Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Литературный обзор 11
1.1 Кристаллическая и магнитная структура MnSi и Mn1-xFexSi 11
1.2 Статические магнитные свойства MnSi и Mn1-xFexSi 14
1.3 Магнитная фазовая диаграмма MnSi. Проблема квантовой критичности 19
1.3.1 Магнитная фазовая диаграмма при атмосферном давлении 19
1.3.2 Магнитная фазовая диаграмма в условиях высокого давления. Квантовая критичность 23
1.4 T-x фазовая диаграмма твердых растворов замещения Mn1-xFexSi 25
1.5 Исследования MnSi методом магнитного резонанса 30
1.6 EuB6 — магнетик со спиновыми поляронами 34
1.7 Исследования электронного спинового резонанса в EuB6 37
Глава 2. Методика эксперимента 43
2.1 Получение и подготовка образцов 43
2.2 Установка для измерения электронного спинового резонанса и расчет резонансного поглощения в металлах 46
2.3 Измерение магнитосопротивления и эффекта Холла 59
2.4 Измерение намагниченности в импульсных полях 63
Глава 3. Модель спинового полярона 65
3.1 Расчет статических магнитных свойств в модели спинового полярона 65
3.2 Расчет динамических магнитных свойств в модели спинового полярона 77
3.2.1 Геометрия Фарадея 79
3.2.2 Геометрия Фойгта 84
Глава 4. Магнитные свойства Mn1-xFexSi в сильных магнитных полях до 50 Тл 86
4.1 Экспериментальные данные 86
4.2 Анализ полевых зависимостей намагниченности Mn1-xFexSi 89
4.3 Спин-поляронная модель в случае слабого магнитного поля (B Bc) 95
4.4 Образование фазы Гриффитса в сильном магнитном поле (B Bc) 97
Глава 5. Электронный спиновый резонанс в системе Mn1-xFexSi 102
5.1 Полевые зависимости резонансного магнитопоглощения в системе Mn1-xFexSi 102
5.2 Анализ температурных зависимостей параметров линии ЭСР в Mn1-xFexSi 107
5.3 Обсуждение полученных результатов 110
Глава 6. Электронный спиновый резонанс в системе Eu1-xGdxB6 114
6.1 Полевые зависимости резонансного магнитопоглощения в системе Eu1-xGdxB6 114
6.2 Магнитные и транспортные свойства Eu1-xGdxB6 119
6.2.1 Намагниченность и магнитная восприимчивость 119
6.2.2 Проводимость и магнитосопротивление 124
6.2.3 Эффект Холла 135
6.3 Обработка экспериментальных данных по ЭСР в Eu1-xGdxB6 140
6.4 Анализ температурных зависимостей ширины линии ЭСР в Eu1-xGdxB6 143
Заключение 147
Благодарности 151
Публикации автора по теме диссертации 152
Список литературы 1
- Магнитная фазовая диаграмма в условиях высокого давления. Квантовая критичность
- Установка для измерения электронного спинового резонанса и расчет резонансного поглощения в металлах
- Расчет динамических магнитных свойств в модели спинового полярона
- Анализ температурных зависимостей параметров линии ЭСР в Mn1-xFexSi
Введение к работе
Актуальность темы.
В современной физике конденсированного состояния одно из основных направлений развития связано с теоретическими и экспериментальными исследованиями сильно коррелированных электронных систем (СКС). Во многих случаях возникновение корреляционных эффектов может быть связано с образованием спин-поляронных состояний различного типа. В частности, спин-поляронные эффекты могут иметь важную рольвпереходах металл-диэлектрик [1; ] и приводить к особенностям транспортных характеристик, в частности, обусловливать возникновение эффекта колоссального магнитосопротивления. В современной литературе под спиновым поляроном понимается или автолока-лизованное состояние одного или нескольких электронов ферронного типа [1; ], или связанные (квазисвязанные) состояния электронов проводимости, образующиеся в окрестности локализованных магнитных моментов (ЛММ) [].
В последнее время проблема спин-поляронных состояний являлась предметом полемики в случае спирального магнетика моносилицида марганца, MnSi [—]. Экспериментальные и теоретические исследования показывают, что для моносилицида марганца характерен целый ряд эффектов, присущих СКС, таких как образование скирмионной (вихревой) магнитной структуры, квантовые критические явления, сложные фазовые диаграммы, отсутствие насыщения намагниченности в поле до 50Тл. Отметим, что, несмотря на множество опубликованных работ, до сих пор природа аномалий физических свойств MnSi остается неясной. В ряде работ наблюдаемые особенности связываются с возможным образованием спиновых поляронов [; ], в то время как в других публикациях рассматривается альтернативная интерпретация, не требующая привлечения представлений о спиновых поляронах [].
Прогресс в исследовании проблемы спин-поляронных эффектов у моносилицида марганца и соединений на его основе может быть связан с изо-структурными растворами замещения Mn1-xFexSi. Данные соединения являются квантовой критической системой, в которой концентрация железа играет роль управляющего параметра. При этом варьирование состава позволяет изменять как энергию обменного взаимодействия, так и концентрацию носителей заряда. Таким образом можно ожидать, что изменение концентрации железа
позволяет управлять отношением магнитных моментов в спиновом поляроне и концентрацией спиновых поляронов в образце.
Анализ текущей литературы показывает сходство некоторых физических свойств MnSi и классического соединения со спиновыми поляронами гек-саборида европия EuB6. В частности, необходимо отметить аналогию между температурными зависимостями удельного сопротивления в окрестности перехода в магнитоупорядоченную фазу у EuB6 и MnSi.
Поэтому представляет интерес исследование твердых растворов замещения на основе гексаборида европия, в частности систем Eu1-xGdxB6, в которых Eu2+ и Gd3+ имеют одинаковое основное состояние 8S7/2 и одинаковый магнитный момент = 7B. Исходяизположения атомовEuиGd впериодиче-ской таблице элементов, можно ожидать, что увеличение концентрации ионов Gd будет приводить к увеличению концентрации электронов и непосредственно влиять на спин-поляронные состояния. Тем не менее, учитывая, что магнитные свойства MnSi и EuB6 обусловлены d- и f-электронами соответственно, следует ожидать определенных различий в спин-поляронных состояниях в указанных материалах.
В последнее время для исследования СКС различной природы открылись новые возможности, связанные с использованием электронного спинового резонанса (ЭСР). Долгое время считалось, что наблюдение ЭСР, обусловленного откликом матрицы ЛММ в сильно коррелированной системе, практически невозможно из-за большой ширины линии и малого объема образца, который взаимодействует с микроволновым излучением (поверхностный слой порядка глубины скин-слоя). К настоящему времени эта «неразрешимая проблема» экспериментально преодолена для различных СКС, в том числе для тяжело-фермионных Кондо-систем YbRh2Si2 и CeB6, где были успешно осуществлены наблюдения магнитного резонанса. В случае EuB6 ЭСР исследовался в ряде работ, однако в случае MnSi известно только две экспериментальные работы [; 7]. Для обоих систем наблюдается единственная резонансная линия, которая с хорошей точностью может быть описана моделью осциллирующих ЛММ [7]. Следует обратить внимание на работу [7], в которой было показано, что наблюдаемая физическая картина магнитного резонанса у MnSi не может быть объяснена в рамках теории зонного магнетизма и, в то же время, допускает последовательную интерпретацию в рамках простой спин-поляронной модели, в
которой спиновый полярон образован ЛММ марганца и квазисвязанными с ними электронами проводимости.
Целью настоящей работы является экспериментальное исследование статических и динамических магнитных свойств твердых растворов замещения Mn1-xFexSi (0 x < 0,3) и Eu1-xGdxB6 (0 x < 0,04), направленное на выяснение взаимосвязи между особенностями электронного спинового резонанса и квантовым критическим поведением в магнитоупорядоченных и парамагнитной фазах, а также выявление спин-поляронных эффектов в исследуемых системах.
Для достижения поставленной цели были определены следующие задачи:
-
Разработка спин-поляронной модели для описания статических и динамических магнитных свойств моносилицида марганца;
-
Исследование намагниченности твердых растворов замещения Mn1-xFexSi (0 < x < 0,3) в сильном магнитном поле до 50Тл
-
Измерение и анализ формы линии поглощения электронного спинового резонанса в Mn1-xFexSi (0 < x < 0,3) при гелиевых и промежуточных температурах;
-
Выяснение взаимосвязи между параметрами спиновой релаксации и T-x фазовой диаграммой в Mn1-xFexSi (0 < x < 0,3);
-
Исследование электронного спинового резонанса в твердом растворе замещения Eu1-xGdxB6 (0 x < 0,04), определение параметров спиновой релаксации, сравнение полученных результатов с Mn1-xFexSi (0 < x < 0,3).
Структура работы:
Магнитная фазовая диаграмма в условиях высокого давления. Квантовая критичность
Одна из наиболее известных аномалий магнитных свойств моносилицида марганца — заметное расхождение между эффективным магнитным моментом \ieff « 2,2ц.в, полученным из константы Кюри в парамагнитной фазе, и магнитным моментом насыщения в ферромагнитной фазе \isat « 0,3-0,4ц,в. Такое расхождение типично для слабых зонных магнетиков и обычно объясняется в рамках теории зонного магнетизма Мории [41], согласно которой спиновая плотность распределена по элементарной ячейке и присутствуют сильные спиновые флуктуации. В рамках такого подхода параметр Ц-effне имеет физического смысла, а зависимость магнитной восприимчивости х(Т) кюри-вейссовского типа обусловлена ростом амплитуды спиновых флуктуаций с температурой.
Нетривиальной оказывается полевая зависимость намагниченности MnSi в сильном магнитном поле, которая демонстрирует отсутствие насыщения [18; 42]. В работе [18] измерялась намагниченность MnSi в магнитных полях до В 50 Тл при температурах от 4,2 К до 77 К и было показано, что в слабом поле в ферромагнитной фазе намагниченность М(В) растет с полем линейно до величины около 20-25 ед.СГС/г (0,3-0,4ц,в на ион марганца), затем на полевой зависимости виден излом и намагниченность продолжает слабо, почти линейно расти с полем, так и не выходя на насыщение в поле 50 Тл (рис. 1.2). В парамагнитной фазе на кривой М(В) отсутствуют резкие особенности, но насыщение по-прежнему не достигается (рис. 1.2).
Измерения М(В) у MnSi под давлением до 1,54ГПа в магнитном поле до 10 Тл показало [42], что повышение давления уменьшает величину намагниченности, однако по-прежнему отсутствует выход намагниченности на насыщение (рис. 1.3).
В связи с тем, что в эксперименте намагниченность MnSi не достигает насыщения, следует произвести уточнение некоторых терминов. В рамках теории Мории момент насыщения в магнитоупорядоченной фазе Msat = М(В - 0) имеет физический смысл, и Msat задает амплитуду спиновых флуктуаций. Для оценки этого параметра мы примем максимальную величину магнитного момента в поле до 5 Тл, и в этом смысле в дальнейшем будут использованы терми 200 300 400 MAGNETIC FIELD ( kOe)
Полевые зависимости намагниченности М(В) MnSi в сильных магнитных полях [18]. Рисунок 1.3 — Намагниченность M(B) моносилицида марганца при различном давлении [42]. ны «магнитный момент насыщения» или «намагниченность насыщения». Также, эффективный магнитный момент \i будет задавать величину наклона полевой зависимости намагниченности М(В) в слабом магнитном поле. Оценить этот параметр можно по формуле: М{В) = МsaМкХВ_е) )і (1.2) где 6 — эффективная парамагнитная температура, а функция Ц)(х) определяет выход полевой зависимости намагниченности на насыщение. В пределе слабого поля ф(ж - 0) « х, что дает нам закон Кюри-Вейсса для магнитной восприимчивости: М{В) Msat\i с х = = кв(т-в) = т в- (1.3) Интересно, что у силицидов переходных металлов величина \х аномально велика. Например, в случае MnSi \i 6-7\ів [7], а для Fei_xCoxSi характерны значения \i - П–ІЗц-в [43].
Проблема аномально больших значений эффективного магнитного момента известна более тридцати лет, однако, до сих пор не получила решения. В некоторых работах параметр \і объявляется формальным параметром и не связывается с каким-либо реальным магнитным моментом в системе. В других работах предполагается, что в объеме образца образуются кластеры с сильным ферромагнитным взаимодействием и величина \х описывает именно реакцию суммарного магнитного момента кластера на внешнее поле [44]. Таким образом среднее количество ионов в кластере может быть оценено величиной \х /\хв. Однако, данный подход одновременно предполагает наличие локализованных магнитных моментов (ЛММ) гейзенберговского типа в кластере, что противоречит теории зонного магнетизма.
Отметим, что результаты расчетов магнитных свойств методом LDA [45] не подтверждают предположений, которые делаются в теории Мории и показывают, что спиновая плотность сосредоточена на ионах марганца, а величина магнитного момента на кремнии составляет всего 2-3% от магнитного момента Mn. Однако, расчетная величина ЛММ марганца составляет \хмп 1,2ц..в, что в 3-4 раза больше величины, наблюдаемой в магнитоупорядоченной фазе \i« 0,3-0,4ц.в.
Интересно, что похожие аномалии магнитных свойств наблюдаются в родственном соединении — моносилициде железа FeSi [46], образующим непрерывный ряд изоструктурных твердых растворов замещения с MnSi. Для их объяснения в работе [46] была предложена спин-поляронная модель, согласно которой несколько локализованных магнитных моментов связаны через электроны проводимости и формируют ферромагнитный кластер. Такая спин-поляронная модель хорошо описывала магнитные свойства FeSi, однако, для применения ее к моносилициду марганца, необходимо решить вопрос о точном поведении намагниченности М(В) в слабом и сильном магнитном поле. Для случая слабого магнитного поля модель должна наглядно показать существенную разницу между эффективным магнитным моментом \х и магнитным моментом насыщения Msat. В то же время приложение к системе бесконечно сильного магнитного поля должно выстроить все магнитные моменты параллельно полю и образовать однородную спин-поляризованную магнитную фазу. Теоретический анализ модели спинового полярона в MnSi будет приведен в главе 3. Исследование намагниченности Mni_xFexSi в полях до 50 Тл будет приведено в главе 4.
Установка для измерения электронного спинового резонанса и расчет резонансного поглощения в металлах
Монокристаллические образцы Mn1-xFexSi были выращены методом Чо-хральского сотрудниками Петербургского института ядерной физики имени Б.П. Константинова (ПИЯФ). В этом методе в тигель помещается исходный материал, после нагрева и расплавления которого в расплав вводится затравочный монокристалл. Монокристалл и расплав приводятся в движение в противоположных направлениях для обеспечения равномерного распределения температуры и компонентов состава по объему. При синтезе происходит вытягивание кристалла из расплава, при этом ориентация синтезированного кристалла повторяет ориентацию затравки. После завершения процесса роста полученный монокристалл отжигается для снятия дополнительных напряжений.
Монокристаллические образцы редкоземельных гексаборидов EuB6 и Eu1-xGdxB6 были синтезированы в Институте проблем материаловедения имени И.Н. Францевича НАН Украины (Киев). Выращивание монокристаллов производилось методом индукционного зонного плавления. Для этого использовались цилиндрические однородные заготовки с постоянным поперечным сечением и равномерной однородностью по всей длине. Переплавляемая заготовка закрепляется на одном из подвижных вращающихся штоков, затравка (ориентированный монокристалл) — на другом. В процессе синтеза высокочастотный индуктор путем нагрева индукционными токами расплавляет затравочный кристалл, далее в расплав вводится заготовка. Зона расплава имеет размеры 2–5 мм и удерживается силами поверхностного натяжения. При синтезе монокристалла вращающийся образец движется через индуктор, из-за чего расплавленная зона перемещается по всей длине заготовки.
Применение данного метода выращивания монокристаллов обусловлено тем, что температура плавления гексаборидов достаточно высока и составляет 2100–2500C [93], при этом хорошая проводимость образцов позволяет применять бесконтактный индукционный нагрев, а отсутствие тигля исключает загрязнение образцов другими материалами. Кроме того, из-за различий растворимости примесей в жидкой и твердой фазах, в процессе движения расплавленной зоны происходит очистка образцов, поскольку примеси перемещаются к концу стержня синтезируемого монокристалла.
Контроль состава образцов Mn1-xFexSi осуществлялся с помощью микро-зондового анализа в Аналитическом центре коллективного пользования РАН. Измерения состава Mn1-xFexSi проводились на сканирующем электронном микроскопе JSM-5910LV (производство компании JEOL) с аналитической системой Inca Energy (производство компании Oxford Instruments). Для Mn1-xFexSi данные о соответствии реальной и номинальной концентраций растворенного железа, а также об отклонении от стехиометрического состава представлены в таблице 1. Видно, что в пределах экспериментальной погрешности во всех исследованных образцах соотношение концентраций кремния и переходных металлов практически соответствует стехиометрическому, в то время как реальная концентрация растворенного железа заметно отличается от номинальной для составов с x 0,11.
Измерения состава Eu1-xGdxB6 проводились на электронном растровом микроскопе с камерой низкого вакуума и системой энергодисперсионного микроанализа РЭМ-106 в Институте проблем материаловедения имени И.Н. Фран-цевича НАН Украины. Данные микрозондового анализа и результаты анализа холловских данных для Eu1-xGdxB6 (6.2) представлены в таблице 2. В связи с тем, что данные эффекта Холла имеют более высокую точность, в настоящей работе образцы Eu1-xGdxB6 будут идентифицироваться по концентрации гадолиния, определенной по холловским данным.
Для исследований ЭСР использовались исходные монокристаллы (в виде диска либо его частей), для транспортных измерений образцы вырезались на электроэрозионном станке в форме параллелепипеда длиной 3-6 мм с квадратным сечением « 0,5 х 0,5 мм. Все исследованные образцы шлифовались алмазным порошком с размером зерен 2-4 мкм, после чего осуществлялось химическое травление с целью устранения дефектов, возникающих при шлифовке. Образцы Mni_xFexSi травились в смеси глицерина, соляной, плавиковой и азотной кислот С3Н5(ОН)3 : HCl : HF : HNO3 в пропорции
Размеры образцов с погрешностью 0,01 мм измерялись при помощи оптического микроскопа МБС-10 Для определения веса образцов с точностью до 0,1 мг использовались аналитические весы A&D HR-202i. 2.2 Установка для измерения электронного спинового резонанса и расчет резонансного поглощения в металлах
В рамках данной работы была произведена модернизация ЭСР спектрометра отдела низких температур и криогенной техники ИОФ РАН (рис. 2.1), общая схема которого приведена на рисунке 2.2. Основным прибором модернизированного спектрометра является векторный анализатор цепей Agilent PNA E8361C. В прибор встроен программируемый генератор СВЧ-сигналов и точный генератор опорной частоты (10 МГц), а также фазочувствительный приемник сигнала. Векторный анализатор работает в режиме измерения частотных зависимостей S-параметров. При работе в диапазоне частот порядка нескольких гигагерц детектирование сигнала производится СВЧ-диодом, а в более узком диапазоне частот (десятки и сотни мегагерц) в векторном анализаторе используется схема гетеро-динирования. В наших экспериментах к векторному анализатору подключалась волноводная линия с различными резонаторами, рассчитанными на частоты в диапазоне си/2тг = 40-70 ГГц. В процессе регистрации измерялась частотная характеристика резонатора в окрестности резонанса си/2тг = 2-40 МГц в зависимости от резонатора и образца. Это позволило нам производить автоматическую подстройку резонансной частоты с целью компенсации ее временного, полевого и температурного дрейфа, искажающего форму линии ЭСР, что, в свою очередь, заметно повысило скорость, качество и удобство производимых измерений. В результате, по сравнению с исходной версией спектрометра [94] на основе генератора СВЧ на лампе обратной волны было получено увеличение отношения сигнал/шум до 50 раз.
Расчет динамических магнитных свойств в модели спинового полярона
Одной из особенностей магнитных свойств моносилицида марганца MnSi является нетривиальная полевая зависимость намагниченности М(В) в парамагнитной фазе. Если аппроксимировать экспериментальные кривые М(В) (рис. 3.1), полученные в полях до 5 Тл, законом М(В,Т) = Msat(p( B/kBe(T)) (3.1) = Msat p(\LBb(T)B/kB), где Msat — магнитный момент насыщения, \i — эффективный магнитный момент и ф(ж) описывает выход полевой зависимости намагниченности на насыщение, то величина эффективного магнитного момента оказывается существенно больше, чем магнитный момент насыщения: Msat \i . Функция ср(ж) удовлетворяет условиям ф(ж - 0) = осх, ф(ж - оо) = 1 и d(p/dx 0, а 6(Т) обозначает некую эффективную температуру. Для оценок в качестве функции ф(ж) обычно выбирается функция Бриллюэна Bj(x). При сопоставлении с экспериментом оказывается, что функция Бриллюэна одинаково хорошо описывает экспериментальные кривые как при J = 1/2 (Bj(x) = th(ж), ц. « 5-6 Xg) так и в пределе J ос (Дг(Т) = L(z), ц. « 12ц,в) (рис. 3.1). Аппроксимация методом Левенберга-Маркуардта дает величину намагниченности насыщения Msat = (0,3±0,01) \±в в расчете на один ион марганца, в то время как параметр Ъ(Т) зависит от температуры. На вставке на рисунке 3.1 показана температурная зависимость обратного коэффициента б"1 (Г) для случая ф(ж) = th(rr), которая может быть аппроксимирована линейным законом Ъ 1 (Т) - (Г-Т ). Таким образом, для описания намагниченности MnSi следует положить Q(T) = (Т — Т ). Однако, из-за ограниченного диапазона магнитных полей, в которых производится аппроксимация, магнитный момент насыщения и эффективный магнитный момент нетривиальным образом зависят от выбора модельной кривой ф(ж) и, в результате, в зависимости от произвольно выбранного алгоритма обработки экспериментальных данных может обсуждаться эффективный магнитный момент в диапазоне 5-12ц.в. В случае MnSi магнитный момент насыщения составляет Msat « 0,3-0,4ц,д в расчете на ион марганца, который оказывается в несколько раз меньше эффективного магнитного момента даже для случая ф(ж) = th(rr), когда \i « 5,3ц.в. Отметим, что в родственном соединении Fei_xCoxSi указанная аномалия еще сильнее: эффективный магнитный момент достигает \х « 13ц..в, а магнитный момент насыщения составляет около Msat « 0,05-0,2ц.в [43].
Традиционно для объяснения такой аномалии использовалась модель зонного магнетизма, однако стандартная модель зонного магнетизма Мории [41] в качестве основной характеристики магнетика использует средний квадрат амплитуды спиновых флуктуаций S\ в пределе В — 0, поэтому ни теория Мории [41], ни ее модификации [96; 97] не рассматривают поведение магнетика в сильном магнитном поле, и ограничивается пределом слабого поля, в котором основной наблюдаемой характеристикой является магнитная восприимчивость х(Т), причем 1/х(Т) S2L(T) - S2L(TC). Кроме того, в рамках теории Мории [41; 96; 97] следует ожидать подавления спиновых флуктуаций магнитным полем, а, поскольку M2at 5 1, то и намагниченность в сильном поле должна уменьшаться, что противоречит экспериментальным данным [18; 42].
Другой подход к описанию аномалии намагниченности MnSi заключается в применении кластерных моделей. Основной идеей данного подхода является разбиение всего объема образца MnSi на отдельные кластеры с сильной ферромагнитной связью внутри кластера и слабой между кластерами (3.2). Большой эффективный магнитный момент при этом определяется суммарным магнитным моментом кластера, а малый момент насыщения — концентрацией кластеров в образце. Однако, в рамках такого подхода необходимо предложить физический механизм, заставляющий индивидуальные магнитные моменты не только объединиться в кластеры, но и выступать в роли единого перенормированного магнитного диполя. Такая ситуация может реализоваться в рамках ферронной модели [98] (рис. 3.3). Однако и в этом случае полный момент насыщения в рас Рисунок 3.1 — Полевые зависимости намагниченности MnSi при различных температурах в парамагнитной фазе (точки) и их аппроксимации для (x) = th(x) и (x) = L(x) (линии). На вставке изображена температурная зависимость b-1(T) для случая (x) = th(x) (см. текст). чете на один носитель магнитного момента будет порядка магнетона Бора, что не позволяет интерпретировать ситуацию, когда Msat С \л .
Отметим, что ферронная модель должна приводить к немонотонной зависимости намагниченности от магнитного поля [98], что не соответствует эксперименту (рис. 3.1). Действительно, при промежуточном магнитном поле происходит упорядочение магнитных моментов и образование ферронов, что приводит к выходу намагниченности на локальное насыщение М0/ (рис. 3.3,д). В сильном магнитном поле ферроны ориентируются по магнитному полю и в предельном случае В — оо образуют однородное спин-поляризованное состояние (рис. 3.3,г), что соответствует выходу намагниченности на «истинное» насыщение Msat (рис. 3.3,д).
Для решения проблемы заметного отличия эффективного магнитного момента, рассчитанного из величины константы Кюри для парамагнитной фазы MnSi, и величины магнитного момента насыщения, полученного из полевых зависимостей намагниченности, в настоящей работе предлагается модель спинового полярона. При этом мы исходили из представления о локализованных магнитных моментов марганца, которое следует из ЭСР-эксперимента [19] и LDA-расчетов [45].
Анализ температурных зависимостей параметров линии ЭСР в Mn1-xFexSi
Однако, в случае Mn1-xFexSi отклонений от закона Кюри-Вейсса в слабом магнитном поле обнаружено не было (рис. 4.4).
Это означает, что, если концепция фазы Гриффитса вообще применима к системе Mn1-xFexSi, то необходимо предположить, что фаза Гриффитса отсутствует в слабых полях и возникает только под воздействием сильного поля.
Тем не менее, необходимо объяснить механизм перехода из неоднородной магнитной в неупорядоченную Гриффитсовскую фазу. Это практически невозможно сделать без детального изучения на микроскопическом уровне предложенной в главе 3 спин-поляронной модели и является предметом дальнейших теоретических и экспериментальных исследований. Приведем лишь общие замечания касательно этого вопроса. Первое замечание относится к соответствию спин-поляронной модели, предложенной для Mn1-xFexSi и стандартной модели Нагаева-Мотта-Касуи-Кривоглаза [1; 2; 109; 110] ферромагнитных поляронов (ферронов), которые возникают в антиферромагнитных и парамагнитных матрицах как в модели двойного обмена де Жена [111], так и в модели ферромагнитных Кондо-решеток. Эти модели актуальны для манганитов и других систем, в которых наблюдается эффект колоссального магнитосопротивления. Можно заметить множество общих черт у ферронов в модели двойного обмена и предложенных нами спиновых поляронов, например, перколяционная природа перехода в ферромагнитное состояние [112], выполнение закона Кюри-Вейсса для магнитной восприимчивости в состоянии с фазовым расслоением [113] и др. В то же время существует принципиальное различие этих моделей, например, фер-роны существуют как при конечных температурах, так и при T = 0 [114], что приводит к выходу намагниченности на насыщение, а не к росту по степенному закону, как наблюдается в случае Mn1-xFexSi. Отметим, что для описания ферронов в модели ферромагнитной Кондо-решетки знак обменного интеграла должен быть положительным (J 0), что приводит к параллельной ориентации ЛММ и спинов электронов проводимости для больших J. Знак обмена в Mn1-xFexSi до сих пор неизвестен и заранее отвергать возможность антиферромагнитного обмена некорректно (например, в чистом MnSi следует ожидать J 0 по аналогии с манганитами, однако в чистом FeSi, скорее всего, J 0), поэтому наравне с моделью ферромагнитной Кондо-решетки следует рассматривать и модель антиферромагнитной Кондо-решетки [115—117]. При сильном обмене в случае Mn1-xFexSi могут образовываться полностью экранированные или частично экранированные (ферримагнитные) комплексы, состоящие из 1-2 ионов марганца и 2-3 электронов проводимости, а это не отличается от кластерной структуры, предложенной нами в модели спинового полярона (глава 3). Более того, для обеспечения выполнения условия термодинамической стабильности кластера в слабых полях направления магнитных моментов в кластере должны быть практически антипараллельны. Однако, описанная картина сильно упрощена, поскольку совершенно не учитывает зарядовые степени свободы. Более общий случай соответствует периодической модели Андерсона [118] с сильной гибридизацией p-орбиталей кремния и d-орбиталей переходных элементов. Заметим, что согласно работе [119] для чистого MnSi ожидается состояние со смешанной валентностью и, возможно, то же самое должно быть в Mn1-xFexSi. Это означает, что при строгом микроскопическом рассмотрении необходимо рассматривать и спиновые и зарядовые эффекты и, например, учитывать электрон-поляронные эффекты (связанные с межзонным хаббардовским взаимодействием) [120—122]. Со стороны спиновых эффектов следует учесть конкуренцию между спиновыми флуктуациямии РККИ-взаимодействием ЛММ марганца. которое ожидается для Mn1-xFexSi [22]. Если РККИ-взаимодействие окажется сильнее амплитуды спиновых флуктуаций f (f — средняя частота переходов между различными состояниями спина), тов системе следует ожидать «замерзания» магнитных моментов [123]. Поскольку знак обмена при РККИ-взаимодействии меняется с расстоянием, то «замерзание» моментов приведет к образованию неупорядоченной магнитной фазы, известной как фаза спинового стекла (или фаза Гриффитса) [123; 124].
Мы можем предположить, что в твердых растворах замещения Mn1-xFexSi при приложении магнитного поля B Bc(T) возникает новая магнитная фаза, которая характеризуется степенным законом намагниченности M(B) B. В таком случае поле перехода Bc можно связать с амплитудой спиновых флук-туаций. В слабых полях (B Bc(T)) спиновые флуктуации велики и система остается в парамагнитной фазе. Сильное поле (B Bc(T)) подавляет спиновые флуктуации и возникает магнитная фаза типа фазы Гриффитса. Более того, естественно ожидать роста величины поля перехода с ростом температуры, поскольку известно, что с повышением температуры амплитуда спиновых флуктуаций растет как в зонной [41], так и в спин-поляронной модели. Проведенные качественные оценки полностью соответствуют эксперименту: действительно, поле Bc(T, x) увеличивается с ростом как T, так и x (рис. 4.3,в).
Интересно также сравнить результаты проведенного исследования с магнитной фазовой диаграммой, полученной в [125] для образца с концентрацией железа x = 0,108. Исходная фазовая диаграмма состоит из парамагнитной (PM), спин-жидкостной (SL) и спин-поляризованной (SP) фазы (рис. 4.6), границы между которыми были получены путем анализа особенностей на температурных зависимостях магнитосопротивления [125].
Результаты проведенного в рамках данной главы исследования позволяют нанести на фазовую диаграмму линию Bc(T), разделяющую PM фазу на две части и обозначающую возникновение индуцированной полем фазы Гриффит-са, состоящей из спиновых кластеров. Следует отметить, что указанная линия Bc(T) соответствует полю перехода между асимптотиками, поэтому указанная граница между SP-фазой и фазой Гриффитса является областью плавного перехода (кроссовера).
Качественно, итоговая фазовая диаграмма может быть интерпретирована следующим образом. В сильных магнитных полях (Bc 3,5 Тл) повышение температуры должно приводить сначала к плавлению SP фазы и распаду ее на кластеры (фаза Гриффитса). Дальнейшее повышение температуры будет постепенно уменьшать размеры кластеров и усиливать спиновые флуктуации до тех пор, пока не образуется однородная парамагнитная фаза (рис. 4.6). В промежуточных полях B 1Тл должен наблюдаться более сложный сценарий, состоящий из последовательности фазовых переходов: при повышении температуры сначала происходит фазовый переход из SP фазы в SL фазу, затем в фазу Гриффитса и плавный переход в парамагнитную фазу. Этим фазам соответствуют различные корреляционные длины и режимы спиновых флуктуаций, поэтому и физическая картина в магнитном поле должна заметно отличаться от простого случая спиновых флуктуаций при B = 0 [56; 126].