Модели магнитных кластеров в YBa2 Cu3 O6+y и CuGeO3 Еремина, Рушана Михайловна

Введение к работе

-3-.

Диссертация посвящена исследованию новых специфических магнитных объектов -кластеров в YBa₂Cu306*, и CuGeCb, интерпретации их спектров ЭПР и удельной теплоемкости УВагСизОб^-у при низких температурах. Актуальность темы исследования.

CuGeCh - первое неорганическое соединение, в котором обнаружен спин-пайерлсовский переход [1]. В спин-пайерлсовской фазе происходит смещение позиций атомов, и в антиферромагнитной гейзенберговской цепочке спинов с S=l/2 образуются димеры с синглетным основным состоянием, и тогда вещество становится диамагнитным. Исследования этого соединения находятся на самом начальном этапе, и вследствии этого, целый ряд экспериментальных фактов еще остается непонятным. Так, уменьшение магнитной восприимчивости с температурой ( T3 низкотемпературная магнитная восприимчивость растет с понижением температуры, что, по-видимому, свидетельствует об образовании дефектных магнитных центров в спин- пайерлсовской фазе. Это соображение подтверждается данными нейтронного рассеяния и ЭПР в чистом CuGeCb и допированном ионами Ni, Zn, Si и др. [2]. В спектре ЭПР чистых СивеОз наблюдается линия с эффективным g-фактором значительно меньшим g=2. Аналогичная ситуация наблюдается и в спектрах ЭПР CuGeCb, допированного ионами никеля. Можно предположить, что образование магнитных центров в СиОеОз происходит в квазиодномерных цепочках меди. В этом смысле ситуация аналогичная и в УВагСизОб+у, где возможно формирование медно-кислородных кластеров в цепях и в плоскостях СиОг Для этого соединения уже были предложены модели медно-кислородных кластеров [3, 4]. В то же время некоторые экспериментальные результаты в УВа₂СизОб»_у еще не имеют объяснения. В частности, при анализе температурной зависимости удельной теплоемкости при низких температурах (<ЗК) в УВагСизОб.у был выявлен непонятного происхождения вклад, который авторы [5] назвали "избыточным". В этих же веществах после нагревания их до -850 и последующей закалке в азоте ниже 40К наблюдается "странный" низкотемпературный спектр ЭПР с различной температурной зависимостью эффективных g-факторов в Х- и Q-

-4-диапазонах [6]. Температурная зависимость интегральной интенсивности этого сигнала не описывается законом Кюри. При промежуточных индексах допирования 0<у<1 в спектре ЭПР УВагСизОб+у наблюдаются сигналы с эффективными g-факто-рами больше двойки. Цель работы.:

-Проанализировать имеющиеся модели парамагнитных центров в УВагСизОб+у с целью интерпретации экспериментальных данных по ЭПР и удельной теплоемкости, в случае необходимости рассмотреть новые модели.

-Основываясь на результатах, полученных в первой части данной диссертации, рассмотреть модели магнитных кластеров, определяющих магнетизм германата меди при температурах ниже температуры спин-пайерлсовского перехода; рассчитать распределения спиновых плотностей около доменных стенок в чистом CuGe0₃ и вокруг примесных ионов Zn и Ni в спин-пайерлсовской фазе; установить причину аномально малых значений эффективных g-факторов. Научная новизна.

Предложены новые модели кластеров переменной валентности в 'цепях YBa2Cu₃0₆.35, позволившие объяснить данные ЭПР с g«4.2 и g«2. Показано, что уменьшение эффективных g -факторов ЭПР парамагнитных центров в СіКЗеОз связано с наличием антисимметричного обменного взаимодействия Дшюшинского-Мория. Научная и практическая ценность.

Предложено объяснение температурной зависимости интегральной интенсивности низкотемпературного сигнала ЭПР с g«2.1 в УВагСизОб*,, используя модель медно-кислородного кластера с S=2. Эта же модель позволила объяснить температурную зависимость удельной теплоемкости при низких температурах в YBa₂Cu306*_y. Предложенное нами объяснение аномалии в температурной зависимости удельной теплоемкости было принято и подтверждено американскими физиками [7]. Интерпретация интенсивности низкотемпературного сигнала ЭПР недавно была поддержана в работах [8]. Описанные нами линии ЭПР в слабых магнитных полях стимулировали теоретические расчеты по энергии стабилизации магнитных поляронов [9].

На основе t-J модели рассчитаны уровни энергии кластеров меди переменной валентности при неполном кислородном заполнении цепей УВагСизОб+у. Установлено, что основные состояния кластеров не зависят от значгний t и J. Так, для двухзвенного кластера Cu²*-"Cu^3t"-Cu²* основное состояние всегда синглет, а для трехзвенного кластера Cu²*-"Cu³'"-Cu *-Cu * основное состояние соответствует эффективному спину S=l/2.

Рассчитано распределение спиновой плотности в специфических мезоско-пических объектах-кластерах, формирующихся около доменных стенок в чистом CuGe0₃ или около иона примеси. Уменьшение эффективных значений g-факторов объяснено наличием антисимметричного обменного взаимодействия Дзялошинского-Мория. Найдено, что вектор антисимметричного обменного взаимодействия направлен перпендикулярно оси с кристалла. Научная апробация.

Основные результаты работы докладывались на учёном совете Казанского физико-технического института им.Е.К.Завойского КНЦРАН, а также на: -Молодежных научных школах "Актуальные проблемы магнитного резонанса и его приложений", которые проходили в Казани 3-6 ноября 1998 года, 2-5 ноября 1999 года,

-14-ой Международной школе- семинаре " Новые магнитные материалы микроэлектроники" - 23-26 июня 1998 г. Москва,

-13-ой Международной школе по физике твердого тела, проходившей в Италии (Сицилия) 9-17 июня 1998 года,

-Специализированном Коллоквиуме АМПЕРЕ в Пизе, Италия 14-18 июля 1999 года, -Международной конференции по физике низких температур LT-22 4-11 августа 1999 года в Хельсинки, Финляндия.

Работа выполнялась согласно планам НИР КНЦ РАН и федеральной целевой программе "Государственная поддержка интеграции высшего образования и фундаментальной науки на 1997-2000 годы", проект №241. Публикации. По теме диссертации опубликовано 6 статей и 6 тезисов докладов.

Структура работы. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка цитируемой литературы из 122 наименований. Общий объем работы - 95 страниц машинописного текста, включая 28 рисунков и 15 таблиц.