Введение к работе
Актуальность темы. Использование современных методов электронной микроскопии позволило установить, что многие химические реакции между адсорбированными молекулами на поверхностях металлических катализаторов сопровождаются формированием сложных автоволновых структур. Образование автоволновых структур может оказывать существенное влияние на каталитическую активность кристаллов и, поскольку соответствующие процессы широко используются в промышленности и технике, изучение этих эффектов весьма актуально.
Важным классом являются автоколебательные каталитические реакции, сопрождающиеся периодическим изменением химической активности. Эти реакции могут протекать в синхронном режиме, когда колебания скорости реакции на отдельных элементах поверхности жестко скоррелированы по своим фазам. Однако, строгая сихронизация может также нарушаться из-за образования регулярных или хаотических автоволновых структур. Теоретическому исследованию общих закономерностей таких процессов посвящена настоящая диссертация.
При математическом моделировании и численном исследовании каталитических реакций применяются два основных подхода. Первый из них основан на построении детальных моделей, стремящихся возможно полнее учесть все известные механизмы и свойства рассматриваемой реакции. Хотя такой подход продемонстрировал свою плодотворность при изучении ряда реакций, он имеет также определенные ограничения. Даже в наиболее
изученных случаях все еще нельзя быть уверенным, что эксперименты полностью установили механизм протекания реакции. Многие параметры и константы реакций известны лишь приблизительно или по порядку величины. С другой стороны, получаемые при таком подходе математические модели являются обычно довольно сложными и их прямой анализ, способный выяснить зависимость осуществляющихся режимов от параметров системы, бывает затруднен.
Альтернативой служит рассмотрение, в соответствии с си-нергетическим подходом, более общих моделей, которые имеют простую математическую структуру и, хотя они не претендуют на количественное воспроизведение экспериментальных результатов, способны прояснить качественную картину наблюдаемых явлений. Примером такой общей модели явлется комплексное уравнение Гинзбурга-Пандау с глобальной связью, которое описывает систему самовозбуждающихся осцилляторов с локальной диффузионной и глобальной связью между отдельными элементами. Физической причиной глобальной связи для рассматриваемых систем является взаимодействие между удаленными элементами реагирущей поверхности через газовую фазу.
Целью настоящей диссертационной работы является детальное численное моделирование автоволновых процессов в системе, описываемой комплексным уравнением Гинзбурга -йандау с глобальной связью, и построение на этой основе качественной классификации возможных процессов структуро-образования в таких системах.
Научная новизна работы определяется сочетанием аналитического подхода с проведением широкомасштабного численного моделирования, позволяющего построить портрет поведения системы в различных плоскостях ее параметров.
Практическая ценность работы определяется тем, что ее результаты могут быть использованы и уже используются для качественной интерпретации и анализа экспериментов с химическими реакциями на поверхности металлических катализаторов, что в свою очередь вносит вклад в лучшее понимание процессов, имеющих существенное прикладное значение.
На эашиту выносятся;
детальная формулировка условий синхронизации автоколебании при наличии глобальной связи;
предсказание и результаты теоретического изучения ячеечных пространственных автоколебательных структур;
результаты численного моделирования свойств локализованной турбулентности;
формулировка метода управления турбулентностью с помощью запаздывающей глобальной связи и результаты его численного исследования.
Апробация работы.
Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на научном семинаре кафедры биофизики физфака НГУ, на двухгодичном отчете института Ф. Габера общества им. М. Планка (Берлин, Германия, 1995), на международном семинаре "Сложная динамика в биологии и химии" (Оденсе, Дания, 1995), на немецко-французской научной конференции "Структурообразование в распределенных неравновесных системах" (Зрфурт, Германия, 1995) и на научной школе "Нелинейная физика сложных систем" (Бал Хонеф, Германия, 1995).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 4 работы.
Структура и объем диссертации.
Диссертационная работа состоит из пяти глав, выводов, 37 рисунков и библиографии, включающей 80 названий цитируемой литературы. Диссертация изложенадо120 страницах.