Введение к работе
Актуальность темы. Настоящая работа посвящена разработке и реализации метода двухфотонной спектроскопии широкозоииых кристаллов, прозрачных в видимой и УФ области спектра, находящих широкое применение в лазерной технике и оптике.
Спектроскопические методы, использующие многофотонное возбуждение являются одним из важных источников информации о строении и оптических характеристиках веществ. Совокупность этих меюдов успешно применяется ттрії изучении зонной структуры конденсированных сред: как полупроводников [1, 2], так и широкозонных диэлектриков [3, 4]. Актуальность изучения последних методами нелинейной оптики связана с использованием их в качестве элементов лазерных систем, эксплуатируемых при высоких интенсивностях излучения.
С точки зрения спектроскопических применений, к достоинствам двухквантового возбуждения по сравнению с традиционными методами, использующими линейное (однофотонное) поглощение, следует 01 нести: возможность практически однородной засветки объема образца; использование источников видимого диапазона для зондирования электронных уровней, соответствующих УФ области на ткале знеріий; возможность исследования тонких эффектов, требующих неколинеарной геометрии взаимодействия волновых векторов (спектроскопия в к пространстве) или поляризационной настройки на изучаемый переход [4, 5].
Однако экспсримсналыюс изучение спектральных зависимостей
многофотонного поглощения в широкозонных кристаллах встречает
значительные трудности в силу малых вероятностей переходов, требующей
применения чувствительной техники регистрации в сочетании с высокой
интенсивностью излучения, и многообразия сопутствующих эффектов, как
то: образование радиационных дефектов, возможное одноквантовое
возбуждение примесей. Это объясняет немногочисленность
экспериментальных, работ, посвященных данной теме.
Немаловажную роль в преодолении перечисленных выше неблагоприятных факторов играет выбор и разработка конкретной
реализации метода регистрации, сочетающего высокую чувствительность и инфомативность. Нестационарная фотопроводимость (НФП) является прямым, высокочувствительным и быстродействующим методом детектирования неравновесных носителей заряда (ННЗ), образовавшихся в объеме исследуемого кристалла в результате оптических переходов. Метод НФП позволяет не только идентифицировать многоквантовые и одноквантовые процессы по зависимости амплитуды регистрируемого импульса фототока от интенствности возбуждающего излучения, но и изучать процессы рекомбинации возбуждения с высоким временным разрешением [6].
Важнейшим элементом двухфотонного спектрометра является источник интенсивного монохроматического излучения, допускающий широкую спектральную перестройку. Создание такого источника представляет собой самостоятельную, технически сложную задачу, одним из возможных решений которой является использование параметрического генератора света (ПГС), сочетающего высокую мощность и яркость с широким диапазоном перестройки. При этом нелинейный характер изучаемых явлений предъявляет повышенные требования к стабильности и воспроизводимости параметров излучения.
Таким образом, сочетание НФП с перестраиваемым ПГС видимого диапазона в качестве источника возбуждающего излучения представляет широкие возможности для изучения спектральных зависимостей многофотонных процессов в широкозонных диэлектриках.
Цель работы состояла в решении двух взаимосвязанных задач: первая из них - разработка и создание перестраиваемого параметрического генератора-усилителя света (ПГУС) видимого диапазона, применимого для многофотонной генерации неравновесных носителей заряда; вторая -развитие и применение методов регистрации носителей в зоне проводимости, основанных на нестационарной фотопроводимости, для получения спектральных зависимостей двухквантового возбуждения в кристаллах щелочно-галоидного ряда (ЩГК).
Научная новизна работы состоит в том, что в результате проведенных исследований:
1. Создан комплекс аппаратуры для двухфотопной спектроскопии
широкозонных кристаллов методом НФТІ. включающий ПГУС видимого
диапазона.
2. Впервые в кристаллах щелочно-галоиднсго ряда получены
спектральные зависимости фототока при двухквактовом возбуждении.
3. Методом НФП с последующей калибровкой проведено
количественное измерение коэффициента двухфотонного поглощения в
кристалле Csi в диапазоне 6,5 - 7,5 эВ, аналогично проведены оценки
сверху для кристаллов KI, КВг.
4. Обнаружена фотопроводимость при двухкванювом возбуждении
в области экситонной полосы поглощения кристаллов Csi, KI.
Практическая значимость результатов.
Разработанный и созданный мощный ПГУС может быть использован для исследования процессов нелинейного взаимодействия излучения с веществом. Сведения о зонной структуре, полученные методами двухфотонной спектроскопии, могут найти применение при разработке лазеров на центрах окраски.
Многофотонные переходы под действием интенсивного лазерного излучения являются одним из факторов, определяющих предельную оптическую стойкость прозрачных материалов, чго связынаег многофотонную спскіроскопию поглощения с проблемой повышения порога пробоя элементов лазерной оптики.
Основные положения, представляемые к защите:
1. Двухпроходный ПГУС видимого диапазона с температурной
перестройкой - эффективный инструмент для исследований спектральных
характеристик процессов нелинейного взаимодействия излучения с
широкозонными диэлектриками.
2. Развитые в работе методы, основанные на регистрации
нестационарной фотопроводимости в сочетании с применением
перестраиваемого излучения мощного ПГУС, являются эффективным
средством изучения спектральных зависимостей многофотонных процессов
в широкозонных кристаллах..
3. Зарегистрированный в ходе экспериментов процесс образования
свободных электронов при двухквантовом возбуждении в полосу
экситонного поглощения кристаллов Csl и KI при Т> 300 К обусловлен термической ионизацией экситонов.
4. Калибровка спектров НФП по двухфотонному поглощению, измеренному прямым методом при сочетании фиксированных длин волн воздействующего излучения, позволяет получать спектральные зависимости коэффициента двухфотоиного поглощения в абсолютных величинах.
Все вошедшие в диссертацию оригинальные результаты получены самим автором, либо при его непосредственном участии.
Апробация работы. Основные результаты диссертации
докладывались на VI Всесоюзной конференции "Оптика лазеров" (Ленинград, 1990 г.), Международной конференции "Оптика лазеров" (Ленинград, 1993 г.), Международном симпозиуме по оптоэлектронике и лазерам OE/LASE '94 (Лос Анжслес, 1994 г.), XV Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике КИНО-95 (Санкт-Петербург, 1995 г.) и опубликованы в восьми работах, перечисленных в конце автореферата.
Объём и структура работы. Диссертация содержит 88 страниц машинописного текста, 21 рисунок, 1 таблицу, 6 страниц библиографии и состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы, включающего 66 наименований.
