Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА I. Корреляционные эффекты в диэлектрических спектрах проводящих материалов . 9
1.1. Оптические свойства проводящих материалов. 10
1.2. Энергетическая щель и ее проявление в оптических спектрах классических сверхпроводников . 15
1.3. Оптическая спектроскопия высокотемпературных сверхпроводников. 21
ГЛАВА II. Экспериментальные методы оптической спектроскопии .
2.1. Терагерцовая-субтерагерцовая ЛОВ-спектроскопия. 30
2.2. Инфракрасная Фурье-спектроскопия. 37
2.3. Оптическая эллипсометрия. 41
Выводы к главе II 47
ГЛАВА III. Терагерцовая спектроскопия монокристаллических пленок Nd1.85Ce0.15CuO4- . 48
3.1. Изготовление эпитаксиальных пленок Nd1.85Ce0.15CuO4- методом двухлучевого лазерного напыления. 48
3.2. Аттестация образцов. 53
3.3. Измерения электродинамических характеристик пленок на квазиоптическом ЛОВ-спектрометре . 59
3.4. Электродинамические свойства Nd1.85Ce0.15CuO4- в поляризации, перпендикулярной проводящим слоям. 64
Выводы к главе III 73
Дополнение к главе III. 74
ГЛАВА IV. Особенности электродинамического отклика La1.87Sr0.13CuO4- . 76
4.1. Измерение терагерцовых спектров монокристалла La1.87Sr0.13CuO4- на квазиоптическом ЛОВ-спектрометре. 77
4.2. Особенности электродинамического отклика La1.87Sr0.13CuO4- в поляризации, перпендикулярной проводящим плоскостям . 81
4.3. Определение характеристик продольного оптического плазмона. 85
Выводы к главе IV. 91
ГЛАВА V. Электродинамические свойства Ba(Fe0.9Co0.1)2As2. 92
5.1. Пниктиды железа как новый класс высокотемпературных сверхпроводников 92
5.2. Определение свойств нормальной фазы Ba(Fe0.9Co0.1)2As2 на основе измерений широкодиапазонных диэлектрических спектров . 98
5.3. Описание сверхпроводящего состояния Ba(Fe0.9Co0.1)2As2 с использованием БКШ-подобных моделей. 106
Выводы к главе V. 117
Заключение. 118
Список литературы 120
- Энергетическая щель и ее проявление в оптических спектрах классических сверхпроводников
- Измерения электродинамических характеристик пленок на квазиоптическом ЛОВ-спектрометре
- Особенности электродинамического отклика La1.87Sr0.13CuO4- в поляризации, перпендикулярной проводящим плоскостям
- Определение свойств нормальной фазы Ba(Fe0.9Co0.1)2As2 на основе измерений широкодиапазонных диэлектрических спектров
Введение к работе
Актуальность работы и постановка задачи. Одним из актуальных направлений современной физики твердого тела является исследование свойств носителей заряда в системах с пониженной размерностью - в квазиодномерных и квазидвумерных проводниках. Среди наиболее ярких явлений в этой области, несомненно, находится и высокотемпературная сверхпроводимость, которая наблюдается в слоистых высокотемпературных сверхпроводниках (ВТСП) на основе меди и железа. Внимание исследователей сосредоточено главным образом на явлениях, происходящих в квазидвумерных проводящих/сверхпроводящих слоях. В то же время очевидно, что механизм сверхпроводимости в таких материалах, основным отличием которых от большинства «классических» сверхпроводников является слоистость, должен быть тесно связан с их свойствами и в перпендикулярном (поперек плоскостей/слоев) направлении. Поэтому не менее актуальны исследования характеристик ВТСП-соединений вдоль соответствующего кристаллографического направления - оси с.
Стремление понять феномен высокотемпературной сверхпроводимости, интерпретировать свойства уже известных соединений и попытаться предсказать направление для дальнейших поисков новых ВТСП стимулирует совершенствование известных и разработку новых экспериментальных методов исследования. Важное место среди таких методов занимает оптическая спектроскопия, которая сыграла одну из ключевых ролей в развитии представлений о фундаментальных свойствах «классических», низкотемпературных сверхпроводников [1]. Поскольку при проведении оптических измерений рабочее излучение напрямую зондирует электронную подсистему, этот метод позволяет бесконтактным способом определять важнейшие электронные характеристики исследуемых соединений: концентрацию носителей, их подвижность, эффективную массу, частоту релаксации, плазменную частоту, тип рассеяния, наличие щелей в спектре плотности состояний и др.
Основным методом оптической спектроскопии является исследование температурно-частотного (v-7) поведения спектров диэлектрического отклика, т.е. проводимости o(v,T) и диэлектрической проницаемости s(v,T). При анализе получаемых данных важная роль отводится модели Друде, описывающей электродинамический отклик коллектива невзаимодействующих носителей заряда. Изучение возникающих вследствие межэлектронных взаимодействий отклонений от известных друдевских зависимостей проводимости и диэлектрической проницаемости составляет предмет спектроскопического исследования коррелированных электронных систем, в частности -
4 сверхпроводящих. Типичные энергии, характеризующие электронно-коррелированные состояния в сверхпроводниках относительно малы и составляют, как правило, от долей миллиэлектровольта до нескольких миллиэлектронвольт. Поэтому спектральные особенности, исследование которых имеет ключевое значение для понимания природы элементарных возбуждений таких систем, располагаются в соответствующей дальней инфракрасной или в ещ более низкочастотной области спектра - терагерцовой (ТГц). Последняя область, соответствующая частотам от долей терагерц (ТГц, 1 ТГц = 1012 Гц) до нескольких терагерц, в течение долгого времени оставалась плохо освоенной в экспериментальном плане. Как следствие, наджные экспериментальные данные по оптическим свойствам достаточно большого количества сверхпроводников на частотах « 1 ТГц в литературе практически отсутствовали, что в определнной степени сдерживало развитие теории сверхпроводимости вообще и понимание природы феномена высокотемпературной сверхпроводимости в частности. Этим определяется актуальность настоящего исследования, в рамках которого были выполнены систематические количественные измерения терагерцовых спектров проводимости и диэлектрической проницаемости ряда характерных представителей двух главных семейств ВТСП -соединений на основе меди (купратов) и железа (пниктидов).
Для проведения измерений и обработки результатов использовался разработанный в Институте Общей Физики им. А.М.Прохорова РАН (ИОФ РАН) уникальный аппаратно-программный комплекс монохроматической терагерцовой ЛОВ-спектроскопии [2] (ЛОВ -лампа обратной волны, генератор ТГц-излучения). Современными ЛОВами перекрывается диапазон частот от «30 ГГц до «1.5 ТГц, исторически получивший название «миллиметровый-субмиллиметровый». Данный интервал представляет собой самую низкочастотную и наиболее труднодоступную часть более широкого диапазона (от « 0.1 ТГц до 10 - 20 ТГц), который сегодня принято называть терагерцовым. Несмотря на то, что в рамках настоящей работы эксперименты проводились также и в инфракрасной области, основная часть ключевых результатов была получена в результате проведения измерений на терагерцовом-субтерагерцовом ЛОВ-спектрометре.
В связи с вышесказанным, цель настоящей работы состояла в изучении природы коллективных электронных эффектов в высокотемпературных сверхпроводящих соединениях на основе меди и железа путм измерения терагерцовых и субтерагерцовых спектров проводимости и диэлектрической проницаемости ряда характерных представителей соответствующих классов: однозонных купратов с электронным (Ndi.85Ceo.i5Cu04-) и с дырочным (Lai.87Sro.i3CuО4_) типами проводимости, а также
5 многозонного соединения на основе железа со смешанным типом проводимости -Ba(Feo.9COo.i)2As2.
В качестве конкретных задач предполагалось:
Используя разработанные в Отделе субмиллиметровой спектроскопии ИОФ РАН аппаратуру и методики, провести прямые количественные измерения терагерцовых спектров динамической проводимости и диэлектрической проницаемости типичных представителей высокотемпературных сверхпроводящих соединений на основе меди (Ndi.85Ceo.i5Cu04-, Lai.87Sro.i3CuО4_) и железа (Ba(Fe0.9Coo.i)2As2) с целью получения детальной информации об особенностях их электродинамических свойств в области энергий, меньших энергии сверхпроводящей щели.
С помощью разработанной технологии на специально сконструированной установке
изготовить высококачественные монокристаллические пленки Ndi.85Ceo.l5Cll04- с
осью с, развернутой относительно нормали к плоскости поверхности пленки/подложки.
Разработать методику измерения терагерцовых спектров проводимости и
диэлектрической проницаемости пленок с повернутой относительно нормали к
поверхности осью с, позволяющую определять электродинамические характеристики
плнок для всех кристаллографических направлений; на основе разработанной
методики провести измерения терагерцовых спектров проводимости и
диэлектрической проницаемости изготовл енных пл енок Ndi.85Ceo.l5Cu04-.
С использованием теоретических моделей произвести обработку полученных
экспериментальных данных с целью определения электронных характеристик
исследуемых соединений.
Объекты исследования. Объекты исследования представляли собой уникальные высококачественные монокристаллические образцы и монокристаллические эпитаксиальные пленки высокотемпературных сверхпроводников, приготовленные и охарактеризованные в ведущих научных центрах России (в рамках диссертационной работы), Германии и Японии.
Научная новизна работы состоит в приоритетном характере результатов, представленных в разделе «Основные результаты диссертации».
Научная и практическая ценность работы.
На основе метода двухлучевого лазерного напыления разработана технология
получения эпитаксиальных монокристаллических пленок высокотемпературных
сверхпроводников.
Изготовлены высококачественные эпитаксиальные монокристаллические пленки Ndi.85Ceo.i5Cu04- с осью с, повернутой относительно нормали к плоскости пленки.
Разработана методика измерений спектров пленок с поврнутой относительно нормали к поверхности осью с, позволяющая определять электродинамические характеристики исследуемых образцов для всех кристаллографических направлений.
С помощью разработанной методики впервые измерены терагерцовые спектры проводимости и диэлектрической проницаемости монокристаллических пленок Ndi.85Ceo.i5Cu04- в широком интервале температур (от 4 до 300 К) для обоих принципиальных кристаллографических направлений - как вдоль, так и поперк медь-кислородных плоскостей.
Выявлена природа зарегистрированного в сверхпроводящей фазе купрата Lai.87Sro.i3Cu04_ (в поляризации Е||с) возбуждения, представляющего собой поперечное плазменное колебание конденсата куперовских пар, делокализованных в направлении оси с посредством пространственно-модулированных джозефсоновских связей между CuO-плоскостями. Установлено, что возбуждение представляет собой поперечный джозефсоновский плазмон.
Показано, что, в отличие от нескольких известных систем, в которых наблюдались подобные возбуждения, поперечный джозефсоновский плазмон в Lai.87Sro.i3Cu04- возникает вследствие иного механизма модуляции джозефсоновских связей, а именно образования в CuO-плоскостях магнитных и зарядовых страйпов -квазиодномерных областей упорядоченных зарядов и спинов.
В интервале температур от гелиевой до комнатной получены широкодиапазонные -от инфракрасных до субтерагерцовых частот (от 4 см"1 до 33 000 см"1) - спектры электродинамических характеристик Ba(Feo.9Coo.i)2As2 - представителя недавно открытого класса ВТСП на основе железа, а также определены электронные характеристики данного соединения.
Установлено, что полученные данные по терагерцовому электродинамическому отклику Ba(Fe0.9Coo.i)2As2 могут быть описаны в рамках полуфеноменологических многозонных БКШ-подобных моделей сверхпроводимости (так называемых альфа-моделей) с учтом вкладов как минимум трх зон, слабо анизотропного спаривательного взаимодействия типа s+d в зоне с промежуточной сверхпроводящей щелью, симметричными параметрами порядка в двух других зонах и слабым межзонным взаимодействием.
Личный вклад автора. В составе научной группы автор разработал методику и собрал установку для синтеза пленок высокотемпературных сверхпроводников. Автором
7 изготавливались ВТСП-пленки различных составов, проводилась характеризация полученных образцов. Автором выполнялись измерения терагерцовых-субтерагерцовых спектров образцов на терагерцовом ЛОВ-спектрометре, проводились компьютерная обработка полученных спектров и их анализ, обсуждения научных результатов и написание статей. Автором представлялись доклады по результатам исследований на российских и международных научных конференциях.
Достоверность диссертационных результатов подтверждается их согласием с независимо полученными экспериментальными данными российских и зарубежных лабораторий, а также с теоретическими моделями и представлениями о свойствах высокотемпературных сверхпроводников.
Апробация результатов работы. Материалы диссертации докладывались и обсуждались на следующих российских и международных конференциях, симпозиумах и семинарах: VIII Конференция «Сильнокоррелированные электронные системы и квантовые критические явления». Институт физики высоких давлений РАН, г. Троицк, Московская обл., 17 июня 2010 г.; VIII Всероссийский семинар по радиофизике миллиметровых и субмиллиметровых волн, Нижний Новгород, 1 – 4 марта 2011 г.; IX Конференция «Сильнокоррелированные электронные системы и квантовые критические явления», г. Троицк, Московская. обл., 9 июня 2011 г.; International Conference on Superconductivity and Magnetism ICSM-2012, Istanbul, April 29 – May 4, 2012; X Конференция «Сильно коррелированные электронные системы и квантовые критические явления», г. Троицк, Московская. обл., 15 июня 2012 г.; 2-nd International Conference «Terahertz and Microwave radiation: Generation, Detection and Applications» (TERA-2012). Moscow State University, Moscow, June 20 – 22, 2012.
Основные диссертационные результаты опубликованы в 10 статьях, из них 5 – в рецензируемых отечественных и 5 – в рецензируемых зарубежных журналах. Список публикаций приводится в конце автореферата.
Структура и объём диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы; представлена на 137 печатных страницах, включая 49 рисунков, 4 таблицы и список литературы из 220 наименований.
Энергетическая щель и ее проявление в оптических спектрах классических сверхпроводников
Анализ электродинамических свойств проводящих материалов чаще всего начинают с использования модели проводимости Друде [1]. Она не потеряла своей актуальности, несмотря на то, что сформулирована уже более 100 лет назад. В основе этой модели лежит допущение, что основные физические свойства проводников можно объяснить, предполагая наличие в этих материалах электронов, свободно движущихся между ионами кристаллической решетки и образующих особого рода электронный «газ». Во внешнем электромагнитном поле такие электроны будут ускоряться и периодически рассеиваться на неподвижных ионах, теряя всю свою скорость. Эти предположения позволяют описать частотную зависимость комплексной проводимости проводника:
Здесь т0 = — а 2р1 - статическая проводимость, соpl - плазменная частота, co=2v циклическая частота и - время релаксации (среднее время между двумя последовательными столкновениями). Применение выражение (1.1) позволяет достаточно хорошо описывать динамические свойства носителей заряда в металлах и легированных полупроводниках, причем зачастую не только на качественном, но подчас и количественном уровне. В обычных металлах частотная зависимость проводимости будет близка к виду (1.1) вне зависимости от типа рассеивающих центров (фононы, дефекты, примеси). Обрабатывая в рамках модели Друде экспериментально полученные частотные зависимости проводимости, можно определить температурную зависимость времени релаксации, что помогает идентифицировать механизмы рассеяния. Стоит отметить, что при более строгом квантово-механическом подходе [2, 3] функциональный вид (1.1) частотной зависимости проводимости сохраняется.
Межэлектронные взаимодействия (например, сверхпроводимость или коллективные возбуждения в высокотемпературных сверхпроводниках) приводят к отклонениям от простой друдевской зависимости. Экспериментальное исследование природы электронных корреляций путм изучения таких отклонений с помощью метода оптической (терагерцовой) спектроскопии и составляет предмет настоящей работы. Настоящая глава посвящена рассмотрению основных оптических свойств проводников в рамках модели Друде, а также особенностей в спектрах динамической проводимости и диэлектрической проницаемости сверхпроводников, возникающих вследствие корреляционных эффектов.
В рамках модели Друде уравнение движения электрона с эффективной массой т и средним временем релаксации т, находящегося во внешнем поле E(t)=Erjeimt, можно записать как (см., например, [3, 4]) В этом выражении x – координата и t – время. Решение (1.1) этого уравнения уже представлено выше, его также часто записывают в виде: Здесь jfv) и 2(v) - действительная и мнимая части комплексной проводимости, соответственно, и у=1/(2т) - частота релаксации. Выражение для комплексной диэлектрической проницаемости
Здесь є,» - вклад в диэлектрическую проницаемость от высокочастотных механизмов дисперсии. Обозначая концентрацию электронов как п можно записать выражения для плазменной частоты copi и подвижности /л носителей заряда: copl =(4/m)1/2, vpl = шр1/(2) = (ne2/m)1/2 (1.6), Учитывая общие формулы, связывающие комплексный показатель преломления n =n+ik с диэлектрической проницаемостью и проводимостью
На рисунке 1.1 представлены спектры оптических характеристик друдевского проводника, рассчитанные исходя из типичных для проводника значений: о=2 000 Ом см"1, у=100 см"1, =10, vpi=3 464 см"1. Из него видно, что на низких частотах (v«y) действительные части как динамической проводимости так и диэлектрической проницаемости практически не зависят от частоты. Заметное падение проводимости j (пропорционально v2) начинается только по достижении частоты v«у. В этом же частотном диапазоне действительная часть диэлектрической проницаемости є возрастает пропорционально v , начиная свой рост от отрицательных значений на низких частотах, пересекает ось абсцисс в точке vsJ = (экранированная плазменная частота) и
Частотная зависимость электродинамических характеристик проводящего материала в рамках модели Друде: действительной и мнимой частей проводимости =!+i2 и диэлектрической проницаемости = +/", а также коэффициента отражения R от «полубесконечной» поверхности, показателей преломления п и ослабления к, функции потерь L = - Im(l/e j = є"/(є 2+є"2). Кроме того, на рисунке показаны положения плазменной частоты vpl, экранированной плазменной частоты v { и частоты релаксации у. стремится к пределу Soo на высоких частотах. Мнимая часть комплексной проводимости 2 всегда положительна, имеет хорошо выраженный максимум и достигает своего максимального значения 2,тах = о12 на частоте релаксации у. Мнимая часть комплексной диэлектрической проницаемости е" также всегда положительна, пропорциональна І/v при v « у и пропорциональна І/v в районе v « у. На низких частотах коэффициент отражения близок к 100%, но резко снижается в районе частоты vj (плазменный край), выше которой проводник прозрачен. Здесь следует заметить, что явно выраженный минимум отражения в частотной области в районе vJ наблюдается лишь при условии vpi» у и пропадает в противоположном случае (в случае у » vpi плазменные колебания передемпфированы). На низких частотах (v«y) коэффициент отражения удовлетворительно описывается выражением Хагена-Рубенса (1.13). В пределе Хагена Рубенса коэффициенты преломления п и ослабления к примерно совпадают: п к .- .
С ростом частоты их спектры расходятся (п спадает с частотой быстрее, чем к), но по мере приближения к частоте vs{r падение к ускоряется, а n - наоборот - сменяется ростом, что приводит к пересечению графиков в точке Vpf, выше которой проводник будет прозрачен: „, 0, пад (о0)1/2. График спектра функции потерь также часто используемой в спектроскопии, имеет на частоте v f максимум, который отвечает продольному коллективному возбуждению носителей заряда - плазмону.
Ниже будут рассмотрены оптические правила сумм, широко применяющиеся при анализе спектров электродинамических характеристик проводников и сверхпроводников [5, 6]. Поскольку соответствующие выражения получаются из общих соотношений Крамерса-Кронига, они будут справедливы вне зависимости от того, какая модель выбрана для описания исследуемого объекта. Основное оптическое правило сумм записывается для действительной части проводимости и связывает ее с общей концентрацией электронов п в металле (учитываются как валентные электроны, так и связанные):
Измерения электродинамических характеристик пленок на квазиоптическом ЛОВ-спектрометре
Для поглощающих образцов условие для многолучевой интерференции не выполняется, поэтому в этом случае необходимы измерении коэффициента пропускания Тг и фазового сдвига (р, которые проводят в оптической схеме с двухлучевым интерферометром Маха-Цандера (Рождественского), показанной на рисунке 2.3. Из него видно, что выходящее из генератора излучение коллимируется в плоскопараллельный пучок полиэтиленовой или тефлоновой линзой и, после прохождения измерительной схемы, фокусируется такой же линзой на входное окно детектора, преобразующего энергию субмиллиметрового излучения в электрические сигналы, пропорциональные мощности излучения (акустическая ячейка Голея, пироприемник или охлаждаемый болометр). При измерении спектра пропускания используют только одно из плеч интерферометра, в которое помещают образец (в случае необходимости проведения измерений для разных температур - в криостате или печке). В зависимости от частоты используемой ЛОВ поперечные размеры пучка могут достигать нескольких сантиметров, поэтому на образец излучение фокусируется с помощью двух дополнительных линз с фокусным расстоянием 12 см.
Спектр пропускания записывается в два этапа. На первом происходит сканирование частоты ЛОВ без образца в измерительном тракте и снимается частотная зависимость интенсивности сигнала Ібез образцаОО на детекторе излучения, являющаяся аппаратной функцией спектрометра. Затем в измерительный тракт помещается образец и измерение повторяется. Спектр коэффициента пропускания образца получается в результате деления одного массива чисел на другой: Tr(у)= 1с образцомООЛбез образца ).
Для измерения фазового сдвига задействуется и второе, опорное плечо интерферометра. В качестве делителя излучения используется одномерная проволочная сетка. Поскольку в этом случае излучение в плечах интерферометра имеет взаимно ортогональную поляризацию, для обеспечения интерференции лучей, идущих из разных плеч интерферометра к приемнику, используется анализатор. Он представляет собой точно такую же сетку, проводники которой ориентированы под углом 45 градусов по отношению к векторам электрического поля пучков в обоих плечах интерферометра. Одновременно делитель служит и эффективным поляризатором излучения, что необходимо при измерении анизотропных образцов
В процессе работы, при перестройке частоты генератора интерферометр поддерживается в состоянии, обеспечивающем минимальный интерференционный сигнал на детекторе при помощи электронной системы обратной связи, в состав которой входят фазовый модулятор и подвижное зеркало.
Измерение фазового сдвига также проводится в два этапа. Сначала снимается частотная зависимость координат положения подвижного зеркала Ьбез образца ) без образца, а затем - при наличии образца в измерительном тракте Lс образцом ). Частотная зависимость фазового сдвига рассчитывается как разность соответствующих массивов данных: ф) = 2[Lс образцом ) - Lбез образцаОО+d] v (здесь d - толщина образца в сантиметрах).
На следующем этапе из определенных таким образом спектров пропускания Tr(у) и фазового сдвига ср(у) рассчитываются спектры оптических параметров материала образца. Как известно [65], выражения для комплексного коэффициента пропускания плоскопараллельного слоя, находящегося между двумя средами оптическими характеристиками записываются в следующем виде: здесь индексы «1» и «3» относятся к средам по обе стороны от рассматриваемого слоя, которому соответствует индекс «2». Среда с индексом р характеризуется комплексным длина волны излучения, а Tm (p,q = 1,2,3) представляет собой френелевский коэффициент пропускания на границе раздела сред с индексами/? и q:
Используя полученные в результате обработки экспериментальных данных спектры Тг(у) и р(у) из выражения (2.4) путем решения соответствующей системы двух уравнений можно рассчитать спектры оптических параметров материала образца - коэффициента преломления п и коэффициента ослабления к. Далее, на их основе, в свою очередь, можно вычислить спектры любых других электродинамических характеристик комплексной диэлектрической проницаемости є =є +іє", динамической проводимости а =а1+і т2, импеданса и т.д.
В случае, когда образец представляет собой тонкую проводящую пленку на диэлектрической подложке формула (2.4) принимает следующий вид [65]: 1 + R 23 R 34 e2 3 +R 12 R 23 e2lS2 + R 12 R 34 e2 (32+3) В этом случае подложке соответствует индекс «2», пленке - «3», а среде, находящейся по обе стороны от рассматриваемого объекта - индексы «1» и «4». По-прежнему, среда с индексом р характеризуется комплексным коэффициентом преломления п =п + ikp; 2nd (п +ik ) (р = 2,3), dp - обозначает толщины подложки (р=2) и плнки (р=3), а френелевские коэффициенты пропускания Tp,q (p,q = 1,2,3,4) определяются формулой (2.5). Очевидно, что расчет спектров оптических параметров материала пленки возможен, Таблица.
Измеряемые величины – спектры:комплексного коэффициента пропускания комплексного коэффициента отражения комплексного показателя преломления комплексной диэлектрической проницаемости комплексной проводимостикомплексной магнитной восприимчивости тангенса угла диэлектрических потерь коэффициента поглощения двулучепреломления Т/=Тге R = Reu"(v) n = n + ik є = є + is" а = п + і т2 /л = ju + і/й" tgS а An
Особенности электродинамического отклика La1.87Sr0.13CuO4- в поляризации, перпендикулярной проводящим плоскостям
Еще один важный результат состоит в том, что нами впервые надежно зафиксировано продольное плазменное возбуждение конденсата куперовских пар, делокализованных в направлении оси с посредством джозефсоновских связей между СиО-плоскостями - так называемый продольный джозефсоновский плазмон, признаки которого наблюдались ранее в инфракрасных спектрах отражения [84] [87] поликристаллических образцов. Частота около 12 см"1, на которой находится максимум в спектре функции потерь, а диэлектрическая проницаемость е с обращается в ноль (см рис. 3.13), соответствует экранированной плазменной частоте этого продольного джозефсоновского плазмона: vsJsc - у— . Здесь є„ 23 - высокочастотная диэлектрическая проницаемость. Vе» Для образца А ее значение составило е„ 14, а значение экранированной плазменной частоты, соответственно, vs sc 20 см" (см. рис. 3.12).
Рассматривая кристаллическую решетку ВТСП как систему сверхпроводящих слоев с джозефсоновской связью между ними, Д.Н. Басов с соавторами [95] нашли корреляцию между величинами лондоновской глубины проникновения вдоль оси с Ад с, амплитуды сверхпроводящей щели и проводимости с вдоль оси с в нормальной фазе вблизи сверхпроводящего перехода (при Т = Тс): пс2/А1с = 42с (3.8). Здесь =h/2 - редуцированная постоянная Планка, с - скорость света.
Проанализировав многочисленные экспериментальные данные, авторы показали, что это соотношение является универсальным и хорошо описывает связь между глубиной проникновения электромагнитного поля в поляризации вдоль оси с и проводимостью в нормальной фазе вдоль оси с для ВТСП различных составов. Использование этого соотношения позволяет нам определить величину сверхпроводящей щели 2 30 см" . Она оказалась одинаковой для обоих наших образцов и существенно ниже величины 2 60 см"1, полученной в экспериментах по комбинационному рассеянию света [96].
На рис. 3.14 представлены температурные зависимости электродинамических характеристик образца А на частоте vЮсм"1 для различных кристаллографических направлений: параллельного оси с (верхняя панель), и лежащих в плоскости a-b (нижняя панель). Если абстрагироваться от абсолютных значений, эти данные демонстрируют сходное поведение. С понижением температуры і растет, достигает насыщения при Т = 100 К и начинает уменьшаться после максимума около Тс. В работе [97] подобный пик в спектре проводимости вдоль проводящих плоскостей интерпретируется как свидетельство подавления рассеяния квазичастиц. Однако, из рис. 3.11 видно, что по 20
Температурная зависимость электродинамических характеристик Ndi85Ceoi5Cu04- на частоте v = 10 см"1 вдоль оси с (верхняя панель) и в плоскости а-Ь (нижняя панель). На верхней левой панели представлены расчетные кривые в рамках так называемой модели холодных зон [101], выполненные в работах [103] (пунктир), и [105] (сплошная). На нижней панели линии представляют расчеты в рамках модели БКШ [12] (сплошная) и модели d-спаривания [98] в предельных случаях слабого рассеяния (пунктир), так называемое борновское приближение (нормализованное сечение рассеяния дг= 0) и сильного рассеяния (штрих), так называемый унитарный предел ( х= 1). нашим данным частота рассеяния квазичастиц не зависит от температуры для Т 100 К. В нормальном состоянии действительная часть диэлектрической проницаемости (правая панель рис. 3.14) практически не зависит от температуры, но уменьшается до огромных отрицательных значений при температурах ниже Тс, что отражает формирование сверхпроводящего конденсата.
На нижней панели рис. 3.14 представлены экспериментальные данные совместно с расчетами теоретических моделей, в качестве которых выступают модель БКШ [12] с s-типом спаривания и модель J-спаривания [98]. Модель J-спаривания рассматривалась в предельных случаях слабого рассеяния (борновское приближение, нормализованное сечение рассеяния а равно 0) и сильного рассеяния ( т= 1, т.н. унитарный предел). Все расчеты производились в пределе слабой связи и в предположении температурно-независимой частоты релаксации 1/2т = 65 см"1, определенной в предыдущем параграфе.
Как видно из результатов обработки, представленных на рис. 3.14, модель s-спаривания демонстрирует наихудшее согласие с экспериментом. И наоборот, оба предела модели -спаривания описывают полученные результаты достаточно хорошо. Для образца А наилучшее согласие в описании экспериментальных данных было достигнуто с использованием промежуточного значения сечения рассеяния а = 0.2. Похожие результаты были получены и для образца В, для которого наилучшее согласие с экспериментом достигалось при аг= 0.
Важной особенностью ВТСП, обнаруженной с помощью фотоэмиссионных исследований [99, 100], является то, что время жизни квазичастиц велико вдоль диагонали зоны Бриллюэна и мало вдоль всех остальных направлений на поверхности Ферми. Основываясь на этом экспериментальном результате, а также на факте сильной анизотропии температурной зависимости сопротивлений вдоль оси с и в плоскости a-b, Иоффэ и Миллис (Ioffe and Millis) [101] предложили модель так называемых холодных зон, позволяющих рассчитать транспортные свойства слоистых сверхпроводников в нормальном состоянии. Они предположили, что частота релаксации квазичастиц содержит терм с большой угловой зависимостью, который уменьшается по квадратичному закону при приближении направления вектора импульса к (, ) с пренебрежимо малой частотной и температурной зависимостью и с изотропным, но температурно-зависимым термом, как в случае классической Ферми-жидкости. При помощи этой простой феноменологической модели они дали хорошее объяснение температурных зависимостей транспортных характеристик ВТСП в нормальном состоянии. Ван дер Марел (Van der Marel) [102] показал, что эта модель также дает хорошее согласие с экспериментом при описании температурной зависимости проводимости не только в плоскости a-b, но и вдоль оси с. Ксианг и Харди (Xiang и Hardy) [103] провели расчет проводимости для сверхпроводящего состояния. Они нашли, что для низких температур проводимость вдоль оси с пропорциональна Т3, что хорошо согласуется с данными по спектроскопии ВТСП с дырочным типом проводимости [104]. Однако, из наших данных следует (см. рис. 3.14), что в области низких температур (Т Тс) 1с зависит от температуры почти линейно. В работе [105] показано что, оставаясь в рамках модели холодных зон и лишь добавляя изотропный терм, отвечающий за рассеяние на дефектах кристаллической решетки, в выражение, описывающее транспорт вдоль оси с, можно получить линейную температурную зависимость проводимости вдоль оси с, что полностью соответствует нашим данным.
Определение свойств нормальной фазы Ba(Fe0.9Co0.1)2As2 на основе измерений широкодиапазонных диэлектрических спектров
Как видно из рис. 5.8, при переходе в сверхпроводящее состояние спектры проводимости и диэлектрической проницаемости Ba(Fe0.9Co0.1)2As2 претерпевают значительные изменения.
В спектре динамической проводимости Ba(Fe0.9Co0.1)2As2 возникает «провал» на самых низких частотах, причем величина проводимости (поглощения) падает практически до нуля на частотах около 30 см-1, что свидетельствует об открытии сверхпроводящей щели 2 = 3.7 мэВ в спектре плотности электронных состояний Ba(Fe0.9Co0.1)2As2. Наши результаты однозначно указывают на то, что эта щель возникает в спектре электронных состояний, так как величина проводимости 5103 Ом-1см-1 на частотах несколько выше щелевых частот (в районе 100 см-1) слишком велика для того, чтобы связывать ее с заметно меньшим вкладом в проводимость дырочной подсистемы (см. таблицу 5.1). Заметим, что в наших ИК- и ТГц-спектрах не было зафиксировано особенностей, обусловленных открытием сверхпроводящих щелей в дырочных зонах. Причина этого связана, скорее всего, с относительно небольшой концентрацией дырок в
Спектры проводимости (а) и диэлектрической проницаемости (b) Ba(Fe0.9Co0.1)2As2 в сверхпроводящей фазе при Т = 5 К. Точки – результат измерений на ТГц-спектрометре. Серая область на панели (а) – спектр проводимости, полученный из спектра коэффициента отражения с учетом погрешностей его измерения. Тонкие линии – вклады от электронных и дырочных зон, толстые – суммарные (аддитивные). Расчеты произведены в рамках модели БКШ [24]. Пунктирная линия – спектры проводимости и диэлектрической проницаемости в нормальной фазе (Т = 30 К). Ba(Fe0.9Co0.1)2As2 по сравнению с концентрацией электронов (см. таблицу 5.1). Тем не менее, удалось определить величину энергетической щели в дырочной зоне, 2 = 7.9 мэВ, на основе полученных нами данных по глубине проникновения магнитного поля.
В спектре диэлектрической проницаемости появляется сильная дисперсия, которую можно назвать Крамерс-Крониг образом дельта-функции на нулевой частоте в спектре проводимости, описывающей возникновение сверхпроводящего конденсата, ответственного за нулевое сопротивление постоянному току. Как было показано в Главе I, диэлектрический отклик такой дельта-функции можно записать в виде: є =є„
Здесь vpijSC есть плазменная частота сверхпроводящего конденсата, а » - вклад в диэлектрическую проницаемость от высокочастотных механизмов дисперсии.
Имеющиеся данные по фотоэмиссии с угловым разрешением (ARPES) для системы Ba(Feo.9Co0.i)2As2 не позволяют однозначно идентифицировать структуру сверхпроводящих конденсатов в Ba(Feo.9Coo.i)2As2. По данным работы [208] для Ba(Feo.9Coo.i)2As2 возможны два сценария. Согласно первому сценарию к подсистеме I с высокой проводимостью относятся только электронные зоны, а обе дырочные зоны, внешняя и внутренняя, относятся к подсистеме II. В этом случае детальная структура дырочной подсистемы II (точная величина щелей и их симметрия) из-за ее малой проводимости слабо влияет на оптические свойства Ba(Feo.9Coo.i)2As2 и сверхпроводящее состояние можно рассматривать как 2-х щелевое. Во втором сценарии подсистема I имеет двухзонную структуру, включающую электронную и одну из дырочных зон (внешнюю). В этом случае Ba(Feo.9Coo.i)2As2 представляет собой систему трех конденсатов с тремя различными щелями.
Вначале рассмотрим первый сценарий. В качестве первого шага при анализе спектров s (y) и j(v) в сверхпроводящем состоянии мы попытались описать их в рамках стандартной модели БКШ, используя алгоритм из работы [21], учитывающий произвольную величину частоты примесного рассеяния. При расчетах мы использовали параметры носителей тока из таблицы 5.1 и величины сверхпроводящих щелей 2ei/hc = 2i/hc = 30 см"1 (электронная зона, наши данные) и 2h /he = 22/hc = 60 см"1 (обе дырочные зоны, данные из работы по теплоемкости [163]). Здесь h - постоянная Планка и с - скорость света. Вклады дырочных и электронных зон в проводимость и диэлектрическую проницаемость учитывались аддитивным образом. Полученные результаты приведены на рис. 5.8. Видно, что спектр j(v) при Т = 5 К хорошо описывается в рамках модели БКШ. Исключение составляют значительные величины проводимости (поглощения) на «подщелевых» частотах (на частотах в несколько обратных сантиметров). Природа такого дополнительного поглощения остается пока невыясненной. Попытки (см., например, [211]) связать его с эффектами разрыва куперовских пар в рамках известной s+ модели [164] следует считать несостоятельными. Действительно, модель s+ , учитывающая лишь межзонное спаривательное взаимодействие, предполагает, что величины сверхпроводящих щелей и плотности состояний N1,2 в двух различных зонах (1 – электронной и 2 – дырочной) связаны как [212]. В то же время, как следует из зонных расчетов [164] и данных по II теплоемкости [211], плотность дырочных состояний в Ba(Feo.9Coo.i)2As2 почти в два раза превышает плотность электронных состояний. Тогда, согласно приведенному выше выражению, величина сверхпроводящей щели в электронной подсистеме должна превышать величину щели в дырочной подсистеме, что противоречит нашим результатам. При самых низких температурах оказывается возможным адекватно описать в рамках БКШ-формализма также температурные зависимости глубины проникновения магнитного поля hi{T) и плотности сверхпроводящего конденсата nsc{T) l//fL (Т) (см. 1.2). Значение AL(Т) может быть напрямую рассчитано на основе спектров диэлектрической проницаемости сверхпроводника с использованием выражения (5.3), принимая во внимание, что XL = с/(2nvphsc). Для однозонного БКШ-сверхпроводника при наличии примесного рассеяния глубина проникновения магнитного поля дается выражением [213]:
Используя (5.4) с параметрами электронной и дырочных зон из таблицы 5.1 с величинами сверхпроводящих щелей 2d/hc = 2i/hc = 30 см"1 и 2h/hc = 22/hc = 60 см"1 (из работы [163]), для Т -0 получаем nSCih 0.2 п!СіЄ. Другими словами, при Т = 5 К спектральный вес сверхпроводящего дырочного конденсата в Ba(Feo.9Coo.i)2As2 оказывается существенно меньше спектрального веса электронного конденсата. Из выражения (5.4) в пределе при Т 0 также получаем: Af (0)3 700, Л, (0)7 530 и
Температурная зависимость глубины проникновения магнитного поля для пленок Ba(Fe0.9Co0.1)2As2. Тонкие сплошные линии – расчет в рамках -приближения модели БКШ [24] вкладов от электронной и дырочной зон с параметрами носителей из таблицы 5.1. Пунктирная линия – аддитивный вклад в глубину проникновения, согласно двухзонной модифицированной модели БКШ [214] (электронная и дырочная зона с параметрами носителей из таблицы 5.1) с учетом внутризонного ( = 0.45) и межзонного ( = 0.1) электрон-бозонного взаимодействия.
Полученные в результате расчета температурные зависимости величин сверхпроводящих щелей в электронной и дырочной зонах показаны толстыми сплошными линиями. Пунктирная линия демонстрирует температурный ход амплитуды щели в электронной зоне без учета межзонного взаимодействия. Точечная линия – температурное поведение сверхпроводящей щели в электронной зоне, рассчитанное согласно -приближению модели БКШ [24]. сверхпроводящих электронов и дырок, хорошо совпадает с экспериментально измеренной Я хр(0) = 3 600 . Найденные значения Хе[(0)3 700 и Я (0)7 530 дополнительно свидетельствуют в пользу того, что энергетическая щель 2 =3.7 мэВ возникает в электронной подсистеме. Действительно, предполагая обратное, т.е. Af(0) Я (0), на основании (5.4) получаем Я (0)2 400 , что значительно меньше экспериментально определенной величины.
При более высоких температурах, Т 5 К, и тем более при Т — Тс, описать электродинамические свойства Ba(Feo.9Coo.i)2As2 в рамках модели БКШ, рассматривающей электронную и дырочную зоны в отсутствие межзонного взаимодействия, оказывается невозможным. Наиболее наглядно это видно из сравнения измеренного и расчетного температурного поведения глубины проникновения магнитного поля, рис. 5.9.