Ориентационный фазовый переход в антиферромагнетиках: магнитные, высокочастотные и магнитоупругие свойства Поляков, Петр Иванович

Введение к работе

Актуальность проблемы.

Фазовые переходы в Магнигоупорядоченных средах сопровождаются фундаментальными изменениями состояний и разнообразием их физических свойств. Среди многообразия фазовых переходов в твердом теле особое место занимают магнитные ориентационные переходы, в которых главную роль играют магнитные состояния, связанные с изменением ориентации магнитных моментов атомов, составляющих тело. Такие фазовые переходы могут происходить под влиянием температуры, давления, магнитного поля. Изменения состояния тела при фазовом переходе сопровождаются физическими явлениями и эффектами, исследование которых позволяет понять природу внутренних взаимодействий между частицами, составляющими твердое тело, и оценить параметры, характеризющие эти взаимодействия.

Фазовые превращения, как правило, приводят к возникновению состояний, обладающих физическими свойствами, отсутствующими или слабо проявляющимися в исходном. Новые физические свойства всегда были актуальны и представляли практический интерес. А фазовые переходы (ФП) и фазовые превращения, при которых проявляются новые физические свойства, представляют значительный научный интерес на протяжении длительного времени. Эти проблемы актуальны были и будут. находиться в области пристального внимания естествоиспытателей различных областей физики, химии, биологии, а также инженеров при разработках новых технологий и создании новых конструкционных материалов.

По этой причине тема диссертации, посвященная комплексному изучению магнитных, высокочастотных, упругих и магнитоупру-гих свойств при ориентационном фазовой переходе, несмотря на большое число опубликованных в мировой литературе работ, является актуальной из-за выбора объекта, условий, при которых происходит фазовый переход, из-за своеобразия свойств, проявляющихся при таком фазовом переходе. В качестве объекта исследований в диссертации был выбран, ставший уже классическим для физики магнетизма, антиферромагнитный (АФМ) кристалл СиС1_.2Н₇0 (и его изотопическая модификация CuCl-.2D₂0), в котором были впервые обнаружены и исследованы фундаментальные

4.

явления и эффекты антиферромагнетизма (фазовый переход опрокидывания магнитных подрешеток, АФМР и др.). Как показывают исследования последнего времени, этот АФМ обладает, образно говоря, неисчерпаемым богатством физических и практических интересных свойств и эффектов, изучение которых может проводиться при технически достижимых условиях (низкие частоты - сантиметровый и дециметровый диапазон, магнитные поля до 10-15 кЭ и низкие температуры Т<Т„-4,ЗЗК). Физические явления и эффекты, присущие этому кристаллу свойственны также большому числу магнетиков, и поэтому изучение этого АФМ актуально, а полученные результаты вносят большой вклад в фундаментальную физику магнитных фазовых переходов.

Цель и основные задачи работы.

Целью настоящей работы является комплексное исследование резонансных свойств АФМ СиС1_.2Н_?0 и его изотопической модификации CuCl_.2D_0 в области магнитного ориентационного фазового перехода 1-го рода при различных ориентациях магнитного поля, различных температурах и высоких гидростатических давлениях.

Основными задачами являются

1. исследование АФИР в области низких частот, приходящихся на интервал запрещенных для неограниченного АФМ тела частот, как в случае магнитного поля, параллельного легкой оси АФМ (ось а), так и в случае наклонного магнитного поля, параллельного легкой плоскости (плоскость аЬ) кристалла, так и в наклонном магнитном поле, параллельном (или почти параллельном) трудной плоскости кристалла (плоскость ас).

2. Исследование влияния температуры на сам ориентационный фазовый переход и на резонансные свойства кристалла.

3. Исследование влияния гидростатического давления на
ориентационный фазовый переход, на магнитные резонансные свой
ства кристалла.

4. Исследование влияния конечных размеров АФМ образца и
его формы как на магнитные состояния в области фазового пере
хода, так и резонансные свойства при различных температурах.

В диссертационной работе решались задачи создания специальной аппаратуры, позволившей решить проблемы исследований, а именно -.

5.

1. Разработать малогабаритный низкочастотный спиральный
резонатор дециметрового диапазона, в котором совмещено пово
ротное устройство для монокристалла, позволявшее ориентировать
его во вращающемся постоянном магнитном поле во взаимноперпен-
дикулярных плоскостях, как элемент соответствующего радиоспек
троскопа.

2. Разработать малогабаритный специальный контейнер высо
кого давления, совмещенный со спиральным резонатором для резо
нансных исследований в нагнигном поле при высоких гидростати
ческих давлениях

Научная новизна и практическая ценность работы.

Впервые, на примере СиС1-,.2Н_?0 и CuCl ,2D_0, проведены обширные исследования АФМР в наклонном к легкой оси магнитном поле на частотах, принадлежащих интервалу частот, запрещенному в области ориенгационного магнитного фазового перехода. При этом подробно изучены.ранее не рассматриваемые спутники АФМР и установлена их релаксационная природа. Показано, что для каждой из исследованных частот существует некоторый минимальный угол срыва АФНР, при превышении которого поглощение вч-поля из обычного резонансного превращается а селективно выделенное нерезонансное поглощение релаксационного происхождения. Релаксационные спутники (усы) со стороны большого резонансного поля по своему положению очень чувствительны к отклонению магнитного поля, параллельного легкой плоскости, и могут служить одним из эффектов, по которому можно ориентировать кристалл относительно магнитного поля с точностью до 1 минуты.

Впервые показано, что гидростатическое давление до 11 кбар систематически смещает резонансные изохрокы в сторону больших резонансных полей, приводя к уменьшению углов срыва (i/)_f) АФМР. Появление у магнитного поля составляющей в трудной плоскости, образующей в ней угол (J_f с легкой осью, приводит также к смещению резонансных изохрон в сторону больших полей и уменьшению углов срыва.

Впервые с высокой точностью исследовано резонансное поглощение вч-поля на низких частотах в окрестности точки фазового перехода и влияние на него формы АФМ образца. Установлено, что это резонансное поглощение имеет интенсивность на 2

6.

порядка меньшую интенсивности разрешенного на той же частоте резонансного поглощения. Исследована зависимость этого резонансного поглощения от частоты. Ранее, по-видимому, сходное поглощение в этой кристалле наблюдалось в верхней запрещенной полосе частот '32 гГц il] , подобное резонансное поглощение наблюдалось в промежуточной запрещенной области на частоте 8,953 гГц в ромбическом АФМ NH, (СН_)~NH,CuCl [2], а также в нижней запрещенной области в BaMnF. [3].

Впервые для"образца, вырезанного параллельно ас-плоскости (ас-пластины), на резонансной изохроне установлено наличие "полочки", т.е. участка постоянства верхнего резонансного поля

поглощения в наклонных магнитных полях при ф <ф , где угол

л кр

ф - есть угол отклонения магнитного поля от оси легкого нама-кр

гничивания, за который резонансное поглощение фиксируется в

однородной опрокинутой фазе. Это значение ф с хорошей точ-

ностью определяет нижнюю границу численного значения угла ори-ентационного фазового перехода 1-го рода. Поэтому изучение "полочки" на резонансной изохроне при соответствующей частоте может служить средством, позволяющим определить этот критический угол фазового перехода первого рода. Существование резонансного поглощения и его зависимость от магнитного поля близкого к полю ориентационного фазового перехода, а также существование "полочки" на резонансной изохроне связывается в диссертации с образованием при ориентационном фазовом переходе в образце конечных размеров 90-градусной доменкой структуры -промежуточного состояния, через посредство которого в узком интервале магнитного поля происходит фазовый переход от низкополевой антиферромагнитной однородной фазы в высокополевую опрокинутую однородную фазу.

Впервые изучены резонансные изохроны и обнаружено существование на них "полочек" при появлении у магнитного поля проекции на трудную плоскость (угол ф - есть отклонение внешнего магнитного поля от легкой оси а к, так называемой, трудной оси Ь).

Впервые для низкотемпературных гидратосодержащих АФМ ромбической симметрии определены упругие параметры и магнито-стрикционные константы.

7.

Впервые проведены сравнительные исследования СиС1₅.2Н О и его изотопической модификации CuCl-.2D„0. Показана связь между структурными изменениями и изменениями магнитных, резонансных, магнитоупругих, упругих свойств при замене Н_0 на D.O. Изучены температурные зависимости углов срыва и критического угла. Установлен факт уменьшения критического угла с температурой, что находится в соответствии с работой [4] и может быть связано с разупорядочением доменной структуры под влиянием температуры.

Новизна в методической части.

Ценность данной работы определяется комплексом экспериментальных результатов, полученных в сравнении с современной теорией, углубляющей физические представления о природе и свойствах диссипативных процессов, происходящих в двухосном АФИ СиС1₂.2Н_0 и его изотопической модификации CuCl_.2D„0 как в магнитном поле параллельном легкой оси кристалла, так и в. поле, отклоняемом в различных направлениях от нее.

Результаты, полученные в работе по резонансному поглощению ВЧ-поля в запрещенной области частот, в поле близком полю фазового перехода и трактуемые в диссертации как поглощение в неоднородном промежуточном состоянии, хотя качественно согласуются с теоретическими работами [5,6], требуют глубокого исследования, преследующего цель установить истинную природу этого поглощения и его количественного истолкования. Такое теоретическое изучение должно дать объяснение природе подобного поглощения, полученного не только в диссертации, но и в других работах.

Основные результаты и положения, выносимые на защиту.

1. Результаты комплексного исследования резонансных
свойств АФМ в области магнитного ориентационного фазового
перехода 1-го рода при"различных ориентациях магнитного поля,
различных температурах и высоких гидростатических давлениях.

2. Выявленные особенности свойств АФМ, которые позволяют
осуществлять высокоточную ориентацию магнитного кристалла от
носительно внешнего магнитного поля (-20") по эффекту нерезо
нансного поглощения вблизи легкой оси.

3,Установлено резонансное поглощение ВЧ-поля в запрещенной

8.

для неограниченного магнетика области частот и выяснена его природа в области ориентационного фазового перехода 1-го рода.

4. Обнаружено и идентифицировано влияние наклона магнитного поля относительно кристаллографических осей на природу ориентационного фазового перехода; определены критическая для фазового перехода ориентация магнитного поля и влияние конечных размеров АФМ образца на АФМР; выявлена чувствительность АФМР к нарушению однородности пространственного распределения намагниченности (неоднородное промежуточное состояние).

5. Установлено влияние высокого гидростатического давления на резонансные свойства, параметры АФМ и условия реализации магнитного ориентационного фазового перехода. Определены упругие и магнитоупругие параметры АФМ при высоких гидростатических давлениях рентгенографическими и радиоспектроскопическ-ими методами. Оценены комбинации магнитосгрикционных констант.

6. Установлены различия в спектрах АФМР СиС1_.2Н₂0 и его изотопического аналога CuCl_.2D₂0; проведена оценка изменений структурных, магнитных, упругих и высокочастотных свойств при замене Н_0 на D_0.

7. Обнаружен и исследован спектр АФМР в наклонных магнит
ных полях от легкой оси а к оси с (в трудной плоскости). Уста
новлены зависимости угла срыва АФМР на фиксированной частоте
вблизи ас-плоскости, позволявшие утверждать, что, в отличие от
одноосного АФМ, в двухосном АФН угол ф (критический угол су
ществования фазового перехода 1-го рода) увеличивается с уве
личением угла отклонения в трудной плоскости и достигает зна
чения 54, 6 ; при этом положение критического поля смещается в
область обменных полей.

8. Методика ориентации магнитного поля к осям АФМ кри
сталла во взаимноперпендикулярных плоскостях с высокой точно
стью (-20"). Методики резонансных и магнитных исследований при
высоких давлениях. Конструкции однослойной камеры до 11 кбар и
двухслойной камеры до 30 кбар. Использование спиральных резо
наторов для резонансных исследований в дециметровом (8- 60 см)
диапазоне.

Личный вклад автора. Автор является основным исполнителем во всех приведенных в автореферате работах. Ему принадлежит веду-

9.

щая роль в проведении комплекса исследований:

D соавторстве с Л.А.Галкиным и С.Н.Ковнер - в разработке методик, обсуждении и интерпретации полученных результатов;

в соавторстве с В- Г. Барьяхтаром и В.А.Поповым - в обсуждении и сопоставлении полученных экспериментальных результатов с теорией;

в соавторстве с А.В.Олейником - в проблемной постановке цикла работ по исследованию АФМР в наклонных магнитных полях;

в соавторстве с С.В.Ивановой - в постановке цикла работ по сравнительным исследованиям СиС1_?.2Н_?0 и CuCl_.2D.O, их магнитных, магнито-упругих, структурных и резонансных свойств;

в соавторстве с В.Г.Сынковым, В.В.Пермяковым, В. Д. Доро-шевым, В.П. Дьяконовым - в разработке и создании методик и устройств по использованию высоких гидростатических давлений для научных исследований;

-в соавторстве с В.И.Каменевым - в проведении рентгеновских исследований и обсуждении результатов.

Достоверность экспериментальных результатов, представленных в диссертации, базируется на использовании высокоэффективного оборудования и различных методик. Надежной повторяемостью результатов в экспериментах. Тестированием используемых образцов СиС1р.2Н,0 и CuCl„.2D_0. Полученные данные имели качественное и количественное согласие с теорией АФМР в наклонных магнитных полях. Это позволило значительно расширить теорию АФМР магнитоупорядоченных АФМ под гидростатическим давлением, оценить комбинации магнитострикционных констант, подтвердило наличие неоднородного состояния в промежуточной области.

Внедрение научных разработок. Проводимые исследования стимулировали создание и внедрение методических разработок, используемых в отделах и институтах.

Разработан коаксиальный резонатор с поворотным устройством, изменяющим ориентацию образца в пределах 10'.

Разработана серия контейнеров высокого давления, позволивших провести резонансные, ультразвуковые, магнитные исследования под высоким гидростатическим давлением в отделе магнитных свойств твердого тела, отделе сверхнизких температур, отделе ультразвуковых исследований, лаборатории ядерного маг-

10.

нитного резонанса Донецкого физико-технического института НАН Украины; Московском институте источников тока; институте физической химии РАН (г.Москва); Институте проблем материаловедения НАН Украины (г.Киев); Институте полупроводников НАН Украины (г.Киев); Институте физики НАН Украины (г.Киев); Институте монокристаллов НАН Украины (г.Харьков); Ростовском НИИ "Физика" при РГУ; Институте физики Чешской АН С г. Прага) .

Апробация результатов. Материалы диссертации докладывались и обсуждались на следующих конференциях и совещаниях:

- Всесоюзных конференциях по физике магнитных явлений-
XIII - Донецк, 1977 г. ; XIV - Харьков, 197Э г. ; XV - Пермь,
1981 г. ; XVI - Киев, 19S3 г. ; XVII - Донецк, 1935 г.

- Всесоюзных совещаниях по физике низких температур:

XVII - Донецк, 1972 г. ; XVIII - Киев, 1974 г. ; XX - Москва, 1S79 г. ; XXI -Харьков, 1980 г. ; XXVI - Донецк, 1990 г.

1-ом Всесоюзном совещании по физике и технике высоких давлений, Донецк, 1973 г.

1-ом Всесоюзном совещании "Применение высоких давлений для получения новых материалов и создания интенсивных процессов химических технологий", Москва, 1986 г.

XII Международной конференции стран-членов СЭВ по физике и технике низких температур, Секешфехервар, Венгрия, 1973 г.

' ' - Международных конференциях по физике и технике высоких

давлений: V - Москва, 1975 Г. ; XI - "Киев, 1987 г.

- ХХ-ом Амперовском конгрессе, Таллин, 1978 г.

- Vl-ом Семинаре "Физика магнитных явлений", Донецк,1993 г.
Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, восьми глав, заключения и списка литературы. Работа изложена на 289 стр. машинописного текста, содержит 68 рисунков, 11 таблиц, в списке литературы 263 наименований.

По материалам диссертации опубликовано 45 работ, из них 23 журнальные статьи, 1 Авторское свидетельство. Список основных публикаций приведен в конце автореферата.

11.