Введение к работе
.А хтуальность темы
Задача об основном состоянии (ОС) магнитного диэлектрика (т.е. системы электронных спинов, локализованных в узлах некоторой кристаллической решетки) и его элементарных возбуждениях всегда была одной из ключевых проблем в магнетизме. К сожалению, ее строгое квантово-механическо'е решение получено лишь для некоторого очень ограниченного количества частных случаев. При этом одним из принципиальных параметров задачи, определяющих свойства ОС и область его устойчивости, характер элементарных возбуждений и критическое поведенпе системы, является ее пространственная размерность D. Она определяется не только размерностью кристаллической решетки но и устройством обменного взаимодействия. Так, систему спинов на трехмерной решетке принято называть одно(дву-)мерной если в ней отличен от нуля лишь обмен между спинами, расположенными вдоль одной (двух) из кристаллографических осей. Такая система является совокупностью невзаимодействующих одно(дву-)мерных магнетиков. Физически доступными, однако, обычно являются квазподно(дву-)мерные магнетики, в которых обмен вдоль одного (двух) направлений просто значительно превышает обмен вдоль остальных. Именно к таким квазиодномерным системам и относятся вещества, исследованию которых посвящена диссертация.
Как отмечено выше, лишь для узкого класса спиновых систем известно точное квантовомеханическое решение. Однако, в рамках кваэиклассического приближения, справедливого при очень больших значениях спина S, можно построить простое и достаточно полное описание - теорию спиновых волн [1]. При конечных S ее результаты представляются в виде рядов теории возмущении по малому параметру 1/S. Нулевое же приближение соответствует бесконечному (классическому) сппну. Очевидно, приближение выбрано правильно и теория самосогласована, если ряды сходятся, а поправки высших порядков принципиально не изменяют невозмущенное ОС. К сожалению, вычисление возмущений высокого порядка и суммирование рядов является очень трудной н часто неразрешимой задачей. Однако, как было показано Дайсоном и Огучи, в обычном трехмерном ферро-
или антиферромагнетике уже второй порядок теории возмущений по 1/S вносит весьма малые поправки в результаты "гармонической" теории спиновых волн [lj. К тому же, вклады высоких порядков теории возмущении имеют асимптотическую малость по отклонению среднего значения проекции спива S' от ее классического значения S. Поэтому стандартная теория спиновых волн дает хорошее описание низкотемпературных свойств обычных трехмерных магнетиков, а при некоторой модификации может быть распространена и вплоть до температурь, упорядочения.
В низкоразмерных магнетиках уже в гармонпчегком приближении учет поправок к ОС ("нулевых колебаний") в большинстве случаев приводит к расходимостям, предполагающим ошибочность положения о наличии классического Неелевского (или ферромагнитного) порядка. А учет также и тепловых колебаний позволил Мермину и Вагнеру строго доказать теорему об отсутствии магнитного порядка в одно- и двумерном изотропном Гейзенберговском ферро- пли антиферромагнетике при любой конечной температуре (но не при Т = 0). В одномерном изотропном Гейзенберговском магнетике порядок отсутствует и при Т — 0 за счет "нулевых колебаний".
Такая неустойчивость предполагаемого спонтанного нарушения симметрии (СНС) в низкоразмерных системах обуславливаемая появляющимися при СНС бесшепевымп (теорема Голдстоуна) возбуждениями, в последнее время интенсивно исследуется и в теории поля. Однако и здесь круг задач, допускающих точное решение, очень узок. Одна из немногих - 0(3) нелинейная а -модель, генерируемая мас-сиврм обменно связанных трехмерных ротаторов. Упорядоченное, с бесщелевым спектром основное состояние изотропной одномерной ег-модели оказывается неустойчивым. Учет квантовых флуктуации приводит к разрушению в нем СНС (параметра порядка) и к "динамической генерации щели" в спектре элементарных возбуждений.
В 1983 году Холдейн [2], расматривая одномерный Гейзенберговский антпферромагнетик с анизотропией довольно общего вида
П = .7{ЗД+, + XS*S!+1} + D(S*)2 , (1)
і і
установил в длинноволновом квагшкласснческом пределе его эквивалентность 0(3) нелинейной (7-модслп при целых значениях спина S. При полуцелых спинах S теория содержит дополнительное "тополо-
гическое" слагаемое в выражении для оператора импульса. В изотропном случае это кардинально меняет спектр возбуждений, добавляя бесщелевую моду и давая, следовательно, степенное убывание спиновых корреляций в ОС: {SoS„} ~ ^т4- (как в аноатце Бете для спина 1/2). Таким образом, была сформулирована гипотеза о существенно различном характере "размывания'' СНС в ОС одномерного Гейзенберговского антпферромагнетика за счет квантовых флуктуации в зависимости от кратности спина,.
Главный интерес, конечно, вызвали результаты, полученные в случае одномерной цепочки целых спинов, а именно:
в конечном интервале анизотропии основное состояние неупо-рядочено и немагнитно, в изотропном случае - оно синглет полного спина цепочки ?ы = Stot(Stat + 1) = О
элементарными возбуждениями является триплет массивных Не-елевских магнонов соответствующих Stat — 1» Sit = 0,±1, с минимальной щелью в спектре Ля ~ е~тЯ при q — тг
статические (одновременные) корреляции спинов отсутствуют, а динамические - экспоненциально убывают с расстоянием (SoSn(t)) ~
Ые-«М
|n|i
Работы Холдейна стимулировали большое количество новых теоретических и экспериментальных исследований. Наиболее убедительные подтверждения теории Холдейна были получены в численных экспериментах с конечными системами (однако длиной до 128 спинов) [3] и в экспериментах с соединением Ni{CiH%Ni)2NOiCl04t обычно называемом NENP [4]. Однако последовательное теоретическое решение проблемы, дававшее бы удовлетворительное количественное описание основного состояния, характера и спектра элементарных возбуждений гамильтониана (1) (в некотором смысле аналогичное теории спиновых волн), пока не найдено. Таким образом, экспериментальные исследования квазиодномерных антпферромагнетиков, имеют сейчас принципиальную важность, приближая нас к пониманию одного из наиболее фундаментальных явлений в магнетизме и в физике многочастичных систем вообще - неустойчивости СНС к наличию квантовых флуктуации.
Диссертация посвящена исследованию ыагнитостатнческих н резонансных свойств трех квазподномерных антпферромагнетиков (афм) CsNiCl3, СзМпВгз и Ni{CiH%Nt)tN02ClOA. Для их описания гамиль-
токиан обычно оааясывают в виде
U = 2J Е'5Д- + 2/ Е "S;5,- + DZ{Stf - Я Е Й , (2)
м м
где J — обменный интеграл вдоль "одномерной" оси, а 3' - в перпендикулярной ей плоскости (J" -С J, J и J' > 0), Z> - константа анизотропии.
Первые два кристалла принадлежат к большому семейству двойных галогенпдов типа АВХз, где Л - щелочной металл (Cs,Rb,K), В - двухвалентный металл 3d группы (Mn,Ni,V,Fe,Co), X - галоген (С1,Вг,1). Как а большинство соединений этого типа они обладают простой гексагональной кристаллической решеткой, соответствующей плотной упаковке ионов галогена, с симметрией парамагнитной фааы U|^. Оба вещества имеют конечную температуру перехода в упорядоченное состояние (Тдг ^ 4.45К для CsNiCb (S=l) и Тц ~ 8.32К для СбМпВгз (3=5/2)) и не демонстрируют таким образом разрушения СКС (в т.ч. Хоядейновского ОС). Однако большие квантовые флуктуации з сочетании с обменно некоплинеарной магнитной структурой ОС, свойственной афм на треугольной решетке, приводят к ряду необычных к интересных явлений.
Ni-оргашгческий диэлектрик Ni(C2lhNi}iNOiClOt (S=l на орто-ромбичесхой решетке, J=45K, J'/J~ Ю-4) - почти идеально одномерный афм, наилучший из известных на сегодняшний день. Он не демонстрирует перехода в упорядоченное состояние вплоть до Т ~ ШтК и обладает, как показывает эксперимент, Холдейновским ОС.
Научная новизна работы
Диссертация содержит следующие основные результаты
Посредством оригинальных магнитостатпческих измерений (в частности, измерения зависимостей намагниченности образна, перпен-дижуяярной приложенному магнитному полю, от величины и направления последнего) исследованы процессы спиновой переориентации в гексагональных антиферромагнетпках с различным типом одно-нонноп анизотроі-ли (в CsNiCls -"легкая ось", а в СвМпВгз -"легкая плоскость"). В пегкоплоскостном СвМпВгз похазано существование переориентационного перехода второго рода со схлопыванпем двух пар подрешеток при произвольном направлении магнитного поля.
Предложена интерпретация особенностей кривых намагничивания, не учитываемых в рамках стандартной "теории среднего поля" (анизотропия в полях, выше поля переориентационного перехода и нелинейность поперечной намагниченности). При спин-волновом подходе они являются следствием вклада "нулевых колебаний", особенно большого в силу квазиодномерности исследованных афм. В гармоническом приближении теории произведен расчет сокращения спина подрешетки квантовыми флуктуациями. Оценено его подавление магнитным полем, вызывающее нелинейный рост намагниченности. Приведено сравнение с экспериментом.
Исследованы спектры низколежащих (до 180 ГГц) ветвей магнитного резонанса в CsNiCb и СзМпВгз в широком интервале температур и в магнитных полях до 58-кЭ. Установлено хорошее согласие их частотно-полевых зависимостей с предсказаниями гармонической теории спиновых волн (ТСВ), а для СзШСІз.з феноменологической теории [5]. Из резонансных измерений получены феноменологические постоянные, гиромагнитное отношение ~, а по спектрам АФМР при температуре Т = 1.7К, в области насыщения температурных зависимостей, вычислены констаты спинового гамильтониана. Получены подтверждения неунпверсальности квантовых перенормировок обменных частот резонанса в ТСВ по сравнению с акустическими и статикой.
Обнаружено гигантское ушпрение бесщепевой моды резонанса в СвМпВгз, имеющее место в широком интервале температур ~ д.5Тц-т ~ ЗТдг. Предложен механизм для его объяснения.
В рамках теории возмущений предложен простой подход, позволяющий описать расщепление энергий триплета элементарных возбуждений в одномерном афм с Холдейновским ОС при учете анизотропии и внешнего магнитного поля.
Выполнено сравнение температурной зависимости восприимчивости Холдейновского афм, измеренной в NENP и в численном эксперименте с модельной системой в 128 спинов, с расчетом в рамхах концепции невзаимодействующих элементарных возбуждений. Хорошее согласие рассчитанных зависимостей с измеренными достигается в предположении, что элементарные возбуждения подчиняются статистике Ферми.
Исследован спектр резонансного поглощения в NENP в полях до
170 жЭ и иа частотах 158-1000 ГГц. Основные линии резонанса при Н < Не идентифицированы как "двухмагнонные" переходы между состояниями Холдейновского триплета возбуждений с q = 7Г. Это подтверждено их частотпо-полевым спектром, а также активацион-ным характером температурной (зависимости их интегральной интенсивности. Приведен расчет формы линии такого поглощения.По зависимости ширины линии определены значения критического магнитного поля для трех основных ориентации последнего..
Апробации работы. Результаты, изложенные в диссертации, были доложены автором на:
в 25 Всесоюзном совещании по физике низких температур, Ленинград, 1988.
е 18 Всесоюзной конференции по физике магнитных явлений, Калинин, 1988.
в Семинаре по спиновым волнам, Ленинград, 1989.
а 3 конференции Французского Физического Общества, Лилль, 1992.
Семннарах в Институте Физических Проблем РАН в Москве и Центре Ядерных Исследований КАЭ Франции в Гренобле.
Структура п объем диссертации
Диссертация состоит ио введения, восьми глав и заключения. Общий объем работы составляет 96 страниц и включает в себя основноп текст, список литературы пз 50 наименований и 25 рисунков.