Введение к работе
Актуальность работы
Исследование редкоземельных (РЗ) интерметаллических соединений в течение последних десятилетий остается весьма актуальной темой в физике твердого тела благодаря широкому многообразию свойств этих систем. В основе изучаемых явлений, как правило, лежит взаимодействие электронов незаполненной f-оболочки РЗ иона, ответственных за формирование его локального момента (ЛМ) с кристаллическим электрическим полем (КЭП) к f-электронами соседних РЗ ионов. Наряду с этим существует класс редкоземельных соединений, свойства которых не могут быть поняты (даже в грубом приближении) на основе учета только приведенных выше двух механизмов взаимодействия' ЛМ- с окружением. Этот класс соединений демонстрирует "аномальные" термодинамичекие и кинетические свойства при низких температурах, которые соответствуют Ферми-жидкостному режиму, при этом в области достаточно высоких температур по-прежнему адекватен подход, основывающийся на представлении о ЛМ.
Все эти "аномальные" соединения в последние годы объединяются под названием "сильнокоррелированные электронные системы" или соединения с "валентной нестабильностью".. Последнее определение характеризует промежуточновалентное (ПВ) или близкое к нему состояние f-электронов этих систем, и связано, в частности, с тем, что все эти соединения образованы редкоземельными элементами из начала, середины и конца ряда лантанидов, где энергии двух соседних по заполнению конфигураций f-оболочки достаточно близки. Существенную, если не определяющую, роль в формированиии свойств этих соединений играет гибридизация f-электронов с электронами проводимости. Теоретические модели явления валентной нестабильности часто используют нереалистичные допущения относительно роли' и взаимного влияния вышеперечисленных взаимодействия f-электрона с окружением, что связано с недостаточностью экспериментальной информации.
Актуальным представляется изучение свойств основного состоявил систем на микроскопическом уровне с целью обеспечения развития адекватных модельных представлений о супшостя явления валентной нестабильности.
Таким образом, целью настоящей работы является: '
экспериментальное исследование спектров элемегггарных возбуждений f-электронов и кристалической решетки с помощью рассеяния нейтронов
для ряда типичных представителей валентнонестабильных систем с различными условиями формирования основного состояния.
В том числе:
. изучение роли и характера взаимодействия fэлектронов с КЭП приг формнровании нового валентнонестабильного состояния.
выяснение особенностей в динамике решетки и спектре магнитных
возбуждений, обусловленных свойствами юлновой фушщии этого
состояния. . >
Новизна
1. Впервые систематически исследовано влияние формирования
многочастичного основного состояния на параметры спектра магнитных
возбуждений для ряда типичных тяжелофермионных и
промежуточновалентных соединений в условиях меняющихся внешних
факторов (температура, изменение параметров решетки, вариация
валентности)
-
Выяснена роль эффектов КЭП и гибридизации в формировании спектра возбуждений из многочастичного основного состояния в тяжелофермионной системе СеАІЗ- Исследовано влияние формирования валентно-нестабильного состояния на распределение зарядов и спиновые степени свободы в СеАІз, а также соединении с "сильной" ПВ CeNis с помощью методики парамагнитной примесной метки.
-
Впервые обнаружены особенности в динамике решетки цериевого соединения с промежуточной валентностью (СеШз), обусловленные ПВ-состоянием иона церия.
-
Впервые всесторонне и в деталях исследован спектр магнитных и решеточных возбуждений . классического промежуточновалентного соединения SmB6,. благодаря созданию дважды изотопных поли- и монокристаллических образцов. Обнаружено сильное влияние ПВ на электрон-фононное взаимодействие и структуру спектра возбуждений f-электрона, что позволило установить принципиально важные особенности нового основного состояния системы.
Личный вклад
Автор активно участвовал в идейной подготовке и практической реализации исследований, легших в основу диссертации: подготовке образцов, проведении экспериментов, обработке и анализе результатов. Существенный вклад внесен автором в совершенствование методики эксперимента, в частности, в развитие возможностей
низкотемпературных измерений на поли- и монокристаллических образцах как на нейтронных спектрометрах, так и на рентгеновском
дифрактометре.
Методический аспект
В ходе выполнения настоящей работы: развита методика парамагнитной примесной метки для нейтронной спектроскопии валенгнонестабильных систем;
усовершенствована техника низкотемпературного нейтронного и рентгеновского эксперимента за счет внедрения в экспериментальную практику гелиевых криостагов "шахтного" типа и . гелиевых рефрижераторов замкнутого цикла;
созданы уникальные образцы для нейтронных исследований из" изотонически чистых материалов;
создана методика обработки и анализа экспериментальной информации на базе персональных компьютеров.
Практическая ценность и реализация результатов
В работы получены подробные данные о спектре" и свойствах возбуждений из основного состояния валентнонестабильных систем на основе церия и самария. Выявлена роль эффектов кристаллического поля, гибридизации, межионного взаимодействия при формировании спектра магнитных возбуждений f-оболочки. Наряду с важными различиями в природе ПВ для церия и самария, в исследованных системах обнаружены общие закономерности влияния гибридизации на з спектр магнитных возбуждений. Эти результаты имеют принципиальное значение для совершенствования описания многочастичных эффектов в физике сильнокоррелированных электронных систем и, возможно, будут полезны при анализе свойств высокотемпературных сверхпроводников.
Основные физические выводы использованы для развития модельных представлений о природе валентнонестабильного состояния, позволившей эписать с единых позиций особенности решеточных и электронных :войств в ряде систем этого класса.
Апробация
Основные результаты работ, вошедших в диссертацию, опубликованы
j ведущих отечественных и зарубежных физических журналах,
іредставлялись и обсуждались на: -
ежегодных научных конференциях ООЯФ/ИСФТТ 1982:1995 г.г.;
YII - XIII Всесоюзных совещаниях по использованию рассеяния нейтронов в физике твердого тела (1983-1995г.г.)
IY и Y Всесоюзных конференциях по физике и химии редкоземельных полупроводников 1987, 1990г.г.
23, 29 и 30 Совещаниях по физике низких температур 1984, 1992, 1994 г.г.
Двусторонних Советско (Российско)-Полъских, -Германских, Японских, -Французских семинарах по физике редкоземельных соединений и сильнокоррелированных электронных систем в период 1987-1995г.г..
Международных конференциях по физике сильнокоррелированных электронных систем (Франкфурт 1988, Сендай 1992, Амстердам 1994) и по рассеянию нейтронов (Оксфорд 1991).