Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Обзор литературы и описание экспериментальных методик 12
1.1 Нелинейная поляризация бесконечной среды 12
1.1.1 Квадратичная нелинейная поляризация 14
1.2 Нелинейно-оптические свойства изотропного двумерного массива хиральных объектов 15
1.3 Эффект циркулярного дихроизма в генерации второй гармоники .17
1.3.1 Циркулярный дихроизм второй гармоники в нехиральных объектах 18
1.4 Описание свойств поляризации излучения 21
1.4.1 Поляризация электромагнитной волны 21
1.4.2 Вектор Джонса 22
1.4.3 Вектор Стокса 22
1.5 Рэлеевское и гиперрэлеевское рассеяние света 24
1.6 Локализованные плазмоны в наночастицах 26
1.7 Генерация второй оптической гармоники в планарных металли ческих наноструктурах 30
1.7.1 ГВГ при возбуждении плазмонов 31
1.7.2 Другие способы усиления ГВГ в металлических наноструктурах 31
1.7.3 Роль дефектов в ГВГ в металлических наноструктурах 34
1.8 Микроскопия второй оптической гармоники с возможностью разрешения по поляризации ВГ 36
1.9 Особенности оптического отклика двумерных хиральных объектов 39
1.9.1 Проявления хиральности объектов в линейной оптике 39
1.9.2 Оптический отклик планарных хиральных наноструктур в форме буквы G з
1.9.3 Нелинейная оптика планарных хиральных наноструктур 43
Глава 2. Микроскопия второй оптической гармоники в образцах с элементарной ячейкой, состоящей из одной на ноструктуры 54
2.1 Экспериментальные образы: методика изготовления и характе ризация образцов 54
2.2 Экспериментальная установка для исследования ГВГ методом микроскопии 56
2.3 Экспериментальные результаты 61
2.3.1 Вертикально поляризованное излучение накачки 61
2.3.2 Горизонтально поляризованное излучение накачки 68
2.3.3 Анизотропия параметров поляризации излучения ВГ 69
2.4 Обсуждение результатов 71
2.5 Выводы по второй главе 72
Глава 3. Генерация второй оптической гармоники в образцах с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры 78
3.1 Экспериментальная установка для исследования свойств второй гармоники 78
3.2 Выбор длины волны зондирующего излучения 79
3.3 Анизотропия поляризованного и деполяризованного излучения второй гармоники 82
3.3.1 Экспериментальные результаты 82
3.3.2 Обсуждение результатов 85
3.4 Генерация циркулярно поляризованного излучения ВГ 88
3.4.1 Экспериментальные результаты 88
3.4.2 Обсуждение результатов 89
3.5 Выводы по третьей главе 97
Глава 4. Генерация второй оптической гармоники в образцах с элементарной ячейкой, состоящей из четырех нано структур 98
4.1 Экспериментальная установка и выбор длины волны излучения накачки 98
4.2 Анизотропия интенсивности излучения ВГ при линейно поляризованном излучении накачки 99
4.2.1 Поворот плоскости поляризации второй гармоники 100
4.2.2 Обсуждение результатов 105
4.3 Линейный отклик образцов с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур 106
4.4 Круговой дихроизм при генерации второй гармоники 107
4.4.1 Введение 107
4.4.2 Экспериментальная установка 108
4.4.3 Экспериментальные результаты 109
4.4.4 Обсуждение результатов 115
4.5 Выводы по четвертой главе 118
Заключение 119
Литература
- Эффект циркулярного дихроизма в генерации второй гармоники
- Экспериментальная установка для исследования ГВГ методом микроскопии
- Экспериментальные результаты
- Круговой дихроизм при генерации второй гармоники
Эффект циркулярного дихроизма в генерации второй гармоники
Рассмотрим нелинейно-оптические свойства двумерного массива хиральных объектов, чтобы показать, что на свойства некоторых из коэффициентов fi, ді и hi влияет хиральность образца. Будем считать, что массив лежит в плоскости ху. Тензор хеее - тензор третьего ранга, где все индексы ассоциируются с полярным вектором. Тензоры еет и тее также третьего ранга, но только 2 индекса ассоциируются с полярным вектором (напряженности электрического поля), еще один относится к аксиальному вектору (напряженности магнитного поля). Следовательно, преобразование зеркального отражения или инверсии ведет к различным знакам соответствующих компонент хеее и магнитных тензоров. Рассмотрим подробно, как реагируют на различные преобразования системы координат полярные и аксиальные вектора. Будет достаточно рассмотреть повороты системы координат на 90 и на 180, а также инверсии различных осей (дополнительная симметрия в случае нехиральных структур). Так как указанные повороты являются комбинацией инверсий некоторых осей (а также перехода одной оси в другую), то в качестве примера можно рассмотреть инверсию оси х [35]:
Изотропная поверхностная симметрия С ж (для тензоров третьего ранга она аналогична симметрии С±) приводит к следующим отличным от нуля компонентам всех трех тензоров: zzz,zii(i = х у) и ijz (оба индекса г,j должны быть отличны друг от друга). Для нехиральных объектов (симметрия COQV) существует ось симметрии в плоскости массива и, следовательно, компоненты тензора %еее с индексами ijk должны обращаться в ноль. Для тензора еет эти компоненты наоборот отличны от нуля для любой поверхности, но все остальные равны нулю в случае нехиральных объектов. Индексы тензоров четвертого ранга %ee и хее соответствуют полярным векторам, и изотропная поверхностная симметрия приводит к тому, что zzzz, iiii, iijj, iizz, iiij и ijzz(i,j = x,y,i Ф j) компоненты могут быть отличны от нуля, две последних из которых равны нулю для нехиральных объектов [35]. Следует отметить, что допускаются любые перестановки индексов указанных тензоров, если они относятся к векторам одинакового типа (полярные или аксиальные). Вдали от резо-нансов все компоненты тензора квадратичной восприимчивости являются действительными величинами. Но при этом вклады в нелинейную поляризацию, связанные с электро-квадрупольными или магнито-дипольными взаимодействия будут мнимыми, то есть имеющими сдвиг фазы f относи-тельно вкладов от электро-дипольных взаимодействий [16].
Учитывая выражение 1.15 и приведенные выше свойства тензоров восприимчивости, можно составить таблицу свойств коэффициентов fi,gi и hi из уравнения 1.15, изображенную на рисунке 1.1 (таблица взята из работы [33]). Рис. 1.1. Свойства коэффициентов fi,gi и hi, описанные в работе [33], для двумерного изотропного массива хиральных молекул.
Одним из самых простых для наблюдения эффектов в хиральных средах является эффект циркулярного дихроизма, выражающийся в различном коэффициента поглощения для излучения, имеющего правую и левую циркулярную поляризацию [36]. В нелинейной оптике аналогом такого эффекта служит эффект циркулярного дихроизма в генерации второй гармоники. Он заключается в различной эффективности генерации второй гармоники для право- и лево-циркулярного поляризованного излучения накачки. Рассмотрим этот эффект в терминах коэффициентов fi,gi и /ІІ, введенных выше. В случае циркулярно поляризованного излучения накачки его поле можно выразить следующим образом: Е = Es± iEp, где нижние индексы обозначают поляризацию соответствующей компоненты поля. Тогда интенсивность излучения ВГ может быть записана следующим образом: I(2UJ) = \ — f + д ±ih\ \ES(UJ)\ , (1.18) где знак «+» или «-» обозначают правую или левую циркулярную поляризацию. Сам эффект может быть количественно охарактеризован следующей формулой: п I т \ iRCP iLCP bHGCJJ = , (1.19) где нижние индексы RCP и LCP обозначают правую и левую циркулярную поляризацию накачки. Если обратиться к таблице, изображенной на рис. 1.1, то видно, что для двумерного изотропного массива хиральных молекул либо коэффициенты / и д хиральны, а h нет, либо наоборот (в зависимости от поляризации излучения ВГ). Из формулы видно, что для наблюдения данного эффекта необходимо наличие разности фаз между хи-ральными и нехиральными коэффициентами. Это может быть достигнуто двумя способами. Первый вариант возможен при учете только электро-дипольных компонент существенная мнимая часть у компонент тензора квадратичной восприимчивости появляется вблизи областей резонансного поглощения [37]. Во втором варианте необходим учет компонент квадратичной восприимчивости высших порядков: они будут иметь сдвиг фазы относительно электро-дипольных компонент и вдали от различных резонансных особенностей спектра поглощения молекул (см. предыдущий параграф). Ввиду простоты наблюдения данный эффект очень часто используется для исследования хиральных объектов самых разных типов: планар-ных наноструктур [25], [38], [12], хиральных молекул [39], [40], [41], [42] (в том числе и методом микроскопии ВГ [43], [44]), различных биологических объектов [45], [46], [47].
Экспериментальная установка для исследования ГВГ методом микроскопии
В работе [136] методом конфокальной микроскопии было получено изображение на частоте второй гармоники описанных выше наноструктур в форме буквы G при линейно поляризованной накачке. В качестве излучения накачки было использовано выходное излучение титан-сапфирового лазера с длиной волны 800 нм. Излучение фокусировалось на образец с помощью иммерсионного объектива с числовой апертурой 1.46, обеспечивавшим среднюю ширину сфокусированного пучка на уровне 1/е2 от максимальной интенсивности около 400 нм [137]. Авторами было показано наличие сильной локализации источников второй гармоники, так называемых «хотспотов». Также ими было показано, что пространственное распределение источников второй гармоники в энантиомерах структур, элементарной ячейкой которых являются четыре наноструктуры, имеет форму буквы N и является хиральным (рис. 1.22). Для образцов с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры, при плоскости поляризации накачки, направленной вдоль одной из сторон образца, есть два хотспота, при этом их взаимное расположение также является хиральным, при ориентации плоскости поляризации накачки, перпендикулярной указанной выше, на структуре существуют также два хотспота (рис. 1.23), но в этот раз интенсивности излучения ВГ в них существенно не равны друг другу (в отличие от предыдущего случая с практически равными интенсивностями), и само расположение хотспотов друг относительно друга не выглядит хиральным (хотя в дальнейшем окажется, что это не так и там распределение тоже является хиральным, то есть прямая, соединяющая оба хотспота, повернута относительно любой из сторон образца на некий угол а : 0 а 90).
Еще одним важным результатом проведенных исследований является то, что вид пространственного распределения источников второй гармоники остается хиральным при любом повороте образца относительно плоскости поляризации накачки, при повороте изменяется их интенсивность.
После проведения этих экспериментов неясной оставалась одна важная деталь: непосредственное расположение хотспотов на структуре, поскольку их природа может быть совершенно различной: локализация поля при возбуждении плазмонных мод, эффект громоотвода [138] и пр. Для Рис. 1.22. Пространственное распределение интенсивности ВГ, полученное с использованием метода конфокальной микроскопии в работе [136]. Представлены изображения одной и той же структуры с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур, повернутой на указанный слева вверху изображения угол против часовой стрелки. Направление поляризации излучения накачки указано стрелкой. Рисунок из статьи [136] этого были проведены расчеты пространственного распределения параметров линейного оптического отклика (плотности тока, локальных электрических и магнитных полей) наноструктур. Использовались для этого использовалось следующее программное обеспечение: MAGMAS (собственная разработка Католического университета г. Левен, использует метод граничных элементов) и DiffractMOD, RSoft (использует строгий метод связанных волн, rigorous coupled-wave analysis, RCWA). Расчеты токов были проведены на расстоянии 1 нм от границы золото-воздух вглубь структуры, локальных полей на таком же расстоянии, но над структурой. Результаты расчетов представлены на рис. 1.24. Из них видно, что в структурах есть некоторые области, соответствующие областям сильной локализации поля и большим значениям силы тока в структуре, что позволяет говорить о том, что именно эти области и являются областями локализации излучения на частоте ВГ.
Однако, эти расчеты не могут полностью подтвердить то, что хотс Рис. 1.23. Пространственное распределение интенсивности ВГ, полученное с использованием метода конфокальной микроскопии в работе [136]. Представлены изображения одной и той же отдельной наноструктуры при четырех разных ориентациях относительно плоскости поляризации излучения накачки. Данные микроскопии, представленные справа, соответствуют ориентации образца, указанной слева. Направление поляризации излучения накачки указано стрелкой. Рисунок из статьи [136] поты находятся именно здесь, так как по сути учитывают лишь один из факторов, влияющих на интенсивность ВГ , а именно фактор локального поля на частоте накачки. Самым оптимальным способом определения положения хотспотов является его непосредственное определение, например, методом электронной микроскопии. Но для этого необходима модификация поверхности наноструктуры в области хотспота. Для этого были сделаны такие же, как упоминавшиеся ранее, структуры в форме буквы G и mirror-G из никеля. Самым важным отличием золота от никеля в контексте данного эксперимента является больший коэффициент поглощения. Это привело к тому что в хотспотах при определенной интенсивности излучения накачки металл начинал плавиться [139]. Поэтому сравнение изображений структур, полученных методами сканирующей электронной или атомно-силовой микроскопии позволили определить местоположение хотспотов, причем они совпали с областями локализации локального электрического поля (результаты на рис. 1.25). Таким образом, было точно установлено место расположения на структуре локализованных источни Рис. 1.24 . Пространственное распределение интенсивности ВГ, полученное с использованием метода конфокальной микроскопии в работе [136] для образцов с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур (верхний ряд), пространственное распределение токов на частоте накачки (средний ряд, моделирование произведено в ПО MAGMAS), пространственное распределение локального электрического поля на частоте накачки (нижний ряд, ПО DiffractMOD). Рисунок из статьи [137] ков ВГ и показана их связь с областями локализации локального электрического поля (и токов) на частоте излучения накачки. Асимметичная генерация магнитоиндуцированного излучения второй гармоники
В уже упоминавшихся наноструктурах в форме буквы G, сделанных из никеля (образцы с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур), были исследованы особенности генерации второй гармоники, связанные с действием на структуру постоянного внешнего магнитного поля [28]. Схема эксперимента аналогична эксперименту по исследованию асимметричной ВГ, внешнее магнитное поле прикладывалось в меридиональной геометрии (параллельно плоскости падения
Экспериментальные результаты
Для выбора оптимальной длины волны накачки были рассчитаны спектры поглощения образца методом конечных разностей во временной области (FDTD) [146] с помощью пакета FDTD Solutions (Lumerical Solutions, Inc., Canada). На рисунке 3.2 представлены рассчитанные спектры поглощения образца G-CCW для p-поляризованного излучения накачки в вертикальной плоскости падения при угле падения 45, также отмечена область перестройки используемого в данной работе титан-сапфирового лазера (красными линиями) и область, соответствующая удвоенной частоте излучения накачки (синими линиями).
Спектры поглощения образца G-CCW. Красные и синие вертикальные линии обозначают доступные экспериментально спектральные области для излучения на фундаментальной частоте (со) и на частоте второй гармоники (2w) соответственно.
Спектры всех остальных структур демонстрируют схожие особенности. Видно, что область, соответствующая частотам второй гармоники, не демонстрирует резонансных особенностей, а в области, соответствующей частотам фундаментального излучения, имеется максимум в районе 805 нм. Данная особенность может быть объяснена возбуждением высших мод локальных плазмонов в наноблоках, составляющих исследуемые наноструктуры[135], их спектры поглощения, рассчитанные тем же методом, что и спектр образца G-CCW, для аналогичного состояния поляризации и угла падения излучения накачки показаны на рисунке 3.3. Видно, что все они имеют локальные максимумы поглощения в диапазоне 770 -830 нм, и особенности спектра всей наноструктуры являются результатом взаимодействия возбуждаемых в ее частях плазмонов. Эти возбуждения соответствуют модам, лежащим в плоскости наноблоков, мода, соответству ющая возбуждению в плоскости перпендикулярной блоку лежит в спектральном диапазоне около 600 нм. Также следует отметить, что спектр всей наноструктуры является анизотропным и зависящим от поляризации и угла падения излучения накачки. Однако, в целом характер спектральной зависимости поглощения остается примерно одинаковым (есть небольшой пик в исследуемом спектральном диапазоне, средний коэффициент поглощения около 10%) для различных углов падения и состояний поляризации зондирующего излучения (исследовались случаи нормального падения излучения накачки и падения под углом 45, так как они соответствуют использованным в данной работе экспериментальным геометриям), и все резонансы лежат в той же спектральной области, что и резонансы отдельных наноблоков. Поэтому была выбрана длина волны 800 нм, так как она близка к данным резонансам и наилучшим образом подходит под параметры экспериментального оборудования (устойчивость генерации титан-сапфирового лазера и оптимальная разность фаз, вносимая полуволновой пластинкой).
Спектры поглощения отдельный частей наноструктуры в форме буквы G: наноблоков с длинами 1000 нм, 600 нм и 500 нм (показаны на вставке). Поляризация падающего излучения горизонтальная (такая же, как на рисунке 3.2). 3.3. Анизотропия поляризованного и деполяризованного излучения второй гармоники
Целью данной части работы было исследование анизотропии и поляризации излучения ВГ и определение соотношения между поляризованной и деполяризованной компонентами ВГ при генерации от образца G-CCW. Для этого с помощью диафрагмы, стоящей после образца, была выбрана собирающая апертура ФЭУ в 10 при угловой расходимости излучения накачки после отражения от образца в 5, то есть регистрировались как зеркально отраженная, так и диффузная составляющие ВГ. Излучение накачки имело p- или s-поляризацию.
На рисунке 3.4 представлены зависимости интенсивности ВГ для различных комбинаций поляризации излучения накачки и ВГ: p-p, p-s (рис. 3.4.а) и s-p, s-s (рис. 3.4.б), ориентация образца, соответствующая азимутальному углу 0 и указанная на рисунке, одинакова для всех зависимостей, образец вращается по часовой стрелке. Экспериментальные результаты показали значительную роль геометрического фактора, то есть заметное усиление интенсивности ВГ при определенной ориентации образца относительно плоскости поляризации накачки: зависимости интенсивности ВГ от угла поворота образца для обеих поляризаций накачки демонстрируют достаточно сильную анизотропию. В p-p геометрии график зависимости интенсивности ВГ имеет 4 максимума, самый большой соответствует азимутальному положению 290. Во всех остальных использованных экспериментальных геометриях зависимости интенсивности ВГ также имеют 4 максимума, причем зависимости для p- и s-поляризованного излучения накачки сдвинуты друг относительно друга на угол 45o. Все зависимости являются несимметричными, что говорит о том, что отсутствие симметрии у одиночной наноструктуры в форме буквы G играет большую роль в генерации ВГ, чем расположение наноструктур в квадратной решетке, имеющей осевую симметрию 4 порядка. Из этого также следует отличие от нуля практически всех компонент тензора квадратичной восприимчивости (ij2k). Также следует отметить наличие изотропного вклада в азимутальной зависимости интенсивности ВГ для p-s и s-s геометрий, что может говорить о наличии в сигнале некогерентной составляющей [15]. Поэтому была измерена индикатриса рассеяния излучения на частоте ВГ при р-поляризованном излучении накачки, ее график представлен на рисунке 3.5.
Пик интенсивности второй гармоники при значении угла рассеяния 90 (в зеркальном направлении) соответствует когерентному отклику. Отличный от нуля в широком угловом диапазоне сигнал на частоте второй гармоники соответствует некогерентному отклику - гиперрэлеевскому рассеянию. Угловая ширина максимума индикатрисы ВГ составляет 5, то есть соответствует угловой апертуре когерентного сигнала. Таким образом, впервые показана достаточно существенная роль некогерентного сигнала (гиперрэлеевского рассеяния) в интенсивности второй гармоники, сгенерированной хиральными наноструктурами.
Для полной характеризации отклика на частоте ВГ были определены все параметры Стокса излучения: So, Si, S2, S3. Каждый из этих параметров следующим образом выражается через измеряемые в эксперименте интенсивности ВГ: So = Ip + Is, S\ = Ip — Is, - +45 J— 451 SZ = IRCP-ILCP, (3.1) где Ii обозначает интенсивность ВГ, имеющую состояние поляризации г, ±45 обозначает поляризацию, повернутую на угол ±45 относительно р-поляризованного излучения, RCP и LCP - правую и левую циркулярную поляризацию излучения соответственно, при этом So является полной интенсивностью излучения ВГ, сгенерированной образцом. Далее из параметров Стокса были определены интенсивности поляризованной и деполяри-зованнной (некогерентной) компонент ВГ: Ipol =S12 +S22 +S32, (3.2) Idepol =Ifull -Ipol, (3.3) где Ifull полная интенсивность ВГ. Также была определена степень поляризации излучения[61] S} + So + Si DOP = . (3.4) Графики зависимости поляризованной и деполяризованной частей излучения на частоте ВГ представлены на рисунке 3.6. Видно, что интенсивности поляризованной и деполяризованной ВГ практически равны: в случае p-поляризованного излучения накачки усредненная по всем азимутальным положениям образца степень поляризации излучения ВГ DOPSH = 0.5, для s-поляризованного излучения накачки DOPSH = 0.4. Также необходимо отметить, что практически для всех азимутальных положений образца все параметры Стокса отличны от нуля.
Круговой дихроизм при генерации второй гармоники
Видно, что зависимости имеют симметрию 4 порядка, что соответствует симметрии образцов, и похожи друг на друга, отличаясь направлением вращения. То есть при азимутальном вращении образцов поляризация излучения ВГ поворачивается от р-через 5- и далее снова к р-поляризации при азимутальном повороте образца на угол 90 (в этом аспекте вращение линейно поляризованной части излучения на частоте ВГ похоже на вращение поляризации излучения, проходящего через полуволновую пластинку), при этом для одного из образцов вращение происходит по часовой стрелке, для другого - против. Также был рассчитан угол эллиптичности излучения на частоте ВГ по формуле 4.5, результаты для образца G-Ci2 представлены на рис. 4.7.а. Видно, что максимум эллиптичности (азимутальный угол1 ф = 38, поляризация ВГ близка к циркулярной) достигается вблизи точки параллельности поляризации излучения ВГ (имеется ввиду ее линейно поляризованная часть) и накачки (азимутальный угол ф = 40), минимальной эллиптичность является при азимутальном угле ф = 67, поляризация излучения ВГ в этом случае близка к линейной. Для наглядности зависимость угла поворота плоскости поляризации ВГ от азимутального угла образца с указанием полного состояния поляризации показана на рис. 4.7.б. Таким образом, можно сделать вывод, что поворот плоскости поляризации излучения второй гармоники определяется хиральностью образца и может быть использован для однозначной идентификации энантиомеров.
Для описания поворота плоскости поляризации излучения ВГ можно рассмотреть распределение источников излучения на частоте ВГ (подробно рассмотрено в работах [136] и [141]), оно также является хиральным и имеет форму буквы N (и mirror-N), причем основная интенсивность ВГ приходится на центральные хотспоты (образующие наклонную «перекладину» буквы N). Поэтому можно предположить, что поворот плоскости поляризации будет определяться по большей части именно этой группой хотспотов, а именно интерференцией волн на частоте ВГ, излучаемых ними, и разные углы поворота плоскости поляризации ВГ будут следствием их разного положения относительно плоскости падения при одинаковом азимутальном положении структур (угол между этими линиями хотспотов в энантиомерах близок к 90). - здесь и далее в случае упоминания только одного азимутального угла для образцов, обладающих осевой симметрией 4-го порядка, подразумеваются 4 азимутальных положения: а (исходное), а + 90, а + 180 и а + 270
Более эффективная генерация одной той или иной циркулярно поляризованной волны ВГ может быть рассмотрена аналогично объяснению данного эффекта из предыдущей главы. Так, например, в случае p-поляризованного излучения накачки комбинацией компонент, входящей в параметр Стокса S3 и обладающей необходимыми свойствами, будет произведение вида eyexezexexQx x. При этом нельзя не отметить существенную роль компонентов тензора квадратичной восприимчивости следующего порядка после электро-дипольного, отвечающих за анизотропию излучения ВГ: амплитуда зависимостей в некоторых геометриях значительно больше изотропного фона, определяемого электро-дипольными компонентами (например, рис. 4.1)
Существенный интерес представляет вопрос о поляризации линейного отклика образцов с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур, и его возможном влиянии на нелинейный отклик этих образцов. Для этих исследований использовалась уже описанная выше экспериментальная установка, но ФЭУ были заменены диодами, работающими в режиме обратного смещения. Измерения показали, что поворот плоскости поляризации отраженного линейно поляризованного луча на длине волны 800 нм является слабо анизотропным и в среднем составляет около менее 1 (оба образца поворачивают плоскость поляризации в одну сторону). Изменение эллиптичности (а именно ее знака) излучения, производимое обоими образцами, также является качественно одинаковым (рис. 4.8). Таким образом, в линейном отклике разделение хиральности исследуемых образцов значительно затруднено по сравнению с квадратичным.
Графики зависимостей интенсивности циркулярно поляризованной отраженной волны на частоте накачки при s-поляризованной волне накачки для образцов G-Ci1 (а) и G-Ci2 (б). Заполненные символы на графике соответствуют левой циркулярной поляризации, незаполненные - правой.
В ходе описанных выше экспериментов были также измерены измерены азимутальные интенсивности излучения ВГ при циркулярно поляризованном излучении накачки (рис. 4.9), то есть был исследован эффект циркулярного дихроизма при генерации ВГ (ЦДВГ). Видно, что в отличие от случая нормального падения, исследованного ранее методом микроскопии ВГ в работе [25], когда знак данного эффекта не зависит от азимутального положения образца (в силу симметрии циркулярной поляризации излучения), здесь свойства данного эффекта значительно зависят от азимутального положения образца. Также были измерены спектры интенсивности излучения ВГ при различных азимутальных положениях и различных поляризациях излучения накачки (рис. 4.10). Данные зависимости имеют качественные различия, что позволяет предположить, что и остальные параметры излучения ВГ могут сильно зависеть от угла падения излучения накачки. Поэтому была исследована зависимость параметров эффекта ЦДВГ от угла падения излучения, так как данный эффект часто используется для характеризации как трехмерных, так и двумерных хиральных объектов [43], [45] (также см. соответствующий параграф в главе 1).