стала мощной техникой, в частности, для диагностики состояния зубной эмали и дентина [60, 61]. Учитывая вышеизложенное, можно сделать вывод о том, что при создании микроканала в твердотельной мишени модификация спектров ГВГ и ГТГ может быть выбрана для определения нелинейного режима лазерного взаимодействия с веществом. Таким образом, целью данной части работы было исследование нелинейных процессов, возникающих при взаимодействии излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера в диапазоне интенсивностей 1 10П-Н015 Вт/см2 с твердотельной диэлектрической мишенью. В начальных экспериментах исследовался оптический отклик дентина при воздействии на него лазерного излучения с низким уровнем интенсивности 1 10И-И013 Вт/см2. Фокусное расстояние линзы в этих экспериментах было F=45 см (Рис. 3.1). Как было отмечено в Главе 2, дентин является сильно рассеивающей средой, поэтому регистрация излучения ГВГ и ГТГ затруднена вследствие сильного рассеяния излучения.
Регистрация спектров ВГ и ТГ, наведенных в тонкой пластинке дентина проводилась путём переноса изображения из фокуса линзы на головку спектрометра 5 (Рис. 3.1). Измеренный диаметр кратера абляции при фокусировке излучения на поверхность мишени составляя около 200 мкм, что соответствует интенсивности 1-Ю Вт/см . При плотности энергии около 1 Дж/см скорость абляции дентина сопоставима со скоростью абляции эмали и была существенно менее 1 мкм за лазерный импульс [33], развития глубокого микроканала не происходило. В зоне взаимодействия излучения с мишенью (на поверхности и внутри кратера, возникающего в процессе лазерной абляции) зажигалась плазма, спектр свечения которой регистрировался в направлении распространения лазерного излучения (см. Рис. 3.2). В приведенном спектре можно выделить линии Са и Na с различной степенью ионизации [29], а также сигналы второй (ГВГ) и третьей гармоник (ГТГ).
Для получения реперных линий в отсутствие плазмы была исследованы спектры ГВГ и ГТГ при взаимодействии с дентином фемтосекундного лазерного излучения с интенсивностью 1 10п Вт/см (см. Рис. 3.3). Из Рис. 3.3 можно видеть, что спектральная ширина спектров ВГ и ТГ составляла около 4±2 нм. Из известных теоретических оценок [47, 48] следует, что при интенсивностях 1-10 -И О1 Вт/см эффективность ГТГ в скин-слое лазерно-индуцированной плазмы не превышает г 10"9-10"6. В то же время эффективность ГТГ в приповерхностном (окружающем) воздухе при сопоставимых условиях достигает грТО"3 [49, 50]. Эффективность ГТГ, измеренная в наших экспериментах, при интенсивностях 1-101 J Вт/см также была близка к грЮ" . Таким образом, за сигнал ТГ в большей степени может быть ответственен приповерхностный слой окружающего воздуха и в меньшей степени возможная ТГ на границах дентиновых трубок внутри дентиновой пластинки, состоящей, как отмечено в Главе 2, из примерно 30 % органической составляющей, 20 % воды и 50 % минералов. Отметим, что провести исследование ГТГ в дентине в отсутствии газовой среды не позволило то обстоятельство, что в вакууме пластинка дентина разрушается, по-видимому, вследствие остаточных внутренних напряжений. Далее обсудим результаты исследования оптического спектра свечения плазмы из микроканала в дентиновои пластинке, создаваемого фемтосекундным лазерным излучением при 1=3-10 " Вт/см . Фокусное расстояние линзы в экспериментах было F=6 см (Рис. 3.1). Для грубой оценки интенсивности на сканирующем электронном микроскопе Leo 1340 (СЭМ) с помощью Тимофеева М.А. были получены изображения входных отверстий микроканалов, созданных фемтосекундным лазерным излучением (Рис. 3.4).
