Содержание к диссертации
Введение
1. Обзор литературы: основные задачи мониторинга и контроля радионуклидов 15
1.1. Источники и характеристики радиоактивного загрязнения окружающей среды 15
1.2. Общие сведения о радионуклидах 24
1.3. Радиологические свойства изотопов йода 27
1.4. Методы и средства радиационного экологического мониторинга 34
1.5. Выводы по главе 1 40
2. Лидарные методы радиационного мониторинга 41
2.1. Методы лазерного дистанционного зондирования 41
2.2. Метод спектроскопии комбинационного рассеяния 49
2.3. Физические основы спектроскопии когерентного антистоксового комбинационного рассеяния 51
2.4. Расчет стоксовых сдвигов изотопов йода 52
2.5. Выводы по главе 2 55
3. Исследование методики и техники регистрации стоксовых компонент молекулярных спектров изотопов 56
3.1. Выбор имитаторов радиоактивных изотопов. 56
3.2. Методика регистрации антистоксовых компонент 64
3.3. Экспериментальное исследование спектральной селективности рамановского лидара 68
3.3. Выводы по главе 3 73
4. Моделирование рамановского лидара с ультравысокой чувствительностью детектирования радионуклидов 74
4.1. Разработка облика КАРС лидара 74
4.2. Разработка и экспериментальное исследование функциональных узлов лидара 78
4.2.1. Подсистема контроля выходного лазерного излучения 78
4.2.2. Сканирующий блок 83
4.2.3. Модуль приемной оптической системы 92
4.3. Разработка программы автоматической регистрации и обработки и хранения результатов мониторинга радиоизотопов в режиме реального времени 99
4.3.1. Программный модуль регистрации и обработки слабых эхо сигналов 99
4.3.2.Модуль картирования исследуемой территории 107
4.4. Исследование предельной чувствительности рамановского лидара 113
4.5. Методика калибровки лидара по длинам волн 115
4.6. Выводы по главе 4 118
Заключение 118
Список использованных источников. 123
- Радиологические свойства изотопов йода
- Физические основы спектроскопии когерентного антистоксового комбинационного рассеяния
- Экспериментальное исследование спектральной селективности рамановского лидара
- Разработка программы автоматической регистрации и обработки и хранения результатов мониторинга радиоизотопов в режиме реального времени
Радиологические свойства изотопов йода
Радионуклиды - радиоактивные атомы с данным массовым числом и атомным номером, а для изомерных атомов — и с определенным энергетическим состоянием атомного ядра. Атомы состоят из частиц — волн трех категорий: протонов и нейтронов в ядре атома и электронов, образующих оболочку вокруг ядра. На ядро приходится почти вся масса атома. Общее число протонов и нейтронов (нуклонов) составляет массу нуклида. Некоторые могут находиться в различных ядерно-энергетических состояниях. Одно из этих состояний представляют изотопы — нуклиды с одинаковым числом протонов, другое — изобары — атомы с различным числом протонов и нейтронов, но с одинаковым массовым числом [14].
Ионизирующее излучение (ИИ) – это излучение, взаимодействие которого с веществом приводит к ионизации атомов и молекул. К ИИ относят электромагнитное излучение (гамма-излучение) и потоки заряженных и нейтральных частиц - корпускулярное излучение (альфа-излучение, бета-излучение, а также нейтронное излучение) [15].
Альфа-излучение относится к корпускулярным излучениям. Это поток тяжелых положительно заряженных -частиц (ядер атомов гелия), возникающих в результате распада атомов тяжелых элементов, таких как уран, радий и торий. Пробег альфа-частиц в веществе (то есть путь, на котором они производят ионизацию) оказывается очень коротким: сотые доли миллиметра в биологических средах, 2.5—8 см в воздухе. Задержать эти частицы способен обычный лист бумаги или внешний слой кожи человека.
Однако вещества, испускающие альфа-частицы, являются долгоживущими. В результате попадания таких веществ внутрь организма с пищей, воздухом или через ранения они разносятся по телу током крови, депонируются в органах, отвечающих за обмен веществ и защиту организма (например, селезенка или лимфатические узлы), вызывая, таким образом, внутреннее облучение организма. Опасность такого внутреннего облучения организма высока, т.к. эти альфа-частицы создают очень большое число ионов (до нескольких тысяч пар ионов на 1 микрон пути в тканях). Ионизация, в свою очередь, обуславливает ряд особенностей тех химических реакций, которые протекают в веществе, в частности, в живой ткани (образование сильных окислителей, свободного водорода и кислорода и др.).
Бета-излучение (бета-лучи, или поток бета-частиц) также относится к корпускулярному типу излучения. Это поток электронов (--излучение, или, чаще всего, просто -излучение) или позитронов (+-излучение), испускаемых при радиоактивном бета-распаде ядер некоторых атомов. Электроны или позитроны образуются в ядре при превращении нейтрона в протон или протона в нейтрон соответственно.
Электроны значительно меньше альфа-частиц и могут проникать вглубь вещества (тела) на 10-15 сантиметров (ср. с сотыми долями миллиметра у -частиц). При прохождении через вещество бета-излучение взаимодействует с электронами и ядрами его атомов, расходуя на это свою энергию и замедляя движение вплоть до полной остановки. Благодаря таким свойствам для защиты от бета-излучения достаточно иметь соответствующей толщины экран из органического стекла. На этих же свойствах основано применение бета-излучения в медицине для поверхностной, внутритканевой и внутриполостной лучевой терапии.
Нейтронное излучение – еще один вид корпускулярного типа излучений. Нейтронное излучение представляет собой поток нейтронов (элементарных частиц, не имеющих электрического заряда). Нейтроны не оказывают ионизирующего действия, однако весьма значительный ионизирующий эффект происходит за счет упругого и неупругого рассеяния на ядрах вещества.
Облучаемые нейтронами вещества могут приобретать радиоактивные свойства, то есть получать так называемую наведенную радиоактивность. Нейтронное излучение образуется при работе ускорителей элементарных частиц, в ядерных реакторах, промышленных и лабораторных установках, при ядерных взрывах и т. д. Нейтронное излучение обладает наибольшей проникающей способностью. Лучшими для защиты от нейтронного излучения являются водородсодержащие материалы [15].
Радионуклиды различаются физическим периодом полураспада, (Т1/2— время, в течение которого число ядер данного радионуклида в результате самопроизвольных ядерных превращений уменьшается в 2 раза), видом распада, энергией частиц, удельной активностью и удельной массой. Активность нуклида в радиоактивном источнике в системных единицах измеряется в беккерелях (Бк); внесистемной единицей является кюри (ku): 1 ku = 3.71010Бк.
По нормам радиационной безопасности (НРБ-99/2009) все радионуклиды подразделяются по своей радиотоксичности на 4 группы. Группу А составляют особо опасные для человека радионуклиды тяжелых элементов, ядра которых испытывают спонтанное деление или -распад; они имеют сравнительно большие Т1/2 и способны накапливаться в жизненно важных органах человека. К их числу принадлежат 210Ро, 238Pu, 239Pu, 240Pu, 242Pu, 244Pu, 252Cf и др. Группу Б с высокой токсичностью составляют такие радионуклиды, как 90Sr, 106Ku, 131I, 144Ce, 235U. Группу В составляют радионуклиды со средней токсичностью (45Са, 60Со, 95Zr и др.). Наконец, в группу Г входят радионуклиды с малой радиотоксичностью (14С, 3Н и др.).
Токсичность радионуклида характеризуется его допустимой концентрацией в воздухе рабочей зоны. Это есть отношение предельно допустимого поступления (ПДП) радиоактивного вещества к объему V воздуха, с которым оно поступает в организм человека в течение года (V принимается равным 2.5106 л/год). Согласно нормам радиационной безопасности НРБ-99/2009 для изотопов радиойода действуют жесткие требования по ПДК (2.3109 см-3). Скорость обмена радионуклида в тканях характеризуется биологическим периодом полувыведения — временем, в течение которого выводится половина поступившего в организм радиоактивного вещества (Т1/2б). Фактическая убыль радионуклида из организма измеряется эффективным периодом полувыведения (Т1/2эф) — временем освобождения организма от половины депонированного вещества путем биологического выведения и физического распада [16].
Физические основы спектроскопии когерентного антистоксового комбинационного рассеяния
Экспериментальное изучение методики и техники регистрации стоксовых компонент молекулярных спектров изотопов позволяет определить предельную чувствительность дистанционного обнаружения -или -радионуклидов методом комбинационного рассеяния. Для проведения эксперимента необходимо наличие базы данных об исследуемых веществах. Как было показано ранее, изотопы молекулярного йода являются наиболеее критическими индикаторными веществами радиоактивного облучения населения. Однако из 37 изотопов йода только 127I является стабильным, а экспериментальное изучение радиоактивных изотопов связано с опасностью для обслуживающего персонала.
Во-первых, любые лабораторные исследования, проводимые с радиоактивным йодом, должны следовать строго в соответствии с методическими указаниями МУ 2.6.1.2396-08 [47], в которых в сформулированы требования безопасности. Так, для проведения экспериментов требуется специализированное помещение. Все рабочие поверхности и оборудование должны проходить соответствующие процедуры многоэтапной очистки после каждого цикла опытов. Для защиты экспериментальной установки, в том числе и детектора необходимо использовать специальные покрытия из фильтровальной бумаги и пластиковой пленки, что создает неудобства при работе с лазерным излучением. Важно также минимизировать время работы с радиоктивными изотопами йода.
Во-вторых, использование лишь стабильного изотопа 127I в ходе исследования не позволяет в должной мере оценить одно из основных преимуществ метода спектроскопии комбинационного рассеяния – его высокую селективность. В свою очередь согласно методическим указаниям, упомянутым выше, не допускается присутствие в лаборатории большого количества подготовленных проб. Трудным для решения, а порой и невозможным, также остается вопрос подготовки и доставки проб на место проведения исследования, учитывая малое время жизни (от нескольких часов до единиц минут) некоторых радиоактивных изотопов йода.
В связи с этим при исследовании механизмов формирования предельной чувствительности рамановского метода целесообразно использовать имитаторы вместо радиоактивных изотопов йода. Для обоснования и выбора имитаторов изотопов радиойода были сформулированы следующие требования:
Исходя из данных требований, было решено провести имитационное моделирование распространения изотопов радиоактивного йода в окружающей среде. Для объективного описания распространения любого газообразного вещества в атмосфере общепринятым подходом является использование специализированных математических моделей. Эффективность прогнозирования возможного радиоактивного загрязнения окружающей среды в значительной мере будет зависеть от того, насколько точно отражается математической моделью реальное поведение радиоактивных загрязняющих веществ в атмосфере [5]. За последние десятилетия достигнут значительный прогресс в области математического моделирования распространения различных веществ, в том числе и загрязняющих, в приземном слое атмосферы. К таким моделям можно отнести эмпирико-статистические модели, полуэмпирические уравнения турбулентной диффузии и модели на основе лагранжевого метода описания [48]. Проведя анализ моделей, использующихся для описания распространения радиоактивных веществ, был сделан вывод, что различными международными организациями, включая Всемирную метеорологическую организацию (ВМО), Международное агентство по атомной энергии (МАГАТЭ), Научный комитет по действию атомной радиации (НКДАР) ООН, общепринята и рекомендована для использования гауссова модель атмосферной диффузии с формулами Смита- Хоскера и Бриггса для параметров атмосферной диффузии как функций расстояния от источника и категории устойчивости атмосферы по классификации Пэскуилла – Гиффорда. Данная модель получила широкое распространение на практике в силу своей простоты и прозрачности получения результатов. Обычно для каждого частного случая применяют различные модификации данной модели. Описание правил выбора объективной модели содержится в нормативных документах в нормативных документах «Руководство МАГАТЭ по безопасности № 50-SG-S3» [49], МХО ИАЭ НТД 38.220.56-84 [50, 51], в методических указаниях МПА-98 [52] и РД 52.18.717-2009 [53].
При описании процессов турбулентной диффузии взвешенной примеси в атмосфере наряду со средним значением и флуктуациями компонент скорости движения воздуха можно выделить среднее значение концентрации примеси и пульсационные отклонения от него. Это позволяет с помощью обычных приемов осреднения перейти от уравнения диффузии для мгновенных концентраций к уравнению турбулентной диффузии для средних значений концентрации [5]. В общем виде модифицированная гауссова модель распространения газообразных радионуклидов описывается следующим выражением: dUq dWq _ д , dq д , dq д , dq дх dz дх л дх ду у ду dz dz , где компоненты кх, ку, kz - коэффициенты турбулентной диффузии для соответствующих направлений; U и Ж-модуль скорости ветра; q - средняя объемная концентрация. Рассматривая применимость данной модели для изотопов йода, следует учитывать то, что выбросы радиойода в начальный момент времени имеют плотность большую, чем воздух. Это связано с тем, что все изотопы йода характеризуются большей молярной массой, чем молярная масса воздуха. Для описания веществ с плотностью больше атмосферного воздуха введен термин - ”тяжелый газ”, а для описания их поведения в приземном слое, разработаны модели рассеяния тяжелого газах [54,55]. Так, при наличии на некотором уровне от поверхности земли температурного инверсионного слоя распространение примеси происходит в пределах лишь, так называемого, слоя перемешивания, который в значительной степени затрудняет проникновение радиойода в верхние слои атмосферы, расположенные за инверсионным слоем [5]. Характеристики тяжелого газа (смеси выбросов с атмосферным воздухом) определяются числом Ричардсона [56]:
Экспериментальное исследование спектральной селективности рамановского лидара
Со спектроскопией когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) связаны широкие возможности для измерений параметров сред в различных фазовых состояниях, для изучения быстропротекающих процессов в молекулярных системах в газовой, жидкой и твердотельной фазе. В сравнении со спонтанным КР существенные преимущества КАРС определяются очень высоким уровнем регистрируемого сигнала, малой расходимостью рассеяния эхо-сигнала (в пределах 10 стерадиан), отсутствием люминесценции исследуемых веществ в области антистоксовых частот [68].
Методика регистрации антистоксовых компонент в тяжелых углеводородных газах основана на использовании двух лазеров для засветки кюветы и регистрации спектров изотопов йода с помощью спектрометра (рис. 3.3) [71].
Имитатор УВ ореола в виде кюветы (рисунок 3.4) располагался на расстоянии 5 м от лазеров. Давление газов C2H6, C3H8, C4H10 выбиралось из расчета эквивалентности оптической плотности зондируемой среды в кювете и в реальных ореолах в области залежей УВ. Поэтому в кювете длиной 0.2 м давление этана, пропана и бутана составляло 0.001 Тор, что соответствовало ореолу глубиной 10 м с концентрацией каждого из этих УВ на уровне 51012 см-3, т.е. 200 ppb.
Импульсы накачки фемтосекундной длительности с = 800 нм и наносекундной длительности с = 1064 нм фокусировались в кювету, заполненную исследуемым газом. Обратно рассеянное антистоксовое излучение попадало на спектрометр, и в дальнейшем полученный спектр обрабатывался на компьютере. Регистрация спектров осуществлялась с помощью компактного, волоконно-оптического спектрометра USB2000 (Ocean Optics, США; таблица 3.2).
Так как фемтосекундный Ti:Al2O3 лазер излучает спектрально ограниченные импульсы, в заполненной кювете происходит когерентное антистоксовое рассеяние от соответствующих фурье-компонент излучения фемтосекундной накачки (с = 800 нм) и стоксового сигнала ( = 1064 нм), отстоящих на величину стоксового сдвига исследуемых газов. Благодаря этому в спектре антистоксового рассеяния можно наблюдать появление новых компонент около = 650 нм, различных для разных углеводородных газов (рис.3.5).
В силу использования импульсов наносекундной и фемтосекундной длительности в процессе проведения эксперимента большое внимание было уделено фазовому соглосованию волн накачки. Как известно, интенсивность сигнала КАРС растет пропорционально квадрату длинны области когерентного взаимодействия лазерных пучков при точном фазовом соглосовании волн накачки. В противном случае интенсивность становится периодической функцией от длины когерентности и отличается в (2/)2 раз от интенсивности достигаемой в случае фазового синхронизма [36].
На основании эксперементального исследования можно сделать вывод, что метод КАРС позволяет реализовать чувствительность измерения концентрации на предельно минимальном уровне и селектировать частицы тяжелых УВ, а, следовательно, и радионуклидов в реальной атмосфере при наличии примесей.
Как было показано ранее, уникальным достоинством рамановского метода является его высокая селективность. При формировании базы данных спектральных характеристик изотопов йода, описанном во второй главе данной работы, было выяснено, что стоксовы частоты изотопических модификаций йода в спектрах рамановского рассеяния располагаются близко друг к другу. Поэтому для их различия и идентификации лидарная система должна обладать высокой спектральной селективностью / 1000 [73,74].
При проектировании лидаров, использующих метод спектроскопии комбинационного рассеяния, особое внимание необходимо уделять средствам контроля спектрального разрешения [75]. Для калибровки спектральной селективности рамановского лидара удобно использовать набор изотопов нерадиоактивных веществ, обладающих схожими значениями частотных сдвигов.
В качестве таких веществ были выбраны изотопы молекул диоксида углерода 12CO2 и 13CO2. Газы с чистотой 99.994% были приобретены у “Cambridge Isotope Laboratories”, располагающейся в США. Было изготовлено несколько кювет, которые содержали изотопически чистые 12CO2 и 13CO2, а также смесь данных газов. Так, для каждого из изотопов кюветой служила фторопластовая трубка наружным диаметром 6 мм, внутренним 4 мм, длиной 50 мм (рис. 3.6).
Разработка программы автоматической регистрации и обработки и хранения результатов мониторинга радиоизотопов в режиме реального времени
Дефлектор представляет собой устройство, показанное на рисунке 4.11, где на оптической оси расположены два оптических клина (поз. 4), вращающиеся с разной скоростью. Клин закреплен в оправе (поз. 3), установленной в шарикоподшипник. Оправа клина снабжена прямозубой зубчатой шестерней, которая входит в сцепление с шестерней (поз. 5), установленной на валу двигателя FL28STH32-0956B (поз. 2). Положение клиньев фиксируется посредством датчика углового поворота ЛИР-МА208 (поз. 1), аналогичного используемому в сканирующей головке. Рисунок. 4.11. Дефлектор в разрезе.
Для определения координат лазерного луча в зондируемом пространстве использовались заранее измеренные оптические параметры клиньев (угол при вершине, показатель преломления).
Управление шаговыми двигателями осуществлялось посредством двух устройств OSM 17U. Скорость вращения двигателей составляла 50 Гц.
Для обеспечения высокой плотности зондирования были проведены эксперименты по определению направления движения и оптимальной скорости вращения клиньев. В начале эксперимента оба клина ставились в начальное положение, при котором вершины клиньев расположены навстречу друг другу, т. е. получался аналог плоскопараллельной пластины. В данном положении лазерный луч проецируется в центр поля обзора и проходит через дефлектор без отклонения. Затем запускались оба двигателя. Проекция луча на мишени фиксируется высокоскоростной камерой ”ВидеоСпринт”, которая позволяет производить съемку с частотой кадров до 100Гц, получая разрешение единичного изображения 1250500 пикселей [97]. Один кадр, полученный с помощью камеры, соответствовал единичному перемещению луча в исследуемой области. Полученный с камеры ряд снимков объединялся в единую картину, позволяя увидеть траекторию движения луча. Изменением скорости вращения оправ клиньев выбиралась такая траектория движения луча, при которой будет прозондирована вся исследуемая область без пропусков.
Для управления системой сканирования разработано программное обеспечение, используя язык программирования С#. Взаимодействия с устройствами управления шаговыми двигателями было реализовано на базе протокола Modbus RTU. Данный протокол является открытым, основан на архитектуре «ведущий-ведомый» (master-slave) [98] и использует 8-ми битные коды функций, в которых содержаться байты массива и контрольная сумма. Данные о кодовых значениях команд и контрольных суммах брались из документации на устройства управления и записывались в регистры посредством операторов классов, включенных в стандартное пространство имен «System.IO.Ports» языка С#. Функции и операции с портами в полной мере описаны в библиотеке стандартной технической документации MSDN [99].
Обработка данных от датчика угловых перемещений основывалась на интерпретации кода Грея и перевода его в двоичный код с использованием известных алгоритмов [100]. Работа с SSI интерфейсом осуществлялась через модуль интерфейса ЛИР-915, который подключался к ПК посредством интерфейса RS-232 [101]. Далее данные обрабатывались, используя стандартные механизмы, определенные в пространстве имен System.IO.Ports. Следует отметить, что этот модуль не предусматривает своего интерфейса, т.к. прямое управление характеристиками сканирующей системы пользователю недоступно. Режимы работы зависят от текущей частоты лазера и изменяются автоматически.
Для регистрации слабых оптических эхо-сигналов, полученных в результате зондирования изотопов радиойода, разработан и реализован модуль приемной оптической подсистемы, состоящий из объектива, полихроматора и детекторов. Обработку информации, полученной от приемного тракта, выполняет специализированный программный модуль. В приемной подсистеме лидаров наиболее часто применяют телескопы Ньютона, Грегори и Кассегрена [27]. В данном случае предпочтение было отдано схеме Кассегрена в связи с ее компактностью (обеспечивает выигрыш по длине не менее 25% по отношению к другим схемам при одинаковых размерах главных зеркал) при большом фокусном расстоянии [102]. Зеркала объектива изготовлены из ситалла СО 115М с УФ диэлектрическим покрытием. Входной объектив имеет следующие расчетные параметры.