Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Обзор существующих результатов и некоторые вспомогательные результаты 10
1.1. Теоретическая модель для описания взаимодействия металлической наночастицы и молекулы активной среды 10
1.1.1. Моды поверхностного плазмона 10
1.1.2. Взаимодействие электрического поля наночастицы и двухуровневого атома 13
1.1.3. Учёт диссипации и шумов, уравнения Максвелла-Блоха 16
1.1.4. Стационарный режим генерации спазера 19
1.2. Экспериментальные результаты по созданию спазера 22
Глава 2. Полуклассическая теория спазера 28
2.1. Введение 28
2.2. Динамика установления стационарного режима генерации спазера, осцилляции Раби 28
2.3. Спазер в поле внешней оптической волны, синхронизация спазера 33
2.4. Отклик дипольного момента наночастицы на внешнее поле, компенсация потерь ниже порога генерации спазер 42
2.5. Выводы 54
Глава 3. Коллективные эффекты в структурах на основе спазеров 55
3.1. Введение 55
3.2. Гармоническая плазмонная автоволна в одномерном массиве спазеров 55
3.3. Оптическая бистабильность цепочки спазеров: волны переключения и образование структур 72
3.4. Выводы 89
Глава 4. Квантовая теория спазера 91
4.1. Введение 91
4.2. Спектр поверхностных плазмо нов, возбуждаемых спонтанными переходами квантовой точки 91
4.3. Спектр резонансной флуоресценции двухуровневой системы в ближнем поле плазмонной наночастицы 97
4.4. Выводы
Заключение 107
Список цитируемой литературы
- Взаимодействие электрического поля наночастицы и двухуровневого атома
- Спазер в поле внешней оптической волны, синхронизация спазера
- Оптическая бистабильность цепочки спазеров: волны переключения и образование структур
- Спектр поверхностных плазмо нов, возбуждаемых спонтанными переходами квантовой точки
Взаимодействие электрического поля наночастицы и двухуровневого атома
Далее, для простоты, рассмотрим следующую геометрию. В данной задаче есть два вектора, её определяющих: вектор направления дипольного момента атома (будем считать его заданным структурой самого атома) и вектор, соединяющий центр НЧ и атома. Будем считать, что эти два вектора коллинеарны, т.е. диполь расположен «над» НЧ. Выбор такой геометрии обусловлен следующим обстоятельством. Если рассматривать возбуждение только дипольной моды НЧ, то именно в описанной выше геометрии атом будет возбуждать диполь НЧ таким образом, что поля диполей будет складываться в фазе. Именно такая схема наиболее благоприятна для создания излучающего спазера (lasing-spaser) [19]. Если же рассматривать случай, когда дипольный момент атома перпендикулярен линии, соединяющей НЧ и атом, то поля диполей будут в противофазе, и излучение будет подавлено. Такая геометрия не подходит для создания излучающего спазера, однако может быть использована для возбуждения ближнего поля.
Выберем такую систему координат, чтобы ось z проходила через центр НЧ и атома (что означает, что угол в = О). По предположению диполь атома также ориентирован вдоль оси z. Очевидно, что тогда атомный диполь будет взаимодействовать только с радиальной компонентой поля. Также атом будет взаимодействовать только с симметричными конфигурациями поля НЧ, т.е. с такими, для которых т = О . Чтобы это показать, воспользуемся представлением сферических функций через полиномы где соп и уп задаются выражениями (5) и (15) соответственно. При простейшем устройстве спазера двухуровневая квантовая точка (КТ) размера rTLS располагается на расстоянии г от металлической НЧ размером rNP в твёрдой диэлектрической или полупроводящей среде. Обычно предполагается [15, 16, 19, 35-39, 42, 60-68], что г » rNP, rTLS, и частота перехода КТ coTLS совпадает с частотой дипольного плазмонного резонанса col = cosp . В таком случае можно рассмотреть возбуждение только основной (дипольной) моды.
Тогда из гамильтониана (16) получаем следующий гамильтониан системы взаимодействующих НЧ и КТ в дипольном приближении [5, 15-17, 69, 70] H = HSP+HTLS+V, 07) где Hsp = hcospa a и HTLS = hcoTLSd 6 - гамильтонианы дипольного поверхностного плазмона и двухуровневой КТ, а оператор V = hQ.R(a 6 + д а) определяет взаимодействие между двухуровневой КТ и НЧ. Здесь QR = yw - константа Раби взаимодействия между дипольным моментом КТ и дипольной модой НЧ. Отметим, что в случае произвольной ориентации эта константа имеет вид QR = liTLS ElmVq lm /h, где т соответствует различным ориентациям дипольной моды НЧ. Стоит подчеркнуть, что для создания излучающего спазера наиболее предпочтительной является геометрия, в которой дипольный момент КТ параллелен линии, соединяющей центры КТ и НЧ.
Далее используем стандартные коммутационные соотношения \ а,а = 1, Гст ,ст1=1) для операторов a(t) , 6(t) и оператора инверсии населенности D(t). Также сделаем замену переменных a{t) = a{t) exp(-icot), 6{t) = a(t)exp(-icot), где со - частота генерации, которую будет определена ниже. Исходя из гамильтониана (17), получаем следующие уравнения движения Гейзенберга [44, 47, 48, 53-59, 71-74]:
Учёт диссипации и шумов, уравнения Максвелла-Блоха. Отметим, что система (18) - (19) не описывает ни процесса накачки, ни диссипации энергии. В работах [16, 19, 75] эти процессы были учтены феноменологически, введением соответствующих членов, записанных в z - приближении. Это позволило вычислить частоту, порог и амплитуду генерации спазера [16, 19, 75]. Однако такой подход не учитывает спонтанные переходы в двухуровневой системе, а также случайные шумы, которые, согласно флуктуационно-диссипативной теореме [56, 57], присутствуют в системе наряду с диссипацией.
Для учёта спонтанных переходов двухуровневой системы и шумов вместо уравнений Максвелла-Блоха можно записать уравнения на операторы числа плазмонов eta, заселённости верхнего уровня пе и на оператор «обмена энергией» i(a+o - 6+а), а затем совершить переход к С-числам [76]. В таком подходе при выводе уравнений, как следствие коммутационных соотношений, появляются дополнительные слагаемые. При этом для получения замкнутой системы уравнений «расцепляется» коррелятор (а+ап\ = (а+адйе). Полученные уравнения дают беспороговое поведение лазера. В отличие от подхода в рамках уравнений Максвелла-Блоха число плазмонов ниже порога генерации не равно нулю. Это трактуется как учёт спонтанного излучения. Для исследования динамики спазера вблизи порога данный подход использовался в работе [42]. Однако данный подход не позволяет найти ни частоту генерации спазера, ни ширину линии его излучения. В работе [77] было предложено использовать для описания спазера уравнения Гейзенберга-Ланжевена на операторы уничтожения плазмона НЧ а, дипольного перехода КТ о и инверсной заселённости D . Далее делался переход от операторных к С-числовым уравнениям, решение которых находились численно. Данный подход оправдан в том случае, когда накачка в КТ достаточно велика, а амплитуда дипольного момента НЧ достаточно большая, так, что квантовыми корреляциями можно пренебречь. Как и следовало ожидать, для ширины линии получена формула Шавлова-Таунса в несколько модифицированном виде. Однако вблизи и ниже порога генерации спазера флуктуации величин порядка самих величин, и приближение, сделанное в работе [77], несправедливо.
Для последовательного учета диссипации необходимо учесть то, что спазер -открытая квантовая система. Следуя [43, 44, 78], введем в рассмотрение окружение спазера, с которым взаимодействуют НЧ и КТ. Не ограничивая общности, можно считать, что это - резервуары, представляющие собой континуум мод бозонного поля, взаимодействуя с которыми НЧ и КТ релаксируют. В зависимости от доминирующего механизма релаксации [79], такими бозонами могут быть фотоны, фононы, поляритоны, поверхностные плазмоны и т.д. [80]. Отметим, что в случае излучающего спазера основные потери приходятся на излучение, и резервуар, с которым взаимодействует спазер - свободное пространство, кванты мод такого резервуара - фотоны. Гамильтонианы резервуаров, с которыми взаимодействуют НЧ и КТ, можно записать в виде
Спазер в поле внешней оптической волны, синхронизация спазера
Отдельного внимания заслуживают эксперименты по созданию двумерных массивов нанолазеров (спазеров). В работах [21, 90, 91], рассматривалось излучение металлической плёнки с различными неоднородностями (дырками, наноцилиндрами, структурами в виде бабочек). Расстояние между дырками подбиралось таким образом, чтобы оно совпадало с длиной волны плазмона, бегущего по поверхности металла. При этом металлическая плёнка располагалась на слое с активной средой (рис. 7 а). Поскольку расстояние между наноотверстиями равно длине волны распространяющегося по плёнке поверхностного плазмона, индуцированные колебания электромагнитного поля на наноотверстиях происходят в фазе и создают узкую диаграмму направленности. Помимо этого в схеме присутствует спонтанное возбуждение поля в наноотверстиях, излучение от которого не имеет выделенного направления. Поскольку индуцированное излучение растёт при увеличении накачки, а спонтанное практически не меняется (рис. 7 б), увеличение накачки приводит к сужению диаграммы направленности. gain layer
Схема двумерного массива спазеров, реализованная в работе [21], (б) Зависимость интенсивности излучения массива спазеров (красные сплошные точки), и интенсивности люминесценции (синие кружки) от мощности накачки. Таким образом, поскольку джоулевы потери определяются долей поля в металле, в распределённом случае они оказываются меньше, чем в субволновом. Это объясняет значительный экспериментальный прогресс в создании распределённых активных плазмонных материалов.
Экспериментальные достижения по созданию субволновых спазеров намного более скромны. По существу, на данный момент есть только одна работа [18], в которой реализован субволновой спазер. Однако физический механизм возбуждения плазмонов в такой системе до сих пор является предметом дискуссий. Глава 2 Полуклассическая теория спазера
Интерес к оптике метаматериалов - материалов с отрицательным показателем преломления - значительно вырос в течение последнего десятилетия (см. [92-94] и ссылки в них). Одной из наиболее перспективных особенностей метаматериалов является возможность трансформировать ближние поля в дальние [95], создание супер- и гиперлинз, которые могут быть использованы для суперразрешения [95-99]. Такие линзы должны быть без потерь, потому что и потери, и усиление разрушают изображение. Хотя природные метаматериалы не были найдены, было предложено использование искусственных композитных материалов с требуемыми свойствами. Металлические наночастицы стали наиболее популярными компонентами таких композитов. Использование поверхностных плазмонов, создаваемых в металлических наночастицах, позволило создать множество инновационных приложений. Основным ограничивающим фактором в использовании металлических НЧ является их высокий уровень потерь [15, 62]. Это препятствие можно преодолеть путем введения усиливающей среды в систему [100, 101]. Сочетание активной среды с металлическими НЧ приводит к концепции спазера, впервые предложенного Бергманом и Штокманом [15]. Первые работы по спазерам основывались на полуклассической модели взаимодействия ближнего поля наночастицы и молекул активной среды. В данной главе в рамках полуклассической модели будет исследована динамика установления стационарного режима генерации спазера. Также будет проанализирована работа спазера во внешнем монохроматическом электромагнитном поле. Будет показано, что возможна компенсация потерь внешней электромагнитной волны при взаимодействии со спазером, работающем как ниже, так и выше порога генерации поверхностных плазмонов.
Как уже было отмечено, отправной точкой для исследования динамики спазера служит система уравнений (34) - (36). Однако она является операторной, и для того, чтобы её решить, необходимо использовать различные приближения. Одним из таких приближений является полуклассическое, в котором операторы заменяются на комплексные числа. Такое приближение справедливо выше порога генерации, когда число возбуждаемых квантов - плазмонов - много больше единицы и квантовыми флуктуациями можно пренебречь. Также пренебрегают шумами. В итоге получается следующая система уравнений
Система уравнений (48) - (50) нелинейна, поэтому динамика установления стационарного режима генерации спазера может быть исследована лишь численно. Численное моделирование показало, что характер эволюции системы сильно зависит как от начальных условий, так и от соотношения времён релаксаций та, та, zD . Как показано на рис. 8, эволюция спазера может быть как монотонной, так и сильно осцилляционной.
Динамика переходного режима характеризуется обменом энергии посредством ближних полей между возбуждаемой некогерентной накачкой КТ и НЧ, который, согласно [102], определятся сдвигом фаз А (ґ) между поляризацией КТ и НЧ (o(t) = e A(pa(t} ). Именно, знак sin Аф определяет направление потока энергии. Временная зависимость Аср сильно зависит от начальных значений а, а и D. Заметим, что значение D по своему физическому смыслу должно быть выбрано в пределах -1 (0) 1, потому что D(0) = пе(0)-п (0) и0 и,(0) 1, п (0) = 1-ив(0).
Так, при больших начальных значениях а(0) »1 и существенно различающихся временах релаксации та rD с то в системе возникают осцилляции переменных а, а, D, а при малых начальных значениях а(0) и сравнимых по величине временах релаксации та тG rD осцилляции не наблюдаются, при этом начальные значения а и D выбирались в интервалах 0 D(0) 1, 0 т(0) 1, соответствующих их физическому смыслу. Весьма показательной является также динамика изменения сдвига фаз Aq (t) между поляризацией квантовой точки т(7) и амплитудой плазмона a(t), j(t) = el a(t) . При a(0) c 1 и сравнимых по величине временах релаксаций sinA (7) монотонно возрастает от нулевого начального значения до стационарного значения, которое соответствует потоку энергии от КТ к НЧ (рис. 9). Для больших начальных значений амплитуды дипольного момента НЧ, а(0)»1, переменные а, а и D совершают осцилляции, как показано на рис. 8. В этом случае переходный режим можно разделить на две стадии. На первой, которая длится га1па(0), имеют место осцилляции Раби с характерным периодом ж I Q,R а(0). Колебания величины sin Acp(t) означают изменение потока энергии. Таким образом, энергия может переходить не только от КТ к НЧ, но и наоборот. Общее число осцилляции N зависит от начальной амплитуды дипольного момента НЧ, iV rafiJa(0) In а(0) . На второй стадии поляризация КТ постепенно достигает своего стационарного значения без осцилляции (рис. 10)
Оптическая бистабильность цепочки спазеров: волны переключения и образование структур
Синхронизация спазера внешним полем приводит к тому, что спазер превращается из автоколебательной системы в активный нелинейный управляемый генератор. Действительно, в случае синхронизации качественные различия между спазером ниже и выше порога исчезают, а остальные различия являются лишь количественными [114].
Порог генерации Dth для спазера, синхронизованного внешним полем, теряет свое значение. В частности, точная компенсация потерь в спазере реализуется в широком диапазоне значений накачки как большей, так и меньшей пороговой. Возникает новый порог - порог компенсации. Ниже этого порога компенсация невозможна при любой частоте внешнего поля.
Значение накачки, при котором достигается точная компенсация потерь, и при котором порог генерации совпадает с Dcomp, в случае нулевой расстройки возможен только в отсутствии внешнего поля. В этом случае порог компенсации совпадает с порогом спазирования в соответствии с результатами работы [65].
Ниже порога спазирования компенсация потерь возможно только в том случае, когда частота внешнего поля больше частоты перехода КТ. В связи с этим интересно рассмотреть результаты работы [108], в которой численно показано, что ниже порога генерации компенсация достигается на частотах, более низких, чем частота перехода. Тем не менее, если принять во внимание сдвиг Лоренца резонансной частоты
Аса У14Ж/3Ne2 /т (см., например, [115]), появляющийся из-за различия между локальным и средним полем (в работе [108] концентрации активных молекул равна N 6 1018ст?Г3), получаем Аса 3 1013s_1. Это хорошо согласуется с нашим выводом, что ниже порога генерации компенсация потерь возможна только при положительной расстройке. Таким образом, нет никакого противоречия между результатами работ [108] и [65].
Таким образом, в рамках полуклассической модели удаётся предсказать много эффектов. А именно, показано, что динамика установления стационарной генерации спазера носит осцилляционный характер, при этом частота этих осцилляции есть не что иное, как осцилляции Раби инверсии населённостей КТ в ближнем поле НЧ. Интересно также отметить, что направление потока энергии от НЧ к КТ периодически меняет знак, пока не достигнет своего стационарного значения, соответствующего передачи энергии от накачиваемой КТ к диссипативной НЧ.
Показано, что спазер может быть синхронизован монохроматической электромагнитной волной при определённых значениях амплитуды и частоты внешнего поля. Более того, спазер может компенсировать потери внешней электромагнитной волны как выше, так и ниже порога автономной генерации. Это делает спазер перспективным элементом для компенсации потерь в метаматериале.
Хотя имеющиеся на сегодняшний день теоретические оценки и экспериментальные разработки в области квантовой плазмоники находятся на уровне рассмотрения простейших моделей, они указывают на перспективность применения спазеров при создании элементной базы оптических информационных устройств и оптических компьютеров. Это делает необходимым рассмотрение структур на основе спазеров. Однако коллективное взаимодействие между спазерами может существенно изменять условия генерации, свойства автономных спазеров, и даже приводить в этих структурах к новым явлениям или неустойчиво стям. В этой связи, наряду с плазмонами, локализованными на плазмонных частицах, особый интерес представляют плазмоны, распространяющиеся вдоль одномерных объектов, таких как проволока, цепочка наночастиц или канавка в металле [24-26, 116]. Наличие усиливающей среды приводит к усилению одномерных плазмонов [117-120].
Как было указано выше, основной вклад во взаимодействие вносят ближние поля, поэтому на первом этапе предположим, что взаимодействие между спазерами осуществляется только через ближнепольное взаимодействие дипольных моментов наночастиц двух соседних спазеров, пренебрегая действием дальнепольних полей и воздействием соседних НЧ на КТ. Тогда гамильтониан системы запишется следующим образом (слагаемое hco 12 всюду ниже будем опускать)
Та (93) Отметим, что для удобства дальнейших вычислений данные уравнения записаны для медленных амплитуд операторов a(t) = a(t)e ш и d(t) = 6(t)e ш, т.е. уже сделано предположение, что все дипольные моменты колеблются с некоторой опорной частотой со . Величина частоты на данном этапе пока не определяется, физические аргументы для определения её величины будут приведены позже.
Заметим, что переход от волн Майера к автоволнам нетривиален. При учете диссипации вектор Маиеровских волн является комплексной величиной, определяя затухание этих волн и длину пробега. Включение накачки приводит к частичной компенсации потерь и увеличению длины пробега. Однако при достижении уровня накачки порогового значения решение переходит в нелинейную стадию и амплитуда волны перестает быть независимой величиной.
Проведём стандартную процедуру линейного анализа устойчивости распределённой системы. Для этого на стационарное решение (102) - (104) наложим возмущение вида ехрІА + і х). Здесь х = Ьп, п - номер спазера, % волновой вектор возмущения, а Л - инкремент нарастания. Иными словами, на стационарную бегущую волну с волновым вектором к мы накладываем возмущение тоже в виде волны с волновым вектором х Решение будет устойчивым только в том случае, если Re Л 0 при любом волновом векторе возмущения х
Спектр поверхностных плазмо нов, возбуждаемых спонтанными переходами квантовой точки
Эффект бистабильности может найти определённые применения в плазмонике. Дипольные моменты НЧ и КТ и инверсия КТ сильно изменяются вблизи точки возникновения бистабильности, что открывает возможность его использования в качестве транзистора для оптических компьютеров. Спазеры могут работать как оптические транзисторы, элементы памяти, формирователи импульсов, исключающие шумовую часть падающего света, дискриминаторы, односторонние и двусторонние ограничители. Еще одно приложение бистабильности: спазер может работать как преобразователь непрерывного излучения в импульсное. Волны переключения в бистабильной цепочке спазеров можно использовать для переключения среды спазеров из низко инвертированного в высоко инвертированное состояние. Возникающие в среде бистабильных спазеров контрастные диссипативные структуры можно использовать в качестве масок для оптических систем записи информации.
Так как для развития электродинамики метаматериалов представляет большой интерес рассмотрение не единичного спазера, а целых структур, составленных из цепочек спазеров, необходимо исследование коллективных эффектов в структурах спазеров. Показано, что коллективное взаимодействие спазеров между собой в линейке приводит к их новому поведению [38, 69, 123].
В случае некогерентной накачки суть этого поведения заключается в следующем. Известно [124, 130] что в одномерной цепочке наночастиц могут распространяться волны, описываемые дисперсионным уравнением (98), лишь обозначениями отличающимся от уравнения (97). Однако взаимодействие между НЧ и КТ делает каждый элемент одномерной цепочки автоколебательной системой. Поэтому линейная цепочка спазеров может быть рассмотрена либо как цепочка взаимодействующих автоколебательных систем, которые синхронизируются из-за взаимодействием между соседями, либо как система квантовых точек, взаимодействующих с волной Майера, распространяющейся вдоль металлических наночастиц. Реализация одного из этих двух сценариев зависит от константы взаимодействия между квантовыми точками и соседними с ними наночастицами. При малом взаимодействии будет реализовываться волна Майера, а при большом - однородная синхронизация.
Также исследовано явление бистабильности в системе связанных между собой спазеров, образующих линейную цепочку. Показано, что система демонстрирует характерные черты поведения неравновесных диссипативных сред. В частности, при высоких потерях в спазере по цепочке спазеров распространяется нелинейная автоволна переключения, переводящая цепочку спазеров из состояния с низкой в состояние с высокой инверсией населённостеи спазера. Управляющим параметром, определяющим направление движения автоволны, является амплитуда внешней оптической волны. При низких потерях возникают квазипериодические диссипативные структуры, динамика возникновения которых имеет характер «самосборки».
Для того, чтобы вычислить спектральные характеристики генерируемого спазером электромагнитного поля, необходимо учитывать спонтанные переходы атомов активной среды, а также квантовые флуктуации ближнего поля металлической наночастицы. Как было показано выше, пороговое значение накачки и динамика спазера могут быть описаны в полуклассическом приближении уравнениями Максвелла-Блоха [16, 75]. В этом приближении от уравнений на квантовые операторы, а именно на операторы уничтожения плазмона НЧ а, дипольного перехода КТ о и инверсной заселённости D(t) = ne(t)-n(t), где he = \e)(e\, ng=\g)(g\ - заселенности верхнего и нижнего состояния КТ, переходят к их средним значениям, одновременно расцепляя корреляторы. При этом игнорируется спонтанное излучение и квантовые шумы. Как следствие, полуклассическая теория дает линию генерации нулевой ширины. Изучению квантовых эффектов посвящена четвёртая глава.
Система уравнений (34) - (36) является операторной. Для того чтобы получить представление о динамике процесса необходимо перейти к наблюдаемым величинам -средним значениям этих операторов. Однако эта система является незамкнутой.
Например, в уравнении (35) присутствует произведение операторов aD, которое само является оператором, и для получения замкнутой системы необходимо записать уравнение Гейзенберга на этот оператор, в котором будет содержаться произведение ещё большего числа операторов. Таким образом, получается бесконечная цепочка уравнений, описывающую динамику средних значений операторов физических величин [43].
Квантовые флуктуации числа плазмонов, а также спонтанные переходы активной среды играют важную роль вблизи и ниже порога генерации, и ниже мы ограничимся рассмотрением именно этого режима работы спазера. Это означает, что в рассматриваемом нами случае среднее число плазмонов должно быть малым, поэтому ниже мы будем рассматривать в подпространстве состояний плазмонов лишь два состояния: о) и l , соответствующие отсутствию возбужденных плазмонов и состоянию с одним возбужденным плазмоном т.е. мы будем полагать, что а2о) = 0 и a+2l = 0. Ненулевыми средними в этом приближении будут обладать только операторы а, а+ и а+а (умноженные на любые комбинации атомных операторов). Поэтому далее мы пренебрежём слагаемыми, содержащими вторые и более высокие степени операторов рождения и уничтожения.