Спектроскопические исследования триплетных состояний молекул Не2 в сверхтекучем гелии Ельцов, Владимир Борисович

Введение к работе

Актуальность темы

Данная работа посвящена исследованию одного из наименее изученных ти-;ов возбуждений, существующих в сверхтекучем гелии — эксимерных моле-:ул ⁴Не| в долгоживущем триплетном состоянии. Существование высокоэнер-етичных нейтральных возбуждений в конденсированном гелии долгое время >ыло неочевидно для исследователей. Лишь в 1968 г. Сурко и Райф [1] экспери-іентально обнаружили такие возбуждения. В результате последующих исследований было установлено, что наиболее долгоживущим и, следовательно, наиболее важным типом таких возбуждений являются эксимерные молекулы ⁴Hej і состоянии а³ [2]. Информация о свойствах таких состояний в сверхтеку-іем гелии, имеющаяся к настоящему времени, довольно ограничена: основное внимание в исследованиях молекул, проводившихся до сих пор, уделялось процессам их образования и распада. Это связано, по-видимому, с весьма коротким временем жизни молекул в сверхтекучем гелии при концентрациях, удобных для спектроскопическта исследований. Радиационное время жизни молекул ⁴Н&'₂ в низшем триплетном состоянии составляет ~ 10 с [3]. В сверхтекучем гелии это время жизни, однако, не достигается, так как существует процесс распада молекул при их взаимной рекомбинации. При концентрации молекул ~ 10¹³ см^-3 этот процесс ограничивает их время жизни на уровне < 1 мс, что затрудняет детальные исследования их свойств. Отсутствует и теоретическое описание таких объектов.

В работе [3] высказано предположение, что процесс рекомбинации молекул будет подавлен, если молекулы поляризованы по спину в сильном магнитном поле, причем при полной поляризации концентрация молекул может достигать ~ 10¹⁷ см~³ при времени жизни ~ 1 с. Такое долгоживущсе состояние молекул представляло бы значительный интерес. С одной стороны, большое время жизни облегчает исследования молекул. С другой стороны, большая концентрация позволяет рассматривать молекулы как новый газ возбуждений в сверхтекучем гелии и изучать коллективные (например, магнитные) свойства. До настоящего времени, однако, магнитные свойства триплетньгх молекул в конденсированном гелии экспериментально обнаружены не были [1, 4], что представляет определешгую загадку.

Молекулы ⁴Не2, по-видимому, образуют в жидком гелии пузырек, аналогично возбужденным атомам и. отдельным электронам. Статическая структура таких пузырьков для отдельного электрона и возбужденного атома довольно подробно исследована как теоретически, так и экспериментально, Большой интерес представляло бы изучение динамического поведения таких систем, что дало бы новую информацию об их структуре и о взаимодействии заклю-

чеішого в пузырьке объекта с непосредственно граничащими атомами гелия и через них — с элементарными возбуждениями сверхтекучего гелия. Такая информация могла бы быть полезной и при рассмотрении нетривиальной структуры подобных объектов в твердом гелии.

Эксимерные молекулы гелия представляются наиболее интересным и удобным объектом для подобных исследований. Во-первых, вследствие усложнения строения самой молекулы по сравнению с атомом и отдельным электроном, структура комплексов, образуемых ими в жидком гелии, должна быть более богатой. Во-вторых, молекулы имеют дополнительные степени свободы, такие как колебательная и вращательная, состояние которых легко наблюдать спектроскопическими методами, что позволяет получить более детальную информацию о взаимодействии молекулы с окружающим гелием. Однако, до настоящего времени даже статическая структура эксимерных молекул ⁴Не2 в сверхтекучем гелии не исследовалась теоретически. Очень мало и экспериментальных дагагых, которые способствовали бы разработке детальной модели их строения.

На молекулы ⁴Hej в сверхтекучем гелии можно взглянуть и с другой стороны, в связи с исследованием примесей в конденсированном гелии, что также вызывает значительный интерес. В последнее время, особенно в связи с успехами метода лазерного распыления вещества в жидком гелии, удается помещать в гелий различные новые примеси, помимо хорошо изученных атомов ³Не. Наиболее близкими по строению к молекулам гелия являются атомы и молекулы щелочных металлов (5], которые также образуют в жидком гелии- пузырьки. Сравнение свойств этих объектов со свойствами молекул гелия было бы весьма интересным.

Цель работы

Целью настоящей работы было исследование триплетних эксимерных молекул .⁴HeJ в сверхтекучем гелии при временах жизни, значительно превышающих достигнутые в ранних исследованиях, и получение на этой основе информации о строении комплекса, образуемого эксимерной молекулой в жидком гелии, а также о взаимодействии между молекулой и возбуждениями сверхтекучего гелия.

Конкретные задачи исследований состояли в следующем:

1. Разработать метод получения молекул в сверхтекучем гелии в требуемой концентрации и создать установку для аккуратного измерения их спектров поглощения в диапазоне давлений от давления насыщенных паров до давления затвердевания гелия.

2. Провести исследование структуры спектров переходов а -» Ь и а -> с триплетных молекул ⁴HeJ в широком диапазоне давлений.

3. Исследовать процессы колебательной и вращательной релаксации в молекулах ⁴Не2, локализованных в пузырьках в сверхтекучем гелии.

4. Исследовать переходные процессы в поглощении с целью определить численные характеристики процессов рождения и гибели молекул в сверхтекучем гелии.

5. Провести поиск ожидаемого эффекта замедления рекомбинации молекул в сильном магнитном поле.

Научная новизна

В данной диссертации:

1. Впервые измерены спектры поглощения триплетных эксимерных молекул ⁴Не^ в сверхтекучем гелии при временах жизни 4 — 20 мс, что превышает, времена, достигнутые п ранних исследованиях, более чем на порядок.

2. Подробно исследована колебательная и вращательная структура спектров переходов а —) Ь и а -> с: положения, ширины и относительные интенсивности отдельных спектральных компонент как функции давления. Обнаружены аномалии поведения, которые могут свидетельствовать о структурной перестройке молекулярного комплекса.

3. Впервые измерены времена колебательной и вращательной релаксации в молекулах гелия, локализованных в пузырьках в сверхтекучем гелии, и исследована зависимость скорости релаксации от давления.

4. Экспериментально определены вероятность образования молекулы при рекомбинации ионов гелия и абсолютная величина коэффициента взаимной рекомбинации молекул.

5. Впервые проведены измерения спектров молекул в магнитном поле и
получена оценка снизу на время магнитной релаксации молекул в состоянии
а³+. '

Практическая и научная ценность работы

5. Разработан и реализован метод получения молекул ⁴Не2 o³EJ в сверхтекучем гелии в концентрации, достаточной для оптических измерений, вне областей возбуждения гелия. Этот метод позволяет исключить неконтролируемое взаимодействие молекул с другими возбужденными атомными, молекулярными и ионными состояниями гелия. Разработан способ расчета скорости образования молекул данным методом.

6. Измерено сечение поглощения.света молекулами в сверхтекучем гелии для наиболее интенсивных линий поглощения, что устраняет имевшийся ранее произвол в определении концентрации молекул по величине поглощения.

3. Полученная в настоящей работе экспериментальная информация о свойствах эксимерных молекул ⁴Нв2 в сверхтекучем гелии и о их взаимодействии с окружающей жидкостью представляет хорошую основу для разработки теоретической модели строения молекулярного комплекса в жидком гелий. Такая модель необходима для дальнейшего целенаправленного исследования молекулярных возбуждений в жидком гелии и лди лучшего понимания строения и свойств, особенно неравновесных, других "пузырьковых" микроскопических объектов в конденсированном гелии.

Апробация работы и публикации

Результаты исследований, составивших содержание диссертации, докладывались и обсуждались на XXX Совещании по физике низких температур (Дубна, 1994), на международной конференцій! по возбуждениям и спин-поляризованным системам (Триест, Италия, 1995), на международной конференции по физике низких температур LT-21 (Прага, Чехия, 1996).

Основные результаты диссертации опубликованы в 2 печатных работах.

Структура и объем диссертации