Введение к работе
Актуальность темы. Тройные редкоземельные (РЗ-) интерметаллиды привлекают пристальное внимание исследователей на протяжении уже двух десятилетий. В первую очередь, это с связано с широким спектром явлений, представляемых этими соединениями, от физики магнетизма до квантовых явлений в сильнокоррелированных электронных системах. Характерно, что проблемы, встающие при исследовании этих систем относятся к различным областям физики твердого тела. Примерами могут служить Кондо-полупроводники, системы с зонным магнетизмом и пр.
Основной причиной такого широкого спектра явлений является существование незаполненной электронной 4Г-оболочки, в результате чего РЗ-агомы способны нести локализованный магнитный момент. Помимо этого, важнейшее влияние на физику РЗ-интерметаллвдов оказывает гибридизация f-состояний и s-d электронов проводимости. Степень гибридизации, фактически, оказывает решающее влияние на физігческие свойства при низких температурах.
Особый интерес представляет изучение интерметаллидов на основе Се, Sm, и Yb, демонстрирующих полный набор основных состояний РЗ-интерметаллидов при низких температурах, в т.ч. -явление переменной валентности, тяжелофермионное состояние и магнитоупорядоченное состояние. Помимо этого, эти интерметаллиды проявляют такие необычные явления как метамагнетизм, состояния с низкой концентрацией электронов (Кондо-полупроводники и Кондо-изоляторы), сосуществование различных основных состояний.
Изучение РЗ-интерметаллидов позволяет глубже исследовать природу таких явлений как Кондо-эффект, сложное магнитное упорядочение, эффект кристаллического поля (ЭКП).
Одним из важнейших вопросов физики РЗ-интерметаллидов является влияние локального окружения на основное состояние соединения. Дело в том, что именно локальное окружение ответственно как за гибридизацию 4Г-состояний, так и за расщепление вырожденного состояния РЗ-атома. К сожалению, слабо
изучено влияние замещения лигандов, не установлена конкретная роль второго и третьего элемента в формировании основного состояния. Представляется интересным провести полное замещение элементов в исследуемых соединениях с целью выявления основных закономерностей смены основного состояния.
Относительно недавно была установлена возможность сосуществования различных видов основного состояния (обычно конкурирующих друг с другом), в частности, магиитоупорядоченного и тяжелофермионного состояния, что привело к пересмотру целого ряда положений. На данный момент еще не накоплен достаточный экспериментальный материал для четкого анализа таких соединений.
Характерной особенностью некоторых РЗ-интерметаллидов является образование нескольких подсистем РЗ-атомов, связанных с существованием двух и более неэквивалентных позиций РЗ-элемента. Однако, с этой точки зрения исследованы лишь несколько соединений, в то время как они представляют возможность для сосуществования нескольких основных состояний.
Главной задачей диссертационной работы являлось исследование магнитных и транспортных свойств тройных 4f-интерметаллидов в зависимости от замещений всех трех составляющих элементов, что позволило изучить влияние кристаллического окружения на основное состояние соединений.
Кроме этого, важным напрвлением работы был поиск новых Кондо-соединений и тяжелофермионных систем, а также систем с сосуществованием магнетизма и Кондо-эффекта.
В настоящей работе проведено комплексное исследование редкоземельных интерметаллидов Re-T-(Si,Ge) для Re=Ce,Sm,Yb и r=Pt,Pd,Ru,Rh. В число исследованных характеристик входили температурные зависимости намагниченности и электросопротивления р(Т) в диапазоне 4.2 - 200 К (для образцов системы Ce3Pd2o(Si,Ge>6: 2 - 200 К), полевые характеристики М(Н) в пределах Н = 0 - 5 кЭ, для нескольких образцов проведено измерение теплоемкости при низких температурах. Изучалось влияние
замещения РЗМ и их лигандов на упомянутые зависимости в системах 1-1-1, 1-2-2, 3-20-6. Проведен анализ зависимостей р(Т) от температуры для 4Г-интерметаллидов и предложен метод выделения различных вкладов в электросопротивление.
Цель работы: Основные задачи диссертационной работы заключались в следующем:
1) Комплексное исследование новых тройных РЗ-
интерметаллидов Re-T-(Si,Ge), поиск тяжелофермионных систем,
систем с сосуществованием различных типов основного состояния.
2) Изучение влияния полного замещения составляющих
элементов на основное состояние соединения.
Научная новизна: На защиту выносятся следующие результаты:
1) Исследование соединений структуры 3-20-6: (Yb,Sm)3Pd2oSi6 и
Ce3Pd2o(Si,Ge)2o позволило установить новый тип сосуществования
магнитного упорядочения и Кондо-эффекта за счет существования
двух пространственно разнесенных решеток РЗ-элемента (для
соединений церия - Cel и Се2). Для соединений Ce3Pd2o(Si,Ge)2o
установлен факт сильно увеличенного значения линейного параметра
электронной теплоемкости у (0.21 и 0.3 Дж/мольСеК2 для Ce3Pd2oSi2o
и Ce3Pd2oGe2o соответственно), что дает основания причислить их к
тяжелофермионным соединениям.
2) Для объяснения аномалий поведения зависимостей
намагниченности от приложенного поля и от температуры для
Ce3Pd2oSi2o предложена модель кластерного магнетизма, связанного
со структурной особенностью позиции Се2.
3) Для Ce3Pd2oGe2o произведен расчет эффекта кристаллического
поля, приводящего к редуцированию эффективного момента цэфф.
Оценка привела к следующим значениям расщепления: 250 К для
церия в позиции Cel и 430 К в позиции Се2.
4) Соединения Sm систем Smi(Ru,Rh)i(Si,Ge)i и Smi(Pd,Pt,Ru,Rh)2(Si,Ge)2, в основном, проявляют ряд фазовых
магнитных переходов со сложными магнитными структурами, что товорит о доминировании РККИ-механизма, в то время как аналогичные соединения "Yb являются парамагнетиками, за исключением YbPdGe, являющегося ферромагнетиком ниже 20 К.
5) Анализ зависимости основного состояния от замещения элементов в тройных интерметаллидах церия Се-Т-М системы CeGa2Al2 выявил следующие закономерности: второй элемент (Т) оказывает непосредственное влияние на степень гибридизации 4f-состояния, которая определяет основное состояние. Влияние третьего элемента можно рассматривать как косвенное, связанное с изменением межатомного расстояния Се—Т.
Практическое значение полученных результатов: Исследование полного замещения элементов на основное состояние позволяет осуществлять целенаправленное синтезирование соединений с заданными свойствами. Открытие нового типа сосуществования ТФ-состояния и магнитного порядка представляет собой новый подход в физике РЗ-интерметаллидов.
Апробация работы: По теме диссертации было сделано 5 докладов:
11"я конференция по переходным элементам (SCTE-11 Вроцлав, Польша, 5-8 июля, 1994г.) - 1 доклад;
4_я Международная конференция по магнетизму (ICM - 94 Варшава, Польша, 22-26 Августа 1994г.) - 2 доклада; Европейская конференция по магнетизму и его приложениям (ЕММА-95, Вена, Австрия, 3-8 сентября 1995г.) - 2 доклада.
Публикации: По материалам диссертации опубликовано 4 работы.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 4"х глав, выводов и списка цитируемой литературы. Она изложена на /2страницах, и содержит: рисунков ^$, список литературы состоит из 70 наименований.